JP5761628B2 - ナノコンポジット樹脂組成物 - Google Patents
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Description
ここで、粒径とは、各々の無機粒子そのものの粒子の直径であり、各々の粒子を完全な球体と仮定した場合にその直径に相当する値である。粒径が1〜99nmの無機フィラーとは、最大粒径が99nm以下であり、最小粒径が1nm以上である一群の無機フィラーをいい、最大粒径及び最小粒径は、電子顕微鏡による観察で測定して得られた値をいう。同様に、粒径が100nm〜100μmの無機フィラーとは、最大粒径が100μm以下であり、最小粒径が100nm〜100μmである一群の無機フィラーをいう。いっぽう、フィラーの長径とは、例えば細長い針状粒子では長手方向の粒子の長さのことであり、電子顕微鏡による観察で測定して得られた値をいう。
本発明は、第1の実施形態によれば、ナノコンポジット樹脂組成物であって、熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂と、シランカップリング剤と、第一の無機フィラーと、第二の無機フィラーとを含んでなり、第二の無機フィラーが、Al2O3(アルミナ)、MgO(マグネシア)、TiO2(チタニア)からなる群から選択される金属酸化物、または、AlN(窒化アルミニウム)などの金属窒化物の表面にSiO2の被膜を形成してなるSiO2被覆無機粒子である。
あるいは、第一の無機フィラーは、平均粒径もしくは長径が1〜99nmのSiO2(シリカ)であってもよい。第一の無機フィラーの平均粒径もしくは長径は、好ましくは、5〜30nmであり、さらに好ましくは、10〜20nmである。本明細書中、フィラーの平均粒径とは、BET法により測定して得られた値をいうものとする。また、ここでいう平均的な長径はレーザー回折式粒度分布測定装置で測定して得られた値である。
あるいは、第二の無機フィラーは、平均粒径もしくは長径が100nm〜100μmの無機粒子であってもよい。第二の無機フィラーの平均粒径もしくは長径は、好ましくは、10〜100μmであり、さらに好ましくは、10〜60μmである。
本発明は、第2の実施形態によれば、ナノコンポジット樹脂組成物であって、樹脂成分と、シランカップリング剤と、第一の無機フィラーと、第二の無機フィラーとを含んでなり、第一の無機フィラー、第二の無機フィラーの両方が、Al2O3、MgO、TiO2からなる群から選択される金属酸化物、または、AlN(窒化アルミニウム)などの金属窒化物の表面にSiO2の被膜を形成してなるSiO2被覆無機粒子である。
本発明は、第3の実施形態によれば、ナノコンポジット樹脂組成物であって、樹脂成分と、シランカップリング剤と、第一の無機フィラーと、第二の無機フィラーとを含んでなり、第一の無機フィラーが、Al2O3、MgO、TiO2からなる群から選択される金属酸化物、または、AlN(窒化アルミニウム)などの金属窒化物の表面にSiO2の被膜を形成してなるSiO2被覆無機粒子であり、第二の無機フィラーが、SiO2である。
また、必要な特性に応じて第1、第2、第3の実施形態を適宜採用、あるいは組み合わせて使用することが可能である。
実施例1では、まず、第二の無機フィラーを調製した。第二の無機フィラーとしては、金属酸化物であるAl2O3の表面にSiO2膜を形成した。Al2O3は、平均粒径が、30μmのものを用い、SiO2膜を、平均被膜厚さが10nmになるように形成した。なお、SiO2被膜の厚さは、透過電子顕微鏡により測定した。
実施例1とは別の方法で金属酸化物表面にSiO2膜を形成してなる第二の無機フィラーを用いて、ナノコンポジット樹脂組成物を調製した。すなわち、第二の無機フィラーの調製方法以外は、実施例1と同様とした。
比較例では、上記実施例1、2において用いた第二のフィラーを使用する替わりに、平均粒径が30μmのAl2O3フィラーを使用した。それ以外は同様の組成および方法で、比較例のナノコンポジット樹脂を得た。比較例で得られたナノコンポジット樹脂硬化物の模式図を図4に示す。加熱硬化したナノコンポジット樹脂硬化物において、樹脂14中に、平均粒径が12nmのSiO2からなる第一の無機フィラー13と、平均粒径が30μmのAl2O3フィラーからなる第二の無機フィラー12とが分散されている。図示しないシランカップリング剤もまた樹脂14中に分散されており、シランカップリング剤のアルコキシ基が加水分解によりヒドロキシ基になり、それが第一の無機フィラー13の表面と結合し、有機官能基がエポキシ樹脂のエポキシ基と結合している。いっぽう、第二の無機フィラー12はシランカップリング剤と結合していない。
実施例1、2と比較例のナノコンポジット樹脂硬化物について、ヒートサイクル試験を行った。この試験は、長期間の使用後の界面剥離を確認する目的で行った。低温側は、−40℃で30分保持、高温側は150℃で30分保持を1サイクルとし、これを1000サイクル実施した。試験途中のサンプルを抜取り、第一及び第二の無機フィラーと樹脂との界面剥離の発生率を示すグラフを図3に示す。
2:第二の無機フィラー
3:第一の無機フィラー
4:樹脂成分
11:従来のナノコンポジット樹脂硬化物
12:第二の無機フィラー
13:第一の無機フィラー
14:樹脂成分
21:金属酸化物
22:SiO2被膜
Claims (8)
- 熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂のいずれかまたはこれらの組み合わせからなる樹脂と、
シランカップリング剤と、
無機フィラーと
を含み、
前記無機フィラーが、
平均粒径もしくは長径が5〜30nmのSiO 2 からなる第一の無機フィラーと、
平均粒径もしくは長径が10〜100μmのAl2O3、MgO、TiO2からなる群から選択される金属酸化物もしくはAlN、あるいはそれらの混合物からなる無機粒子であって、該無機粒子の表面に、SiO2の被膜を形成してなるSiO2被覆無機粒子からなる第二の無機フィラーとを含み、
前記第1の無機フィラーが、0.1〜7重量%、第2の無機フィラーが、70〜85重量%含まれているナノコンポジット樹脂組成物。 - 前記第一の無機フィラーの平均粒径もしくは長径が10〜20nmであり、前記第二の無機フィラーの平均粒径もしくは長径が10〜60μmである、請求項1に記載のナノコンポジット樹脂組成物。
- 前記SiO2の被膜が、5〜20nmの厚みを有する、請求項1または2に記載のナノコンポジット樹脂組成物。
- 前記SiO2被覆無機粒子が、水ガラス法により調製される、請求項1〜3のいずれかに記載のナノコンポジット樹脂組成物。
- 前記SiO2被覆無機粒子が、表面融合処理法により調製される、請求項1〜3のいずれかに記載のナノコンポジット樹脂組成物。
- 前記SiO2被覆無機粒子が、レーザーアブレーション法により調製される、請求項1〜3のいずれかに記載のナノコンポジット樹脂組成物。
- 前記熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である、請求項1〜6のいずれかに記載のナノコンポジット樹脂組成物。
- 請求項1〜7のいずれかに記載のナノコンポジット樹脂組成物を硬化させてなる、ナノコンポジット樹脂硬化物。
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