JP5647371B1 - 汚染土壌の無害化処理方法 - Google Patents
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Abstract
Description
また、鉄粉を汚染土壌スラリーに添加して汚染物質を吸着させた後、該汚染物質を吸着した鉄粉を磁選によって回収除去することで浄化土壌を得る方法が提案されている(特許文献3参照)。この提案では、溶出性の汚染物質の除去も可能である。しかし、この提案の方法は、湿式処理であるため、多量の水を用いスラリー化する設備及び脱水設備の能力を大きくすることが必要であり、安価で簡便かつ大量な処理を実施することが難しい状況である。
<1> 砒素、鉛、六価クロム、カドミウム、セレン、水銀、シアン、フッ素及びほう素から選択される少なくとも1種の汚染物質を含む汚染土壌に対して鉄粉を添加する鉄粉添加工程と、
磁選前の汚染土壌の水分含有量を36質量%以下に調整する水分含有量調整工程と、
水分含有量が36質量%以下である汚染土壌から鉄粉を乾式磁選により回収除去する乾式磁選工程と、を含むことを特徴とする汚染土壌の無害化処理方法である。
<2> 汚染土壌に対して0.05質量%以上10質量%以下の鉄粉を添加する前記<1>に記載の汚染土壌の無害化処理方法である。
<3> 鉄粉添加前の汚染土壌の水分含有量が60質量%以下である前記<1>から<2>のいずれかに記載の汚染土壌の無害化処理方法である。
<4> 鉄粉添加工程において、硫酸及び塩酸のいずれかを添加する前記<1>から<3>のいずれかに記載の汚染土壌の無害化処理方法である。
本発明の汚染土壌の無害化処理方法は、鉄粉添加工程と、水分含有量調整工程と、乾式磁選工程とを含み、更に必要に応じてその他の工程を含んでなる。
前記鉄粉添加工程は、砒素、鉛、六価クロム、カドミウム、セレン、水銀、シアン、フッ素及びほう素から選択される少なくとも1種の汚染物質を含む汚染土壌に対して鉄粉を添加する工程である。
前記汚染物質としては、例えば、砒素(As)、鉛(Pb)、六価クロム(Cr(VI))、カドミウム(Cd)、セレン(Se)、水銀(Hg)、シアン(CN)、フッ素(F)、ほう素(B)などが挙げられる。これらの汚染物質は、土壌の汚染に係る環境基準の対象物質のうち、自然由来で岩石や土壌に存在する物質である。
前記鉄粉の種類としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、還元鉄粉、ダライコ鉄粉(屑鉄を原料とする)、アトマイズ鉄粉などが挙げられる。これらの中でも、還元鉄粉が好ましい。
前記酸としては、塩酸及び硫酸のいずれかが好ましい。
前記酸の添加量は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、前記汚染土壌に対して、0質量%以上1質量%以下が好ましい。
前記酸処理後の汚染土壌のpHは、4.0〜9.0が好ましく、6.0〜8.0がより好ましい。前記pHが上記範囲であると、汚染物質が溶出性に変化することがなく、安全である。また、処理後土壌を浄化土として利用する場合にも、通常の土壌は中性域にあるため、前記pH範囲であることが好ましい。
また、前記酸の使用にあたっては後に水分含有量調整工程を行うため、水での希釈は行わないことが好ましい。前記水分含有量調整に掛かる脱水剤の添加量、乾燥の時間及び乾燥温度のいずれかを多くする必要が生じるためである。
前記水分含有量調整工程は、磁選前の汚染土壌の水分含有量を36質量%以下に調整する工程である。
なお、磁選前の汚染土壌の水分含有量が、既に36質量%以下である場合には、前記水分含有量調整工程を行うことなく、後述する乾式磁選工程を行うことができる。
前記磁選前の汚染土壌の水分含有量は、36質量%以下であり、22質量%以下が好ましく、14質量%以下がより好ましい。前記磁選前の汚染土壌の水分含有量が、36質量%以下であると、団粒が概ね土壌粒子単体となり、磁性分離しやすくなり、乾式磁選を効率よく行うことができる。
前記汚染土壌の水分含有量は、例えば、汚染土壌の質量(湿潤土壌質量w1)を測定の後、乾燥炉などを用いて汚染土壌を乾燥させた上で、あらためて土壌質量(乾燥土壌質量w2)を測定し、次式により算出することができる。
水分含有量(%)=[(1−乾燥土壌質量w2)/湿潤土壌質量w1]×100
前記吸湿剤としては、特に制限はなく、生石灰又はセメントといった資材も考えられるが、これらは強アルカリ性の資材であるため、pH範囲を制御することが必要になるため、中性固化材がより好ましい。
前記中性固化材としては、例えば、半水石膏を主成分とする材料、酸化マグネシウムを主成分とする材料などが挙げられる。これらの中でも、経済性の点から、半水石膏を主成分とする材料が好ましい。
なお、鉄粉添加後の汚染土壌の水分含有量が36質量%以下であり、団粒を形成せず、細分された状態であって、乾式磁選に支障がない場合には前記吸湿剤の添加を省略することもできる。
前記乾式磁選工程は、磁選前の汚染土壌の水分含有量が36質量%以下に調整された汚染土壌から鉄粉を乾式磁選により回収除去する工程である。
一つは、磁選前水分含有量が36質量%以下である低水分含有量領域であり、もう一つは、磁選前水分含有量が45質量%以上である高水分含有量領域である。
本発明の汚染土壌の無害化処理方法は、前記低水分含有量領域において乾式磁選を行うものである。
一方、特開2000−51835号公報(特許文献3)に記載の方法では、前記高水分量含有領域において湿式磁選を行うものである。この方法では、汚染土壌から鉄粉を磁選することができるが、汚染土壌をスラリー化するため、大量の水が必要となり、その排水も必要であり、安価で簡便かつ大量な処理を実施することは困難である。
磁選前の汚染土壌の水分含有量が38質量%以上43質量%以下の範囲は、乾式磁選及び湿式磁選のいずれも分離効率が著しく悪い領域(磁選困難領域)である。
前記乾式磁選工程は、汚染物質を吸着した鉄粉を分離除去することにより、被磁着物の有害物溶出量を低減することが目的であり、1,500G以上7,000G以下の磁力で十分に分離回収できる。これよりも高い磁力であると、予め汚染土壌中に存在した弱磁性の土壌粒子も回収されてしまい、磁着物の量が多くなってしまう。前記磁着物は別途汚染濃縮土壌として処分が必要なため、不必要にこれを多く回収することは経済的ではない。
まず、掘削した汚染土壌に鉄粉及び酸の少なくともいずれかを混合機に投入してよく混合する。このとき、汚染土壌中に粗大な礫等が入っている場合は、混合に支障をきたすため、事前に篩分け及び破砕するなどの前処理を行うことが好ましい。
次に、鉄粉を所定量汚染土壌に添加する(鉄粉添加工程)。鉄粉及び必要に応じて酸を添加混合した汚染土壌を0分間以上、好ましくは10分間程度養生した後、必要に応じて吸湿剤として中性固化材を0kg以上200kg以下とともに混合機に投入してよく混合するか、又は乾燥機にて水分を除去する等して、磁選前の汚染土壌の水分含有量を36質量%以下に調整する(水分含有量調整工程)。
次に、1,500G以上7,000G以下の磁力で乾式磁選により、汚染物質を吸着した鉄粉を回収除去する(乾式磁選工程)。
図2と図3を比較すると、特開2000−51835号公報に記載の無害化処理方法の方が、処理フローが複雑であり、運転管理が難しくなる。例えば、図2中の混錬機としては汎用のレンタル機械である土壌改良機などでも代用でき、簡便な設備フローで無害化処理を行うことができる。また、図3のフローは湿式であるため用水やスプレー水での加水処理が必要である。
下記表1に示す、5種類の土壌A〜土壌Eをサンプルとして用いた。なお、土壌Dは人為的汚染土壌であり、その他は自然起因汚染土壌である。
−水分含有量の影響−
土壌A及び土壌Bを用いて水分含有量の影響を調べた。
まず、土壌A及び土壌Bを予め風乾した後、イオン交換水を任意量添加して表2及び表3に示す水分含有量の土壌を調整した。
次に、水分含有量を調整した土壌A又は土壌Bを100gポリプロピレン製カップに量り取り、いずれも還元鉄粉(特殊鉄粉E200、DOWAIPクリエーション株式会社製)1g、土壌Aに対しては濃硫酸0.3mL(酸濃度として0.1N/kg)、土壌Bに対しては10質量%塩酸水溶液5mL(酸濃度として0.1N/kg)を添加し、薬さじで1分間混合した。10分間養生した後、石膏を主成分とする中性固化材(ジプサンダーC、石原産業株式会社製)を0g〜20gの範囲で添加して、1分間程度混合した。
その後、土壌をバットに開けて薄く敷均し、表面磁力1,500Gの磁石を敷均した土壌表面上を走査して、磁着物粒子と非磁着物粒子(浄化土)を磁性分離し、それぞれ土壌中の汚染物質含有量(土壌Aについて底質調査法、土壌Bについて環境省告示第19号)、及び非磁着物粒子について溶出量分析(環境省告示第18号)を実施した。
また、鉄粉添加前及び処理後(磁選前)の汚染土壌の水分含有量は、汚染土壌の質量(湿潤土壌質量w1)を測定の後、乾燥炉などを用いて汚染土壌を乾燥させた上で、あらためて土壌質量(乾燥土壌質量w2)を測定し、次式により算出した。
水分含有量(%)=[(1−乾燥土壌質量w2)/湿潤土壌質量w1]×100
土壌A及び土壌Bの試験結果を表2及び表3にそれぞれ示した。
また、土壌Bについて、磁選前水分含有量が10.4質量%、20.0質量%、35.5質量%、41.7質量%である実施例6、8、11、及び比較例1について、土壌の性状を図16に示した。図16の結果から、磁選前水分含有量が35.5質量%までは土壌に流動性はなく、固体状であることがわかった。
土壌Aについては、鉄粉添加前の汚染土壌の水分含有量が10質量%以下であれば団粒の形成を生じずに磁性分離が比較的しやすく、中性固化材の添加は不要であった。鉄粉添加前の汚染土壌の水分含有量が20質量%以上では、汚染土壌が団粒を形成するため、中性固化材の添加が必要であった。鉄粉添加前水分含有量が30質量%では、磁選前の汚染土壌が流動化する状態であったが、中性固化材を増量することで磁選が可能であった。この時の磁選前水分含有量は25.0質量%であった。
図4及び図5の結果から、磁選前水分含有量が多くなるにつれて、磁着物回収量、汚染物質回収量が増加する傾向を示した。これは水分含有量が増加すると土壌粒子の団粒が若干増加するためであると考えられる。一方、溶出量については、磁選前水分含有量が増加すると低下する傾向であった。磁選前水分含有量が多いとAsの鉄粉への吸着が進みやすくなるものと考えられた。なお、試験した範囲ではいずれの磁選前水分含有量範囲においても、汚染物質の溶出量は十分に低減されており、効果があることがわかった。
<鉄粉添加後の養生時間、鉄粉添加量及び酸添加量の影響>
土壌A、土壌C、及び土壌Dを用いて、鉄粉添加後の養生時間、鉄粉添加量及び酸添加量の影響を確認した。
各土壌試料100gをポリプロピレン製カップに量り取り、実施例1と同じ還元鉄粉を任意量、濃硫酸を任意量添加し、薬さじで1分間混合した。任意時間養生した後、石膏を主成分とする中性固化材(ジプサンダーC、石原産業株式会社製)を10g添加して、1分間程度混合した。その後、土壌をバットに開けて薄く敷均し、表面磁力1,500Gの磁石の磁石を用いて、磁着物粒子と非磁着物粒子(浄化土)を磁性分離し、それぞれ土壌中の汚染物質含有量(底質調査法)及び非磁着物について溶出量分析(環境省告示第18号)を実施した。土壌A、土壌C、及び土壌Dの結果を表4〜表6及び図6〜図14にそれぞれ示した。
表4〜表6の結果から、試験した範囲では、いずれの土壌においても鉄粉添加後の養生時間に対して、磁着物回収率、汚染物質回収率、汚染物質溶出量の相関は認められなかった。このことから、鉄粉混合時間は1分間程度で十分であることがわかった。
表4〜表6の結果から、試験した範囲では、いずれの土壌においても鉄粉添加量の増加に伴い、磁着物回収率、及び汚染物質回収率の増加が認められた。また、汚染物質溶出量は土壌DにおけるCr6+を除き、鉄粉添加量の増加に伴い、減少する傾向を示した。なお、いずれの水準においても、処理前の溶出量に対しては大幅に溶出量が低下しており、溶出成分の除去効果があると判断した。試験した範囲で、最も少ない鉄粉添加量は土壌Aにおける0.05質量%であったが、この鉄粉添加量でも十分な低減効果が認められた。
表4〜表6の結果から、試験した範囲では、いずれの土壌においても酸添加量に対して、磁着物回収率、汚染物質回収率の相関は認められなかった。また、土壌Dを除いて、酸添加量に対する汚染物質溶出量の相関は認められなかった。土壌Dでは酸添加量の増加にともない、Pb溶出量が若干増加傾向を示し、Cr6+が若干低下傾向を示したが、いずれの水準においても、処理前の溶出量に対しては大幅に溶出量が低下していた。
なお、いずれの土壌においても酸添加量0N/kgで十分な溶出性汚染成分の除去ができており、経済的な効果を考慮すると敢えて酸を添加せずともよいものと考えられた。
<水分含有量の調整をしない場合>
鉄粉添加前水分含有量を41.3質量%に調整した土壌Bを用い、中性固化材を用いず、水分含有量を調整しなかった(磁選前水分含有量41.3質量%)以外は、実施例1と同様にして、磁性分離を試みた。その結果、土壌の粘性が高く、団粒が大きいため、磁着物を得ることはできなかった。更に、表面磁力12,000Gの磁石を用いて、磁性分離を試みたところ、土壌がすべて磁石に付着し、磁着物と非磁着物の分離はできなかった。
<異なる鉄粉での磁性分離の比較>
土壌Cと同じサイトのSe汚染土壌(Se含有量0.75mg/kg〜0.86mg/kg、Se溶出量0.013mg/L)をポリプロピレン製カップに100gとり、これを3つ準備した。
各カップに実施例1と同じ還元鉄粉、ダライコ鉄粉(CC−1004、Connelly社製)、又はアトマイズ鉄粉(−180μm、和光純薬工業株式会社製)をそれぞれ1g添加し、塩酸を0.07N/kg添加して1分間混合した。30分間養生後、石膏を主成分とする中性固化材(ジプサンダーC、石原産業株式会社製)を10g添加して、1分間程度混合した。
その後、土壌をバットに開けて薄く敷均し、表面磁力7,000Gの磁石を用いて、磁着物粒子と非磁着物粒子(浄化土)を磁性分離し、それぞれ土壌中の汚染物質含有量(底質調査法)、及び非磁着物について溶出量(環境省告示第18号)を測定した。結果を表7に示した。
−鉄粉を添加せずに磁性分離のみ実施した結果(特開平10−71837号公報に記載の方法)−
風乾した土壌A及び実施例40〜42で用いた土壌試料について、それぞれ100gバットに薄く敷均し、表面磁力7,000Gの磁石の磁石を用いて、磁着物粒子と非磁着物粒子(浄化土)を磁性分離し、それぞれ土壌中の汚染物質含有量(底質調査法)、及び非磁着物について溶出量分析(環境省告示第18号)を実施した。結果を表8及び表9に示した。
実施例40〜42で用いた土壌Cと同じサイトのSe汚染土壌(Se含有量0.75〜0.86mg/kg、Se溶出量0.013mg/L)100gを1.0L広口ポリビンに取り、実施例1と同じ還元鉄粉1g及びイオン交換水400mL、濃硫酸を0.5mL添加して密栓し、振とう機にて200往復/分間で30分間振とうし、Se汚染土壌をスラリー化した。
振とう後、ポリビン内のスラリーをポリプロピレン製バットに開け、表面磁力0.7T棒磁石をスラリー中で走査し、磁着物を分離した。なお、スラリーを別容器等へ移し替える際、付着する土壌粒子を回収するため、イオン交換水100mLを用いた。
ポリプロピレン製バットに残った非磁着物スラリーは5Cろ紙を用いて吸引濾過し、非磁着物と処理水を得た。
得られた非磁着物は、底質調査方法に基づくSe含有量分析及び環境省告示第18号に基づくSe溶出量分析を行った。磁着物は、底質調査方法に基づくSe含有量分析を行った。処理水は、底質調査方法に基づくSe含有量分析を行った。それぞれの結果を表10に示した。なお、表7の実施例40の抜粋を表11に示した。
なお、処理水のSe含有量は0.022mg/kgであり、環境基準を超過しているため、別途排水処理が必要であった。
Claims (5)
- 砒素、鉛、六価クロム、カドミウム、セレン、水銀、シアン、フッ素及びほう素から選択される少なくとも1種の汚染物質を含む汚染土壌に対して鉄粉を添加する鉄粉添加工程と、
磁選前の汚染土壌の水分含有量を36質量%以下に調整する水分含有量調整工程と、
水分含有量が36質量%以下である汚染土壌から鉄粉を乾式磁選により回収除去する乾式磁選工程と、を含むことを特徴とする汚染土壌の無害化処理方法。 - 汚染土壌に対して0.05質量%以上10質量%以下の鉄粉を添加する請求項1に記載の汚染土壌の無害化処理方法。
- 鉄粉添加前の汚染土壌の水分含有量が60質量%以下である請求項1から2のいずれかに記載の汚染土壌の無害化処理方法。
- 鉄粉添加工程において、硫酸及び塩酸のいずれかを添加する請求項1から3のいずれかに記載の汚染土壌の無害化処理方法。
- 汚染土壌が、自然由来の汚染物質を含む汚染土壌である請求項1から4のいずれかに記載の汚染土壌の無害化処理方法。
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