JP5659064B2 - ラミネート用樹脂組成物並びにその積層体及びその積層体の製造方法 - Google Patents
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Description
一般的に、これらの分野において、滑り性(またはスリップ性)付与には、コーンスターチ等を散布する方法が行われているが、コーンスターチ等は、内容物によっては安全性に懸念があり、使用できない場合がある。
また、コーンスターチ等の代わりに、不飽和脂肪酸モノアミドを使用すれば、帯電防止性能が発現されなくなり、双方を満足させることは困難である。
しかし、これらの特許文献記載の樹脂組成物では、ラミネート後の帯電防止性能とスリップ性能の双方を維持させることは困難である。
また、長期高温保管でも、それらの効果が持続するラミネート用樹脂組成物並びにそれを用いた積層体及びその積層体の製造方法を提供することにある。
[帯電防止剤(B)]
(b1)グリセリン脂肪酸エステル0.10〜0.50重量部
(b2)ポリオキシアルキレンアルキルアミン0.02〜0.1重量部
(b3)脂肪族アルコール0.01〜0.1重量部
(b4)アルキルスルホン酸金属塩0.05〜0.2重量部
[帯電防止剤]
(d1)グリセリン脂肪酸モノエステル0.10〜0.50重量部
(d2)ポリオキシアルキレンアルキルアミン0.02〜0.1重量部
(d3)脂肪族アルコール0.01〜0.1重量部
(d4)アルキルスルホン酸金属塩0.05〜0.2重量部
以下、項目毎に説明する。
(1)エチレン−α−オレフィン共重合体(A1)
本発明で用いられるポリエチレン樹脂(A)は、エチレン−α−オレフィン共重合体(A1)(以下、超低密度ポリエチレン(A1)とも称す)を含有する。
エチレン−α−オレフィン共重合体(A1)は、チーグラー系触媒、バナジウム系触媒、フィリップス系触媒、メタロセン系触媒(シングルサイト系触媒とも称す)等のイオン重合法によって製造されるエチレン−α−オレフィン共重合体が好ましい。
その密度は、0.870〜0.940g/cm3であり、好ましくは0.870〜0.910g/cm3未満、更に好ましくは0.870〜0.905g/cm3、より好ましくは0.880〜0.900g/cm3である。
この範囲であれば、低温ヒートシール性を損なわずに安定した帯電防止性を保持することが可能となる。
エチレン−α−オレフィン共重合体中、α−オレフィンに基づく単量体単位の含有量は、エチレン−α−オレフィン共重合の全重量に対して、0.3〜15モル%が好ましく、0.3〜6モル%がより好ましい。
本発明のラミネート用樹脂組成物では、ポリエチレン樹脂(A)に、さらに、高圧ラジカル重合法で得られた低密度ポリエチレン(LDPE)(A2)を含有することが、シーラントの機能、例えば、ヒートシール性、ヒートシール強度、耐熱性、加工性等の性能を向上させるために好ましい。
上記高圧ラジカル重合法で得られた低密度ポリエチレン(LDPE)(B1)は、JIS K7210の190℃、21.18N 荷重下で測定したメルトフローレート(MFR)が0.1〜100g/10分、好ましくは0.5〜80g/10分、さらに好ましくは1〜70g/10分である。この範囲内であれば、組成物の溶融張力が適切な範囲となり、ラミネート成形がし易い。
尚、JIS K6922では、低密度ポリエチレン(LDPE)は、密度が0.910以上〜0.930未満g/cm3、中密度ポリエチレン(MDPE)は、密度が0.930以上〜0.942未満g/cm3、高密度ポリエチレン(HDPE)は、密度が0.942以上g/cm3と、規定されているが、本発明では、便宜的に上記のように、取り扱うものとする。
尚、ここでいう溶融張力とは、東洋精機製作所製キャピログラフを用い、炉内で、190℃で加熱安定された樹脂を内径2.095mm、長さ8mmのオリフィスから1cm/minのピストン速度で押し出し、押し出された溶融樹脂を4m/minの速度で引っ張りその時に生じた抵抗力を測定し、溶融張力値としたものである。
さらに、Mw/Mnは3〜20、好ましくは4〜18である。溶融張力、Mw/Mnは、樹脂の弾性項目であり、上記の範囲であればシート成形がし易い。なお、ここでいうMw/Mnは、GPC分析による重量平均分子量/数平均分子量である。
本発明のラミネート用樹脂組成物では、ポリエチレン樹脂(A)として、必須成分のエチレン−α−オレフィン共重合体(A1)と、所望により、さらに配合される低密度ポリエチレン(A2)との重量比は、好ましくは成分(A1)/成分(A2)(重量比)が50/50〜100/0が好ましく、60/40〜95/5がより更に好ましい。
本発明に用いられる帯電防止剤(B)は、下記(b1)〜(b4)の4種を含有するものである。
(b1)グリセリン脂肪酸モノエステル
(b2)ポリオキシアルキレンアルキルアミン
(b3)脂肪族アルコール
(b4)アルキルスルホン酸金属塩
本発明において、(b1)グリセリン脂肪酸モノエステルは、炭素数8〜22、好ましくは炭素数12〜18の脂肪酸とグリセリン、ジグリセリン又はトリグリセリンとのモノエステル体である、モノグリセリン脂肪酸モノエステル、ジグリセリン脂肪酸モノエステル、トリグリセリン脂肪酸モノエステルである。
炭素数8〜22、好ましくは炭素数12〜18の脂肪酸としては、カプリル酸、ノナン酸、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、ベヘニン酸等が挙げられ、帯電防止性及びスリップ性の観点から、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸が好ましく、ステアリン酸がよりこの好ましい。
モノグリセリン脂肪酸モノエステルは、下記一般式(I)で表される化合物が好ましく、R1COOHで表される脂肪酸とグリセリンのエステル化反応により得られる化合物である。
モノグリセリン脂肪酸モノエステルとしては、ラウリン酸モノグリセリド、パルミチン酸モノグリセリド、ステアリン酸モノグリセリド、オレイン酸モノグリセリド、リノール酸モノグリセリド等が挙げられる。
市販品としては、エレクトロストリッパーTS−5(花王(株)製、商標、グリセリンモノステアレート)などが挙げられる。
また、ジグリセリン脂肪酸モノエステルとしては、ジグリセリンモノラウレート、ジグリセリンモノパルミテート、ジグリセリンモノステアレート、ジグリセリンモノオレート、ジグリセリンモノリノレート等が挙げられる。
さらに、トリグリセリン脂肪酸モノエステルとしては、トリグリセリンモノラウレート、トリグリセリンモノパルミテート、トリグリセリンモノステアレート、トリグリセリンモノオレート、トリグリセリンモノリノレート等が挙げられる。
これらの化合物は、単独又は混合物いずれであっても使用できる。
これらの中では、帯電防止性とスリップ性の観点から、ジグリセリン脂肪酸モノエステル又はトリグリセリン脂肪酸モノエステルが好ましく、ジグリセリン脂肪酸モノエステルが、更に好ましい。
(b2)ポリオキシアルキレンアルキルアミンは、下記一般式(II)で表される化合物である。
好ましいポリオキシアルキレンアルキルアミンは、ラウリルジエタノールアミン、ミリスチルジエタノールアミン、パルミチルジエタノールアミン、ステアリルジエタノールアミン、オレイルジエタノールアミン、ラウリルジイソプロパノールアミン、ミリスチルジイソプロパノールアミン、パルミチルジイソプロパノールアミン、ステアリルジイソプロパノールアミン、ドデシルジオキシエチルアミン、テトラデシルジオキシエチルアミン、オクタデシルジオキシエチルアミン、16−オキシヘプタデシルジオキシエチルアミン、オクタデシルオキシエトキシアミン、17−オクタデニルジオキシエチルエチルアミン、1−メチルヘプタデシルジオキシエチルアミン等が挙げられる。これらの化合物は、単独又は混合物のいずれにおいても使用できる。
市販品として、例えば、エレクトロストリッパーEA(花王(株)製、商標、ラウリルジエタノールアミン)などが挙げられる。
本発明に係る(b3)脂肪族アルコールとは、炭素数12〜30、好ましくは炭素数12〜22、更に好ましくは炭素数12〜18の直鎖若しくは分岐鎖の飽和又は不飽和アルコールである。これら脂肪族アルコールとしては、ラウリルアルコール、ミリスチルアルコール、セチルアルコール、パルミチルアルコール、ステアリルアルコール、オレイルアルコール、ベヘニルアルコール等が挙げられる。これらの化合物は、単独又は混合物のいずれであってもよい。
本発明に係る(b4)アルキルスルホン酸金属塩とは、炭素数8〜22、好ましくは炭素数12〜22、更に好ましくは炭素数12〜18の直鎖もしくは分岐状のアルキル基又はアルケニル基を有するスルホン酸の塩である。
塩を形成する金属は、例えば、Li,Na,Kなどのアルカリ金属、Ba,Mg,Caなどのアルカリ土類金属、及びZn,Alなどの金属が挙げられ、中でも得られる押出ラミネート用樹脂組成物が高い帯電防止性能を有することから、金属として、Na,Liを有するアルキルスルホン酸金属塩が好ましく、Naがより好ましい。
アルキルスルホン酸金属塩としては、例えば、ラウリルスルホン酸Na、ラウリルスルホン酸Li、ミリスチルスルホン酸Na、ミリスチルスルホン酸Li、パルミチルスルホン酸Na、パルミチルスルホン酸Liなどが挙げられる。これらの化合物は、単独又は混合物のいずれであってもよい。
〔(b1/b4)〕が、1.5未満の場合、押出ラミネート加工後の積層体の帯電防止性能が低下し、一方、3.0を超える場合、長期高温保管後の帯電防止性能とスリップ性が低下する。
また、(b4)アルキルスルホン酸金属塩に対する(b2)ポリオキシアルキレンアルキルアミンの配合重量比〔(b2/b4)〕は0.3〜1.3であり、好ましくは0.3〜1.0である。
(b2)ポリオキシアルキレンアルキルアミンの比が0.3未満の場合、押出ラミネート加工後の積層体の帯電防止性能が低下し、一方、1.3を超える場合、長期高温保管後のヒートシール性が低下する。
配合重量比〔(b1/b4)〕が3.0を超え、且つ配合重量比〔(b2/b4)〕が1.3を超えると、長期高温保管後の帯電防止性、スリップ性、ヒートシール性が低下する。また、配合重量比〔(b1/b4)〕が1.5未満で、且つ配合重量比〔(b2/b4)〕が0.3未満では、帯電防止性が低下する。
尚、本発明に用いられるポリエチレン樹脂(A)には、上記以外の帯電防止剤を、本発明を損なわない限り、配合してもよい。
さらに、本発明のラミネート用樹脂組成物では、スリップ剤を添加しなくても、スリップ剤を添加した性能レベルのスリップ性も同時に発揮し得ることができるが、さらに、スリップ性を増長させたければ、スリップ剤を添加してもよい。その際には、帯電防止剤とスリップ剤を併用すれば、帯電防止性能が不十分になるおそれがあるため、本発明の効果を阻害しない範囲で、注意深く添加する。
本発明の積層体とは、本発明のラミネート用樹脂組成物からなる層を少なくとも片側表面に有することを特徴とする積層体である。
本発明の積層体は、本発明のラミネート用樹脂組成物を基材上に、押出ラミネート加工することにより製造することができる。
押出ラミネート加工とは、本発明のラミネート用樹脂組成物を、押出ラミネート成形法、サンドウィッチラミネート法、共押出ラミネート法等の各種成形法により、各種基材にラミネートし、本発明のラミネート用樹脂組成物を少なくとも片側の表面に有する積層体を得る製造方法である。
また、基材に、本発明のラミネート用樹脂組成物を直接押出ラミネートしてもよいが、基材上にエチレン系重合体層を設け、その上に本発明のラミネート用樹脂組成物を押出ラミネートする方法が特に好ましい。
また、基材との接着性を高めるため、基材の接着面に対してはコロナ処理、フレーム処理、アンカーコート処理など、押出ラミネートされるエチレン系重合体に対しては、オゾン処理などの公知の表面処理を施してもよい。
合成高分子重合体フィルムとして、例えばポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリアミドフィルム、ポリビニルアルコールフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリスチレンフィルム等が挙げられ、これら高分子重合体フィルムは、アルミ蒸着、アルミナ蒸着、二酸化珪素蒸着されたものでもよい。
(1)メルトフローレート(MFR):
JIS K7210の試験条件4(190℃、21.18N荷重)で測定した。
(2)密度:
JIS K7112で測定した。
(1)表面固有抵抗:
三菱油化製の表面固有抵抗測定器MCP−HT250で、500Vの電荷を1分かけ、測定した。
(2)ヒートシール強度:
15mm幅に切断した積層フィルムを、シーラント面同士を合わせ、テスター産業製熱盤式ヒートシーラーの上部シールバーを120℃、下部シールバー30℃でシール圧力2kg/cm2、シール時間1秒でヒートシールしたものを東洋精機製引張試験機にて引張速度300mm/分の速度でヒートシール部の強度を測定した。値が大きい方がヒートシール強度に優れる。
(3)スリップ性:
ヘイドン製傾斜式滑り機を用いて、80mm×150mmに切断した本発明の積層体を、本発明の樹脂組成物がラミネートされた側が上面になるよう下方にセットし、35mm×100mmに切断した本発明の積層体を下方積層体試料と合わせるように本発明の樹脂組成物がラミネートされた側が外側になるようにコロに取付け、上部試料が滑り落ちるまでの角度を、測定した。値が小さい方がスリップ性に優れる。
(1)使用樹脂:
以下のポリエチレン樹脂を用いた。
(i)エチレン−1−ヘキセン共重合体(密度:0.910g/cm3、MFR:10g/10分、銘柄:カーネルKC571 日本ポリエチレン株式会社製)
(ii)高圧ラジカル法低密度ポリエチレン樹脂(LDPEと称す)(密度:0.919g/cm3、MFR:7g/10分、銘柄:ノバテックLD、LC600A、日本ポリエチレン株式会社製)
以下の基材を用いた。
(i)OPP(銘柄P2241:東洋紡株式会社製)
(ii)EVOH(銘柄:クラレ株式会社製)
以下の装置、条件で、積層体を加工した。
装置:モダン社、90mmφシングルラミネート機
ダイ巾:500mm
加工速度:100m/min
アンカーコート剤:A3210/A3075(三井化学ポリウレタン株式会社製)
ラミネート厚み:25μm
メルトフローレート(MFR)が10g/10分、密度0.910g/cm3のエチレン−α−オレフィン共重合体樹脂(銘柄:カーネルKC571、日本ポリエチレン(株)製)100重量部に対して、(b1)ジグリセリンステアリン酸モノエステル(花王社製、銘柄名:KS−1197A)0.20重量部、(b2)N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)ステアリルアミン0.05重量部及び(b3)ステアリルアルコール0.05重量部との等量混合物(花王社製、銘柄名:エレクトロストリッパーTS−2B)合計0.1重量部、(b4)平均炭素数14.5のアルキルスルホン酸ナトリウム(花王社製、銘柄名:KS−1197B)0.10重量部を、押出機にて溶融混練して、ペレット化した。
基材としてOPP(25μ 東洋紡(株)製 銘柄P2241)とEVOHフィルム(12μ(株)クラレ製 銘柄EF−XL)を予めドライラミネートで積層して得られた積層体のEVOH面に、低密度ポリエチレン樹脂(密度:0.918g/cm3、MFR:7g/10分、銘柄:ノバテックLD LC600A、日本ポリエチレン(株)製)をアンカーコート剤(タケラックA3210/A3075(芳香族エステル)三井化学ポリウレタン社製)を介して押出ラミネートによりLDPEが厚さ25μmとなるようにラミネートし得られた積層体を準備した。
次に、前記ペレットを用いてモダン社、90mmφシングルラミネート機へ供給し、前記積層体のLDPE側上に、さらに25μmの厚さになるように、ラミネートして積層体を得た。
得られた積層体を用いて、加工時と6ケ月保管後(長期高温保管)における基材とのヒートシール強度、帯電防止性能(表面固有抵抗)、スリップ性を評価した。それらの評価結果を表1に示した。
実施例2〜4は、表1に示す割合で、各(b1)〜(b4)の帯電防止剤の配合量を変化させた以外は、実施例1と同様にして、評価した結果を表1に示した。
また、実施例5は、表1に示す割合で、各(b1)〜(b4)の帯電防止剤の配合をしたうえで、さらに、スリップ剤として、日本油脂製の脂肪酸アマイド(アルフローP−10)を低密度ポリエチレン(密度:0.918g/cm3、MFR:7g/10分、銘柄:ノバテックLD LC600A、日本ポリエチレン(株)製)を予め3%マスターバッチ化したものを使用、脂肪酸アマイドを0.04重量部になるように1.3重量部を配合した以外は、実施例1と同様にして、評価した結果を表1に示した。
比較例1〜4は、表2に示す割合で、各(b1)〜(b4)の帯電防止剤の配合量を変化させた以外は、実施例1と同様にして、評価した結果を表2に示した。
また、比較例5は、表2に示す割合で、各(b1)〜(b4)の帯電防止剤の配合をしたうえで、さらに、スリップ剤は、実施例5と同様に、脂肪酸アマイドを0.04重量部になるように配合した以外は、実施例1と同様にして、評価した結果を表1に示した。
表1、2の数値は、ポリエチレン樹脂(A)100重量部に対する配合重量部である。
上記の表1、2の結果から、本発明の実施例1〜5に示されるように、(b1)〜(b4)の4種の帯電防止剤を適量使用し、(b1)/(b4)の配合重量比が1.5〜3.0であり、且つ(b2)/(b4)の配合重量比が0.3〜1.3である場合には、加工時と6ケ月保管後(長期高温保管)の評価において、スリップ剤を用いなくともスリップ性、ヒートシール強度、及び帯電防止性に優れるものであった。
一方、(b1)〜(b4)の4種の帯電防止剤のうち、1つでも条件を満たさないと、本願の目的を達成することができなかった。尚、配合重量比は、小数点2桁目を四捨五入した。
Claims (4)
- JIS K7210の190℃、21.18N荷重下で測定したメルトフローレート(MFR)が1〜100g/10分、密度が0.870〜0.940g/cm3のエチレン−α−オレフィン共重合体(A1)を含有するポリエチレン樹脂(A)100重量部に対し、下記の配合量の(b1)〜(b4)の4種からなる帯電防止剤(B)を少なくとも配合し、(b1)/(b4)の配合重量比が1.5〜3.0であり、且つ(b2)/(b4)の配合重量比が0.3〜1.3であることを特徴とするラミネート用樹脂組成物。
[帯電防止剤(B)]
(b1)グリセリン脂肪酸モノエステル0.10〜0.50重量部
(b2)ポリオキシアルキレンアルキルアミン0.02〜0.1重量部
(b3)脂肪族アルコール0.01〜0.1重量部
(b4)アルキルスルホン酸金属塩0.05〜0.2重量部 - (b1)グリセリン脂肪酸モノエステルは、ジグリセリン脂肪酸モノエステル又はトリグリセリン脂肪酸モノエステルであることを特徴とする請求項1記載のラミネート用樹脂組成物。
- 請求項1又は2に記載のラミネート用樹脂組成物からなる層を、少なくとも片側表面に有することを特徴とする積層体。
- 請求項1又は2に記載のラミネート用樹脂組成物を、基材上に、押出ラミネート加工することを特徴とする積層体の製造方法。
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