JP5853949B2 - 積層ポリエステルフィルムおよびそれを用いた光学積層フィルム - Google Patents

Description

本発明は、タッチパネルなどのハードコート用光学フィルムの基材として用いたときに、干渉縞の抑制および活性線硬化型樹脂からなるハードコート剤との接着性が良好な積層ポリエステルフィルムおよび該積層ポリエステルフィルムを用いた光学積層フィルムに関する。

ハードコート用光学フィルムは、表面の耐擦傷性や防汚性などの機能が要求されるため、ポリエチレンテレフタレート等のフィルム基材にハードコート層を設ける方法が行われている。このような構成のフィルムでは、ポリエチレンテレフタレートからなる基材フィルムとその表面に設けられるプライマー層あるいはハードコート層との間に、屈折率差のある明確な界面が存在するために、視認性に問題、すなわち、ある角度から見た時に部分的な虹彩状反射が発生し視認性に支障をきたす問題や、接着性不良などの問題があった。接着性を改良するためにポリエステルフィルムに易接着層を設けた場合には、接着性は向上するものの、一般的に基材のポリエステルフィルムよりも低い屈折率である易接着層と基材層およびハードコート層との屈折率差に因る干渉縞を解消することは困難であった。

このような積層ポリエステルフィルムにハードコート層を設けたときに生じる干渉縞の抑制方法については、易接着層と基材層およびハードコート層との屈折率差を起因とする光学的界面をなくすことが最良の方法である。これを解決する方法として易接着層内に屈折率の異なる２種類の樹脂を用い、易接着層の表層から基材層へ向かって屈折率を連続的に向上させる方法がある（特許文献１）。しかし、この方法では高屈折率樹脂の屈折率が十分に高くなく、易接着層と基材層との界面における干渉縞の抑制が不十分である。そこで易接着層で用いる樹脂にフルオレン基などの芳香族置換基を含むモノマーを共重合して、樹脂自体の屈折率を高める検討が行われている（特許文献２）。しかし結晶配向が完了する前のポリエステルフィルムに必要に応じてコロナ放電処理を施し、易接着塗剤を塗布、乾燥後、延伸、熱処理を施して結晶配向を完了させる方法、いわゆるインラインコート法では高屈折率樹脂の水分散体が必要であるにも関わらず、高屈折率樹脂は剛直な化学構造となることが多く、樹脂の水分散化のために親水性の高いスルホン酸塩基を多量に使用しなければならないため、高温高湿度環境下での接着性に問題があった。またフルオレン基を共重合した樹脂は一般的にガラス転移温度が高いものとなり易いため、延伸追従性が乏しく、インラインコート法での塗布性が悪化したり、易接着層に微細な亀裂が生じてフィルムヘイズが悪化したり、場所による表面反射率のバラツキが大きく塗布均一性に劣るなどの問題点があった。

また、酸化チタン粒子など高屈折率の金属酸化物微粒子を含む易接着層をポリエステルフィルム上に設けて易接着層の屈折率を高める検討が行われているが（特許文献３）、通常のインラインコート法では、粒子突起による表面散乱や、凝集粒子あるいは粒子とバインダー界面のボイドの発生によってフィルムヘイズが悪化するなどの問題が生じやすい。

また、水溶性のチタンキレート化合物やジルコニウム化合物を含む易接着層をポリエステルフィルム上に設けて易接着層の屈折率を高める検討も行われているが（特許文献４）、これらキレート化合物に占めるチタンやジルコニウムの含有量は低く、屈折率の向上には多量のキレート化合物の添加が必要であり、また金属キレート化合物は熱処理で分解するため、条件によってはこの分解物が易接着層に異物を生じさせるなど光学積層フィルムとしたときの品位を低下させる懸念があった。

特開２００４−１０７６２７号公報 特開平１０−１１００９１号公報 特開２００１−３３０７０８号公報 特開２００５−０９７５７１号公報

本発明の目的は、ハードコート用光学フィルムの基材として用いたときの干渉縞の抑制およびハードコート層との接着性に優れた光学用易接着フィルムであって、高温高湿度環境下での接着性や、インラインコート法での塗布性を高いレベルで実現する特性を併せ持つ積層ポリエステルフィルムを提供することである。

（１）基材層となるポリエステルを用いてなる層（Ｓ層）の少なくとも片側表面に積層膜（Ｃ層）が積層されたポリエステルフィルムであって、該Ｃ層側の５００ｎｍから６５０ｎｍの波長における分光反射率の最小値（Ｒｍｉｎ）が４．０％以上６．０％以下であり、かつ分光反射率の変化量（Δｒ）が０．０％以上１．０％以下である積層ポリエステルフィルム。
（２）前記Ｃ層がフルオレン骨格及び／またはナフタレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）を含有し、かつＣ層中のポリエステル樹脂（Ａ）の含有量（ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）の含有量（ｂ）の重量比（ａ）／（ｂ）が４０／６０以上９５／５以下である（１）に記載の積層ポリエステルフィルム。
（３）前記ポリエステル樹脂（Ａ）のぬれ張力が前記アクリル樹脂（Ｑ）のぬれ張力より高く、その差が２ｍＮ／ｍ以上１０ｍＮ／ｍ以下である（２）に記載の積層ポリエステルフィルム。
（４）前記ポリエステル樹脂（Ａ）のぬれ張力が前記アクリル樹脂（Ｑ）のぬれ張力より高く、その差が２ｍＮ／ｍ以上６以下である（２）または（３）に記載の積層ポリエステルフィルム。
（５）前記ポリエステル樹脂（Ａ）が少なくともフルオレン骨格を有し、かつ前記ポリエステル樹脂（Ａ）が、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）を有しないか、もしくは、ポリエステル樹脂（Ａ）を構成するジカルボン酸成分（Ａａ）の量に対して０．１モル％未満有する（２）〜（４）のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルム。
（６）前記Ｃ層の厚み公差が１０ｎｍ以下である（１）〜（５）のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルム。
（７）前記Ｃ層の表面の初期接着指数、温度８０℃、相対湿度９０％の恒温恒湿環境下に２５０時間放置したときの耐湿熱接着指数、および、３時間における煮沸後の接着指数が、いずれも３以上、５以下である（１）〜（６）のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルム。
（８）（１）〜（７）のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルムのＣ層表面に、活性線硬化型樹脂を用いてなるハードコート層を積層してなり、該ハードコート層側の５００ｎｍから６５０ｎｍの波長における分光反射率の平均うねり振幅が１．０％以下である光学積層フィルム。
（９）前記ハードコート層の屈折率が１．４３〜１．６０である（８）に記載の光学積層フィルム。

本発明の積層ポリエステルフィルムは、ハードコート用積層ポリエステルフィルムに関するもので、ハードコート層を積層する際に加工適正が良好であり、特に干渉縞および色むら低減に優れると共にハードコート層との初期接着性、高温高湿度環境下の耐湿熱接着性に優れた積層ポリエステルフィルムを提供する。本発明によれば、表面外観および耐擦傷性に優れた光学フィルムを提供することが可能であり、タッチパネル等光学用フィルムの高性能化を図ることが可能となる。

本発明の積層ポリエステルフィルムの一実施態様に係るメタリングワイヤーバーによる塗布装置の概略図である。 図１のメタリングワイヤーバー部分の拡大図である。 本発明の積層ポリエステルフィルムの一実施態様に係るメタリングワイヤーバーによる塗布装置の概略図である。 図３のメタリングワイヤーバー部分の拡大図である。 ハードコートフィルムの反射率のうねり振幅を示した波長／ 反射率グラフである。

本発明の積層ポリエステルフィルムは、基材層となるポリエステルを用いてなる層（Ｓ層）の少なくとも片側表面に積層膜（Ｃ層）を有し、Ｃ層側の５００ｎｍから６５０ｎｍにおける分光反射率の最小値（Ｒｍｉｎ）が４．０％以上６．０％以下であることが好ましく、４．５％以上５．７％以下であることがより好ましく、４．７％以上５．５％以下であることが特に好ましい。かつ分光反射率の変化量（Δｒ）が１．０％以下であることが好ましく、０．７％以下であることがより好ましく、更に０．４％以下であることが特に好ましい。本発明におけるＣ層の光学特性は、基材となるポリエステルフィルムおよび、その上に積層されるハードコート層との屈折率差が小さい光学特性をとることが好ましく、干渉縞抑制のためには分光反射率を前記の範囲とする必要がある。分光反射率が上記範囲外の場合には、光学積層フィルムとしたときの干渉縞が悪化する。この様な範囲を達成する方法は特に限定されないが、Ｃ層の屈折率を表層から基材層へ向かって屈折率を連続的に向上させ基材層とハードコート層に近い屈折率とするなどの方法を用いることで達成される。

Ｃ層側の５００ｎｍから６５０ｎｍにおける分光反射率の最小値を上記範囲とするためには、前記Ｃ層がフルオレン骨格及び／またはナフタレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）およびアクリル樹脂（Ｑ）を含有し、かつＣ層中のポリエステル樹脂（Ａ）の含有量（ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）の含有量（ｂ）の重量比（ａ）／（ｂ）が４０／６０以上９５／５以下とすることが好ましく、更に５０／５０以上９０／１０以下であることがより好ましく、６０／４０以上８０／２０以下であることが特に好ましい。かつ分光反射率の変化量を上記範囲とするためには、Ｃ層の屈折率を表層から基材層へ向かって屈折率を連続的に向上させることが必要であるため、Ｃ層を形成する前記ポリエステル樹脂（Ａ）のぬれ張力がアクリル樹脂（Ｑ）のぬれ張力より高く、その差が２〜１０ｍＮ／ｍ以下であることが好ましく、３〜８ｍＮ／ｍであることがより好ましく、４〜６ｍＮ／ｍであることが特に好ましい。ぬれ張力の差が大きいポリエステル樹脂（Ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）からなる塗剤を基材ポリエステルフィルム上に塗布することによって設けた塗布層では、各樹脂のもつぬれ張力差による層分離現象によって、表面側にぬれ張力が低い樹脂が、基材側にぬれ張力が高い樹脂が相互排除し合うことで両層が選択的に２層に配置され、明確な界面が形成されて完全に２層構造になってしまう問題がある。一方、ぬれ張力の差が小さい場合など、不完全な層分離現象が起こる場合は、全く層分離しない問題がある。本発明の光学用積層ポリエステルフィルムは、塗布層の構成成分であるポリエステル樹脂（Ａ）およびアクリル樹脂（Ｑ）のぬれ張力の差を上記範囲とすることで、塗布層の乾燥過程においてポリエステル樹脂（Ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）の層分離を適度に進行せしめ、基材層側からハードコート層側へ向かって連続的にポリエステル樹脂（Ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）の組成比を変化させることが可能となる。更にポリエステル樹脂（Ａ）にフルオレン骨格および／またはナフタレン骨格を付与せしめることでポリエステル樹脂（Ａ）の基材ポリエステル層と同程度の高屈折率化が可能となり、Ｃ層内の厚み方向に屈折率を連続的に変化させることが可能となる。また、従来の問題点であった、ポリエステル樹脂（Ａ）がフルオレン骨格および／またはナフタレン骨格を有することで延伸追従性が低下する問題に関しても、前述のような構成となることでアクリル樹脂成分が延伸助剤としての役割を果たすと考えられ、延伸追従性が大きく改善し塗布均一性が良化するため好ましい。かかるポリエステル樹脂（Ａ）の好ましい形態として、アクリル樹脂（Ｑ）のぬれ張力よりも高いことが必要であり、ポリエステル骨格にカルボン酸基やスルホン酸基といった親水基を有した水分散体であることが好ましく、更にアクリル樹脂（Ｑ）とのぬれ張力差を上記範囲とする親水基としてはカルボン酸基が好ましく、スルホン酸基が多すぎるとアクリル樹脂（Ｑ）との表面張力差が上記範囲を逸脱することがある。また、かかるアクリル樹脂（Ｑ）の好ましい形態として、ポリエステル樹脂（Ａ）のぬれ張力よりも低いことが必要であり、水系塗剤として用いる場合にはアクリル粒子の水分散体つまりエマルションである事が好ましい。上記樹脂組成物を塗布してなるＣ層は基材層からハードコート層へ向かってアクリル樹脂（Ｑ）の組成比が連続的に向上していることが予想され、表面のぬれ張力は、表面側にアクリル樹脂（Ｑ）が選択的に存在していることによりアクリル樹脂（Ｑ）のぬれ張力と同等、またはそれに近い値となることが好ましい。ポリエステル樹脂（Ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）の好ましいぬれ張力は、３０ｍＮ／ｍ以上５０ｍＮ／ｍ以下であり、いずれの樹脂もぬれ張力が４０ｍＮ／ｍ以下であることが積層膜（Ｃ層）の耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数の観点から好ましい。後述するポリエステル樹脂（Ａ）が、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）を有しないか、もしくは、ポリエステル樹脂（Ａ）を構成するジカルボン酸成分（Ａａ）の量に対して０．１モル％未満有することで容易に達成することができる。

また、Ｃ層の層厚みは、上記ハードコート層との干渉縞を抑制する上で、５０〜３００ｎｍの範囲内が好ましく、より好ましくは７０〜１７０ｎｍの範囲内である。Ｃ層の厚みが上記範囲外の場合には、Ｃ層が上記のような構造を形成しにくく界面における反射光の抑制効果が生じにくく、ハードコート層を設けた際に干渉縞が生じやすくなる。

また、本発明の積層ポリエステルフィルムは、Ｃ層表面にハードコート層を積層することによってハードコートフィルムとすることができるが、Ｃ層表面とハードコート層の初期接着指数、温度８０℃、相対湿度９０％の恒温恒湿環境下に２５０時間放置したときの耐湿熱接着指数が、共に３以上、５以下であることが好ましい。さらにより厳しい耐湿熱接着性を評価する手法である３時間における煮沸後の接着指数が３以上、５以下であることが更に好ましい。初期接着指数、耐湿熱接着指数、および、煮沸後の接着指数の上限はまったく剥がれない評価指数を５とする。本発明の積層ポリエステルフィルムとハードコート層の湿熱環境下での接着性は、特に携帯用機器に用いられるハードコートフィルムに強く求められ、該用途では浴室、高温多湿地域、寒冷地での結露等にも耐え得る耐湿熱接着性が要求される。これまでは、２５０時間〜５００時間にもおよぶ耐湿熱性試験が実施されていたが、検査時間の短縮および究極の耐湿熱性を求めるため、昨今では煮沸試験が課されるようになってきている。初期接着指数が、３未満である場合には耐湿熱接着指数と煮沸後の接着指数が３以上を達成しにくくなる傾向があるため好ましくない。かかる耐湿熱接着指数が３以上であると、高温高湿環境下においても、積層ポリエステルフィルムと上記ハードコート層との接着性の低下を抑制でき、耐湿熱接着性が要求される用途において好ましく用いることができる。また、３時間における煮沸後の接着指数が３以上となると更に厳しい高温高湿環境下においても接着性を保持されるため、非常に厳しい環境下での使用が可能となり特に好ましい。初期接着指数とは、ハードコート層とのＣ層表面の初期接着性を示す指標であり、本発明の積層ポリエステルフィルムにハードコート層を積層せしめた後、高温および／または高湿度の環境負荷を与えることなく本発明の積層ポリエステルフィルムとハードコート層の接着性を測定した指数である。温度８０℃、相対湿度９０％の恒温恒湿環境下に２５０時間放置したときの耐湿熱接着指数とは、ハードコート層とのＣ層表面の耐湿熱接着性を示す指標であり、本発明の積層ポリエステルフィルムにハードコート層を積層せしめた後、上述の高温および高湿度における恒温恒湿の環境負荷を与えて本発明の積層ポリエステルフィルムとハードコート層の接着性を測定した指数である。３時間後における煮沸後の接着指数とは、ハードコート層とのＣ層表面の煮沸後の接着性を示す指標であり、本発明の積層ポリエステルフィルムにハードコート層を積層せしめ、煮沸水に３時間浸漬したあとに環境負荷を与えて本発明の積層ポリエステルフィルムとハードコート層の接着性を測定した指数である。

耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数を上記範囲とする方法としては、Ｃ層がフルオレン骨格および／またはナフタレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）を含有し、かつポリエステル樹脂（Ａ）が、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）を有しないか、ポリエステル樹脂（Ａ）を構成するジカルボン酸成分（Ａａ）の量に対して０．１モル％未満有することなどが挙げられる。またＣ層に架橋剤を加えることで、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数を更に向上させることもできる（詳しくは後述する）。

本発明の積層ポリエステルフィルムには基材層となる層（Ｓ層）のハードコート加工面に前記反射率特性を有するＣ層を有することが必要である。このような構成とすることでハードコート層とＣ層界面における接着性が向上されることに加え、ハードコート層と積層ポリエステルフィルムとの界面での光反射が抑制されることで干渉による虹色模様が軽減された光学積層フィルムを得ることが可能となる。

本発明の積層ポリエステルフィルムのＣ層において分光反射率を上記範囲内とするには、ポリエステル樹脂（Ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）とを混在させた層を形成せしめ、かつポリエステル樹脂（Ａ）の屈折率を基材層と同程度まで向上することで達成することができる。かかるポリエステル樹脂（Ａ）は、フルオレン骨格及び／またはナフタレン骨格を有することで達成されるが、インラインコート法での塗布性を高いレベルで実現し、かつポリエステル樹脂（Ａ）の屈折率を基材層により近づけるためには、フルオレン骨格を有することが好ましい。フルオレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）は、フルオレン骨格を有するジカルボン酸成分（Ａａ−１）およびフルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）の共重合量を調整することで得ることができる。フルオレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）とは、主鎖あるいは側鎖にエステル結合を有するポリエステル樹脂を指し、以下のＩ）またはＩＩ）の方法によって得ることができる。また、Ｉ）とＩＩ）を併用する方法（ジカルボン酸成分（Ａａ）、グリコール成分（Ａｂ）、および成分（Ａｃ）を構成成分とし、これらを重縮合反応せしめる方法）も用いても良い。
Ｉ）ジカルボン酸成分（Ａａ）と、グリコール成分（Ａｂ）とを構成成分とし、両者を重縮合反応せしめる方法。
ＩＩ）１以上のアルコール性の官能基（ヒドロキシル基）と、１以上のカルボキシル基を有する成分（Ａｃ）を構成成分とし、重縮合反応せしめる方法。

上記Ｉ）の方法において、ジカルボン酸成分（Ａａ）は、フルオレン骨格を有するジカルボン酸成分（Ａａ−１）と、フルオレン骨格を有しないジカルボン酸成分（Ａａ−２）に区別される。また、グリコール成分（Ａｂ）は、フルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）と、フルオレン骨格を有しないグリコール成分（Ａｂ−２）に区別される。本発明では、ポリエステル樹脂（Ａ）にフルオレン骨格を導入するために、フルオレン骨格を有するジカルボン酸成分（Ａａ−１）および／またはフルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）が共重合されていることが好ましい。

また、上記ＩＩ）の方法において、成分（Ａｃ）は、フルオレン骨格を有する成分（Ａｃ−１）と、フルオレン骨格を有しない成分（Ａｃ−２）に区別される。本発明では、ポリエステル樹脂（Ａ）にフルオレン骨格を導入するために、フルオレン骨格を有する成分（Ａｃ−１）が共重合されていることが好ましい。

以下、フルオレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）（以下、「フルオレン共重合樹脂（Ａ）」ということもある。）として、Ｉ）の方法を用いた場合の詳細について説明するが、ＩＩ）の方法についてもＩ）の方法と同様である。

まず、本発明において、ジカルボン酸成分（Ａａ）には、ジカルボン酸をアルキルエステル化せしめたエステル形成誘導体が含まれる。また、ジカルボン酸成分（Ａａ）には、狭義のジカルボン酸のみならず、３価以上の多価カルボン酸も含まれる。また、ジカルボン酸成分（Ａａ）には、酸無水物も含まれる。

本発明において、グリコール成分（Ａａ）には、狭義のグリコールのみならず、３価以上のポリオールも含まれる。

フルオレン骨格を有するジカルボン酸成分（Ａａ−１）としては、例えば、９，９−ビス（ｔ−ブトキシカルボニルメチル）フルオレン、９，９−ビス［２−（ｔ−ブトキシカルボニル）エチル］フルオレン、９，９−ビス［１−（ｔ−ブトキシカルボニル）エチル］フルオレン、９，９−ビス［２−（ｔ−ブトキシカルボニル）−１−シクロヘキシルエチル］フルオレン、９，９−ビス［２−（ｔ−ブトキシカルボニル）−１−フェニルエチル］フルオレン、９，９−ビス［１−（ｔ−ブトキシカルボニル）プロピル］フルオレン、９，９−ビス［２−（ｔ−ブトキシカルボニル）プロピル］フルオレン、９，９−ビス［２−（ｔ−ブトキシカルボニル）−１−メチルエチル］フルオレン、９，９−ビス［２−（ｔ−ブトキシカルボニル）−１−メチルプロピル］フルオレン、９，９−ビス［２−（ｔ−ブトキシカルボニル）ブチル］フルオレン、９，９−ビス［２−（ｔ−ブトキシカルボニル）−１−メチルブチル］フルオレン、９，９−ビス［５−（ｔ−ブトキシカルボニル）ペンチル］フルオレン等が挙げられるが、これに限定されるものではない。

フルオレン骨格を有しないジカルボン酸成分（Ａａ−２）としては、フルオレン骨格を有しない芳香族、脂肪族、脂環族のジカルボン酸や３価以上の多価カルボン酸が使用できる。本発明では、かかるジカルボン酸成分（Ａａ−２）として、テレフタル酸、イソフタル酸、オルソフタル酸、フタル酸、２，５−ジメチルテレフタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、ビフェニルジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，２−ビスフェノキシエタン−ｐ，ｐ’−ジカルボン酸、フェニルインダンジカルボン酸などを用いることができる。また、かかる脂肪族及び脂環族のジカルボン酸としては、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、ダイマー酸、１，３−シクロペンタンジカルボン酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸など、及びそれらのエステル形成性誘導体を用いることができる。

フルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）としては９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−メチルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，５−ジメチルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−エチルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，５−ジエチルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−プロピルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，５−ジプロピルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−イソプロピルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，５−ジイソプロピルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−ｎ−ブチルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，５−ジ−ｎ−ブチルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）10−３−イソブチルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，５−ジイソブチルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−（１−メチルプロピル）フェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，５−ビス（１−メチルプロピル）フェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−フェニルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，５−ジフェニルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−ベンジルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，５−ジベンジルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（３−ヒドロキシプロポキシ）フェニル］フルオレン９，９−ビス［４−（４−ヒドロキシブトキシ）フェニル］フルオレン等が挙げられるが、これに限定されるものではない。
フルオレン骨格を有しないグリコール成分（Ａｂ−２）としてはエチレングリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ポリプロピレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオール、２，４−ジメチル−２−エチルヘキサン−１，３−ジオール、ネオペンチルグリコール、２−エチル−２−ブチル−１，３−プロパンジオール、２−エチル−２−イソブチル−１，３−プロパンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、４，４’−チオジフェノール、ビスフェノールＡ、４，４’−メチレンジフェノール、４，４’−（２−ノルボルニリデン）ジフェノール、４，４’−ジヒドロキシビフェノール、ｏ−，ｍ−，及びｐ−ジヒドロキシベンゼン、４，４’−イソプロピリデンフェノール、４，４’−イソプロピリデンビンジオール、シクロペンタン−１，２−ジオール、シクロヘキサン−１，２−ジオール、シクロヘキサン−１，４−ジオールなどを用いることができるがこれに限定されるものではない。

フルオレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）におけるフルオレン骨格を有するジカルボン酸成分（Ａａ−１）の共重合量は、ポリエステル樹脂（Ａ）を構成するジカルボン酸成分（Ａａ）の量に対して４０モル％以上であることが好ましく、より好ましくは８０モル％以上である。上限は特に限定されるものではないが、９５モル％以下であることが好ましい。

また、フルオレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）におけるフルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）の共重合量は、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ）を構成するグリコール成分（Ａｂ）の量に対して４０モル％以上であること好ましく、より好ましくは８０モル％以上である。上限は特に限定されるものではないが、特に好ましくは９５モル％以下である。

共重合量が４０モル％未満の場合、ポリエステル樹脂（Ａ）の高屈折率化が不十分となり、ハードコート層を積層した際に干渉縞が生じる可能性がある。また、上限は特に限定されるものではないが、共重合比率９５モル％を超えるとポリエステル樹脂（Ａ）のガラス転移温度が高くなってしまい、延伸性に乏しくなり、ハンドリング性が悪化したり、後述するインラインコーティング法を用いてＣ層を設ける場合に延伸追従性が乏しくなり、均一なＣ層が設けられなくなることがある。

また、フルオレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）におけるフルオレン骨格を有するジカルボン酸成分（Ａａ−１）およびフルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）の共重合量は、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ）を構成するジカルボン酸成分（Ａａ）の物質量とグリコール成分（Ａｂ）の物質量の合計を１００モル％としたとき、２０モル％以上が好ましく、より好ましくは４０モル％以上である。上限は特に限定されるものではないが、５０モル％以下であることが好ましい。

また、ナフタレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）についても、上記のフルオレン骨格を有するジカルボン酸成分および／又はジオール成分を、例えば上記に例示されているナフタレン骨格を有するものとする事で、上記と同様の方法によって得ることができる。

本発明の光学積層フィルムは、ポリエステル樹脂（Ａ）を含有せしめた水系塗剤をＳ層表面に塗布し、乾燥、熱処理することによりＣ層を積層することにより作成することができる。

ポリエステル樹脂（Ａ）を含有せしめた水系塗剤を得るためには、ポリエステル樹脂（Ａ）は水溶性であることが好ましい。ポリエステル樹脂（Ａ）を水溶性とするためには、ポリエステル樹脂（Ａ）の側鎖などにカルボン酸塩基を含む化合物や、スルホン酸塩基を含む化合物などの親水成分を導入することが好ましい。かかる親水成分の導入は、ジカルボン酸成分（Ａａ）として、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）や、３価以上の多価カルボン酸成分（Ａａ−４）を用いることによって、達成することができる。

スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）としては、例えばスルホイソフタル酸、５−スルホイソフタル酸、４−スルホフタル酸、４−スルホナフタレン−２，７ジカルボン５[４−スルホフェノキシ]イソフタル酸のアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩等が挙げられる。

また、３価以上の多価カルボン酸成分（Ａａ−４）としては、トリメリット酸等の多価カルボン酸の他、酸無水物を用いることもできる。具体的には、１，２，４，５−ブタンテトラカルボン酸二無水物（無水ピロメリット酸）、１，２，３，４−ペンタンテトラカルボン酸二無水物、３，３’、４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、５−（２，５−ジオキソテトラヒドロフルフリル）−３−メチル−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸無水物、５−（２，５−ジオキソテトラヒドロフルフリル）−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸無水物、シクロペンタンテトラカルボン酸二無水物、２，３，６，７−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、１，２，５，６−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、エチレングリコールビストリメリテート二無水物、２，２’，３，３’−ジフェニルテトラカルボン酸二無水物、チオフェン−２，３，４，５−テトラカルボン酸二無水物、エチレンテトラカルボン酸二無水物等が挙げられる。

しかし近年のフラットパネルディスプレイ用途に代表されるような耐湿熱接着性の要求される用途においては、ポリエステル樹脂（Ａ）の親水成分としてスルホン酸塩基を用いた場合には、スルホン酸塩基の親水性の強さによって、被接着物との高温高湿環境下での接着性が低下することがある。

そのため、本発明では、ポリエステル樹脂（Ａ）が、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）を有しないか、ポリエステル樹脂（Ａ）を構成するジカルボン酸成分（Ａａ）の量に対して０．１モル％未満有することが好ましい。スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）の量は、０．０５モル％以下であることはより好ましく、特に好ましくは有しないこと（０モル％であること）である。

よって、本発明では、ポリエステル樹脂（Ａ）に親水性（水溶性）を付与する場合は、３価以上の多価カルボン酸成分（Ａａ−４）を共重合することが好ましい。３価以上の多価カルボン酸成分（Ａａ−４）を共重合することによって、ポリエステル樹脂（Ａ）の側鎖にカルボキシル基を導入する事ができる。また、該カルボキシル基をアンモニアや、水酸化ナトリウム等にて中和することにより、カルボン酸塩基としても良い。カルボン酸塩基とすることにより、親水性をさらに高めることができる。

なお、多価カルボン酸成分の共重合に際しては、ジカルボン酸成分（Ａａ）とグリコール成分（Ａｂ）を反応させたポリエステルポリオール（ポリエステルオリゴマー）に、３価以上の多価カルボン酸無水物（Ａａ−４）を反応させることでポリエステル樹脂（Ａ）の側鎖にカルボキシル基を導入する方法を用いることが好ましい。かかる方法を用いることによって、ポリエステル樹脂（Ａ）の側鎖にカルボキシル基をより効率的に導入する事ができる。

このとき用いられる多価カルボン酸無水物（Ａａ−４）の物質量（Ａａ−４ｍ（モル））は、エステル化反応に用いたグリコール成分（Ａａ）の物質量（Ａａｍ（モル））と、ジカルボン酸成分の物質量（Ａｂｍ（モル））の差（Ａａｍ−Ａｂｍ（モル））の０．５〜１．０倍の物質量とすることが好ましい。０．５倍未満では調製したポリエステル樹脂塗膜の基材への高温高湿環境下での接着性が低下することがあり、１．０倍を超えるとポリエステルの数平均分子量が上がらないことがあり、好ましくない。

また、ポリエステル樹脂（Ａ）を水溶化する際に、塗剤の保存安定性やハンドリング性向上の点から、微量の水溶性有機溶媒を含有してもよい。水溶性有機溶媒としてはメチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール等の水溶性アルコール類やアセトン等の水溶性ケトン類、メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブ、カルビトール、ブチルカルビトール等の水溶性エーテル類が挙げられる。これらは単独または複数混合して使用可能である。含有量としては防爆性、環境汚染の点から、塗剤全量に対して１０％以下、好ましくは７％以下、更に好ましくは５％以下が望ましい。

次に、ポリエステル樹脂（Ａ）の製造方法の一例について説明する。まず、フルオレン骨格を有しないジカルボン酸成分（Ａａ−２）としてコハク酸またはそのエステル形成性誘導体を、フルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａａ−１）として９，９−ビス[４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル]フルオレンを、フルオレン骨格を有しないグリコール成分（Ａｂ−２）としてエチレングリコールなどのグリコール成分と触媒を用いてエステル化反応を行い、ポリエステルポリオールを得る。このとき、９，９−ビス[４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル]フルオレンとエチレングリコールの添加量は、全ジカルボン酸成分に対して１．０１〜２．０倍モルとすることが好ましい。ポリエステルポリオールを重合するためには、ジカルボン酸成分に対して過剰のグリコール成分を必要とするため、ジカルボン酸成分に対して１．０１倍モル以上のグリコール成分が必要である。しかし２．０倍モルを超えるとポリエステル樹脂（Ａ）の数平均分子量分布が上がらないことがあり、好ましくない。

また、触媒としてはテトライソプロピルチタネート、テトラ−ｎ−ブチルチタネート等のチタン系、三酸化アンチモン等のアンチモン系、酸化ゲルマニウム等のゲルマニウム系の触媒、酢酸亜鉛、酢酸マンガン、ジブチル錫オキサイド等の触媒が挙げられ、好ましくはテトラ−ｎ−ブチルチタネートが用いられる。触媒の添加量はジカルボン酸成分に対して１０〜１０００ｐｐｍが好ましく、１０ｐｐｍ未満では反応が進行しないことがあり、一方１０００ｐｐｍを超えても反応時間短縮等の利点はない。この際のエステル化反応は温度や時間には特に制限されるものではなく、公知の範囲で実施すればよい。たとえば、通常１６０〜２４０℃で１〜１０時間程度で水、あるいはアルコールを留出させながら実施される。その後通常２００〜２６０℃程度で反応系を徐々に減圧して０．０１〜０．５ＭＰａで０．１〜３時間程度反応を行う。

次に得られたポリエステルポリオールに多価カルボン酸無水物（Ａａ−４）を付加させるのであるが、かかる反応は１６０〜２００℃で１〜１０時間程度実施すれば、目的とするポリエステルポリオールが得られる。このときには上記触媒を同程度添加してもよい。

本発明においてポリエステル樹脂（Ａ）の固有粘度は特に限定されないが、ハードコート層などの被接着体との接着性を良好なものとせしめる点で、０．３ｄｌ／ｇ以上であることが好ましく、より好ましくは０．３５ｄｌ／ｇ以上、最も好ましくは０．４ｄｌ／ｇ以上である。固有粘度の上限は特に限定されるものではないが、ハンドリング性の点で０．８ｄｌ／ｇ以下であることが好ましい。目的とする固有粘度を有するポリエステル樹脂（Ａ）は重合時間や重合温度等の溶融重合条件を調節することによって得られる。

また、ポリエステル樹脂（Ａ）のガラス転移点（以下、Ｔｇと略すことがある）は、５０〜１７０℃であることが好ましく、より好ましくは５０〜１５０℃である。Ｔｇが５０℃未満では耐湿熱接着性が悪化し易く、逆に１５０℃を越えると後述するインラインコート法においてＣ層を均一に塗設できないことがある。Ｔｇを上記範囲内とするには、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ）のフルオレン骨格を有するジカルボン酸成分以外のジカルボン酸成分（Ａａ−２）として、脂肪族ジカルボン酸成分を用いる等の方法がある。

またポリエステル樹脂（Ａ）の酸価は、２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であることが好ましく、より好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上である。酸価を上記範囲内とすることにより、接着性、特に耐湿熱接着性を良好にすることができる。酸価を上記範囲とするためには、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ）の重合時において、ポリエステルポリオールに反応させる多価カルボン酸無水物（Ａａ−４）の量を調整することによって得られる。

アクリル樹脂（Ｑ）は、該アクリル樹脂を構成するモノマー成分として、例えば、アルキルアクリレート、アルキルメタクリレート（アルキル基としてはメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、２−エチルヘキシル基、ラウリル基、ステアリル基、シクロヘキシル基、フェニル基、ベンジル基、フェニルエチル基など）、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレートなどのヒドロキシ基含有モノマー、アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ−メチルメタクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、Ｎ−メチロールメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチロールアクリルアミド、Ｎ−メトキシメチルアクリルアミド、Ｎ−メトキシメチルメタクリルアミド、Ｎ−フェニルアクリルアミドなどのアミド基含有モノマー、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチルアクリレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチルメタクリレートなどのアミノ基含有モノマー、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートなどのエポキシ基含有モノマー、アクリル酸、メタクリル酸およびそれらの塩（リチウム塩、ナトリウム塩、カリウム塩など）などのカルボキシル基またはその塩を含有するモノマーなどを用いることができ、これらは１種もしくは２種以上を用いて（共）重合される。更に、上記以外の他種のモノマーを併用することもできる。ここで使用できる他種のモノマーとしてはとくに限定されないが、例えば、アリルグリシジルエーテルなどのエポキシ基含有モノマー、スチレンスルホン酸、ビニルスルホン酸およびそれらの塩（リチウム塩、ナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩など）などのスルホン酸基またはその塩を含有するモノマー、クロトン酸、イタコン酸、マレイン酸、フマール酸およびそれらの塩（リチウム塩、ナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩など）などのカルボキシル基またはその塩を含有するモノマー、無水マレイン酸、無水イタコン酸などの酸無水物を含有するモノマー、ビニルイソシアネート、アリルイソシアネート、スチレン、ビニルメチルエーテル、ビニルエチルエーテル、ビニルトリスアルコキシシラン、アルキルマレイン酸モノエステル、アルキルフマール酸モノエステル、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アルキルイタコン酸モノエステル、塩化ビニリデン、酢酸ビニル、塩化ビニルなどを用いることができる。

また、変性アクリル共重合体、例えば、ポリエステル、ウレタン、エポキシなどで変性したブロック共重合体、グラフト共重合体などを含めることもできる。該積層膜に用いられるアクリル樹脂（Ｑ）のガラス転移点（Ｔｇ）は特に限定されるものではないが、好ましくは０〜９０℃、より好ましくは１０〜８０℃である。Ｔｇが低いアクリル樹脂（Ｑ）を用いた場合は耐熱接着性が劣る傾向があり、逆に高すぎる場合は造膜性が劣ることがある。また、該アクリル樹脂（Ｑ）の分子量は１０万以上が好ましく、より好ましくは３０万以上とするのが接着性の点で望ましい。

Ｃ層に用いられる、より好ましいアクリル樹脂（Ｑ）としては、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレート、アクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、グリシジルメタクリレート、アクリル酸から選ばれる（共）重合体などを挙げることができる。該Ｃ層の原料として、アクリル樹脂（Ｑ）を水に溶解、乳化、あるいは懸濁した水系アクリル樹脂（Ｑ）を用いることが、環境汚染防止や塗布時の防爆性の点で好ましい。このような水系アクリル樹脂（Ｑ）は、親水性基を有するモノマー（アクリル酸、メタクリル酸、アクリルアミド、ビニルスルホン酸およびその塩など）と前記モノマー類との共重合や反応性乳化剤や界面活性剤を用いた乳化重合、懸濁重合、ソープフリー重合などの方法によって作製することができる。該積層膜に用いられるアクリル樹脂（Ｑ）の様態は特に限定されるものではないが、粒子径が１００ｎｍの水分散体つまりエマルションであることが好ましく、更には粒子径が６０ｎｍ以下の水分散体であることがより好ましい。アクリル樹脂（Ｑ）が水に完全に溶解してしまうとポリエステル樹脂（Ａ）との層分離作用が低下してしまい、粒子径が１００ｎｍより大きなエマルションではフィルムのヘイズが高くなり光学積層フィルムとして不適切となる。

また、Ｃ層はポリエステル樹脂（Ａ）およびアクリル樹脂（Ｑ）以外に架橋剤（Ｂ）を含有していることが、耐湿熱接着性の向上の点から好ましい。Ｃ層に架橋剤（Ｂ）を含有せしめるときは、ポリエステル樹脂（Ａ）およびアクリル樹脂（Ｑ）と架橋剤（Ｂ）の合計がＣ層全体に対して９０重量％以上となるよう調整することが好ましい。合計含有量を上記範囲とすることにより、Ｃ層の高屈折率化を達成することができる。なお、合計含有量の上限は特に限定されるものではないが、１００重量％が実質的な上限となる。

また、本発明では、架橋剤（Ｂ）として、メラミン系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤、およびカルボジイミド系架橋剤からなる群から選ばれる１以上の架橋剤を用いることで、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ）およびアクリル樹脂（Ｑ）のカルボキシル基の失活による耐湿熱接着性の向上や、架橋剤（Ｂ）の自己架橋反応が進行することによる耐湿熱接着性の向上が見られるため、好ましい。また、メラミン系やオキサゾリン系、カルボジイミド系などの架橋剤（Ｂ）のＣ層中での含有量は特に限定されず、２種類以上の架橋剤を使用しても良い。特にメラミン系、オキサゾリン系、カルボジイミド系のすべての架橋剤を含有する場合は、煮沸後の接着指数が著しく向上するため、特に好ましい。この現象に対するメカニズムの詳細は不明だが、ポリエステル樹脂（Ａ）、アクリル樹脂（Ｃ）の架橋性反応基と上記３種類の架橋剤がそれぞれの特性により、部分的な偏りがなくＣ層全体が十分に架橋反応することにより、耐湿熱接着性が向上すると考えられる。

本発明において用いられるメラミン系架橋剤は、特に限定されないが、メラミン、メラミンとホルムアルデヒドを縮合して得られるメチロール化メラミン誘導体、メチロール化メラミンに低級アルコールを反応させて部分的あるいは完全にエーテル化した化合物、及びこれらの混合物などを用いることができる。またメラミン系架橋剤としては単量体、２量体以上の多量体からなる縮合物のいずれでもよく、これらの混合物でもよい。エーテル化に用いられる低級アルコールとしては、メチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、ｎ−ブタノール、イソブタノールなどを用いることができる。官能基としては、イミノ基、メチロール基、あるいはメトキシメチル基やブトキシメチル基等のアルコキシメチル基を１分子中に有するもので、イミノ基型メチル化メラミン樹脂、メチロール基型メラミン樹脂、メチロール基型メチル化メラミン樹脂、完全アルキル型メチル化メラミン樹脂などである。その中でもメチロール化メラミン樹脂が最も好ましい。更に、メラミン系架橋剤の熱硬化を促進するため、例えばｐ−トルエンスルホン酸などの酸性触媒を用いてもよい。

また、本発明において用いられるオキサゾリン系架橋剤は、該化合物中に官能基としてオキサゾリン基を有するものであれば特に限定されるものではないが、オキサゾリン基を含有するモノマーを少なくとも１種以上含み、かつ、少なくとも１種の他のモノマーを共重合させて得られるオキサゾリン基含有共重合体からなるものが好ましい。

オキサゾリン基を含有するモノマーとしては、２−ビニル−２−オキサゾリン、２−ビニル−４−メチル−２−オキサゾリン、２−ビニル−５−メチル−２−オキサゾリン、２−イソプロペニル−２−オキサゾリン、２−イソプロペニル−４−メチル−２−オキサゾリン、２−イソプロペニル−５−エチル−２−オキサゾリンなどを用いることができ、これらの１種または２種以上の混合物を使用することもできる。中でも、２−イソプロペニル−２−オキサゾリンが工業的にも入手しやすく好適である。

オキサゾリン系架橋剤において、オキサゾリン基を含有するモノマーに対して用いられる少なくとも１種の他のモノマーとしては、該オキサゾリン基を含有するモノマーと共重合可能なモノマーであれば、特に限定されないが、例えば、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸ブチル、アクリル酸−２−エチルヘキシル、メタクリル酸−２−エチルヘキシルなどのアクリル酸エステルあるいはメタクリル酸エステル類、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、マレイン酸などの不飽和カルボン酸類、アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどの不飽和ニトリル類、アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、Ｎ−メチロールメタクリルアミドなどの不飽和アミド類、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどのビニルエステル類、メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテルなどのビニルエーテル類、エチレン、プロピレンなどのオレフィン類、塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニルなどの含ハロゲン−α，β−不飽和モノマー類、スチレン、α−メチルスチレンなどのα，β−不飽和芳香族モノマー類などを用いることができ、これらは１種または２種以上の混合物を使用することもできる。

また、本発明において用いられるカルボジイミド系架橋剤は、該化合物中に官能基としてカルボジイミド基、またはその互変異性の関係にあるシアナミド基を分子内に１個または２個以上有する化合物であれば特に限定されるものではない。このようなカルボジイミド化合物の具体例としては、ジシクロヘキシルメタンカルボジイミド、ジシクロヘキシルカルボジイミド、テトラメチルキシリレンカルボジイミド、ウレア変性カルボジイミド等を挙げることができ、これらは１種または２種以上の混合物を使用することもできる。
本発明におけるＣ層を構成する樹脂と架橋剤は任意の比率で混合して用いることができるが、架橋剤（Ｂ）の含有量（ｃ）は、Ｃ層全体を１００重量％としたとき、５重量％以上５０重量％以下添加されることが常態下での接着性向上の点で好ましく、より好ましくは１０〜４０重量％添加、とくに好ましくは１５〜３５重量％添加である。架橋剤の添加量が、５重量％未満の場合、その添加効果が小さく、前記ハードコート層との耐湿熱接着性が低下してしまい、実用性に劣る。一方、５０重量％を越える場合は、Ｃ層全体の屈折率が低下するため光学用ハードコートフィルムの基材として用いたときの干渉縞が悪化する。特に、メラミン系架橋剤以外のオキサゾリン系架橋剤およびカルボジイミド系架橋剤を使用する場合は耐湿熱接着性が顕著に向上するが、屈折率が低いためＣ層側の光学特性を損なわない程度に使用が制限され、場合によっては樹脂側での屈折率調整が必要となる。

本発明の好ましい態様として、Ｃ層中に微粒子を含有せしめることは易滑性や耐ブロッキング性が向上するので更に好ましい。含有せしめる微粒子としては特に限定されないが、コロイダルシリカ、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、カーボンブラック、ゼオライト粒子などの無機粒子や、アクリル粒子、シリコーン粒子、ポリイミド粒子、“テフロン（登録商標）”粒子、架橋ポリエステル粒子、架橋ポリスチレン粒子、架橋重合体粒子、コアシェル粒子などの有機粒子が挙げられ、これら粒子のいずれを用いてもあるいは複数種を併用してもよい。

これら粒子の数平均一次粒径は、０．０１〜０．６μｍの範囲内であることが好ましい。ここで平均一次粒径とは、ＪＩＳ−Ｈ７００８（２００２）において単一の結晶核の成長によって生成した粒子と定義される一次粒子の粒子径の平均である。また一次粒子の粒子径（以下、一次粒径と称する）とは、長径と短径の平均値とする。このような平均一次粒径の測定については、ＪＩＳ−Ｈ７８０４（２００５）に従い、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、倍率５万倍で試料を観察し、写真を用いて個々の一次粒子の長径と短径を測定し、その平均で一次粒径を求め、さらに一次粒子１００個について同様の一次粒径の測定を行い、その数平均値から平均一次粒径を求めることができる。粒子の平均一次粒径が０．０１μｍ未満の場合には粒子が凝集してＣ層のヘイズを悪化させる可能性があり、逆に０．６μｍを超える場合には添加量ほどの易滑性や耐ブロッキング性の効果が得られ難く、またＣ層の厚みによっては粒子脱落する可能性がある。粒子の平均一次粒径は、より好ましくは２０〜５００ｎｍの範囲内、さらに好ましくは２０〜４００ｎｍの範囲内である。なお粒子には、単分散粒子を用いても、複数の粒子が凝集した凝集粒子を用いてもよい。また、場合によっては平均一次粒径の異なる複数種の粒子を併用してもよい。また粒子の添加量は、Ｃ層の厚みや樹脂組成、平均一次粒径、求められる易滑性や用途などによって適切に調節設計されるべきであるが、Ｃ層全体１００重量部に対して０．０５〜８重量部の範囲内が好ましく、より好ましくは０．１〜５重量部の範囲内である。

更に本発明の積層ポリエステルフィルムのＣ層には、本発明の効果を阻害しない範囲内で各種の添加剤、例えば酸化防止剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、有機の易滑剤、顔料、染料、有機または無機の微粒子、充填剤、帯電防止剤、核剤などが配合されてもよい。

また、本発明において、Ｓ層とＣ層を有する光学積層フィルムを得る方法としては、Ｓ層にＣ層を積層する方法などが挙げられる。中でも、Ｓ層にＣ層を構成する塗剤をコーティング（塗布）し、積層する方法が好ましい。かかるコーティング方法としては、Ｓ層の製造工程とは別工程でコーティングを行う方法、いわゆるオフラインコーティング方法と、Ｓ層の製造工程中にコーティングを行い、Ｓ層にＣ層が積層された積層ポリエステルフィルムを一気に得る、いわゆるインラインコーティング方法がある。しかし本発明ではコストの面や、塗布厚みの均一化の面からインラインコーティング方法を採用することが好ましく、その場合に用いる塗液の溶剤は、環境汚染や防爆性の点から水系であることが最も好ましい。

また、本発明を実施するにあたり、水系塗剤の塗布方法は、特に限定されるものではなく、例えばリバースコート法、スプレーコート法、バーコート法、グラビアコート法、ロッドコート法、ダイコート法などを用いることができるが、Ｃ層の厚みムラを低減するためにはグラビアコート法およびメタリングワイヤーバーコート法が好ましく、特に好ましくはメタリングワイヤーバーコート方式である。

メタリングワイヤーバーコート方式を用いた場合、バーで塗剤を均一に塗布することが好ましいが、バーでかき落とされた塗液の液抜け性が悪いと、塗布外観が悪化することがある。かき落とした塗液をスムーズに抜きかつ、液はねによる欠陥を防止するために、メタリングワイヤーバーの上流、下流側には図１、図２に例示されるようなカバーを設置する事が好ましく、メタリングワイヤーバーと上流側カバーとの隙間（Ｘ）を０．７〜２．０ｍｍに、メタリングワイヤーバーと下流側カバーとの隙間（Ｙ）を（Ｘ）より狭く０．３〜０．７ｍｍとすることが、液抜け性と確保しかつ液はねによる欠陥を防止できるため好ましい。メタリングワイヤーバーと上流側カバーとの隙間（Ｘ）が０．７ｍｍ未満の場合は液抜け性が悪くなるため、Ｃ層の厚みムラが悪化する事があり、２．０ｍｍを越えると液はねによる塗布欠陥が増加するため好ましくない。また、メタリングワイヤーバーと下流側カバーとの隙間（Ｙ）が０．３ｍｍ未満の場合は下流側からの液抜け性が悪くなるため、Ｃ層の厚みムラが悪化する事があり、０．７ｍｍを越えると液はねによる塗布欠陥が増加するため好ましくない。メタリングワイヤーバーと上流側カバーの間隙（Ｘ）をメタリングワイヤーバーと下流側カバーとの隙間（Ｙ）より大きくすることで、上流側からの液抜け性を改善することが可能となる。また、図３，図４に例示されるように、塗液をメタリングワイヤーバー下部へ直接供給し、バーの下部が塗液で満たされており、メタリングワイヤーバーの下部の塗液をバーの回転を用いてフィルムに塗布する方法を用いた場合は、少ない供給量で塗布が可能となるためＣ層の厚みムラが安定化し、更に好ましい。Ｃ層の厚みムラは、Ｃ層の厚み公差を指標とすることができ、Ｃ層の厚み公差が１０ｎｍ以下であることが好ましい。

本発明においては、水系塗剤を塗布する前に、基材層たるＳ層の表面にコロナ放電処理などを施し、該表面の濡れ張力を、好ましくは４７ｍＮ／ｍ以上、より好ましくは５０ｍＮ／ｍ以上とすること好ましい。Ｃ層とＳ層との接着性が向上し、塗布性も良好となるためである。

基材層となるポリエステルを用いてなる層（Ｓ層）を構成するポリエステルとは、エステル結合を主鎖の主要な結合鎖とする高分子の総称であって、好ましいポリエステルとしては、エチレンテレフタレート、エチレン−２，６−ナフタレート、ブチレンテレフタレート、エチレン−α，β−ビス（２−クロロフェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボキシレートなどから選ばれた少なくとも１種の構成成分を主要構成成分とするものを用いることができる。これら構成成分は１種のみ用いても、２種以上併用してもよいが、中でも品質、経済性などを総合的に判断するとエチレンテレフタレートを主要構成成分とするポリエステルを用いることが特に好ましい。また、基材に熱が作用する用途においては、耐熱性や剛性に優れたポリエチレン−２，６−ナフタレートが更に好ましい。

また、これらポリエステルには、更に他のジカルボン酸成分やジオール成分が一部、好ましくは２０モル％以下共重合されていてもよい。

上述したポリエステルの極限粘度（ＪＩＳ Ｋ７３６７（２０００）に従い、２５℃のｏ−クロロフェノール中で測定）は０．４〜１．２ｄｌ／ｇが好ましく、より好ましくは０．５〜０．８ｄｌ／ｇの範囲内である。

更に、このポリエステル中には、各種添加剤、例えば、酸化防止剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、有機の易滑剤、顔料、染料、有機または無機の微粒子、充填剤、帯電防止剤、核剤、架橋剤などがその特性を悪化させない程度に添加されていてもよい。

特に、紫外線カット能を付与するにはポリエステルフィルム中に紫外線吸収剤を含有させるのが好ましい。紫外線吸収剤としては、例えばサリチル酸系化合物、ベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、シアノアクリレート系化合物、およびベンゾオキサジノン系化合物、環状イミノエステル系化合物などを好ましく例示することができるが、３８０ｎｍでの紫外線カット性、色調などの点及び後述するポリエステルのＭ＋Ｐ、Ｍ／Ｐ（Ｍはフィルム中に残存する触媒金属元素の濃度（ミリモル％）、Ｐはフィルム中に残存するリン元素の濃度（ミリモル％ ）を示す。） の制御による分散性向上の効果発現度合いの点からベンゾオキサジノン系化合物が最も好ましい。これらの化合物は１種単独であるいは２ 種以上一緒に併用することができる。またＨ Ａ Ｌ Ｓ や酸化防止剤等の安定剤を併用することもでき、特にリン系の酸化防止剤を併用することが好ましい。

ここでベンゾトリアゾール系の化合物としては、例えば２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４，６−ビス（１−メチル−１−フェニルエチル）フェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−メチルフェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４，６−ジ−ｔ−アミルフェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−ｔ−ブチルフェノール、２−（２′−ヒドロキシ−３′−ｔ−ブチル−５′−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール等を例示することができる。

ベンゾフェノン系化合物としては、例えば２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２′−ジヒドロキシ−４，４′−ジメトキシベンゾフェノン、２，２′，４，４′−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸等をあげることができる。

ベンゾオキサジノン系化合物としては、例えば２−ｐ−ニトロフェニル−３，１−ベンゾオキサジン−４−オン、２−（ｐ−ベンゾイルフェニル）−３，１−ベンゾオキサジン−４−オン、２−（２−ナフチル）−３，１−ベンゾオキサジン−４−オン、２，２′−ｐ−フェニレンビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２′−（２，６−ナフチレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）等を例示することができる。

本発明の積層ポリエステルフィルムは、３８０ｎｍの波長における透過率が５．０％ 以下であることが好ましく、３８０ｎｍ での透過率は３．０％ 以下であることがより好ましい。これは表示基材保護が必要なディスプレイ部材用に適用するにおいて、他素材、他化合物の紫外線保護機能の点から３８０ｎｍの波長における透過率を、また輝度や光透過性の点から３８０ｎｍの波長における透過率を上記範囲規定するものであり、該範囲に制御しながら、全光線透過率、ヘイズ、ｂ値をも制御することによってＬＣＤ 、電子ペーパー、ＥＬディスプレイ、プラズマディスプレイ、プロジェクションテレビ用部材などの各種ディスプレイ部材として好適に使用できるものとなる。
また、微粒子の添加は光線透過率やヘイズといった透明性に関する特性を低下させる場合が多く、添加する場合は極力粒子径が小さく、好ましくは散乱が発生しにくい可視光波長の約１／４以下の粒子径を有するものが好ましく、その添加量も微量であることが好ましい。

また、本発明では、上記ポリエステルを使用したＳ層として、二軸配向ポリエステルフィルムを用いることが好ましい。ここで、「二軸配向」とは、広角Ｘ線回折で二軸配向のパターンを示すものをいう。二軸配向ポリエステルフィルムは、一般に、未延伸状態のポリエステルシートをシート長手方向および幅方向に各々２．５〜５倍程度延伸し、その後、熱処理を施し、結晶配向を完了させることにより、得ることができる。

また、本発明で用いられるＳ層は、Ｓ層自身が２層以上の積層構造体であっても良い。積層構造体としては、例えば、内層部と表層部と有する複合体フィルムであって、内層部に実質的に粒子を含有せず、表層部に粒子を含有させた層を設けた複合体フィルムを挙げることができ、内層部と表層部が化学的に異種のポリマーであっても同種のポリマーであっても良い。本発明の主目的とするディスプレイ用途においては、Ｓ層中には粒子などを含有しない方が透明性などの光学特性上好ましい。

基材となるＳ層の層厚みは特に限定されず、用途に応じて適宜選択されるが、通常１０〜５００μｍ、好ましくは２０〜３００μｍである。

次に本発明の積層ポリエステルフィルムの製造法を、Ｓ層としてポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴと略す）フィルムを用いた場合を例にして説明するが、これに限定されるものではない。

Ｓ層を構成する極限粘度０．５〜０．８ｄｌ／ｇのＰＥＴペレットを真空乾燥した後、押し出し機に供給し２６０〜３００℃で溶融し、Ｔ字型口金よりシート状に押し出し、静電印加キャスト法を用いて表面温度１０〜６０℃の鏡面キャスティングドラムに巻き付けて、冷却固化せしめて未延伸ＰＥＴフィルムを作製した。この未延伸フィルムを７０〜１００℃に加熱されたロール間で縦方向（フィルムの進行方向を指し「長手方向」ともいう）に２．５〜５倍延伸する。このフィルムの少なくとも片面に空気中でコロナ放電処理を施し、該表面の濡れ張力を４７ｍＮ／ｍ以上とし、その処理面にＣ層を構成する水系塗剤を塗布する。この塗布された光学積層フィルムをクリップで把持して乾燥ゾーンに導き、Ｓ層を構成するポリエステル樹脂（Ａ）のＴｇ未満の温度で乾燥した後、Ｔｇ以上の温度に上げ、再度Ｔｇ近傍の温度で乾燥、引き続き連続的に７０〜１５０℃の加熱ゾーンで横方向（フィルムの進行方向とは直交する方向を指し「幅方向」ともいう）に２．５〜５倍延伸し、続いて２００〜２４０℃の加熱ゾーンで５〜４０秒間熱処理を施し、１００〜２００℃の冷却ゾーンを経て結晶配向の完了したＳ層上にＣ層が積層されたポリエステルフィルムを得る。なお、上記熱処理中に必要に応じて３〜１２％の弛緩処理を施してもよい。二軸延伸は縦、横逐次延伸あるいは同時二軸延伸のいずれでもよく、また縦、横延伸後、縦、横いずれかの方向に再延伸してもよい。
本発明の積層ポリエステルフィルムは、ハードコートへの高い加工適正を得るため、１２０℃における幅方向（ＴＤ）の熱収縮率が０．０〜０．７％であり、１９０℃における幅方向（ＴＤ）の熱収縮率が−０．３〜０．５％であることが好ましく、さらには１２０℃における幅方向（ＴＤ）の熱収縮率が０．２〜０．５％であり、１９０℃における幅方向（ＴＤ）の熱収縮率が−０．２〜０．３％であることが好ましい。上記１２０℃における熱収縮率の範囲とすることで、ハードコート後のフィルムカールを防止することが可能となる。また１９０℃における幅方向（ＴＤ）の熱収縮率は、長期耐久時のカール性を考慮したときに、上記の範囲である１２０℃よりも低い値とする事が、経時でのカールの悪化が防止できるため好ましい。これは時間がたつにつれ短時間では解けない非晶分子鎖の絡みによる歪みが徐々に解放されるためと考えられ、より解けにくい非晶分子鎖の歪みが測定可能な高温領域の熱収縮率を低い状態に保つことで、経時安定性を保つことが可能となる。熱収縮率を上記範囲内とするには横延伸工程における２００〜２４０℃の加熱ゾーンで４〜１２％の弛緩処理を施し、１００〜２００℃の冷却ゾーンで再度０．１〜３．０％の微延伸を施すことで達成することができる。
また、積層ポリエステルフィルムの厚みは特に限定されるものではないが、３〜３００μｍが好ましく用いられる。この場合に用いる塗剤は環境汚染や防爆性の点で水系塗剤が好ましい。

このようにして得られた本発明の一つの様態である積層ポリエステルフィルムのＣ層表面は、アクリル樹脂（Ｑ）が局在化するため活性線硬化性樹脂を用いてなるハードコート層との初期接着性に優れ、またＣ層は高屈折率樹脂であるフルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ）を含むため、基材層との屈折率差を小さくでき、Ｃ層表面にハードコート層を設けたときの干渉縞の抑制を優れたものとすることができる。更に親水成分としてスルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）を含まない場合は、高温高湿環境下でのハードコート層との接着性の低下を極限まで抑制することができる。さらに架橋剤（Ｂ）を添加することによって、塗布性が向上し、塗布ムラの少ない塗膜（Ｃ層）が得られるだけでなく、ハードコート層との接着性をより強いものにすることができる。このような積層ポリエステルフィルムは、ハードコートフィルムや、これに更に反射防止層を設けた反射防止フィルムや、導電性金属酸化物層を設けたタッチパネル用光学積層フィルム、電子ペーパー用光学積層フィルムなどのディスプレイ部材用光学積層フィルムとして用いることができる。

次に本発明の積層ポリエステルフィルムにハードコート層を設けた光学積層フィルムについて述べる。

本発明において、ハードコート層を構成する材料は特に限定されるものではなく、可視光線を透過するものであればよいが、光線透過率が高いものが好ましい。用いられる材料としては、アクリル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、塩化ビニル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ウレタン系樹脂、活性線硬化型樹脂などである。特に、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、活性線硬化型樹脂は、耐擦傷性、生産性などの点で好適に用いることができる。

本発明にかかるハードコート層の構成成分として用いられる活性線硬化型樹脂は、該活性線硬化型樹脂を構成するモノマー成分としては、例えば、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ビス（メタクロイルチオフェニル）スルフィド、２，４−ジブロモフェニル（メタ）アクリレート、２，３，５−トリブロモフェニル（メタ）アクリレート、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシジエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロイルペンタエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシエトキシ−３，５−ジブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシジエトキシ−３，５−ジブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシペンタエトキシ−３，５−ジブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシエトキシ−３，５−ジメチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシエトキシ−３−フェニルフェニル）プロパン、ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシフェニル）スルホン、ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシエトキシフェニル）スルホン、ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシペンタエトキシフェニル）スルホン、ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシエトキシ−３−フェニルフェニル）スルホン、ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシエトキシ−３，５−ジメチルフェニル）スルホン、ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシフェニル）スルフィド、ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシエトキシフェニル）スルフィド、ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシペンタエトキシフェニル）スルフィド、ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシエトキシ−３−フェニルフェニル）スルフィド、ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシエトキシ−３，５−ジメチルフェニル）スルフィド、ジ（（メタ）アクリロイルオキシエトキシ）フォスフェート、トリ（（メタ）アクリロイルオキシエトキシ）フォスフェートなどの多官能（メタ）アクリル系化合物を用いることができ、これらは１種もしくは２種以上を用いる。

また、これら多官能（メタ）アクリル系化合物とともに、活性線硬化型樹脂の硬度、透明性、強度、屈折率などをコントロールするため、スチレン、クロロスチレン、ジクロロスチレン、ブロモスチレン、ジブロモスチレン、ジビニルベンゼン、ビニルトルエン、１−ビニルナフタレン、２−ビニルナフタレン、Ｎ−ビニルピロリドン、フェニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、ビフェニル（メタ）アクリレート、ジアリルフタレート、ジメタリルフタレート、ジアリルビフェニレート、あるいはバリウム、鉛、アンチモン、チタン、錫、亜鉛などの金属と（メタ）アクリル酸との反応物などを用いることができる。これらは１種もしくは２種以上を用いてもよい。

なお、本発明において、「（メタ）アクリル系化合物」という記載は、「メタアクリル系化合物およびアクリル系化合物」を略して表示したものであり、他の化合物についても同様である。

本発明における活性線硬化型樹脂を硬化させる方法として、例えば、紫外線を照射する方法を用いることができるが、この場合には、前記化合物に対し、０．０１〜１０重量部程度の光重合開始剤を加えることが望ましい。

本発明に用いる活性線硬化型樹脂には、塗工時の作業性の向上、塗工膜厚のコントロールを目的として、本発明の効果を損なわない範囲において、イソプロピルアルコール、酢酸エチル、メチルエチルケトンなどの有機溶剤を配合することができる。

本発明において活性線とは、紫外線、電子線、放射線（α線、β線、γ線など）などアクリル系のビニル基を重合させる電磁波を意味し、実用的には、紫外線が簡便であり好ましい。紫外線源としては、紫外線蛍光灯、低圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、キセノン灯、炭素アーク灯などを用いることができる。また、電子線方式は、装置が高価で不活性気体下での操作が必要ではあるが、光重合開始剤や光増感剤などを含有させなくてもよい点から有利である。

本発明におけるハードコート層の屈折率は、Ｃ層表面との界面における屈折率差が小さくなるよう調整されることで、干渉縞の原因となる光反射を抑制することが出来る。かかるハードコート層の屈折率は、１．４３〜１．６０であることが好ましく、更に１．４５〜１．５５であることがより好ましい。またハードコート層の厚みは、使用用途などによって適切に調節設計されるべきものであり、特に限定されるものではないが、通常は１〜１０μｍ、好ましくは２〜５μｍである。ハードコート層の厚みがかかる好ましい範囲であるとハードコート性が十分に発現し、一方、ハードコート層の硬化時の収縮によりフィルムがカールすることもない。

本発明においては、ハードコート層の表面に、ちらつきを抑えるための反射防止層を設けたり、また、汚れ防止のための防汚処理を施しことが好ましい。

特に、本発明では、ハードコート層の上に反射防止層たる高屈折率ハードコート層および低屈折率層をこの順に積層し、これを反射防止フィルムとして用いることが特に好ましい。
反射防止層は特に限定されるものではないが、低屈折率化合物の積層やフッ化マグネシウムや酸化ケイ素などの無機化合物のスパッタリングや蒸着などにより形成することができる。防汚処理については、シリコーン系樹脂、フッ素系樹脂などによる防汚処理を施すことができる。
前記のような光学積層フィルムの各界面で生じる干渉縞は、ハードコート層側の分光反射率スペクトルのうねり振幅を小さくすることで低減させることができる。本発明の光学フィルムにおいては、以下に述べる基材フィルムとハードコート層との積層構成を用いることで、干渉縞のない光学積層フィルムを形成することができるのでより好ましい。

本発明で述べる波長５００〜６００ｎｍでの反射率の平均うねり振幅とは、以下のようにして測定される。まず、光学積層フィルムのハードコート層を積層した面を測定面とし、その反対面を波長５００〜６００ｎｍにおける可視光線平均透過率が５％以下となるように５０ｍｍ幅の黒色光沢テープ（ヤマト（株）製 ビニ−ルテープＮｏ．２００−５０−２１：黒）を気泡を噛みこまないように貼り合わせ測定サンプルとする。光学積層フィルムの測定面を、分光光度計にて、測定面から５度の入射角で測定したときに観測される結果を図５に示す。図５において曲線が、波長と測定された反射率との関係を表した結果である。反射率において、波長５００〜６５０ｎｍでのうねり、すなわち、波長の変化に伴って反射率が上下に波打つ変動の微積分学的意味での極大値（一次微分係数＝０、二次微分係数＜０）と極小値（一次微分係数＝０、二次微分係数＞０ ） の差をうねり振幅と定義する。図５で示すように、波長５００〜６００ｎｍにおける反射率のうねりの山頂部分頂点（極大点）を結んだ線（山頂線）とうねりの谷底部分（極小点）を結んだ線（谷底線）の２つの反射率の折れ線グラフの差、すなわち、うねり振幅を、境界点（５００ｎｍ、６００ｎｍ）を含めて１０ｎｍ間隔のサンプル点１１箇所（波長が（５００＋１０×ｉ（ｉ＝０〜１０の整数））ｎｍとなる箇所）で求め、この１１個の値を平均した値を平均うねり振幅と定義する。本発明の光学積層フィルムは、ハードコート層側の反射率の平均うねり振幅が１．０％以下であることが好ましい。平均うねり振幅は、より好ましくは０．７％以下、さらに好ましくは０．４％以下である。ハードコート層側の反射率の平均うねり振幅が１．０％より大きくなると、蛍光灯などの波長強度分布を有する光が反射したときに虹彩模様が発生し、視認性が悪化する。

［特性の測定方法および効果の評価方法］
本発明における特性の測定方法及び効果の評価方法は次のとおりである。

（１）Ｃ層の層厚み
製品ロールの幅方向の中央部と両端部の３点を流れ方向に１ｍおきに３箇所サンプリングし、合計９点を測定サンプルとして用いた。光学積層フィルムの断面を超薄切片に切り出し、ＲｕＯ_４染色、ＯｓＯ_４染色、あるいは両者の二重染色による染色超薄切片法により、ＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）で断面構造が目視可能な以下の条件にて観察し、その断面写真からＣ層の厚みを測定した。測定値は、９点の平均値および公差を用いた。Ｃ層の厚み公差とは、製品ロールの幅方向の中央部と両端部の３点を流れ方向に１ｍおきに３箇所サンプリングし、合計９点を測定サンプルとして用いた測定値の最大値と最小値の差をいう。製品ロールの幅は特に限定されないが、通常の製膜装置からすると３００ｍｍ以上であり、最大でも１．５ｍ程度である。
・測定装置：透過型電子顕微鏡（日立（株）製 Ｈ−７１００ＦＡ型）
・測定条件：加速電圧 １００ｋＶ
・試料調整：凍結超薄切片法
・倍率：３０万倍。

（２）ぬれ張力
調製した水分散体をＡ４サイズにカットした厚さ１８８μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（東レ（株）“ルミラー”１８８Ｔ６０）上に番手＃１４（ミル）のバーコーターを用いて乾燥前の塗布膜厚が３２μｍ程度になるようＰＥＴフィルム上に塗布した。その後６０℃、３０分間加熱乾燥させた。塗布面側のフィルム表面のぬれ張力をＪＩＳ−Ｋ−６７６８−１９９９に記載された方法に従い測定した。

（３）分光反射率
フィルムの流れ方向を長辺（長手方向）とするＡ４カットサイズに裁断したフィルムシートを縦横それぞれ３分割し、合計９点を測定サンプルとして用いた。分光反射率の測定は、測定面の裏面に５０ｍｍ幅の黒色光沢テープ（ヤマト（株）製 ビニ−ルテープＮｏ．２００−５０−２１：黒）を気泡を噛みこまないようにサンプルとテープの長手方向を合わせて貼り合わせた後、約４ｃｍ角のサンプル片に切り出し、分光光度計（島津製作所（株）製 ＵＶ２４５０）に入射角５°での分光反射率を測定した。サンプルを測定器にセットする方向は、測定器の正面に向かって前後の方向にサンプルの長手方向を合わた。なお反射率を基準化するため、標準反射板として付属のＡｌ_２Ｏ_３板を用いた。測定値には、９点の平均値を用いた。また５００ｎｍから６５０ｎｍの波長における反射率の変化量は、上記波長領域における反射率の最大値と最小値の差分により求めることができる。

（４）干渉縞、屈折率
ハードコート層を構成する活性線硬化型樹脂（日本合成化学工業（株）製 紫光ＵＶ−１７００Ｂ[屈折率：１．５０〜１．５１]）を積層ポリエステルフィルム上にバーコーターを用いて硬化後の膜厚が１．５μｍとなるように均一に塗布した。

次いで、Ｃ層の表面から９ｃｍの高さにセットした１２０Ｗ／ｃｍの照射強度を有する集光型高圧水銀灯（アイグラフィックス（株）製 Ｈ０３−Ｌ３１）で、積算照射強度が３００ｍＪ／ｃｍ^２となるように紫外線を照射し、硬化させ、積層ポリエステルフィルム上にハードコート層を積層し光学積層フィルムを得た。なお、紫外線の積算照射強度測定には工業用ＵＶチェッカー（日本電池（株）製 ＵＶＲ−Ｎ１）を用いた。

なお、ハードコート層の屈折率はシリコンウエハー上にスピンコーターにて形成された塗膜について、位相差測定装置（ニコン（株）製 ＮＰＤＭ−１０００）で６３３ｎｍの屈折率を測定した。結果、ハードコート層の屈折率は１．５０であった。

次いで、得られた光学積層フィルムから、８ｃｍ（積層ポリエステルフィルム幅方向）×１０ｃｍ（積層ポリエステルフィルム長手方向）の大きさのサンプルを切り出し、ハードコート層の反対面に黒色光沢テープ（ヤマト（株）製 ビニ−ルテープＮｏ．２００−５０−２１：黒）を気泡を噛み込まないように貼り合わせた。

このサンプルを暗室にて３波長蛍光灯（松下電器産業（株）製 ３波長形昼白色（Ｆ・Ｌ １５ＥＸ−Ｎ １５Ｗ））の直下３０ｃｍに置き、視角を変えながら目視により干渉縞の程度を観察し、以下の評価を行った。実用レベルのものはＢとし、Ａ，Ｓを良好とした。

Ｓ：干渉縞がほぼ見えない
Ａ：干渉縞がわずかに見える
Ｂ：弱い干渉縞が見える。

Ｃ：干渉縞が強い。

（５）平均うねり振幅測定
光学積層フィルムの反射防止層側の波長５００〜６５０ｎｍにおける反射率を（３）と同じ方法で測定し、そのうねりの山頂部分結んだ線（山頂線）とうねりの谷底部分を結んだ線（谷底線）について、２０ｎｍ間隔のサンプル点において各波長（１１箇所、波長が（５００＋１０×ｉ（ｉ＝０〜１０の整数））ｎｍとなる箇所）における差（山頂線−谷底線）を求め、その平均を平均うねり振幅とし、平均うねり振幅が１％以下を実用レベルとし、０．７％以下を良好、０．４％以下を極めて良好とした。

（６）初期接着指数
上記光学積層フィルムのハードコート層表面に、１ｍｍ^２のクロスカットを１００個入れた。作業は、下記の点を除きＪＩＳＫ５６００−５−６（１９９９）の７項の手順に従って行った。
・試験条件及び試験数：ＪＩＳＫ５６００−５−６（１９９９）の７．１．１項に規定にかかわらず、試験条件は２３℃、相対湿度６５％とした。また、試験数は１とした。
・試験板の養生：ＪＩＳＫ５６００−５−６（１９９９）の７．１．２項に規定にかかわらず、養生条件は、２３℃、相対湿度６５％とし、養生時間は１時間とした。
・カット数：ＪＩＳＫ５６００−５−６（１９９９）の７．１．３項に規定にかかわらず、カット数は１１とした。
・カットの間隔：ＪＩＳＫ５６００−５−６（１９９９）の７．１．４項に規定にかかわらず、カットの間隔は１ｍｍとした。
・手動手順による塗膜の切込み及び除去：ＪＩＳＫ５６００−５−６（１９９９）の７．２．５項の規定は準用しないものとする。すなわち、はけを用いたブラッシングは行わないものとする。また、ＪＩＳＫ５６００−５−６（１９９９）の７．２．６項は第２段落の規定（「テープの中心を、図３に示すように角カットの一組に平行な方向で格子の上に置き、格子の部分にかかった箇所と最低２０ｍｍを超える長さで、指でテープを平らになるようにする」）のみ準用し、他の規定は準用しないものとする。なお、テープはセロハンテープ（ニチバン（株）製 セロテープ（登録商標）ＣＴ４０５ＡＰ）を用いるものとする。

また、テープの貼付けは、ハンドローラー（（株）オーディオテクニカ製 ＨＰ５１５）を用いて、荷重１９．６Ｎ／ｍでローラー移動速度５ｃｍ／秒で３往復させ押しつけることによって行った。次いで、テープをハードコート層表面方向に対して９０度方向に秒速１０ｃｍ／秒の早さで引きはがし、ハードコート層に設けた格子の残存個数により５段階評価を行った。５以上を初期接着性がきわめて良好、４以上を良好、３を実用レベル、２以下を初期接着性が不良とした。

５ ：１００／１００（残存個数／測定個数）
４ ：９０／１００以上、１００／１００未満
３ ：８０／１００以上、９０／１００未満
２ ：５０／１００以上、８０／１００未満
１ ：５０／１００未満。

（７）耐湿熱接着指数
（４）と同様の方法で光学積層フィルムを得た。得られた光学積層フィルムを、温度８０℃、相対湿度９０％の恒温恒湿槽中に２５０時間放置し、耐湿熱接着試験用サンプルを得た。得られた耐湿熱接着試験用サンプルについて、（６）と同様の方法で、接着性試験を行い、残存した格子の個数により５段階評価を行い、耐湿熱接着指数とした。５以上を耐湿熱接着性がきわめて良好、４以上を良好、３を実用レベル、２以下を耐湿熱接着性が不良とした。

５ ：１００／１００（残存個数／測定個数）
４ ：９０／１００以上、１００／１００未満
３ ：８０／１００以上、９０／１００未満
２ ：５０／１００以上、８０／１００未満
１ ：５０／１００未満。

（８）煮沸後の接着指数
（４）と同様の方法で光学積層フィルムを得た。得られた光学積層フィルムを１００ｍｍ×１００ｍｍの大きさに切り出し、純水からなる沸騰した湯（１００℃）の中へ該フィルム片を３時間浸漬した。その後、該フィルム片を取り出し乾燥させ、（６）と同様の方法で、接着性試験を行い、残存した格子の個数により５段階評価を行い、煮沸後の接着指数とした。５以上を煮沸後の接着性がきわめて良好、４以上を良好、３を実用レベル、２以下を煮沸後の接着性が不良とした。なお、煮沸後の接着性試験は非常に厳しい試験であり、本試験が不良であっても（７）項の耐湿熱接着指数が実用レベルであれば、実用上の問題はない。

５ ：１００／１００（残存個数／測定個数）
４ ：９０／１００以上、１００／１００未満
３ ：８０／１００以上、９０／１００未満
２ ：５０／１００以上、８０／１００未満
１ ：５０／１００未満。

次に実施例および比較例に基づいて本発明を説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。また、各実施例・比較例で用いる樹脂等の調整法を参考例として示す。

（参考例１−１）フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−１）の調製
窒素ガス雰囲気下で、フルオレン骨格を有しないジカルボン酸成分（Ａａ−２）として２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル７５モル部、フルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）として９，９−ビス[４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル]フルオレン９０モル部、フルオレン骨格を有しないグリコール成分（Ａｂ−２）としてエチレングリコール１０モル部をエステル交換反応器に仕込み、これにテトラブチルチタネート（触媒）をジカルボン酸エステル誘導体（コハク酸ジメチル）１００万重量部に対して１００重量部添加して、１６０〜２００℃で５時間エステル化反応を行った後、メタノールを留出させた。更に２４０℃、０．２ＭＰａの減圧下で３０分反応を行い、ポリエステルポリオールを得た。

次にポリエステルポリオールに、３価以上の多価カルボン酸成分（Ａａ−４）である１，２，４，５−ベンゼンテトラカルボン酸二無水物２５モル部を仕込み、反応温度１６０〜１８０℃で３時間反応を行い、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−１）を得た。該ポリエステル樹脂のＴｇは１３０℃であった。なお、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−１）のフルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）の共重合量は、ジカルボン酸成分（Ａａ）の量とグリコール成分（Ａｂ）の量の合計を１００モル％としたとき、４５モル％である。また、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−１）は、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）を有しないポリエステル樹脂である。
＜フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−１）の組成＞
（ジカルボン酸成分および多価カルボン酸成分）
・２，６−ナフタレンジカルボン酸 ７５モル部
・１，２，４，５−ベンゼンテトラカルボン酸 ２５モル部
（グリコール成分）
・９，９−ビス[４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル]フルオレン ９０モル部
・エチレングリコール １０モル部
（参考例１−２）フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−１）水分散体（Ａ−１ａｑ）の調製
上記のフルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−１）１００．０重量部（以下、単に「部」という）に対して水５３１．６部、２５重量％のアンモニア水２．０部、ブチルセロソルブ３３．４部を添加して、４０℃で溶解させた。続いてこの反応容器を密閉して、該容器の内部温度を１２０℃にまで昇温して２時間反応を行い、フルオレン共重合ポリエステル樹脂の水分散体（Ａ−１ａｑ）を得た。フルオレン共重合ポリエステル樹脂の水分散体（Ａ−１ａｑ）の組成を以下に示す。Ａ−１ａｑを加熱乾燥して得た樹脂固形物のぬれ張力は４０ｍＮ／ｍであった。
・フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−１）：１００部（１４．９９３重量％）
・水：５３３．１部（７９．９２５重量％）
・アンモニア：０．５部（０．０７５重量％）
・ブチルセロソルブ：３３．４部（５．００７重量％）
（参考例２−１）フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−２）の調製
下記の共重合組成を一括で添加し、ポリエステル樹脂（Ａ−１）と同様にエステル交換反応、重縮合を行い、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−２）を得た。該ポリエステル樹脂のＴｇは１３０℃であった。なお、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−２）のフルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）の共重合量は、ジカルボン酸成分（Ａａ）の量とグリコール成分（Ａｂ）の量の合計を１００モル％としたとき、４０モル％である。また、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）の共重合量は、ジカルボン酸成分（Ａａ）の量に対して５モル％である。
・フルオレン骨格を有しないジカルボン酸成分（Ａａ−２）として、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル９０モル部、イソフタル酸ジメチル５モル部
・フルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）として、９，９−ビス[４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル]フルオレン８０モル部
・フルオレン骨格を有しないグリコール成分（Ａｂ−２）として、エチレングリコール１０モル部、ジエチレングリコール１０モル部
・スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）として、５−ソデウムスルホイソフタル酸ジメチル５モル部。
＜フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−２）の組成＞
（ジカルボン酸成分および多価カルボン酸成分）
・２，６−ナフタレンジカルボン酸 ９０モル部
・イソフタル酸 ５モル部
・５−ソデウムスルホイソフタル酸 ５モル部
（グリコール成分）
・９，９−ビス[４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル]フルオレン ８０モル部
・エチレングリコール １０モル部
・ジエチレングリコール １０モル部
（参考例２−２）フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−２）水分散体（Ａ−２ａｑ）の調製
上記のフルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−２）１００重量部、テトラヒドロフラン４００重量部を８０℃にて溶解した後、８０℃の水５００重量部を添加し、ポリエステル樹脂（Ａ−２）の水／テトラヒドロフラン系溶液を得た。得られた水／テトラヒドロフラン系溶液にブチルセロソルブ５０重量部を添加し、更に得られた溶液中のテトラヒドロフランを蒸留し、冷却後に水を加え、ポリエステル樹脂（Ａ−２）の水分散体（Ａ−２ａｑ）を得た。
ポリエステル樹脂の水分散体（Ａ−２ａｑ）の組成を以下に示す。Ａ−２ａｑを加熱乾燥して得た樹脂固形物のぬれ張力は４６ｍＮ／ｍであった。
・フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−２）：１００重量部（１０重量％）
・水：８５０重量部（８５重量％）
・ブチルセロソルブ：５０重量部（５重量％）。

（参考例３−１）フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−３）の調製
下記の共重合組成を一括で添加し、ポリエステル樹脂（Ａ−１）と同様にエステル交換反応、重縮合を行い、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−３）を得た。該ポリエステル樹脂のＴｇは１３０℃であった。なお、フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−３）のフルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）の共重合量は、ジカルボン酸成分（Ａａ）の量とグリコール成分（Ａｂ）の量の合計を１００モル％としたとき、４０モル％である。また、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）の共重合量は、ジカルボン酸成分（Ａａ）の量に対して１０モル％である。
・フルオレン骨格を有しないジカルボン酸成分（Ａａ−２）として、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル９０モル部
・フルオレン骨格を有するグリコール成分（Ａｂ−１）として、９，９−ビス[４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル]フルオレン８０モル部
・フルオレン骨格を有しないグリコール成分（Ａｂ−２）として、エチレングリコール１０モル部、ジエチレングリコール１０モル部
・スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）として、５−ソデウムスルホイソフタル酸ジメチル１０モル部。
＜フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−３）の組成＞
（ジカルボン酸成分および多価カルボン酸成分）
・２，６−ナフタレンジカルボン酸 ９０モル部
・５−ソデウムスルホイソフタル酸 １０モル部
（グリコール成分）
・９，９−ビス[４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル]フルオレン ８０モル部
・エチレングリコール １０モル部
・ジエチレングリコール １０モル部
（参考例３−２）フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−３）水分散体（Ａ−３ａｑ）の調製
上記のフルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−３）１００重量部、テトラヒドロフラン４００重量部を８０℃にて溶解した後、８０℃の水５００重量部を添加し、ポリエステル樹脂（Ａ−３）の水／テトラヒドロフラン系溶液を得た。得られた水／テトラヒドロフラン系溶液にブチルセロソルブ５０重量部を添加し、更に得られた溶液中のテトラヒドロフランを蒸留し、冷却後に水を加え、ポリエステル樹脂（Ａ−３）の水分散体（Ａ−３ａｑ）を得た。
ポリエステル樹脂の水分散体（Ａ−３ａｑ）の組成を以下に示す。Ａ−３ａｑを加熱乾燥して得た樹脂固形物のぬれ張力は５０ｍＮ／ｍであった。
・フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−３）：１００重量部（１０重量％）
・水：８５０重量部（８５重量％）
・ブチルセロソルブ：５０重量部（５重量％）。

（参考例４）メチロール基型メラミン架橋剤水分散体（Ｂ−１ａｑ）の調整
メチロール基型メラミン架橋剤（Ｂ−１）を７８．８重量％含有する水分散体（三和ケミカル（株）製“ニカラック”ＭＷ１２ＬＦ）を下記組成となるよう水で希釈し、メチロール基型メラミン架橋剤水分散体（Ｂ−１ａｑ）を得た。
・メチロール基型メラミン架橋剤（Ｂ−１）：２５重量％
・水：７５重量％。

（参考例５）オキサゾリン系架橋剤水分散体（Ｂ−２ａｑ）の調整
オキサゾリン系架橋剤（Ｂ−２）を１０重量％含有する水分散体（（株）日本触媒製 “エポクロス”ＷＳ３００）を用いた。
・オキサゾリン系架橋剤（Ｂ−２）：２５重量％
・水：７５重量％。

（参考例６）カルボジイミド系架橋剤水分散体（Ｂ−３ａｑ）の調整
カルボジイミド系架橋剤（Ｂ−３）を４０重量％含有する水分散体（日清紡（株） “カルボジライト”Ｖ０４）を下記組成となるよう水で希釈し、カルボジイミド系架橋剤水分散体（Ｂ−３ａｑ）を得た。
・カルボジイミド系架橋剤（Ｂ−３）：２５重量％
・水：７５重量％。

（参考例７）コロイダルシリカ水分散体（Ｃ−１ａｑ）の調整
コロイダルシリカを４０重量％含有する水分散体（触媒化成工業（株）製 “スフェリカスラリー １４０”）を下記組成となるよう水で希釈し、コロイダルシリカ水分散体（Ｃ−１ａｑ）を得た。
・コロイダルシリカ：５重量％
・水：９５重量％。

（参考例８）界面活性剤水分散体（Ｄ−１ａｑ）の調整
アセチレンジオール系界面活性剤を５０重量％含有する水分散体（日信化学工業（株）製“オルフィン”ＥＸＰ４０５１Ｆ）を下記組成となるよう水で希釈し、界面活性剤水分散体（Ｄ−１ａｑ）を得た。
・界面活性剤：５重量％
・水：９５重量％。

（参考例９−１）ポリエステル樹脂（Ｐ−１）の調製
窒素ガス雰囲気下でフルオレン骨格を有しないジカルボン酸成分（Ａａ−２）としてテレフタル酸６０モル部、イソフタル酸１５モル部、セバシン酸５モル部、フルオレン骨格を有しないグリコール成分（Ａｂ−２）としてジエチレングリコール４０モル部、１，４−ブタンジオール３５モル部、エチレングリコール２５モル部をエステル交換反応器に仕込み、これにテトラブチルチタネート（触媒）を全ジカルボン酸成分１００万重量部に対して１００重量部添加して、１６０〜２４０℃で５時間エステル化反応を行った後、溜出液を取り除いた。

その後、３価以上の多価カルボン酸成分（Ａａ−４）としてトリメリット酸２０モル部と、テトラブチルチタネートを更に全ジカルボン酸１００万重量部に対して１００重量部添加して、２４０℃で、反応物が透明になるまで溜出液を除いたのち、２２０〜２８０℃の減圧下において、重縮合反応を行い、ポリエステル樹脂（Ｐ−１）を得た。該ポリエステル樹脂のＴｇは２０℃であった。

なお、ポリエステル樹脂（Ｐ−１）は、フルオレン骨格を有する成分が共重合されていないポリエステル樹脂である。また、ポリエステル樹脂（Ｐ−１）は、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）を有しないポリエステル樹脂である。
＜ポリエステル樹脂（Ｐ−１）の組成＞
（ジカルボン酸成分および多価カルボン酸成分）
・テレフタル酸 ６０モル部
・イソフタル酸 １５モル部
・セバシン酸 ５モル部
・トリメリット酸 ２０モル部
（グリコール成分）
・ジエチレングリコール ４０モル部
・１，４−ブタンジオール ３５モル部
・エチレングリコール ２５モル部。

（参考例９−２）ポリエステル樹脂（Ｐ−１）水分散体（Ｐ−１ａｑ）の調製
フルオレン共重合ポリエステル樹脂（Ａ−１）と同様に水分散化を行い、ポリエステル樹脂の水分散体（Ｐ−１ａｑ）を得た。Ｐ−１ａｑを加熱乾燥して得た樹脂固形物のぬれ張力は４０ｍＮ／ｍであった。
ポリエステル樹脂の水分散体（Ｐ−１ａｑ）の組成を以下に示す。
・ポリエステル樹脂（Ｐ−１）：１００部（２５．０００重量％）
・水：２９９．９重量部（７４．９７５重量％）
・アンモニア：０．１重量部（０．０２５重量％）。

（参考例１０−１）ポリエステル樹脂（Ｐ−２）の調製
窒素ガス雰囲気下でフルオレン骨格を有しないジカルボン酸成分（Ａａ−２）としてテレフタル酸６０モル部、イソフタル酸１５モル部、セバシン酸１５モル部、フルオレン骨格を有しないグリコール成分（Ａｂ−２）としてジエチレングリコール４０モル部、１，４−ブタンジオール３５モル部、エチレングリコール２５モル部をエステル交換反応器に仕込み、これにテトラブチルチタネート（触媒）を全ジカルボン酸成分１００万重量部に対して１００重量部添加して、１６０〜２４０℃で５時間エステル化反応を行った後、溜出液を取り除いた。

その後、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）として５−ソデウムスルホイソフタル酸ジメチル１０モル部と、テトラブチルチタネートを更に全ジカルボン酸成分１００万重量部に対して１００重量部添加して、２４０℃で、反応物が透明になるまで溜出液を除いたのち、２２０〜２８０℃の減圧下において、重縮合反応を行い、ポリエステル樹脂（Ｐ−２）を得た。該ポリエステル樹脂のＴｇは２０℃であった。なお、ポリエステル樹脂（Ｐ−２）は、フルオレン骨格を有する成分が共重合されていないポリエステル樹脂である。また、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）の共重合量は、ジカルボン酸成分（Ａａ）の量に対して１０モル％である。
＜ポリエステル樹脂（Ｐ−２）の組成＞
（ジカルボン酸成分および多価カルボン酸成分）
・テレフタル酸 ６０モル部
・イソフタル酸 １５モル部
・セバシン酸 １５モル部
・５−ソデウムスルホイソフタル酸 １０モル部
（グリコール成分）
・ジエチレングリコール ４０モル部
・１，４−ブタンジオール ３５モル部
・エチレングリコール ２５モル部
（参考例１０−２）ポリエステル樹脂（Ｐ−２）水分散体（Ｐ−２ａｑ）の調製
ポリエステル樹脂（Ｐ−２）１００重量部、テトラヒドロフラン７５重量部を８０℃にて溶解した後、８０℃の水２５０重量部を添加し、ポリエステル樹脂（Ｐ−２）の水／テトラヒドロフラン系溶液を得た。更に得られた溶液中のテトラヒドロフランを蒸留し、冷却後に水を加え、ポリエステル樹脂の水分散体（Ｐ−２ａｑ）を得た。Ｐ−２ａｑを加熱乾燥して得た樹脂固形物のぬれ張力は５０ｍＮ／ｍであった。
ポリエステル樹脂の水分散体（Ｐ−２ａｑ）の組成を以下に示す。
・ポリエステル樹脂（Ｐ−２）：１００部（２５重量％）
・水：３００部（７５重量％）。

（参考例１１−１）ポリエステル樹脂（Ｐ−３）の調製
下記の共重合組成で、ポリエステル樹脂（Ｐ−２）と同様にエステル交換反応、重縮合を行い、ポリエステル樹脂（Ｐ−３）を得た。該ポリエステル樹脂のＴｇは１００℃であった。なお、ポリエステル樹脂（Ｐ−３）は、フルオレン骨格を有する成分が共重合されていないポリエステル樹脂である。また、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）の共重合量は、ジカルボン酸成分（Ａａ）の量に対して１モル％である。
・フルオレン骨格を有しないジカルボン酸成分（Ａａ−２）として２，６−ナフタレンジカルボン酸９９モル部
・フルオレン骨格を有しないグリコール成分（Ａｂ−２）としてエチレングリコール９０モル部、ジエチレングリコール１０モル部
・スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）として５−ソデウムスルホイソフタル酸ジメチル１モル部。
＜ポリエステル樹脂（Ｐ−３）の組成＞
（ジカルボン酸成分および多価カルボン酸成分）
・２，６−ナフタレンジカルボン酸 ９９モル部
・５−ソデウムスルホイソフタル酸 １モル部
（グリコール成分）
・エチレングリコール ９０モル部
・ジエチレングリコール １０モル部
（参考例１１−２）ポリエステル樹脂（Ｐ−３）水分散体（Ｐ−３ａｑ）の調製
ポリエステル樹脂（Ｐ−３）１００重量部、テトラヒドロフラン４００部を８０℃にて溶解した後、８０℃の水５００重量部を添加し、ポリエステル樹脂（Ｐ−３）の水／テトラヒドロフラン系溶液を得た。得られた水／テトラヒドロフラン系溶液にブチルセロソルブ５０重量部を添加し、更に得られた溶液中のテトラヒドロフランを蒸留し、冷却後に水を加え、ポリエステル樹脂の水分散体（Ｐ−３ａｑ）を得た。Ｐ−１ａｑを加熱乾燥して得た樹脂固形物のぬれ張力は４２ｍＮ／ｍであった。
ポリエステル樹脂の水分散体（Ｐ−３ａｑ）の組成を以下に示す。
・ポリエステル樹脂（Ｐ−３）：１００重量９０部（１０重量％）
・水：８５０重量部（８５重量％）
・ブチルセロソルブ：５０重量部（５重量％）。

（参考例１２）アクリルエマルション（Ｑ−１）の調製
窒素ガス雰囲気下、減圧状態で溶媒となる水３００部中に乳化剤（Ｑａ−１）としてｐ−ドデシルベンゼンスルホン酸Ｎａ１重量部、モノマーとしてメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）（Ｑｂ−１）６５重量部、メタクリル酸エチル（ＥＭＡ）（Ｑｂ−２）３０重量部、Ｎ−メチロールアクリルアミド（Ｎ−ＭＡＭ）（Ｑｂ−３）３重量部、アクリル酸（ＡＡ）（Ｑｂ−４）２重量部を乳化重合反応器に仕込み、これに過硫酸ナトリウム（開始剤）を全モノマー成分１００万重量部に対して１００重量部添加して、３０〜８０℃で１０時間反応を行った後、アンモニア水溶液（アルカリ）でｐＨ７．０〜９．０となるよう調整を行った。

その後、７０℃の減圧下において未反応モノマーを除去、濃縮しアクリルエマルション３５％を得た。アクリルエマルションの平均粒子径は４５ｎｍ、Ｔｇは５５℃であった。また、Ｑ−１ａｑを加熱乾燥して得た樹脂固形物のぬれ張力は３６ｍＮ／ｍであった。
＜アクリル樹脂（Ｑ−１）の組成＞
・メタクリル酸メチル ６５重量部
・メタクリル酸エチル ３０重量部
・Ｎ−メチロールアクリルアミド ３重量部
・アクリル酸 ２重量部
（参考例１３）アクリルエマルション（Ｑ−２）の調製
窒素ガス雰囲気下、減圧状態で溶媒となる水３００部中に乳化剤（Ｑａ−１）としてｐ−ドデシルベンゼンスルホン酸Ｎａ１重量部、モノマーとしてメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）（Ｑｂ−１）６２重量部、メタクリル酸エチル（ＥＭＡ）（Ｑｂ−２）３０重量部、Ｎ−メチロールアクリルアミド（Ｎ−ＭＡＭ）（Ｑｂ−３）３重量部、アクリル酸（ＡＡ）（Ｑｂ−４）５重量部を乳化重合反応器に仕込み、これに過硫酸ナトリウム（開始剤）を全モノマー成分１００万重量部に対して１００重量部添加して、３０〜８０℃で１０時間反応を行った後、アンモニア水溶液（アルカリ）でｐＨ７．０〜９．０となるよう調整を行った。

その後、７０℃の減圧下において未反応モノマーを除去、濃縮しアクリルエマルション３５％を得た。アクリルエマルションの平均粒子径は４５ｎｍ、Ｔｇは５５℃であった。また、Ｑ−２ａｑを加熱乾燥して得た樹脂固形物のぬれ張力は３８ｍＮ／ｍであった。
＜アクリル樹脂（Ｑ−２）の組成＞
・メタクリル酸メチル ６２重量部
・メタクリル酸エチル ３０重量部
・Ｎ−メチロールアクリルアミド ３重量部
・アクリル酸 ５重量部
（参考例１４）アクリルエマルション（Ｑ−３）の調製
窒素ガス雰囲気下、減圧状態で溶媒となる水３００部中に乳化剤（Ｑａ−１）としてｐ−ドデシルベンゼンスルホン酸Ｎａ１重量部、モノマーとしてメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）（Ｑｂ−１）６０重量部、メタクリル酸エチル（ＥＭＡ）（Ｑｂ−２）２７重量部、Ｎ−メチロールアクリルアミド（Ｎ−ＭＡＭ）（Ｑｂ−３）３重量部、アクリル酸（ＡＡ）（Ｑｂ−４）１０重量部を乳化重合反応器に仕込み、これに過硫酸ナトリウム（開始剤）を全モノマー成分１００万重量部に対して１００重量部添加して、３０〜８０℃で１０時間反応を行った後、アンモニア水溶液（アルカリ）でｐＨ７．０〜９．０となるよう調整を行った。

その後、７０℃の減圧下において未反応モノマーを除去、濃縮しアクリルエマルション３５％を得た。アクリルエマルションの平均粒子径は４５ｎｍ、Ｔｇは５５℃であった。また、Ｑ−３ａｑを加熱乾燥して得た樹脂固形物のぬれ張力は４０ｍＮ／ｍであった。
＜アクリル樹脂（Ｑ−３）の組成＞
・メタクリル酸メチル ６０重量部
・メタクリル酸エチル ２７重量部
・Ｎ−メチロールアクリルアミド ３重量部
・アクリル酸 １０重量部
（参考例１５）アクリルエマルション（Ｑ−４）の調製
窒素ガス雰囲気下、減圧状態で溶媒となる水３００部中に乳化剤（Ｑａ−１）としてｐ−ドデシルベンゼンスルホン酸Ｎａ１重量部、モノマーとしてメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）（Ｑｂ−１）６２重量部、メタクリル酸エチル（ＥＭＡ）（Ｑｂ−２）３０重量部、Ｎ−メチロールアクリルアミド（Ｎ−ＭＡＭ）（Ｑｂ−３）３重量部、アクリル酸（ＡＡ）（Ｑｂ−４）０．２５重量部、アクリロニトリル（ＡＮ）（Ｑｂ−５）４．７５重量部を乳化重合反応器に仕込み、これに過硫酸ナトリウム（開始剤）を全モノマー成分１００万重量部に対して１００重量部添加して、３０〜８０℃で１０時間反応を行った後、アンモニア水溶液（アルカリ）でｐＨ７．０〜９．０となるよう調整を行った。

その後、７０℃の減圧下において未反応モノマーを除去、濃縮しアクリルエマルション３５％を得た。アクリルエマルションの平均粒子径は４０ｎｍ、Ｔｇは５５℃であった。また、Ｑ−４ａｑを加熱乾燥して得た樹脂固形物のぬれ張力は３４ｍＮ／ｍであった。
＜アクリル樹脂（Ｑ−４）の組成＞
・メタクリル酸メチル ６２重量部
・メタクリル酸エチル ３０重量部
・Ｎ−メチロールアクリルアミド ３重量部
・アクリル酸 ０．２５重量部
・アクリロニトリル ４．７５重量部
実施例１
基材層（Ｓ層）となるＰＥＴフィルムを作成する。実質的に外部添加粒子を含有しないＰＥＴペレット（極限粘度０．６３ｄｌ／ｇ）を充分に真空乾燥した後、押し出し機に供給し２８５℃で溶融し、ステンレス鋼繊維を焼結圧縮した平均目開き５μｍのフィルターで、次いで平均目開き１４μｍのステンレス鋼粉体を焼結したフィルターで濾過した後、Ｔ字型口金よりシート状に押し出し、静電印加キャスト法を用いて表面温度２５℃の鏡面キャスティングドラムに巻き付けて冷却固化せしめた。この未延伸フィルムを９０℃に加熱して長手方向に３．４倍延伸し、一軸配向（一軸延伸）フィルムとした。

次いで、上記参考例にて作成した各種水分散体を表３および表５（比較例は表７および表９に示す）に示す比率で混合し、Ｃ層を構成する水系塗剤を表４および表６（比較例は表８および１０に示す）に示す組成となるよう調製した。得られた水系塗剤を上記一軸延伸フィルムに図３に示すバーコート法を用いて塗布した。なお、この時のメタリングワイヤーバーと上流側カバーとの間隙（Ｘ）を１．２ｍｍに、メタリングワイヤーバーと下流側カバーとの間隙（Ｙ）を０．５ｍｍとした。

水系塗剤を塗布した１軸延伸フィルムをクリップで把持して予熱ゾーンに導き、雰囲気温度１２０℃で乾燥・予熱後、連続的に１２０℃の延伸ゾーンで幅方向に３．５倍延伸した。得られた二軸配向（二軸延伸）フィルムを引き続き２３０℃の加熱ゾーンで１０秒間熱処理を実施後、２３０℃から１６０℃まで冷却しながら７％の弛緩処理を施し、続けて１６０℃〜１２０℃に冷却しながら０．５％の再延伸を実施した。上記方法により結晶配向の完了したＳ層に、Ｃ層が積層された積層ポリエステルフィルムを得た。

この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、１２０℃３０分のＴＤ熱収が０．４％、１９０℃２０分のＴＤ熱収が０．１％、Ｃ層の厚みは１２８ｎｍ、公差は８ｎｍであった。得られた積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞が実用レベル、平均うねり振幅が良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

実施例２
表３、表４に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２２ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅も極めて良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

実施例３
表３、表４に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この光学積層フィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞が実用レベル、平均うねり振幅が良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）のそれよりも２ｍＮ／ｍ高くなったが、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数はともに良好であったが、煮沸後の接着指数は実用レベルであった。

実施例４
表３、表４に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２８ｎｍ、公差は８ｎｍであった。得られた積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞が実用レベル、平均うねり振幅が良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−４）組成膜（比較例９）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

実施例５
表３、表４に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２２ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅も極めて良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−４）組成膜（比較例９）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

実施例６
表３、表４に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この光学積層フィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞が実用レベル、平均うねり振幅が良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−４）組成膜（比較例９）のそれよりも１ｍＮ／ｍ高くなったが、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数はともに良好であったが、煮沸後の接着指数は実用レベルであった。

実施例７
表３、表４に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２８ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに実用レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−２）組成膜（比較例８）と同等となりハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

実施例８
表３、表４に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２２ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層フィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅も極めて良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−２）組成膜（比較例８）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数はともに極めて良好であったが、煮沸後の接着指数は良好であった。

実施例９
表３、表４に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２３ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層フィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅も極めて良好であった。またメラミン系架橋剤に加えてオキサゾリン系架橋剤およびカルボジイミド系架橋剤を使用したので、ハードコート層との煮沸後の接着指数が極めて良好なレベルに向上した。

実施例１０
表３、表４に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。最小値は実用レベルであり、光学積層フィルムの干渉縞が実用レベル、平均うねり振幅が良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−２）組成膜（比較例８）のそれよりも１ｍＮ／ｍ高くなったが、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数はともに良好であったが、煮沸後の接着指数は実用レベルであった。

実施例１１
表５、表６に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２８ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに実用レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−２）組成膜（比較例８）と同等となりハードコート層との初期接着指数は極めて良好であったが、スルホン酸基を有するポリエステル樹脂を構成成分としているため煮沸後の接着指数は不合格レベルであったが、耐湿熱接着指数は良好であった。

実施例１２
表５、表６に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに実用レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−２）組成膜（比較例８）のそれよりも１ｍＮ／ｍ高くなりハードコート層との初期接着指数は良好であったが、スルホン酸基を有するポリエステル樹脂を主要な構成成分としているため初期接着指数は良好であったが、耐湿熱接着指数は不合格レベルであり、煮沸後の接着指数は煮沸工程でハードコートが剥がれてしまい測定不能であった。

実施例１３
表５、表６に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２８ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに実用レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となりハードコート層との初期接着指数は極めて良好であったが、スルホン酸基を有するポリエステル樹脂を構成成分としているため煮沸後の接着指数は不合格レベルであったが、耐湿熱接着指数は良好であった。

実施例１４
表５、表６に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２２ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となりハードコート層との初期接着指数は極めて良好であったが、スルホン酸基を有するポリエステル樹脂を構成成分としているため煮沸後の接着指数は不合格レベルであったが、耐湿熱接着指数は実用レベルであった。

実施例１５
表５、表６に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２３ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに良好であった。またメラミン系架橋剤に加えてオキサゾリン系架橋剤およびカルボジイミド系架橋剤を使用したが、スルホン酸基を有するポリエステル樹脂を構成成分としているため、煮沸後の接着指数は不合格レベルであったが、耐湿熱接着指数は良好であった。

実施例１６
表５、表６に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに実用レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）のそれよりも１ｍＮ／ｍ高くなりハードコート層との初期接着指数は良好であったが、スルホン酸基を有するポリエステル樹脂を主要な構成成分としているため初期接着指数は良好であったが、耐湿熱接着指数は不合格レベルであり、煮沸後の接着指数は煮沸工程でハードコートが剥がれてしまい測定不能であった。

実施例１７
表５、表６に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは８１ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅も良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

実施例１８
表５、表６に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１６２ｎｍ、公差は１０ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅も実用レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

実施例１９
表５、表６に示す水系塗剤を用いることと図１に示すバーコート法にて塗布したこと以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。なお、この時のメタリングワイヤーバーと上流側カバーとの間隙（ａ）を１．２ｍｍに、メタリングワイヤーバーと下流側カバーとの間隙（ｂ）を０．５ｍｍとした。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２２ｎｍ、公差は１５ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの平均うねり振幅は極めて良好であったが、干渉縞は実施例２と比べて部分的に僅かに強いレベルで観察された。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

実施例２０
表５、表６に示す水系塗剤を用いることとグラビアコート法を用いて塗布したこと以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２２ｎｍ、公差は３０ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの平均うねり振幅は極めて良好であったが、干渉縞は実施例２と比べて部分的に僅かに強いレベルで観察された。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

実施例２１
表５、表６に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１７ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅も実用レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）のそれよりも１ｍＮ／ｍ高くなったが、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数はともに良好であった。しかし、煮沸後の接着指数が不合格レベルであった。

実施例２２
表５、表６に示す水系塗剤を用いて上記１軸延伸フィルムの両面にコロナ放電処理を施し、図３に示すバーコート法を用いて両面に塗布した以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは両面ともに１２２ｎｍ、公差は両面とも８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅も極めて良好であった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

比較例１
表７、表８に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１５ｎｍ、公差は２５ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの平均うねり振幅干、渉縞ともに不合格レベルであった。また、初期接着指数は実用レベルであったが、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数は不合格レベルであった。

比較例２
表７、表８に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１５ｎｍ、公差は２０ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの平均うねり振幅干、渉縞ともに不合格レベルであった。また、初期接着指数、耐湿熱接着指数ともに不合格レベルであり、煮沸後の接着指数は煮沸工程でハードコートが剥がれてしまし測定不能であった。

比較例３
表７、表８に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１５ｎｍ、公差は１５ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの平均うねり振幅干、渉縞ともに不合格レベルであった。また、初期接着指数、耐湿熱接着指数ともに不合格レベルであり、煮沸後の接着指数は煮沸工程でハードコートが剥がれてしまし測定不能であった。

比較例４
表７、表８に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１５ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの平均うねり振幅干、渉縞ともに不合格レベルであった。また、初期接着指数は実用レベルであったが、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数は不合格レベルであった。

比較例５
表７、表８に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１５ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの平均うねり振幅干、渉縞ともに不合格レベルであった。また、初期接着指数、耐湿熱接着指数ともに不合格レベルであり、煮沸後の接着指数は煮沸工程でハードコートが剥がれてしまし測定不能であった。

比較例６
表７、表８に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１５ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。この積層ポリエステルフィルムのＣ層にはナフタレン骨格を有するポリエステル樹脂を主要組成としているためＣ層の延伸性が乏しく延伸工程において白化したため所定の評価は未実施とした。

比較例７
表７、表８に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１３６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの平均うねり振幅干、渉縞ともに不合格レベルであった。また、初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

比較例８
表７、表８に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１３６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの平均うねり振幅干、渉縞ともに不合格レベルであった。また、初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

比較例９
表７、表８に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１３６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの平均うねり振幅干、渉縞ともに不合格レベルであった。また、初期接着指数、耐湿熱接着指数はともに極めて良好であり、煮沸後の接着指数は良好であった。

比較例１０
表７、表８に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１３０ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

比較例１１
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はポリエステル樹脂（Ａ−１）組成膜（比較例１）と同等となりハードコート層との初期接着指数が実用レベル、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数は不合格レベルであった。

比較例１２
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１３０ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−４）組成膜（比較例９）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数はともに極めて良好であった。

比較例１３
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１３０ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数は極めて良好であったが、耐湿熱接着指数は良好であったが、煮沸後の接着指数が不合格レベルであった。

比較例１４
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はポリエステル樹脂（Ａ−３）組成膜（比較例１）のそれに近似し、ハードコート層との初期接着指数が実用レベル、耐湿熱接着指数は不合格レベルであり、煮沸後の接着指数は煮沸工程でハードコートが剥がれてしまし測定不能であった。

比較例１５
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２８ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。またハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数ともに良好であり、煮沸後の接着指数は実用レベルであった。

比較例１６
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。またハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数ともに実用レベルであったが煮沸後の接着指数は不合格レベルであった。

比較例１７
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２８ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数は極めて良好であったが、Ｃ層の構成成分であるポリエステル樹脂がスルホン酸塩基を多く含有しているので耐湿熱接着指数は不合格レベルであり、煮沸後の接着指数は煮沸工程でハードコートが剥がれてしまし測定不能であった。

比較例１８
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１６ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等であるが、Ｃ層の主要構成成分がポリエステル樹脂であるためハードコート層との初期接着指数は極めて良好であり、上記ポリエステル樹脂がスルホン酸塩基を多く含有しているため耐湿熱接着指数は不合格レベルであり、煮沸後の接着指数は煮沸工程でハードコートが剥がれてしまし測定不能であった。

比較例１９
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２２ｎｍ、公差は８ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。またＣ層表面のぬれ張力はアクリル樹脂（Ｑ−１）組成膜（比較例７）と同等となり、ハードコート層との初期接着指数、耐湿熱接着指数および煮沸後の接着指数ともに極めて良好であった。

比較例２０
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１２２ｎｍであった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。Ｃ層の構成成分としてナフタレン骨格を有するポリエステル樹脂の比率は高いが、アクリル樹脂（Ｑ−１）添加しているためＣ層の延伸性は改善され白化は良化傾向であった。ただし、Ｃ層の外観の塗布ムラが残った事から光学フィルムとしては使用不可であったため所定の評価は未実施とした。

比較例２１
表９、表１０に示す水系塗剤を用いること以外は実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルムを得た。この積層ポリエステルフィルムの厚みは１２５μｍ、Ｃ層の厚みは１１５ｎｍ、公差は８ｎｍであった。Ｃ層の構成成分としてナフタレン骨格を有するポリエステル樹脂を一部含有しているが、ポリエステル樹脂（Ｐ−１）を主要成分としているため白化は起こらなかった。この積層ポリエステルフィルムの特性を表２に示す。光学積層フィルムの干渉縞および平均うねり振幅ともに不合格レベルであった。また、ハードコート層との初期接着指数および耐湿熱接着指数ともに実用レベルであったが、煮沸後の接着指数は不合格レベルであった。

本発明の積層ポリエステルフィルムは、高温高湿環境下においてのハードコート層との接着性が優れているため、ハードコートフィルムに有用である。特に虹彩模様低減に優れるのでやタッチパネルなどのディスプレイ部材用積層フィルムとして好適である。

１ 基材フィルム（Ａ層）
２ 基材フィルムの進行方向
３ メタリングワイヤーバー
４ バー把持のためのコロ
５ メタリングワイヤーバー上流側のカバー
６ メタリングワイヤーバー下流側のカバー
７ 塗剤供給部
８ 液受けパン
９ 塗液
ａ メタリングワイヤーバーと上流側カバーの間隙
ｂ メタリングワイヤーバーと下流側カバーの間隙
１１ うねり振幅
１２ 山頂線
１３ ハードコート層側反射率曲線
１４ 谷底線

Claims (6)

1. 基材層となるポリエステルを用いてなる層（Ｓ層）の少なくとも片側表面に積層膜（Ｃ層）が積層されたポリエステルフィルムであって、
   前記Ｃ層がフルオレン骨格を有するポリエステル樹脂（Ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）を含有し、
   該Ｃ層中のポリエステル樹脂（Ａ）の含有量（ａ）とアクリル樹脂（Ｑ）の含有量（ｂ）の重量比（ａ）／（ｂ）が４０／６０以上９５／５以下であり、
   該ポリエステル樹脂（Ａ）のぬれ張力が該アクリル樹脂（Ｑ）のぬれ張力より高く、その差が２ｍＮ／ｍ以上１０ｍＮ／ｍ以下であり、
   かつ前記ポリエステル樹脂（Ａ）が、スルホン酸塩基を有するジカルボン酸成分（Ａａ−３）を有しないか、もしくは、ポリエステル樹脂（Ａ）を構成するジカルボン酸成分（Ａａ）の量に対して０．１モル％未満有し、
   該Ｃ層側の５００ｎｍから６５０ｎｍの波長における分光反射率の最小値（Ｒｍｉｎ）が４．０％以上６．０％以下であり、かつ分光反射率の変化量（Δｒ）が０．０％以上１．０％以下であることを特徴とする積層ポリエステルフィルム。
2. 前記ポリエステル樹脂（Ａ）のぬれ張力が前記アクリル樹脂（Ｑ）のぬれ張力より高く、その差が２ｍＮ／ｍ以上６ｍＮ／ｍ以下である請求項１に記載の積層ポリエステルフィルム。
3. 前記Ｃ層の厚み公差が１０ｎｍ以下である請求項１または２に記載の積層ポリエステルフィルム。
4. 前記Ｃ層の表面の初期接着指数、温度８０℃、相対湿度９０％の恒温恒湿環境下に２５０時間放置したときの耐湿熱接着指数、および、３時間における煮沸後の接着指数が、いずれも３以上、５以下である請求項１〜３のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルム。
5. 請求項１〜４のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルムのＣ層表面に、活性線硬化型樹脂を用いてなるハードコート層を積層してなり、該ハードコート層側の５００ｎｍから６５０ｎｍの波長における分光反射率の平均うねり振幅が１．０％以下である光学積層フィルム。
6. 前記ハードコート層の屈折率が１．４３〜１．６０である請求項５に記載の光学積層フィルム。

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