JP5616469B2 - 眼疾患または癌治療用ヨウ素シードの製造方法及びそれによって製造されるヨウ素シード - Google Patents
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Description
本発明は、支持体の表面にホスフェート系、オキサレート系及びヒ酸塩系からなる群から選択される1種の陰イオンを導入して中間体を導入する工程(工程1)、及び
前記工程1の中間体の陰イオンをI−125に置換する工程(工程2)
を含むことを特徴とする、眼疾患または癌治療用ヨウ素シードの製造方法を提供する。
支持体の表面にホスフェート系、オキサレート系及びヒ酸塩系からなる群から選択される1種の陰イオンを導入して中間体を形成する工程(工程1)、及び
前記工程1の中間体の陰イオンをI−125に置換する工程(工程2)
を含むことを特徴とする癌治療用ヨウ素シードの製造方法を提供する。
I−125吸着に係わるヨウ素溶液は、担体(carrier)として安定した同位元素であるヨウ化ナトリウム(NaI)を使用して製造した。I−125溶液2000mCiに該当するヨウ素を0.01M NaOH溶液(10ml)に溶解してI−125溶液を製造し、実際に実験に使用した溶液は、前記で作成した10ml溶液をそれぞれ100mCi/0.5ml、50mCi/0.5ml、20mCi/0.5mlに希釈して、ヨウ素シード製造時に使用し、実験のためのシードを製造する場合には、前記希釈溶液に極微量に該当する0.5mCi/0.05mlのI−131を添加して使用した。
工程1:ホスフェート系陰イオンを導入した中間体の製造
純度99.9%の直径0.52mmの銀(Ag)線をそれぞれ3mmの棒形態に切断して支持体を準備した。切断した銀(Ag)支持体200個を30mlの蒸留水とともにバイアルに入れて、超音波洗浄機を用いて常温で約3分間洗浄した後、蒸留水を除去してエチルアルコールを添加して一回洗浄した。このような方法を2回繰り返して洗浄を終えた。0.68gのリン酸ナトリウムを蒸留水に溶解して、0.417Mの溶液10mlを製造して、そこに前もって洗浄した銀(Ag)支持体10個を投入して、62時間、毎分200回転で撹拌した。撹拌を終えた後、蒸留水とアセトンでそれぞれ2回ずつ洗浄をして乾燥させてホスフェート系陰イオンが導入された中間体を製造した。
前記製造例1で製造した50mCi/0.5mlのI−125溶液に、工程1で製造したホスフェート系陰イオンが導入された中間体を投入して、24時間、毎分200回転で撹拌した。撹拌後、銀支持体を蒸留水で洗浄して乾燥してホスフェート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにシュウ酸ナトリウム(0.56g)を使用したことを除き、前記実施例1と同一な方法でオキサレート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにナトリウムアルセナート(1.30g)を使用したことを除き、前記実施例1と同一な方法でヒ酸塩系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
中間体製造時に30%過酸化水素(50μl)を追加で投入したことを除き、前記実施例1と同一な方法でホスフェート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにシュウ酸ナトリウム(0.56g)を使用して、中間体製造時に30%過酸化水素(50μl)を追加で投入したことを除き、前記実施例1と同一な方法でオキサレート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにナトリウムアルセナート(1.30g)を使用して、中間体製造時に30%過酸化水素(50μl)を追加で投入したことを除き、前記実施例1と同一な方法でヒ酸塩系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
工程1:ホスフェート系陰イオンが導入された中間体の製造
純度99.9%の直径0.52mmの銀(Ag)線を、それぞれ3mmの棒形態に切断して支持体を準備した。切断した銀(Ag)支持体200個を3Mの硝酸とともに三角フラスコに入れて、70℃の水中で撹拌して表面反応を進行する。表面反応の進行確認は、気体が発生し始めながら表面が白色に変化することを通じて分かる。このような現象は、表面が酸化銀(Ag2O)または硝酸銀(AgNO3)の形態に転換されるからである。表面が蝕刻された銀支持体を30mlの蒸留水に入れて、超音波洗浄機を用いて常温で約1分間洗浄した後、蒸留水を除去してエチルアルコールを添加して一回洗浄した。このような方法を2回繰り返して洗浄を終えた。0.68gのリン酸ナトリウムを蒸留水に溶解して、0.417Mの溶液10mlを製造して、そこにまえもって洗浄した銀(Ag)支持体10個を投入し、62時間、毎分200回転で撹拌した。撹拌を終えた後、蒸留水とアセトンでそれぞれ2回ずつ洗浄をして乾燥させてホスフェート系陰イオンが導入された中間体を製造した。
前記製造例1で製造した50mCi/0.5mlのI−125溶液に、工程1で製造されたホスフェート系陰イオンが導入された中間体を投入して、24時間、毎分200回転で撹拌した。撹拌後、銀支持体を蒸留水で洗浄して乾燥してホスフェート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにシュウ酸ナトリウム(0.56g)を使用したことを除き、前記実施例7と同一な方法でオキサレート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにナトリウムアルセナート(1.30g)を使用したことを除き、前記実施例7と同一な方法でヒ酸塩系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
中間体製造時に30%過酸化水素(50μl)を追加で投入したことを除き、前記実施例7と同一な方法でホスフェート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにシュウ酸ナトリウム(0.56g)を使用して、中間体製造時に30%過酸化水素(50μl)を追加で投入したことを除き、前記実施例7と同一な方法でオキサレート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにナトリウムアルセナート(1.30g)を使用して、中間体製造時に30%過酸化水素(50μl)を追加で投入したことを除き、前記実施例7と同一な方法でヒ酸塩系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りに炭酸ナトリウム(0.44g)を使用したことを除き、前記実施例1と同一な方法でカーボネート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにナトリウムアザイド(0.27g)を使用したことを除き、前記実施例1と同一な方法でアザイド系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りに炭酸ナトリウム(0.44g)を使用して、中間体製造時に30%過酸化水素(50μl)を追加で投入したことを除き、前記実施例1と同一な方法でカーボネート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにナトリウムアザイド(0.27g)を使用して、中間体製造時に30%過酸化水素(50μl)を追加で投入したことを除き、前記実施例1と同一な方法でアザイド系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りに炭酸ナトリウム(0.44g)を使用したことを除き、前記実施例7と同一な方法でカーボネート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにナトリウムアザイド(0.27g)を使用したことを除き、前記実施例7と同一な方法でアザイド系中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りに炭酸ナトリウム(0.44g)を使用して、中間体製造時に30%過酸化水素(50μl)を追加で投入したことを除き、前記実施例7と同一な方法でカーボネート系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
リン酸ナトリウム(0.68g)の代りにナトリウムアザイド(0.27g)を使用して、中間体製造時に30%過酸化水素(50μl)を追加で投入したことを除き、前記実施例7と同一な方法でアザイド系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
工程1:塩素系中間体の製造
純度99.9%の直径0.52mmの銀(Ag)線をそれぞれ3mmの棒形態に切断して支持体を準備した。切断した銀(Ag)支持体200個を30mlの蒸留水とともにバイアルに入れて、超音波洗浄機を用いて常温で約3分間洗浄した後、蒸留水を除去してエチルアルコールを添加して一回洗浄した。このような方法を2回繰り返して洗浄を終えた。1MのHCl9ml溶液に酸化剤である1Mのナトリウムクロレート(1ml)を添加して総体積が10mlの溶液を製造して、そこに前もって洗浄した銀(Ag)支持体10個を投入して、62時間、毎分200回転で撹拌した。撹拌を終えた後、蒸留水とアセトンでそれぞれ2回ずつ洗浄をして乾燥させて塩素系陰イオンが導入された中間体を製造した。
前記製造例1で製造した50mCi/0.5mlのI−125溶液に、工程1で製造した塩素系陰イオンが導入された中間体を投入して、24時間、毎分200回転で撹拌した。撹拌後、銀支持体を蒸留水で洗浄して乾燥して塩素系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
工程1:塩素系陰イオンが導入された中間体の製造
純度99.9%の直径0.52mmの銀(Ag)線をそれぞれ3mmの棒形態に切断して支持体を準備した。切断した銀(Ag)支持体200個を3Mの硝酸とともに三角フラスコに入れて、70℃の水中で撹拌して表面反応を進行する。表面反応の進行確認は、気体が発生し始めながら表面が白色に変化することを通じて分かる。このような現象は、表面が酸化銀(Ag2O)または硝酸銀(AgNO3)の形態に転換されるからである。表面が蝕刻された銀支持体を30mlの蒸留水に入れて、超音波洗浄機を用いて常温で約1分間洗浄した後、蒸留水を除去してエチルアルコールを添加して一回洗浄した。このような方法を2回繰り返して洗浄を終えた。1MのHCl9ml溶液に酸化剤である1Mのナトリウムクロレート(1ml)を添加して、総体積が10mlの溶液を製造して、そこに前もって洗浄した銀(Ag)支持体10個を投入して62時間、毎分200回転で撹拌した。撹拌を終えた後、蒸留水とアセトンでそれぞれ2回ずつ洗浄をして乾燥させて塩素系陰イオンが導入された中間体を製造した。
前記製造例1で製造した50mCi/0.5mlのI−125溶液に、工程1で製造された塩素系陰イオンが導入された中間体を投入して24時間、毎分200回転で撹拌した。撹拌後、銀支持体を蒸留水で洗浄して乾燥して塩素系陰イオンが導入された中間体を用いたI−125シードを製造した。
本発明のI−125シードの製造条件による置換効果を調べるために、実施例1〜3及び比較例1〜2のヨウ素シードを用いて下記のような実験を行なった。
本発明のI−125シードの中間体の種類による置換効果を調べるために、実施例10〜12及び比較例7、8、10のヨウ素シードを用いて、下記のような実験を行なった。
Claims (13)
- 銀(Ag)、銀を含んだセラミックス及び銀で表面処理された重金属からなる群から選択される1種である支持体の表面にホスフェート系、オキサレート系及びヒ酸塩系からなる群から選択される1種の陰イオンを導入して予め中間体を形成する工程(工程1)、及び
前記工程1の中間体を形成したのち、該中間体の陰イオンをI−125に置換する工程(工程2)を含むことを特徴とする眼疾患または癌治療用ヨウ素シードの製造方法。 - 工程1の中間体を形成する工程が、ホスフェート系、オキサレート系及びヒ酸塩系からなる群から選択される1種の陰イオンを溶解した溶液に支持体を導入して撹拌する方法で行なわれることを特徴とする、請求項1に記載の製造方法。
- 工程1の中間体を形成する工程が、支持体を蒸留水または硝酸を用いて洗浄した後に行なわれることを特徴とする、請求項1に記載の製造方法。
- 工程1のホスフェート系陰イオンは、リン酸(H3PO4)、リン酸リチウム(Li3PO4)、リン酸二水素リチウム(LiH2PO4)、リン酸水素リチウム(Li2HPO4)、リン酸ナトリウム(Na3PO4)、リン酸二水素ナトリウム(NaH2PO4)、リン酸水素ナトリウム(Na2HPO4)、リン酸カリウム(K3PO4)、リン酸二水素カリウム(KH2PO4)、リン酸水素カリウム(K2HPO4))、リン酸二水素アンモニウム((NH4)H2PO4)及びリン酸水素二アンモニウム((NH4)2HPO4)からなる群から選択される1種から形成されることを特徴とする、請求項1に記載の製造方法。
- 工程1のオキサレート系陰イオンは、シュウ酸リチウム(Li2C2O4)、シュウ酸ナトリウム(Na2C2O4)、シュウ酸カリウム(K 2C2O4)、シュウ酸アンモニウム((NH4)2C2O4)、シュウ酸鉄(FeC2O4)、シュウ酸ストロンチウム(SrC2O4)、シュウ酸スズ(SnC2O4)及びシュウ酸バリウム(BaC2O4)からなる群から選択される1種から形成されることを特徴とする、請求項1に記載の製造方法。
- 工程1のヒ酸塩系陰イオンは、ヒ酸二水素カリウム(KH2AsO4)、ヒ酸水素カリウム(K2HAsO4)、ヒ酸二水素ナトリウム(NaH2AsO4)及びヒ酸水素ナトリウム(Na2HAsO4)からなる群から選択される1種から形成されることを特徴とする、請求項1に記載の製造方法。
- 工程1で支持体表面に陰イオンを導入する前に、支持体表面を酸化剤処理する工程をさらに含むことを特徴とする、請求項1に記載の製造方法。
- 酸化剤が、過酸化水素、過酸化マンガンクロム酸ナトリウム及び重クロム酸ナトリウムからなる群から選択される1種以上であることを特徴とする、請求項7に記載の製造方法。
- 工程2で中間体の陰イオンをI−125に置換する工程が、I−125溶液に中間体を導入して撹拌する方法で行なわれることを特徴とする、請求項1に記載の製造方法。
- 製造方法が、製造されたヨウ素シードをチタン(Ti)で密封する工程をさらに含むことを特徴とする、請求項1に記載の製造方法。
- 請求項1に記載の製造方法によって製造され、支持体表面にI−125が吸着したことを特徴とする眼疾患または癌治療用ヨウ素シード。
- 支持体が、銀(Ag)、銀を含んだセラミックス及び銀で表面処理された重金属からなる群から選択される1種であることを特徴とする、請求項11に記載のヨウ素シード。
- 癌が、前立腺癌であることを特徴とする、請求項11に記載のヨウ素シード。
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