JP5735506B2 - 有機発光素子の製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は、有機発光素子、表示パネル、表示装置、および有機発光素子の製造方法に関する。
近年、有機材料の電界発光現象を利用した表示装置の研究・開発が進められている。このような表示装置では、各サブピクセルが、陽極および陰極と、その間に介在された有機発光層とを含む有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）層を有する。有機ＥＬ層を有する表示装置の駆動においては、陽極から正孔が注入され、陰極から電子が注入され、有機発光層内でホールと電子が再結合することにより発光する。
表示装置における有機ＥＬ層は、薄膜トランジスタ層（以下では、「ＴＦＴ層」と記載する。）が形成された基板に対し、ＴＦＴ層の上面の凹凸の影響が有機ＥＬ層を形成しようとするベース面に影響しないようにするため、間に絶縁性の平坦化膜が介挿された状態で形成される。従来技術に係るＴＦＴ層が設けられた基板と、平坦化膜の構成について、図１７（ａ）を用い説明する。
図１７（ａ）に示すように、基板９００のＺ軸方向の上面には、ＴＦＴ層９０１が形成され、これを被覆するようにパッシベーション膜９０２が形成されている。ＴＦＴ層９０１は、ゲート電極９０１ａ、ドレイン電極９０１ｂ、ソース電極９０１ｃ、ゲート絶縁膜９０１ｄ、およびチャネル層１０１ｅから構成されている。
パッシベーション膜９０２の上には、平坦化膜９０３が形成され、そのＺ軸方向の上面がこれにより平坦化されている。有機ＥＬ層は、平坦化された平坦化膜９０３のＺ軸方向の上面上に形成される。
ここで、従来技術に係る表示装置では、平坦化膜９０３として有機膜が採用されていた（例えば、特許文献１，２）。有機膜である平坦化膜９０３は、有機材料をＴＦＴ層９０１およびパッシベーション膜９０２が形成された基板９０１上に塗布し、レベリング後に焼成することで設けられていた。
特開２００３−２１７８５５号公報 特開２００４−６３１２６号公報
しかし、有機膜である平坦化膜９０３を備える従来技術に係る表示装置では、平坦化膜９０３が製造中に発生する水分を吸収したり脱離したりすることにより、膨張・収縮したり、気泡が発生したりして、寿命低下の原因となることがある。具体的には、平坦化膜９０３を形成した後の工程において有機ＥＬ層を形成を実行するのであるが、有機ＥＬ層の形成する工程では、水や熱を使用する工程が含まれるため、その際に平坦化膜が水分を吸収し、熱の影響などとともに膨張・収縮してしまう。その結果、平坦化膜が上下・左右に移動し、上面の平坦性を保つことができなくなる。これにより、その上に形成される有機ＥＬ層の寿命が低下することが考えられる。
なお、上記特許文献２では、平坦化膜の上面を無機材料からなる保護膜で被覆し、保護膜上に有機ＥＬ層を形成するということが提案されている。しかし、平坦化膜の上面を保護膜で覆うという技術を採用し、平坦化膜と有機ＥＬ層との間の水分の行き来を遮断できたとしても、一旦水分を吸収した有機材料からなる平坦化膜においては、内部の水分の逃げ場が無くなってしまい、熱の影響により膨張・収縮し、上面の平坦性を確保できなくなるという問題を解消することはできない。
また、図１７（ｂ）に示すように、有機材料からなる平坦化膜９０３の代わりに、無機材料からなる平坦化膜９１３を形成しようとすることも、水分の影響を回避するためには有効かもしれない。
しかし、図１７（ｂ）に示すように、無機材料からなる膜９１３を形成する場合には、Ｚ軸方向の上面９１３ｆが、ＴＦＴ層９０１の形成による凹凸形状に沿った形状となってしまい、平坦性を確保することはできない。
本発明は、上記問題を解決しようとなされたものであって、上面が高い平坦性を有する平坦化膜を備えることにより、優れた発光特性および長寿命な有機発光素子、表示パネル、表示装置、および有機発光素子の製造方法を提供することを目的とする。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、一対の電極、および前記一対の電極間に介在する有機発光層を含む有機ＥＬ層と、有機ＥＬ層の下層に形成され、一対の電極の一方の電極に電気的に接続して、有機ＥＬ層を発光させる薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）層と、有機ＥＬ層とＴＦＴ層との間に配置され、薄膜トランジスタ層の上部の凹凸を平坦化し、当該平坦化された面上に有機ＥＬ層が形成された平坦化膜と、を具備する。
上記平坦化膜は、酸化シリコンにより単層に形成されており、当該酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜は、所定の液相成膜法にて、ＴＦＴ層の上部にシリコン含有有機溶液の塗布およびシリコン含有有機溶液の上面の平坦化し、シリコン含有有機溶液の膜を形成する第１工程と、温度上昇により酸化力が上昇する材料を含む所定の溶液を加熱する第２工程と、上面が平坦化されたシリコン含有有機溶液の膜に、加熱された上記所定の溶液を吐出して、前記加熱された所定の溶液により前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる少なくともシリコンを残留させつつ、前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる有機成分を溶出させるとともに、前記加熱された所定の溶液により前記残留したシリコンを液相酸化させる第３工程と、により形成される。
本発明の一態様に係る有機発光素子では、酸化シリコンによる単層の平坦化膜を形成する際、先ず、ＴＦＴ層の上部にシリコン含有有機溶液を塗布し、所定の液相成膜法（例えば、スピンコート法、スリットコート法、ディップ法）にてシリコン含有有機溶液の上面を平坦化する（第１工程）。これにより、その後に平坦化膜となるシリコン含有有機溶液の上面を平坦化する。そのため、本発明の一態様に係る有機発光素子では、平坦化膜を酸化シリコン（無機材料）により形成する場合にも、平坦化膜の下部がＴＦＴ層の上面の凹凸に沿って形成されても、平坦化膜の上面は平坦面として形成することができる。
次に、本発明の一態様に係る有機発光素子では、上面が平坦化されたシリコン含有有機溶液に対し、温度上昇により酸化力が上昇する材料を含む所定の溶液を吐出する。これにより、シリコン含有有機溶液に含まれる有機成分が溶出され、シリコン含有有機溶液に含まれるシリコンが酸化されて酸化シリコンとなる。その結果、酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜が形成される。
酸化シリコンによる単層に形成された平坦化膜は、無機物であって、それ自体が絶縁体であり、水分に強い性質を有する。そのため、平坦化膜を形成した後の工程である有機ＥＬ層を形成する工程において、水や熱を使用する場合でも、平坦化膜が膨張または収縮することがない。その結果、本発明の一態様に係る有機発光素子では、有機ＥＬ層の形成工程において、平坦化膜が上下または左右に移動することがなく、平坦化膜の上面の平坦性を維持できる。
以上より、上記のような方法で無機材料（酸化シリコン）からなる平坦化膜を有する場合にあっても、平坦化膜の上面に平坦性を確保しながら、平坦化膜の形成後の後工程である有機ＥＬ層の形成工程で、平坦化膜が上下または左右に移動するのを防ぎ、平坦化膜の上面の平坦性を維持できる。
従って、本発明の一態様に係る有機発光素子は、優れた発光特性を有し、長寿命である。
実施の形態に係る表示装置１の構成を示す模式ブロック図である。 表示パネル１０の一部構成を模式的に示す断面端面図である。 表示パネル１０におけるバンク１０６の構成を示す模式平面図である。 表示パネル１０の製造過程の一部を模式的に示す断面端面図である。 表示パネル１０の製造過程の一部を模式的に示す断面端面図である。 表示パネル１０の製造過程に一部で採用される装置の構成を模式的に示す概要図である。 表示パネル１０の製造過程の一部で採用される装置の構成を模式的に示す概要図である。 表示パネル１０の製造過程の一部で採用される装置の構成を模式的に示す概要図である。 表示パネル１０の製造過程において、平坦化膜１０３の形成を模式的に示す模式図である。 有機シロキサンと液相酸化膜とにおけるＳｉ、Ｏ、Ｃの濃度分布を示す模式図である。 熱酸化膜と熱酸化膜上に液相酸化膜を積層した状態とにおけるＳｉ、Ｏ、Ｃの濃度分布を示す模式図である。 液相酸化膜の形成における膜厚の変化を示す模式図である。 図１２における各部でのＳｉ、Ｏ、Ｃの濃度分布を示す模式図である。 図１２におけるＳｉ添加レジスト（有機シロキサン）と液相酸化膜とにおけるＳｉ、Ｏ、Ｃの濃度分布を示す模式図である。 溶液中Ｓｉ濃度と液相酸化膜の膜厚との関係を示す模式図である。 変形例に係る表示パネル１２におけるバンク１２６の構成を示す模式平面図である。 従来技術に係る表示パネルの一部の構成を模式的に示す断面端面図である。
［本発明の一態様の概要]
本発明の一態様に係る有機発光素子は、一対の電極、および一対の電極間に介在する有機発光層を含む有機ＥＬ層と、有機ＥＬ層の下層に形成され、一対の電極の一方の電極に電気的に接続して、有機ＥＬ層を発光させるＴＦＴ層と、有機ＥＬ層とＴＦＴ層との間に配置され、ＴＦＴ層の上部の凹凸を平坦化し、当該平坦化された面上に有機ＥＬ層が形成された平坦化膜と、を具備する。
上記平坦化膜は、酸化シリコンにより単層に形成されており、当該酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜は、所定の液相成膜法にて、ＴＦＴ層の上部にシリコン含有有機溶液の塗布およびシリコン含有有機溶液の上面の平坦化し、シリコン含有有機溶液の膜を形成する第１工程と、温度上昇により酸化力が上昇する材料を含む所定の溶液を加熱する第２工程と、上面が平坦化されたシリコン含有有機溶液の膜に、加熱された上記所定の溶液を吐出して、前記加熱された所定の溶液により前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる少なくともシリコンを残留させつつ、前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる有機成分を溶出させるとともに、前記加熱された所定の溶液により前記残留したシリコンを液相酸化させる第３工程と、により形成される。
本発明の一態様に係る有機発光素子では、酸化シリコンによる単層の平坦化膜を形成する際、先ず、ＴＦＴ層の上部にシリコン含有有機溶液を塗布し、所定の液相成膜法（例えば、スピンコート法、スリットコート法、ディップ法）にてシリコン含有有機溶液の上面を平坦化し、シリコン含有有機溶液の膜を形成する（第１工程）。これにより、その後に平坦化膜となるシリコン含有有機溶液の膜の上面を平坦化する。そのため、本発明の一態様に係る有機発光素子では、平坦化膜を酸化シリコン（無機材料）により形成する場合にも、平坦化膜の下部がＴＦＴ層の上面の凹凸に沿って形成されても、平坦化膜の上面は平坦面として形成することができる。
次に、本発明の一態様に係る有機発光素子では、上面が平坦化されたシリコン含有有機溶液に対し、温度上昇により酸化力が上昇する材料を含む所定の溶液を吐出する。これにより、シリコン含有有機溶液に含まれる有機成分が溶出され、シリコン含有有機溶液に含まれるシリコンが酸化されて酸化シリコンとなる。その結果、酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜が形成される。
酸化シリコンによる単層に形成された平坦化膜は、無機物であって、それ自体が絶縁体であり、水分に強い性質を有する。そのため、平坦化膜を形成した後の工程である有機ＥＬ層を形成する工程において、水や熱を使用する場合でも、平坦化膜が膨張または収縮することがない。その結果、本発明の一態様に係る有機発光素子では、有機ＥＬ層の形成工程において、平坦化膜が上下または左右に移動することがなく、平坦化膜の上面の平坦性を維持できる。
以上より、上記のような方法で無機材料（酸化シリコン）からなる平坦化膜を有する場合にあっても、平坦化膜の上面に平坦性を確保しながら、平坦化膜の形成後の後工程である有機ＥＬ層の形成工程で、平坦化膜が上下または左右に移動するのを防ぎ、平坦化膜の上面の平坦性を維持できる。
従って、本発明の一態様に係る有機発光素子は、優れた発光特性を有し、長寿命である。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、前記所定の溶液を加熱する第２工程は、第１の溶液と、第２の溶液とを混合し、前記混合した混合液を所定の温度に加熱することにより形成されるという構成を採用することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、前記混合した混合液を所定の温度に加熱することは、前記第１の溶液と、前記第２の溶液とを同一の容器で混合し、加熱することによりなされるという構成を採用することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、前記混合した混合液を所定の温度に加熱することは、前記第１の溶液を第１の供給ラインで薬液混合部に供給し、前記第２の溶液を第２の供給ラインで前記薬液混合部に供給し、前記薬液混合部において前記第１の溶液と前記第２の溶液との混合を図ることで、前記第１の溶液と前記第２の溶液との反応により前記混合液を加熱することによりなされるという構成を採用することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、前記第１の溶液、あるいは前記第２の溶液の少なくとも一方を、前記薬液混合部で前記第１の溶液と前記第２の溶液とを混合する前に加熱するという構成を採用することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜が、炭素原子を含む。即ち、本発明の一態様に係る有機発光素子では、平坦化膜が上記工程を経て形成されるのであるが、層中に若干の炭素原子が残留していても、実質的に水分による膨張または収縮を防ぐことができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、シリコン含有有機溶液におけるシリコン含有率が、２０［重量％］以上４０［重量％］以下である。このように、シリコン含有有機溶液におけるシリコン含有率を２０［重量％］以上４０［重量％］以下とするときには、平坦化膜における上面の平坦性が優れる。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、上記所定の溶液に含まれる温度上昇により酸化力が上昇する材料が、具体的に、ペルオキソー硫酸（Ｈ２ＳＯ５）である。そして、ペルオキソー硫酸（Ｈ２ＳＯ５）は、硫酸および過酸化水素水の混合により生成される。
硫酸は、過酸化水素水との混合により、ペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）となり、酸化力が上昇する。このため、ＴＦＴ層の上部に塗布したシリコン含有有機溶液の有機成分を溶出するとともに、シリコンを酸化させて酸化シリコンを形成し易くなる。よって、硫酸と過酸化水素水との混合液が、酸化シリコンよりなる膜を形成するために好適な態様とすることができる。
このことより、本発明の一態様に係る有機発光素子では、酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜を有することにより、平坦化膜を無機材料で形成する場合であっても、平坦化膜の上面の平坦性を確保しながら、平坦化膜の形成の後工程である有機ＥＬ層の形成工程において、平坦化膜が上下または左右に移動するのを防ぎ、平坦化膜の平坦性を維持できる。
従って、本発明の一態様に係る有機発光素子は、優れた特性で、高い信頼性を有する。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、ペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）が、硫酸を電気分解することにより生成される。このようにペルオキソ一硫酸を形成することとしても、上記同様の効果が得られる。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、上記温度上昇が、１３０[℃]以上１６０[℃]以下の範囲まで温度が上昇することである。このように、上記所定の溶液の温度上昇を１３０[℃]以上１６０[℃]以下の範囲（例えば、１５０[℃]）まで行うこととする場合、硫酸（Ｈ2ＳＯ4）に過酸化水素水を混合した際のペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）への反応が促進される。よって、酸化力の上昇を図ることができ、シリコンを酸化させて酸化シリコンを形成し易くなり、酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜は、熱酸化により形成される熱酸化シリコンと同等の膜質とすることができる。
その結果、本発明の一態様に係る有機発光素子では、緻密な酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜を有することができ、優れた特性を有し、且つ、高い信頼性を有する。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、ＴＦＴ層の上部にシリコン系材料からなる保護膜が形成され、平坦化膜が、保護膜上に形成されている。本発明の一態様に係る有機発光素子では、ＴＦＴ層の上部が、シリコン系保護膜（例えば、シリコンナイトライドからなる保護膜）が形成されているが、シリコン系保護膜は、ペルオキソー硫酸である上記所定の溶液により、エッチングされて膜減りを生じたり、酸化されて膜形状が変形したりすることがない。
本発明の一態様に係る有機発光素子は、上記構成において、上記所定の液相成膜法が、例えば、スピンコート法、およびスリットコート法の何れか一つである。
本発明の一態様に係る表示パネルは、上記本発明の一態様に係る有機発光素子を備える。これにより、本発明の一態様に係る表示パネルは、上記本発明の一態様に係る有機発光素子が有する効果をそのまま有する。また、本発明の一態様に係る表示装置は、上記本発明の一態様に係る表示パネルを備える。このため、本発明の一態様に係る表示装置も、上記同様の効果を有する。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法は、ＴＦＴ層を形成する第１工程と、ＴＦＴ層の上部の凹凸を平坦化する平坦化膜を形成する第２工程と、平坦化膜の平坦化された面上に、一対の電極、および一対の電極間に介在する有機発光層を含む有機ＥＬ層であって、一対の電極の一方の電極（有機発光層に対して下方側に配置される電極）がＴＦＴ層に電気的に接続される有機ＥＬ層を形成する第３工程とを含む。そして、本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法では、上記第２工程において、前記平坦化膜は、酸化シリコンにより単層に形成される。そして、前記酸化シリコンにより単層に形成された前記平坦化膜は、 所定の液相成膜法にて、前記薄膜トランジスタ層の上部にシリコン含有有機溶液の塗布および前記シリコン含有有機溶液の上面の平坦化し、前記シリコン含有有機溶液の膜を形成する第２−１サブ工程と、温度上昇により酸化力が上昇する材料を含む所定の溶液を加熱する第２−２サブ工程と、前記上面が平坦化された前記シリコン含有有機溶液の膜に、前記加熱された所定の溶液を吐出して、前記加熱された所定の溶液により前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる少なくともシリコンを残留させつつ前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる有機成分を溶出させるとともに、前記加熱された所定の溶液により前記残留したシリコンを液相酸化させる第２−３サブ工程と、により形成される。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法では、酸化シリコンによる単層の平坦化膜を形成する際、先ず、ＴＦＴ層の上部にシリコン含有有機溶液を塗布し、例えば、スピンコート法にてその上面を平坦化し、シリコン含有有機溶液の膜を形成する（第２―１サブ工程）。このため、その後の工程を経て形成される平坦化膜について、無機材料にて形成しながら、平坦化膜の下部がＴＦＴ層の上面の凹凸に沿って形成されても、平坦化膜の上面を平坦面とすることができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法では、次に、温度上昇により酸化力が上昇する（あるいは、過酸生成と温度上昇により酸化力が上昇する）材料を含む所定の溶液を加熱し（第２−２サブ工程）、この溶液を、上面が平坦化されたシリコン含有有機溶液の膜に対して吐出する。上記所定の溶液の吐出を受けたシリコン含有有機溶液の膜は、加熱された所定の溶液により前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる少なくともシリコンを残留させつつ前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる少なくともシリコンを残留させつつ前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる有機成分を溶出させるとともに、加熱された前記所定の溶液により前記残留したシリコンが液相酸化される（第２−３サブ工程）。これより、シリコン含有有機溶液の膜に含まれる有機成分が溶出され、同じくシリコン含有有機溶液の膜に含まれるシリコンが液相酸化された状態で残る。
その結果、本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法では、上記工程を経ることにより、ＴＦＴ層の上に、酸化シリコンによる単層の平坦化膜が形成される。酸化シリコンによる単層の平坦化膜は、無機物からなるため、それ自体が絶縁体であり、水分に対して強い性質を有する。よって、平坦化膜を形成した後の有機ＥＬ層を形成する第３工程において、水や熱を使用する工程を含んでいる場合にあっても、これに起因して平坦化膜が膨張または収縮することがない。これより、有機ＥＬ層を形成する第３工程において、平坦化膜が上下または左右に移動することはなく、平坦化膜の平坦性を維持することができる。
以上より、本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法では、平坦化膜を無機材料にて形成しながら、平坦化膜の上面の平坦性を確保することができ、平坦化膜を形成した後の第３工程で、有機ＥＬ層を形成する際に、平坦化膜が上下または左右に移動することを有効に防ぎ、平坦化膜の平坦性を維持することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法は、上記構成において、前記所定の溶液を加熱する第２−２サブ工程は、第１の溶液と、第２の溶液とを混合し、前記混合した混合液を所定の温度に加熱することにより形成されるという構成を採用することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法は、上記構成において、前記混合した混合液を所定の温度に加熱することは、前記第１の溶液と、前記第２の溶液とを同一の容器で混合し、加熱することによりなされるという構成を採用することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法は、上記構成において、前記混合した混合液を所定の温度に加熱することは、前記第１の溶液を第１の供給ラインで薬液混合部に供給し、前記第２の溶液を第２の供給ラインで前記薬液混合部に供給し、前記薬液混合部において前記第１の溶液と前記第２の溶液との混合を図ることで、前記第１の溶液と前記第２の溶液との反応により前記混合液を加熱することによりなされるという構成を採用することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法は、上記構成において、前記第１の溶液、あるいは前記第２の溶液の少なくとも一方を、前記薬液混合部で前記第１の溶液と前記第２の溶液とを混合する前に加熱するという構成を採用することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法は、上記構成において、シリコン含有有機溶液におけるシリコン含有率が、２０［重量％］以上４０［重量％］以下である。このように、シリコン含有率が２０［重量％］以上４０［重量％］以下のシリコン含有有機溶液を採用する場合には、平坦化膜における上面の平坦性が優れる。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法は、上記工程において、上記所定の溶液に含まれる温度上昇により酸化力が上昇する材料が、具体的に、ペルオキソー硫酸（Ｈ２ＳＯ５）である。そして、このペルオキソー硫酸（Ｈ２ＳＯ５）は、硫酸および過酸化水素水の混合により生成される。あるいは、ペルオキソー硫酸（Ｈ２ＳＯ５）が、硫酸を電気分解することにより生成されるとすることもできる。
硫酸は、過酸化水素水との混合により、ペルオキソー硫酸（Ｈ２ＳＯ５）となり、酸化力が上昇する。このため、ＴＦＴ層の上部に塗布したシリコン含有有機溶液の有機成分を溶出するとともに、シリコンを酸化させて酸化シリコンを形成し易くなる。よって、硫酸と過酸化水素水との混合液が、酸化シリコンよりなる膜を形成するために好適な態様とすることができる。
このことより、本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法では、酸化シリコンにより単層に平坦化膜を形成することにより、無機材料からなる平坦化膜を形成しながら、平坦化膜の上面の平坦性を確保することができ、また、平坦化膜の形成の後の第３工程での有機ＥＬ層の形成において、平坦化膜が上下または左右に移動するのを防ぐことができる。
その結果、本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法では、緻密な酸化シリコンによる単層の平坦化膜を有し、優れた特性および高い信頼性を有する有機発光素子を製造することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法は、上記構成において、上記温度上昇が、１３０［℃］以上１６０［℃］以下の範囲まで温度が上昇することである。このように、上記所定の溶液の温度上昇を１３０［℃］以上１６０［℃]以下の範囲まで温度が上昇することである。このように、上記所定の溶液の温度上昇を１３０[℃]以上１６０[℃]以下の範囲（例えば、１５０[℃]）まで行うこととする場合、硫酸（Ｈ2ＳＯ4）に過酸化水素水を混合した際のペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）への反応が促進される。よって、酸化力の上昇を図ることができ、シリコンを酸化させて酸化シリコンを形成し易くなり、酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜は、熱酸化により形成される熱酸化シリコンと同等の膜質とすることができる。
その結果、本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法では、緻密な酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜を有し、優れた特性を有し、且つ、高い信頼性を有する有機発光素子を製造することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法は、上記構成において、第１工程と第２工程との間に、ＴＦＴ層の上部にシリコン系材料からなる保護膜を形成する工程を含み、第２工程において、平坦化膜を、保護膜上に形成する。本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法では、ＴＦＴ層の上部にシリコン系保護膜（例えば、シリコンナイトライドからなる保護膜）を形成し、その上に平坦化膜を形成するので、平坦化膜を形成する第２工程において、ペルオキソ一硫酸である上記所定の溶液により、エッチングされて膜減りを生じたり、酸化されて膜形状が変形したりすることがない。即ち、シリコン系保護膜により、上記所定の溶液による処理の際、ＴＦＴ層が保護されることになる。
このことより、本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法では、ＴＦＴ層の劣化を防ぎながら、酸化シリコンによる単層の平坦化膜を形成できるので、優れた特性の有機発光素子を製造することができる。
本発明の一態様に係る有機発光素子の製造方法は、上記構成において、例えば、上記所定の液相成膜法が、スピンコート法、およびスリットコート法の何れか一つである。
[実施の形態]
以下では、本発明を実施するための形態について、一例を用い説明する。
なお、以下の説明で用いる実施の形態は、本発明の構成および作用・効果を分かりやすく説明するために用いる例示であって、本発明は、その本質的部分以外に何ら以下の形態に限定を受けるものではない。
１．表示装置１の全体構成
以下では、実施の形態に係る表示装置１について、図１を用い説明する。
図１に示すように、表示装置１は、表示パネル１０と、これに接続された駆動制御部２０とを有し構成されている。表示パネル１０は、有機材料の電界発光現象を利用した有機ＥＬパネルであり、複数の有機ＥＬ素子が配列され構成されている。
駆動制御部２０は、４つの駆動回路２１〜２４と制御回路２５とから構成されている。
なお、実際の表示装置１では、表示パネル１０に対する駆動制御部２０の配置や接続関係については、これに限られない。
２．表示パネル１０の構成
表示パネル１０の構成について、図２および図３を用い説明する。なお、図２では、表示パネル１０における複数のサブピクセルの内の１つのサブピクセル１１ａを抜き出して示している。また、図３では、表示パネル１０において隣接する３つのサブピクセルを抜き出して示している。
表示パネル１０は、トップエミッション型の有機ＥＬディスプレイパネルである。図２に示すように、基板１００上には、ＴＦＴ層１０１、およびＴＦＴ層１０１の上面を覆うようにパッシベーション膜１０２が形成され、その上に、平坦化膜１０３が積層形成されている。ＴＦＴ層１０１は、ゲート１０１ａ、ソース１０１ｂ、ドレイン１０１ｃの３極と、ゲート絶縁膜１０１ｄおよびチャネル層１０１ｅとから構成されている。
平坦化膜１０３は、酸化シリコンからなる単層の液相酸化膜である。平坦化膜１０３の形成方法については、後述する。
平坦化膜１０３におけるＺ軸方向上面には、サブピクセル１１ａに対応して、陽極１０４が形成されている。陽極１０４は、ＴＦＴ層１０１のソース１０１ａに対して、平坦化膜１０３をＺ軸方向に貫通するコンタクトプラグ１０５により電気的に接続されている。
陽極１０４のＺ軸方向上面には、正孔注入層１０７が積層形成され、さらにその上には、有機発光層１０８が積層形成されている。有機発光層１０８は、平坦化膜１０３の上面および陽極１０４の端部上面に対し立設されたバンク１０６により、サブピクセル１１ａ単位で区画されている。
ここで、図３に示すように、バンク１０６は、Ｙ軸方向に延設されたバンク要素１０６ａと、Ｘ軸方向に延設されたバンク要素１０６ｂとが、一体に形成された構成を有する。隣接するサブピクセルにおける各有機発光層１０８ａ，１０８ｂ，１０８ｃは、バンク１０６により区画されている。
なお、表示パネル１０においては、隣接する３つのサブピクセルは、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の各発光色が対応付けられており、隣接する３つのサブピクセルを１つのグループとして、１ピクセル（１画素）を構成する。
図２に戻って、有機発光層１０８のＺ軸方向上面には、電子輸送層１０９、および陰極１１０が順に積層形成されている。なお、図２では、図示を省略しているが、陰極１１０の上に、封止層が積層形成されることもある。
電子輸送層１０９および陰極１１０は、バンク１０６で区画された領域を超えて、全体にわたり連続するように形成されている。
なお、以下においては、陽極１０４および陰極１１０と、陽極１０４と陰極１１０との間に介在する正孔注入層１０７、有機発光層１０８、および電子輸送層１０９とを含め、有機ＥＬ層と記載する場合がある。
ａ）基板１００
基板１００は、例えば、無アルカリガラス、ソーダガラス、無蛍光ガラス、燐酸系ガラス、硼酸系ガラス、石英、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリエチレン、ポリエステル、シリコーン系樹脂、又はアルミナ等の絶縁性材料をベースとして形成されている。
ｂ）平坦化膜１０３
本実施の形態に係る表示パネル１０では、上記のように、平坦化膜１０が、例えば、酸化シリコンなどの無機材料から構成されている。
ｃ）陽極１０４
陽極１０４は、例えば、Ａｇ（銀）、ＡＰＣ（銀、パラジウム、銅の合金）、ＡＲＡ（銀、ルビジウム、金の合金）、ＭｏＣｒ（モリブデンとクロムの合金）、ＮｉＣｒ（ニッケルとクロムの合金）などから形成されている。なお、本実施の形態のように、トップエミッション型の有機ＥＬディスプレイパネルの場合には、高反射性の材料を用い形成されていることが好ましい。
ｄ）正孔注入層１０７
正孔注入層１０７は、例えば、ＷＯX（酸化タングステン）またはＭｏＷＯX（モリブデン−タングステン酸化物）などの金属酸化物、あるいは金属窒化物または金属酸窒化物を用い形成されている。
なお、正孔注入層１０７は、上記のような金属酸化物などの他に、例えば、ＰＥＤＯＴ（ポリチオフェンとポリスチレンスルホン酸との混合物）などの導電性ポリマー材料を用い形成されていてもよい。
ｅ）有機発光層１０８
有機発光層１０８は、正孔と電子とが注入され再結合されることにより励起状態が生成され発光する機能を有する。有機発光層１０８の形成に用いる材料は、湿式印刷法を用い製膜できる発光性の有機材料を用いることが必要である。
具体的には、例えば、特許公開公報（日本国・特開平５−１６３４８８号公報）に記載のオキシノイド化合物、ペリレン化合物、クマリン化合物、アザクマリン化合物、オキサゾール化合物、オキサジアゾール化合物、ペリノン化合物、ピロロピロール化合物、ナフタレン化合物、アントラセン化合物、フルオレン化合物、フルオランテン化合物、テトラセン化合物、ピレン化合物、コロネン化合物、キノロン化合物及びアザキノロン化合物、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、ローダミン化合物、クリセン化合物、フェナントレン化合物、シクロペンタジエン化合物、スチルベン化合物、ジフェニルキノン化合物、スチリル化合物、ブタジエン化合物、ジシアノメチレンピラン化合物、ジシアノメチレンチオピラン化合物、フルオレセイン化合物、ピリリウム化合物、チアピリリウム化合物、セレナピリリウム化合物、テルロピリリウム化合物、芳香族アルダジエン化合物、オリゴフェニレン化合物、チオキサンテン化合物、アンスラセン化合物、シアニン化合物、アクリジン化合物、８−ヒドロキシキノリン化合物の金属錯体、２−ビピリジン化合物の金属錯体、シッフ塩とＩＩＩ族金属との錯体、オキシン金属錯体、希土類錯体などの蛍光物質で形成されることが好ましい。
ｆ）バンク１０６
バンク１０６は、樹脂等の有機材料で形成されており絶縁性を有する。バンク１０６の形成に用いる有機材料の例としては、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、ノボラック型フェノール樹脂等があげられる。隔壁１２３は、有機溶剤耐性を有することが好ましい。さらに、バンク１０６はエッチング処理、ベーク処理など施されることがあるので、それらの処理に対して過度に変形、変質などをしないような耐性の高い材料で形成されることが好ましい。また、撥水性をもたせるために、表面をフッ素処理することもできる。
なお、バンク１０６の形成に用いる絶縁材料については、上記の各材料をはじめ、特に抵抗率が１０5［Ω・ｃｍ］以上であって、撥水性を有する材料を用いることができる。これは、抵抗率が１０5［Ω・ｃｍ］以下の材料を用いた場合には、バンク１０６を要因として、陽極１０４と陰極１１０との間でのリーク電流、あるいは隣接素子間でのリーク電流の発生の原因となり、消費電力の増加などの種々の問題を生じることになるためである。
また、バンク１０６を親水性の材料を用い形成した場合には、バンク１０６の表面と正孔注入層１０７の表面との親和性／撥水性の差異が小さくなり、有機発光層１０８を形成するために有機物質を含んだインクを、バンク１０６の開口部に選択的に保持させることが困難となってしまうためである。
さらに、バンク１０６の構造については、図２に示すような一層構造だけでなく、二層以上の多層構造を採用することもできる。この場合には、層毎に上記材料を組み合わせることもできるし、層毎に無機材料と有機材料とを用いることもできる。
ｇ）電子輸送層１０９
電子輸送層１０９は、陰極１１０から注入された電子を有機発光層１０８へ輸送する機能を有し、例えば、
オキサジアゾール誘導体（ＯＸＤ）、トリアゾール誘導体（ＴＡＺ）、フェナンスロリン誘導体（ＢＣＰ、Ｂｐｈｅｎ）などを用い形成されている。
ｈ）陰極１０
陰極１１０は、例えば、ＩＴＯ、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）などの透光性の導電材料を用い形成されている。なお、陰極１１０における光透過率については、８０［％］以上とすることが好ましい。
陰極１１０の形成に用いる材料としては、上記の他に、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、またはそれらのハロゲン化物を含む層と銀（Ａｇ）を含む層とをこの順で積層した構造を用いることもできる。上記において、銀を含む層は、銀単独で形成されていてもよいし、銀合金で形成されていてもよい。また、光取出し効率の向上を図るためには、当該銀を含む層の上から透明度の高い屈折率調整層を設けることもできる。
ｉ）封止層
図２では、図示を省略しているが、封止層は、有機発光層１０８などの有機膜が水分に晒されたり、空気に晒されたりすることを抑制する機能を有し、例えば、ＳｉＮ（窒化シリコン）、ＳｉＯＮ（酸窒化シリコン）などの材料を用い形成される。トップエミッション型の場合においては、光透過性の材料で形成されることが好ましい。
３．表示パネル１０の製造方法
実施の形態に係る表示パネル１０の製造方法について、図４から図８を用い説明する。なお、図４から図８では、平坦化膜１０３の形成に係る工程を主に示す。
図４（ａ）に示すように、基板１００におけるＺ軸方向上側の表面に、ＴＦＴ層１０１およびパッシベーション膜１０２を形成する。ＴＦＴ層１０１は、ソース１０１ｂおよびドレイン１０１ｃ、チャネル層１０１ｅ、ゲート絶縁膜１０１ｄ、およびゲート１０１ａの順に積層することで形成される。
図４（ａ）に示すように、ＴＦＴ層１０１におけるＺ軸方向上側の表面は、凹凸を有し、ＴＦＴ層１０１の上を被覆するパッシベーション膜１０２もＴＦＴ層１０１の上面に沿って、凹凸を有する。
図６（ａ）に示すように、ＴＦＴ層１０１およびパッシベーション膜１０２が積層形成された基板１００を、レジスト塗布装置５００におけるターンテーブル５０２の上に載置する。レジスト塗布装置５００には、ターンテーブル５０２に連結されたモータ５０３、モータ５０３の駆動を制御する制御部５０４、廃液を排出するための廃液ライン５０５、およびターンテーブル５０２を確認しているスピンカップ５０１などを有し構成されている。
なお、図６（ａ）では、基板１００上におけるＴＦＴ層１０１やパッシベーション膜１０２の図示を省略している。
次に、図６（ｂ）に示すように、ターンテーブル５０２上に載置された基板１００の上面（ＴＦＴ層１０１およびパッシベーション膜１０２が形成された側の表面）に対し、供給ライン５０８から吐出ノズル５０６を介してシリコン含有有機溶液（例えば、有機シロキサン）５０７を吐出する。そして、図７に示すように、ターンテーブル５０２を回転させることにより、シリコン含有有機溶液５０７の上面を平坦化する。これにより、図４（ｂ）に示すように、ＴＦＴ層１０１およびパッシベーション膜１０２が形成された基板１００の主面上に、スピンコート法によりＺ軸方向上側の面が平坦化されたレジスト膜１０３０が形成される。
なお、レジスト膜１０３０におけるＺ軸方向上側の面は、下方におけるＴＦＴ層１０１およびパッシベーション膜１０２の上面の凹凸に影響されず、スピンコート法を用いることで平坦化される。
次に、図５（ａ）に示すように、レジスト膜１０３０に対し、その平坦化された上面１０３０ｆから処理液３００を吐出する。処理液３００は、温度上昇により酸化力が上昇する材料を含む溶液であり、具体的には、１３０[℃]以上１６０[℃]以下（例えば、１５０[℃]）に加熱されたペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）である。図８に示すように、レジスト膜１０３０への処理液３００（加熱されたペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5））の吐出は、硫酸供給ライン５１１と過酸化水素水供給ライン５１２とから別々に供給される硫酸と過酸化水素水とを、吐出ノズル５１０の直前に設けられた薬液混合部５１３で混合する。そして、混合されることによりペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）をレジスト膜１０３０に吐出する。
なお、硫酸供給ライン５１１において、硫酸は、例えば、８０[℃]程度まで加熱されており、当該加熱された硫酸と過酸化水素水供給ライン５１２から供給された過酸化水素水とが薬液混合部５１３で混合された際の反応により、ペルオキソ一硫酸（処理液３００）の温度が１５０[℃]程度まで上昇される。このように、１３０[℃]以上１６０[℃]以下の範囲まで温度上昇された処理液３００は、強い酸化力を有する。
図５（ｂ）に示すように、上記のような処理液３００がレジスト膜１０３０に吐出されると、シリコン含有有機溶液からなるレジスト膜１０３０に含まれる有機成分は溶出され、シリコン含有有機溶液からなるレジスト膜１０３０に含まれるシリコンが酸化されて酸化シリコンを形成する。このため、ＴＦＴ層１０１およびパッシベーション膜１０２が形成された基板１００の上面が、無機材料である酸化シリコンによる単層の平坦化膜１０３で覆われることになる。
図５（ｂ）に示すように、平坦化膜１０３の上面１０３ｆは、処理液３００の吐出を受ける前のレジスト１０３０の上面１０３０ｆ（図５（ａ）を参照）よりも、△ｈだけ高さが低くなる。これは、有機成分が溶出されたことなどによる。ただし、形成された平坦化膜１０３の上面１０３ｆは、スピンコート法により平坦化されたレジスト膜１０３０の上面１０３０ｆと同様に、高い平坦性が維持される。
なお、処理液３００の生成および温度上昇の方式については、上記を含め、次のような方法が採用できる。
（ｉ）加熱したバス槽にて、硫酸、過酸化水素水、および水を混合
Ｈ2ＳＯ4：Ｈ2Ｏ2：Ｈ2Ｏ＝１：１：５
バス槽；１３０[℃]以上１６０[℃]以下の範囲まで加熱
反応式；Ｈ2ＳＯ4＋Ｈ2Ｏ2→Ｈ2ＳＯ5＋Ｈ2Ｏ
（ｉｉ）直前混合方式
Ｈ2ＳＯ4：Ｈ2Ｏ2＝２：１
枚葉式 直前混合方式；Ｈ2ＳＯ4：８０[℃]まで加熱、Ｈ2Ｏ2：室温
反応式；Ｈ2ＳＯ4＋Ｈ2Ｏ2→Ｈ2ＳＯ5＋Ｈ2Ｏ
（ｉｉｉ）電気分解方式
Ｈ2ＳＯ4：Ｈ2Ｏ
電気分解後に、１００[℃]以上の範囲まで加熱
反応式；Ｈ2ＳＯ4＋Ｈ2Ｏ→Ｈ2ＳＯ5＋２Ｈ+＋２ｅ-
なお、現状においては、上記（ｉｉ）の直前混合方式を採用することが、加熱したバス槽で混合する方式に比べて、レジスト膜１０３０へ吐出した際の有機成分の溶出速度が速いという観点から優れている。
４．液相酸化
上記のように、本実施の形態に係る表示パネル１０の製造においては、平坦化膜１０３の形成において、液相酸化を利用した平坦化膜１０３の形成を行っている。これについて、図９を用い補足する。
図９（ａ）に示すように、ＴＦＴ層１０１（図９（ａ）から図９（ｃ）では、チャネル層１０１ｅのみを図示）およびパッシベーション膜１０２が形成された基板１００に対し、例えば、スピンコート法などのような液相製膜法を用いシリコン含有有機溶液からなるレジスト膜１０３０を形成する。レジスト膜１０３０の上面は、平坦化されている。
図９（ｂ）に示すように、レジスト膜１０３０に対して、ペルオキソ一硫酸などの処理液３００を吐出することで、有機成分（炭素Ｃ）が溶出される。
図９（ｃ）に示すように、有機成分が溶出され、シリコンが酸化されることにより、酸化シリコンからなる単層の平坦化膜１０３が形成される。平坦化膜１０３の上面１０３ｆは、上記のように、高い平坦性が維持される。また、ペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）からなる処理液３００が吐出されることで形成される平坦化膜１０３の膜中には、実質的に有機成分が残留することはなく、無機物からなる膜となっている。
５．効果
本実施の形態に係る表示パネル１０では、酸化シリコンによる単層の平坦化膜１０３を形成する際、先ず、ＴＦＴ層１０１およびパッシベーション膜１０２が形成された基板１００の上部にシリコン含有有機溶液５０７を塗布し（図６（ｂ）を参照）、スピンコート法にて上面１０３０ｆが平坦化されたレジスト膜１０３０を形成する（図４（ｂ））。このため、本実施の形態に係る表示パネル１０では、平坦化膜１０３を酸化シリコン（無機材料）により形成する場合にも、平坦化膜１０３の下部がＴＦＴ層１０１およびパッシベーション膜１０２の上面の凹凸に沿って形成されても、平坦化膜１０３の上面１０３ｆは平坦面として形成することができる（図５（ｂ））。
次に、本実施の形態に係る表示パネル１０では、上面１０３０ｆが平坦化されたレジスト膜１０３０に対し、温度上昇により酸化力が上昇する材料を含む処理液３００を吐出することにより（図５（ａ）、図８）、レジスト膜１０３０に含まれる有機成分が溶出され、レジスト膜１０３０に含まれるシリコンが酸化されて酸化シリコンとなる。その結果、酸化シリコンにより単層に形成された平坦化膜１０３が形成される（図５（ｂ））。
酸化シリコンによる単層に形成された平坦化膜１０３は、無機物であって、それ自体が絶縁体であり、水分に強い性質を有する。そのため、平坦化膜１０３を形成した後の工程である有機ＥＬ層（陽極１０４、正孔注入層１０７、有機発光層１０８、電子輸送層１０９、および陰極１１０）を形成する工程において、水や熱を使用する場合でも、平坦化膜が膨張または収縮することがない。その結果、本実施の形態に係る表示パネル１０では、有機ＥＬ層の形成工程において、平坦化膜１０３がＺ軸方向の上下またはＸ軸方向あるいはＹ軸方向の左右に移動することがなく、平坦化膜１０３の上面１０３ｆの平坦性を維持できる。
以上より、上記のような方法で無機材料（酸化シリコン）からなる平坦化膜１０３を有する場合にあっても、平坦化膜１０３の上面１０３ｆに平坦性を確保しながら、平坦化膜１０３の形成後の後工程である有機ＥＬ層の形成工程で、平坦化膜１０３が上下または左右に移動するのを防ぎ、平坦化膜１０３の上面の平坦性を維持でき、表示パネル１０は、優れた発光特性を有し、長寿命である。
６．検証
上記実施の形態に係る平坦化膜１０３が、実質的に有機成分を含まない無機膜であることの検証を行った。図１０（ａ）には、シリコン基板上に有機シロキサンからなる膜を成膜した状態と、そのＳｉ、Ｏ、Ｃの各濃度とを示し、図１０（ｂ）には、上記方法により形成された液相酸化膜と、そのＳｉ、Ｏ、Ｃの各濃度を示す。また、図１１（ａ）では、比較例としてシリコン基板上に熱酸化膜を形成した状態と、そのＳｉ、Ｏ、Ｃの各濃度を示し、図１１（ｂ）では、シリコン基板上に熱酸化膜を形成し、さらにその上に液相酸化膜を形成した状態と、Ｓｉ、Ｏ、Ｃの各濃度を示す。なお、図１０（ａ）、（ｂ）および図１１（ａ）、（ｂ）における濃度グラフでは、横軸の右側へ行けば行くほど濃度が高くなり、縦軸については、各々の左側の図の各位置に対応している。
先ず、図１０（ａ）に示すように、有機シロキサンでは、ＳｉやＯに比べて、Ｃの濃度が高い。一方、図１０（ｂ）に示すように、ペルオキソ一硫酸からなる処理液３００により処理することで得られた液相酸化膜としての平坦化膜１０３では、膜中におけるＣが殆どない状態となっている。具体的には、ベースであるシリコン基板のＣ濃度と同等の濃度となっている。これより、上記実施の形態に係る表示パネル１０における平坦化膜１０３は、実質的に有機成分を含まない無機材料からなる膜となっている。
なお、図１１（ａ）には、熱酸化膜におけるＳｉ、Ｏ、Ｃの各濃度を示している。この場合においては、熱酸化による形成方法であるので、原理的には炭素原子（Ｃ）が混入することはない。図１１（ａ）に示す熱酸化膜と比較しても、図１０（ｂ）に示す液相酸化膜において、膜中に有機成分（炭素原子Ｃ）が殆ど残存していないことが分かる。
また、図１１（ｂ）に示すように、シリコン基板上に熱酸化膜を形成し、さらにその上に液相酸化膜を形成する場合にあっても、膜中における有機成分（Ｃ）の濃度は、熱酸化膜に比べても遜色ない程度まで低くなっている。
以上より、上記実施の形態に係る液相製膜法を用い形成された平坦化膜１０３については、無機膜となっていることが分かる。なお、平坦化膜１０３に有機成分が若干（熱酸化膜でのコンタミネーション程度）残存することは許容される。即ち、有機ＥＬ層の形成時において、水分の吸収および熱の付加によって、平坦化膜１０３が移動しない程度であれば、有機成分が残存していても差し支えない。
次に、液相酸化による平坦化膜１０３の平坦性について検証した。これについて、図１２から図１４を用い説明する。
図１２（ａ）に示すように、シリコン基板に対しＬＯＣＯＳ酸化膜が形成され、さらにその上にゲート酸化膜が形成されたベース材を準備する。ゲート酸化膜の膜厚は、ｔ０であり、ＬＯＣＯＳ形成部分とそれ以外の部分とのギャップは、ｇ０である。ここで、本検証では、図１２（ａ）におけるＬＯＣＯＳをＴＦＴ層１０１の上面の凹凸と擬制している。
なお、図１３（ａ）および図１３（ｂ）にそれぞれ示すように、ＬＯＣＯＳ酸化膜およびゲート酸化膜においては、Ｏ濃度が最も高く、Ｃ濃度は殆ど“０”である。
次に、図１２（ｂ）に示すように、ゲート酸化膜の上から、膜厚ｔ１のＳｉ添加レジスト（上記実施の形態におけるレジスト１０３０に相当）を塗布し、レジスト膜を形成する。なお、図１２（ｂ）では、膜厚ｔ１がギャップｇ０よりも薄くなっているが、これは検証のためであって、実際の平坦化膜１０３の形成においては、ギャップｇ０よりも膜厚の厚いレジスト膜１０３０を形成することが必要である。
図１４（ａ）に示すように、レジスト膜においては、有機溶液からなるため、ＳｉおよびＯに比べて、Ｃ濃度が高くなっている（領域Ａ）。
レジスト膜に対して、上記と同様に、温度上昇により酸化力が上昇する所定の溶液（例えば、ペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5））を温度上昇させて、塗布する。これにより、図１２（ｃ）に示すように、膜厚がｔ2の液相酸化膜が形成される。図１４（ｂ）に示すように、液相酸化膜においては、Ｏ濃度が最も高く、次いでＳｉ濃度が高い。そして、上記所定の溶液により有機成分が溶出されるため、Ｃ濃度は非常に低くなっている。図１４（ｂ）より、上記方法を用い形成される液相酸化膜は、実質的に有機成分を含まない無機材料からなる膜となっている（領域Ｂ）。
上記結果に基づき、平坦化膜１０３の平坦性を検証すると、図１２（ａ）の状態では、ギャップがｇ0であったが、図１２（ｃ）の状態では、ＬＯＣＯＳの上部を除く部分に膜厚ｔ2の液相酸化膜が形成され、ＬＯＣＯＳの上部には液相酸化膜は殆ど形成されていない。よって、図１２（ｃ）の状態においては、ギャップが（ｇ0−ｔ2）まで小さくなったことが分かる。
なお、本検証においては、図１２（ｂ）に示すように、膜厚ｔ1のＳｉ添加レジスト膜を形成したが、この膜厚をより厚いものとして行くことにより、ＬＯＣＯＳの上部についても液相酸化膜で覆われることとなり、全体での平坦化が可能である。これは、Ｓｉ添加レジスト膜について、スピンコート法などを用い上面の平坦化を実施した場合には、液相酸化膜の上面も、当該膜の下方の凹凸形状に影響を受けず、平坦化されることによるものである。
以上より、液相製膜法を用い形成された平坦化膜１０３は、下方のＴＦＴ層１０１の上面の凹凸に追従することなく、その上面１０３ｆが平坦化される。
７．レジスト１０３０中におけるシリコン含有率
レジスト１０３０中におけるシリコン含有率の好ましい範囲について、図１５を用い説明する。図１５では、シリコン濃度と、液相酸化膜の膜厚の関係を示す。
図１５に示すように、シリコン濃度が２０[重量％]未満（ポイントＰ1よりも低い範囲）では、シリコン濃度が低すぎることに起因して、均一な液相酸化膜を形成することが困難である。このようにシリコン濃度が低い場合には、例えば、液相酸化膜がアイランド状となったり、膜厚のバラツキが大きくなったりする。
逆に、シリコン濃度が４０[重量％]よりも高い場合（ポイントＰ2よりも高い範囲）には、シリコン濃度が高すぎることに起因して、塗布時における粘度が許容範囲を超えてしまい、均一な塗布ができない。このため、シリコン濃度が高すぎる場合には、液相酸化膜における上面の平坦度を確保することができず、傾斜部分が生じることも考えられる。
従って、レジスト膜中におけるシリコン濃度は、２０[重量％]以上４０[重量％]以下の範囲とすることが好ましい。
[その他の事項]
上記実施の形態では、表示装置１およびその中に含まれる表示パネル１０を一例に説明したが、本発明は、これに限らず、有機発光素子に対して同様の構成を採用することで、上記同様の効果を得ることができる。例えば、照明装置として用いる有機発光素子に対して上記構成を採用することができる。
また、上記実施の形態では、図３に示すように、バンク１０６の構成としてピクセルバンクを一例として採用したが、バンクの構成については、これに限定されるものではない。例えば、図１６に示すように、各々がＹ軸方向に延設され、互いに並設されたバンク（ラインバンク）１２６を採用することもできる。このようなラインバンク構造を採用することでも、隣接するサブピクセル１２８ａ，１２８ｂ，１２８ｃを互いに区画することができ、表示パネル１２を構成することが可能である。
また、上記実施の形態では、液相製膜法の一例として、スピンコート法を採用したが、本発明は、これに限らず、スリットコート法やディップ法などを採用することも可能である。
また、上記実施の形態では、温度上昇により酸化力が上昇する材料を含む溶液（処理液３００）として、ペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）を採用したが、これ以外にも、強い酸化力を有し、有機成分を溶出できるものであれば採用することができる。例えば、ペルオキソ二硫酸（Ｈ2Ｓ2Ｏ8）などを用いることもできる。
また、上記実施の形態では、シリコン含有有機溶液からなる膜を“レジスト膜１０３０”と記載しているが、上記におけるレジストは、感光性を有するものではない。
また、上記のように液相酸化膜である平坦化膜１０３では、実質的に有機成分が残存していないが、厳密には不純物レベルで有機成分が残存することは許容するものである。具体的には、熱酸化膜よりも高いＣ濃度であって、水分の吸収に対して殆ど影響がないレベルでの有機成分の残存は問題ないと考えられる。
本発明は、優れた発光特性と高い信頼性とを有する有機発光素子を実現するのに有用である。
１．表示装置
１０．表示パネル
１１ａ．サブピクセル
２０．駆動制御部
２１〜２４．駆動回路
２５．制御回路
１００．基板
１０１．ＴＦＴ層
１０１ａ．ゲート電極
１０１ｂ．ドレイン電極
１０１ｃ．ソース電極
１０１ｄ．ゲート絶縁膜
１０１ｅ．チャネル層
１０２．パッシベーション膜
１０３．平坦化膜
１０４．陽極
１０５．コンタクトプラグ
１０６．バンク
１０６ａ，１０６ｂ．バンク要素
１０７．正孔注入層
１０８．有機発光層
１０８ａ，１０８ｂ，１０８ｃ．有機発光層
１０９．電子輸送層
１１０．陰極
３００．処理液
５００．レジスト塗布装置
５０１．スピンカップ
５０２．ターンテーブル
５０３．モータ
５０４．制御部
５０５．廃液ライン
５０６．吐出ノズル
５０７．レジスト
５０８．供給ライン
５１０．吐出ノズル
５１１．硫酸供給ライン
５１２．過酸化水素水供給ライン
５１３．薬液混合部
１０３０．レジスト膜

Claims (12)

  1. 薄膜トランジスタ層を形成する第１工程と、
    前記薄膜トランジスタ層の上部の凹凸を平坦化する平坦化膜を形成する第２工程と、
    前記平坦化膜の平坦化された面上に、一対の電極、および前記一対の電極間に介在する有機発光層を含む有機ＥＬ層であって、前記一対の電極の一方の電極が前記薄膜トランジスタ層に電気的に接続される有機ＥＬ層を形成する第３工程と、
    を含み、
    前記第２工程において、
    前記平坦化膜は、酸化シリコンにより単層に形成され、
    前記酸化シリコンにより単層に形成された前記平坦化膜は、
    所定の液相成膜法にて、前記薄膜トランジスタ層の上部にシリコン含有有機溶液の塗布および前記シリコン含有有機溶液の上面の平坦化を行い、前記シリコン含有有機溶液の膜を形成する第２−１サブ工程と、
    温度上昇により酸化力が上昇する材料を含む所定の溶液を加熱する第２−２サブ工程と、
    前記上面が平坦化された前記シリコン含有有機溶液の膜に、前記加熱された所定の溶液を吐出して、前記加熱された所定の溶液により前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる少なくともシリコンを残留させつつ前記シリコン含有有機溶液の膜に含まれる有機成分を溶出させるとともに、前記加熱された所定の溶液により前記残留したシリコンを液相酸化させる第２−３サブ工程と、
    により形成される
    有機発光素子の製造方法。
  2. 前記所定の溶液を加熱する第２−２サブ工程は、第１の溶液と、第２の溶液とを混合し、前記混合した混合液を所定の温度に加熱することにより形成される
    請求項１に記載の有機発光素子の製造方法。
  3. 前記混合した混合液を所定の温度に加熱することは、
    前記第１の溶液と、前記第２の溶液とを同一の容器で混合し、加熱することによりなされる
    請求項２に記載の有機発光素子の製造方法。
  4. 前記混合した混合液を所定の温度に加熱することは、
    前記第１の溶液を第１の供給ラインで薬液混合部に供給し、前記第２の溶液を第２の供給ラインで前記薬液混合部に供給し、前記薬液混合部において前記第１の溶液と前記第２の溶液との混合を図ることで、前記第１の溶液と前記第２の溶液との反応により前記混合液を加熱することによりなされる
    請求項２に記載の有機発光素子の製造方法。
  5. 前記第１の溶液、あるいは前記第２の溶液の少なくとも一方を、
    前記薬液混合部で前記第１の溶液と前記第２の溶液とを混合する前に加熱する
    請求項４に記載の有機発光素子の製造方法。
  6. 前記シリコン含有有機溶液におけるシリコン含有率は、２０重量％以上４０重量％以下である
    請求項１に記載の有機発光素子の製造方法。
  7. 前記所定の溶液に含まれる前記温度上昇により酸化力が上昇する材料は、ペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）である
    請求項１または請求項６に記載の有機発光素子の製造方法。
  8. 前記ペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）は、硫酸および過酸化水素水の混合により生成される
    請求項７に記載の有機発光素子の製造方法。
  9. 前記ペルオキソ一硫酸（Ｈ2ＳＯ5）は、硫酸を電気分解することにより生成される
    請求項７に記載の有機発光素子の製造方法。
  10. 前記温度上昇は、１３０℃以上１６０℃以下の範囲まで温度が上昇することである
    請求項１に記載の有機発光素子の製造方法。
  11. 前記第１工程と前記第２工程との間に、前記薄膜トランジスタ層の上部にシリコン系材料からなる保護膜を形成する工程を含み、
    前記第２工程において、前記平坦化膜は、前記保護膜上に形成される
    請求項１に記載の有機発光素子の製造方法。
  12. 前記所定の液相成膜法は、スピンコート法、およびスリットコート法の何れか一つである
    請求項１から請求項１１の何れか１項に記載の有機発光素子の製造方法。
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