JP5562700B2 - 水素製造装置及び燃料電池システム - Google Patents

Description

本発明は、水素製造装置及び燃料電池システムに関する。

従来の水素製造装置と及び燃料電池システムは、炭化水素等の原燃料を改質することによって水素を含有する改質ガスを生成し、当該改質ガスによって燃料電池スタックで発電するものが知られていた（例えば、特許文献１参照）。このような燃料電池システムにおける水素製造装置は、改質反応に用いるバーナの排ガスを流通させる筒状の排ガス流路を筒状の蒸発部で取り囲む構造を有しており、蒸発部は水を貯留すると共に排ガスの熱によって当該水を蒸発させて改質部へ水蒸気を供給している。

特開２００５−１０８６５１号公報

ここで、上述したような燃料電池システムでは、一般的に、改質部を加熱するバーナに供給されるバーナ燃料を全て完全に燃焼できる空気量（理論空気量）に対する、バーナに供給される空気量の比率（バーナ空気比）を一定の値にしてシステムの制御が行われていた。しかしながら、燃料電池システムに要求される電力の量（すなわち、電力を消費する電気機器の使用状況）は、システム運転中も変動しており、燃料電池スタックの負荷も変動する。このように負荷変動が生じた場合、蒸発部内の水の水面（水層とスチーム層との境界）が変動し、これによって水の蒸発振動が生じ改質ガスの流量が安定しないという問題が生じていた。

そこで、本発明は、安定して改質ガスを生成することができる水素製造装置及び燃料電池システムを提供することを課題とする。

上記課題を解決するため、本発明に係る水素製造装置は、原燃料を改質することにより水素を含有する改質ガスを生成する改質部と、改質部を加熱するバーナと、水を貯留すると共に、少なくともバーナの排ガスの熱によって水蒸気を生成する蒸発部と、バーナに供給されるバーナ燃料の量とバーナに供給される空気の量との比率を変化させることによって、蒸発部内での位置が一定となるように水の水面の位置を調整する制御部と、を備えることを特徴とする。

本発明に係る水素製造装置によれば、蒸発部は、水が貯留されると共に装置内の熱を回収することで水蒸気を生成し、当該水蒸気を改質部へ供給するものである。従って、燃料電池スタックの負荷が変動することによって、蒸発部内の水面の位置が変動する可能性がある。しかしながら、制御部は、バーナに供給されるバーナ燃料の量とバーナに供給される空気の量との比率（例えば、バーナ空気比）を変化させて、水面の位置を一定とすることができる。これによって、負荷変動中の水面変化による蒸発振動を抑制することが可能となり、安定して改質ガスを生成することができる。

また、本発明に係る水素製造装置は、蒸発部に隣り合うように並設されると共に、改質部によって生成された改質ガス中の一酸化炭素を選択酸化触媒層によって選択酸化する選択酸化反応部を更に備え、制御部は、水面の位置が選択酸化触媒層の上端よりも上側となるように、水面の位置を調整することが好ましい。選択酸化反応部が蒸発部に隣り合うように並設されているため、選択酸化触媒層は蒸発部によって冷却されることが可能となり、蒸発部は選択酸化触媒層から熱を回収することが可能となる。ここで、蒸発部中の水面の位置が選択酸化触媒層の上端より低くなると、選択酸化触媒層の上端付近における冷却が不十分となる。これによって、選択酸化触媒層の温度が上昇し、発熱反応であるメタン化反応が過剰に進む可能性がある。メタン化反応が過剰に進行すると、温度が急上昇し、触媒や部材の耐熱温度を超える可能性がある。しかしながら、制御部は、水面の位置が選択酸化触媒層の上端よりも上側となるように水面の位置を調整することができるため、選択酸化触媒層の温度の急上昇を確実に防止することができる。

また、本発明に係る水素製造装置において、制御部は、改質ガスによって発電を行う燃料電池スタックへの負荷指令を取得すると共に、取得した負荷指令に基づいて、バーナ燃料の量と空気の量との比率を変化させることが好ましい。これによって、負荷が小さくなった場合は空気の比率を小さくすることで水面の下降を抑制することにより、負荷変動に追従してリアルタイムに水面の位置を調整することができる。従って、水面の位置を確実に一定とすることができ、負荷変動中の水面変化による蒸発振動をより確実に抑制することが可能となる。

また、本発明に係る水素製造装置において、蒸発部に設けられ、水面の位置を検出する水面位置検出手段を更に備え、制御部は、水面検出手段によって検出された水面の位置に基づいて、バーナ燃料の量と空気の量との比率を変化させることが好ましい。このように、蒸発部内の水面の位置を直接検出して制御を行うことによって、実際の水面の位置に対応した水面調整を行うことができる。従って、一層確実に水面を一定に保つことが可能となる。

また、本発明に係る燃料電池システムは、上記水素製造装置と、水素製造装置によって生成された改質ガスを用いて発電を行う燃料電池スタックと、を備えたことを特徴とする。

この燃料電池システムにおいても、上記水素製造装置を備えているため、安定して改質ガスを生成することができるという上記効果が奏される。

本発明によれば、安定して改質ガスを生成することが可能となる。

本発明の実施形態に係る燃料電池システムの一部を示す概略ブロック図である。 図１の水素製造装置を示す概略正面端面図である。 本発明の実施形態に係る水素製造装置による第一制御処理の内容を示すフローチャートである。 図３に示す制御量設定処理において用いられるマップの一例である。 本発明の実施形態に係る水素製造装置による第二制御処理を示すフローチャートである。 本発明の変形例に係る水素製造装置を示す概略正面端面図である。

以下、図面を参照しながら、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、以下の説明では、同一又は相当要素には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、「上」「下」の語は、図面の上下方向に対応するものであり便宜的なものである。

図１は、本発明の実施形態に係る燃料電池システムの一部を示す概略ブロック図である。図１に示すように、水素製造装置（ＦＰＳ：Fuel Processing System）１は、例えば家庭用の燃料電池システム１００において水素供給源として利用されるものである。ここでの水素製造装置１は、原燃料として石油系炭化水素が用いられ、水素を含有する改質ガスをセルスタック（燃料電池スタック）２０に供給する。

なお、原燃料としては、アルコール類、エーテル類、バイオ燃料、天然ガス、都市ガスを用いてもよい。また、石油系炭化水素としては、灯油、ＬＰガスのほか、ナフサ、軽油などを原燃料として使用することができる。また、セルスタック２０としては、固体高分子形、アルカリ電解質形、リン酸形、溶融炭酸塩形或いは固体酸化物形等の種々のものを用いてもよい。

図２は、図１の水素製造装置を示す概略正面端面図である。図１，２に示すように、水素製造装置１は、中心軸を軸Ｇとする円筒状外形の脱硫部２と、中心軸を軸Ｇとする円柱状外形の本体部３と、を備え、これらが筐体４に収容されている。また、筐体４内において脱硫部２及び本体部３の周囲には、粉状の断熱材（不図示）が充填されて断熱されている。脱硫部２は筐体４の外に設置されてもよい。

脱硫部２は、外部から導入された原燃料を脱硫触媒によって脱硫して硫黄分を除去し、この原燃料を後述のフィード部５へ供給する。脱硫部２は、筐体４の側板４ｘにパイプで固定され、本体部３の上部を所定の隙間を有して囲繞するよう保持されている。本体部３は、フィード部５、改質部６、シフト反応部７、選択酸化反応部８及び蒸発部９を備え、これらが一体で構成されている。この本体部３は、筐体４の床板４ｙに筒状のステーにより固定され保持されている。

フィード部５は、脱硫部２で脱硫した原燃料及び水蒸気（スチーム）を混合し、これらを改質部６に供給する。具体的には、フィード部５は、原燃料及び水蒸気を合流・混合させて混合ガス（混合流体）を生成する混合部５ｘと、混合ガスを改質部６へ流通させる混合ガス流路５ｙと、を含んでいる。

改質部（ＳＲ：Steam Reforming）６は、フィード部５により供給された混合ガスを改質触媒６ｘによって水蒸気改質して改質ガスを生成し、この改質ガスをシフト反応部７へ供給する。改質部６は、中心軸を軸Ｇとする円筒状外形を呈し、脱硫部２の筒内に位置するよう本体部３の上端側に設けられている。この改質部６にあっては、水蒸気改質反応が高温を必要としかつ吸熱反応であるため、改質部６の改質触媒６ｘを加熱するための熱源としてバーナ１０を利用している。

バーナ１０では、外部から原燃料がバーナ燃料として供給されて燃焼される。このバーナ１０は、本体部３の上端部に設けられ軸Ｇを中心軸とする燃焼筒１１に、バーナ１０による火炎が取り囲まれるよう取り付けられている。なお、バーナ１０においては、脱硫部２で脱硫した原燃料の一部が、バーナ燃料として供給されて燃焼される場合もある。

シフト反応部７は、改質部６から供給された改質ガスの一酸化炭素濃度（ＣＯ濃度）を低下させるためのものであり、改質ガス中の一酸化炭素をシフト反応させて水素及び二酸化炭素に転換する。ここでのシフト反応部７は、シフト反応を２段階に分けて行うことも可能であり、高温（例えば４００°Ｃ〜６００°Ｃ）でのシフト反応である高温シフト反応を行う高温シフト反応部（ＨＴＳ：High Temperature Shift）１２と、高温シフト反応の温度よりも低温（例えば１５０°Ｃ〜３５０°Ｃ）でのシフト反応である低温シフト反応を行う低温シフト反応部（ＬＴＳ：LowTemperature Shift）１３と、を有している。ただし、高温シフト反応部１２は、必ずしも設けなくともよい。

高温シフト反応部１２は、改質部６から供給された改質ガス中の一酸化炭素を高温シフト触媒１２ｘによって高温シフト反応させ、改質ガスのＣＯ濃度を低下させる。高温シフト反応部１２は、中心軸を軸Ｇとする円筒状外形を呈しており、高温シフト触媒１２ｘが改質触媒６ｘの下端部を囲繞するよう改質部６の径方向外側に隣接配置されている。この高温シフト反応部１２は、ＣＯ濃度を低下させた改質ガスを低温シフト反応部１３へ供給する。

低温シフト反応部１３は、高温シフト反応部１２で高温シフト反応させた改質ガス中の一酸化炭素を低温シフト触媒１３ｘによって低温シフト反応させ、改質ガスのＣＯ濃度を低下させる。低温シフト反応部１３は、中心軸を軸Ｇとする円筒状外形を呈しており、本体部３の下端側に配設されている。この低温シフト反応部１３は、ＣＯ濃度を低下させた改質ガスを改質ガス配管１４ｘを介して選択酸化反応部８へ供給する。

選択酸化反応部（ＰＲＯＸ：Preferential Oxidation）８は、低温シフト反応部１３で低温シフト反応させた改質ガス中のＣＯ濃度をさらに低下させる。これは、セルスタック２０に高濃度の一酸化炭素を供給すると、セルスタック２０の触媒が被毒して大きく性能低下するためである。この選択酸化反応部８は、具体的には、改質ガス中の一酸化炭素と空気配管１５を介して導入される空気とを選択酸化触媒８ｘで反応させて、改質ガス中の水素を酸化させることなく、一酸化炭素を選択的に酸化し、二酸化炭素に転換する。選択酸化反応部８は、中心軸を軸Ｇとする円筒状外形を呈しており、本体部３の下端から所定長上端側に該本体部３の最外周側を構成するよう配設されている。

この選択酸化反応部８は、ＣＯ濃度をさらに低下させた改質ガスを、熱交換部１６が設けられた改質ガス配管１４ｙを介して外部へ導出する。熱交換部１６は、改質ガス配管１４ｙ内を流通する改質ガスと、外部から水配管１７ｘを介して導入された水との間で熱交換を行うと共に、この水を蒸発部９に水配管１７ｙを介して供給する。

蒸発部９は、熱交換部１６から供給された水を内部に貯留させると共に、この水をバーナ１０からの排ガスによる熱、低温シフト反応部１３及び選択酸化反応部８から移動させた（低温シフト反応部１３及び選択酸化反応部８を冷却して得た）熱で気化させて水蒸気を生成する。蒸発部９は、ジャケット型のものであり、中心軸を軸Ｇとする円筒状を呈している。この蒸発部９は、高温シフト反応部１２及び低温シフト反応部１３の径方向外側で且つ選択酸化反応部８の径方向内側（つまり、シフト反応部７と選択酸化反応部８との間）に位置するよう配設されている。この蒸発部９は、生成した水蒸気をフィード部５の混合部５ｘに水蒸気配管１７ｚを介して供給する。

このような水素製造装置１では、まず、バーナ燃料及びセルスタック２０からのオフガス(セルスタック２０で反応に使用されない残ガス)の少なくとも一方と空気とがバーナ１０に供給されて燃焼され、かかる燃焼によって改質触媒６ｘが加熱される。そして、バーナ１０の排ガスが排ガス流路Ｌ１及びガス配管１８を流通して外部へ排気される。

これと共に、脱硫部２で脱硫された原燃料と蒸発部９からの水蒸気とが混合部５ｘで混合され、混合ガスが生成される。この混合ガスは、混合ガス流路５ｙを介して改質部６に供給されて改質触媒６ｘで水蒸気改質され、これにより、改質ガスが生成される。そして、生成された改質ガスは、シフト反応部７によってその一酸化炭素濃度が例えば数千ｐｐｍ程度まで低下され、選択酸化反応部８によってその一酸化炭素濃度が１０ｐｐｍ程度以下まで低下された後、熱交換部１６で冷却され、後段のセルスタック２０へ導出される。

なお、本実施形態においては、例えば各触媒６ｘ，１２ｘ，１３ｘ，８ｘにて触媒反応を好適に行うため、次のように各部位の温度が設定されている。すなわち、改質部６に流入する混合ガスの温度が約３００〜５５０℃とされ、改質部６から流出する改質ガスの温度が５５０℃〜８００℃とされ、高温シフト反応部１２に流入する改質ガスの温度が４００℃〜６００℃とされ、高温シフト反応部１２から流出する改質ガスの温度が３００℃〜５００℃とされている。また、低温シフト反応部１３に流入する改質ガスの温度が１５０℃〜３５０℃とされ、低温シフト反応部１３から流出する改質ガスの温度が１５０℃〜２５０℃とされ、選択酸化反応部８に流入する改質ガスの温度が９０℃〜２１０℃（１２０℃〜１９０℃）とされている。

更に、本実施形態に係る燃料電池システム１００及び水素製造装置１は、蒸発部９内に貯留された水の水面ＷＦの位置を一定にする機能を有している。また、燃料電池システム１００及び水素製造装置１は、水面ＷＦの位置を調整し、当該水面ＷＦの位置を選択酸化反応部８の選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａよりも上側とする機能を有している。なお、水面ＷＦは、蒸発部９内の水が水蒸気となる境界部分である。ここでの「水面ＷＦの位置が一定」とは、水面ＷＦの位置に全く変動がない状況のみならず、水素製造装置１の性能に影響を及ぼさない限りにおいて所定の範囲内（例えば温度センサＣ２と温度センサＣ３との間の範囲）で変動する状況も含んでいる。このような機能を実現するため、燃料電池システム１００は、負荷検出センサＣＥを更に備えている。また、水素製造装置１は、原燃料供給ポンプ１１０、水供給ポンプ１２０、バーナ燃料供給ポンプ１３０、バーナ空気供給ポンプ１４０、温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５、制御部１５０を更に備えている。

負荷検出センサＣＥは、セルスタック２０への負荷指令を検出する機能を有している。セルスタック２０の負荷とは、セルスタック２０に要求される電力量（Ｗ）であり、例えば、家庭内で使用される電気機器の使用状況によって変動する。使用される電気機器での消費電力が大きくなると、セルスタック２０の負荷は大きくなる。一方、使用される電気機器での消費電力が小さくなると、セルスタック２０の負荷は小さくなる。負荷検出センサＣＥは、制御部１５０と電気的に接続されており、検出結果を制御部１５０へ出力する（なお、図においては、一部の電気的な接続関係を省略している）。

原燃料供給ポンプ１１０は、改質部６へ原燃料を供給するポンプである。水供給ポンプ１２０は、水配管１７ｘを介して蒸発部９へ水を供給するポンプである。バーナ燃料供給ポンプ１３０は、バーナ１０にバーナ燃料を供給するポンプである。空気供給ポンプ１４０は、バーナ１０に空気を供給するポンプである。各ポンプは、制御部１５０と電気的に接続されており、制御部１５０から入力された制御信号に基づいて駆動する。なお、各ポンプの配置は、図１及び図２に示す位置に限定されない。

温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５は、水蒸気配管１７ｚ、または蒸発部９内の温度を検出することによって、水面ＷＦの位置を検出するセンサである。温度センサＣ１は、蒸発部９の上端側に接続された水蒸気配管１７ｚの接続部ＥＰ付近に設けられている。これによって、温度センサＣ１は、蒸発部９からフィード部５へ向かう水蒸気の温度を検出することができる。温度センサＣ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５は、上から下へ向かってこの順番で蒸発部９の内部に設けられている。温度センサＣ２及び温度センサＣ３は、高さ方向において、接続部ＥＰと選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａとの間に配置されている。温度センサＣ４及び温度センサＣ５は、高さ方向において、選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａと下端Ａ８ｂとの間に配置されている。なお、選択酸化触媒層Ａ８は、上端Ａ８ａから下端Ａ８ｂの全領域にわたって蒸発部９に冷却されるように、当該蒸発部９と隣り合うように並設されている。ここで、選択酸化反応部８は、蒸発部９の外周面に直接取り付けられることによって当該蒸発部９と隣り合うように並設される構成であってもよく、間に流路や空隙などの空間を挟んで当該蒸発部９と隣り合う構成であってもよく、蒸発部９によって選択酸化触媒層Ａ８が冷却されることが可能な配置であれば特に限定されない。温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５のうち、水面ＷＦよりも上側に配置されているものは、水蒸気の温度を検出するため、１００℃よりも大幅に高い温度を検出する。一方、温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５のうち、水面ＷＦよりも下側に配置されているものは、水の温度を検出するため、１００℃以下あるいは１００℃付近の温度を検出する。これによって、温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５は、各センサの検出値に基づいて水面ＷＦの位置を検出することができる。例えば、温度センサＣ２が高温を検出し、温度センサＣ３が１００℃付近の温度を検出した場合、水面ＷＦの位置は、温度センサＣ２と温度センサＣ３との間であると検出される。なお、蒸発部９内において選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａよりも上側に配置される温度センサＣ２と温度センサＣ３が少なくとも設けられていればよく、温度センサＣ４，Ｃ５は設けなくともよい。また、後述の第一制御処理のみを行う場合は、温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５は設けられていなくてもよい。

制御部１５０は、水素製造装置１全体の制御を行う機能を有しており、例えば電子制御を行うデバイス（例えばＣＰＵ（Central Processing Unit）、ＲＯＭ（Read Only Memory）、ＲＡＭ（Random Access Memory）、および入出力インターフェイスを含んで構成されたデバイス）によって構成されている。制御部１５０は、各ポンプを制御することによって、蒸発部９内の水面ＷＦの位置が一定に保たれるように調整する機能を有している。制御部１５０は、当該水面ＷＦの位置が選択酸化反応部８の選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａよりも上側となるように、水面ＷＦの位置を調整する。具体的に、制御部１５０は、セルスタック２０の負荷に基づいて、バーナ１０に供給されるバーナ燃料の量、及びバーナ１０に供給される空気の量を制御することによって、水面ＷＦの位置を調整する。すなわち、制御部１５０は、セルスタック２０の負荷変動に応じて変化させながら最適なバーナ空気比を設定し、設定したバーナ空気比が得られるようにバーナ燃料供給ポンプ１３０及び空気供給ポンプ１４０を駆動させることによって、水面ＷＦの位置を調整する。制御部１５０は、バーナ燃料供給ポンプ１３０へバーナ燃料供給量の設定値に応じた制御信号を出力することで、バーナ１０へ供給されるバーナ燃料の量を制御することができる。また、制御部１５０は、空気供給ポンプ１４０へ空気供給量の設定値に応じた制御信号を出力することで、バーナ１０へ供給される空気の量を制御することができる。なお、バーナ空気比とは、バーナ１０に供給されるバーナ燃料を全て完全に燃焼できる空気量（理論空気量）に対する、バーナ１０に供給される空気の比率である。理論空気量は、バーナ燃料の量と相関がある。従って、バーナ空気比は、バーナ燃料の量とバーナ１０に供給される空気の量との比率ともいえる。また、制御部１５０は、温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５を用いて検出した水面ＷＦの位置に基づいて、バーナ空気比を変化させることによって、水面ＷＦの位置を調整する。

次に、図２、図３、図４及び図５を参照して、本実施形態に係る水素製造装置１による制御処理について説明する。図３は、水素製造装置１による第一制御処理の内容を示すフローチャートである。図４は、図３に示す制御量設定処理において用いられる制御マップの一例である。図５は、水素製造装置１による第二制御処理を示すフローチャートである。図３及び図５に示す制御処理は、制御部１５０内において所定のタイミングで繰り返し実行される。なお、後述するように、制御部１５０は、第一制御処理及び第二制御処理を組み合わせて行ってもよく、あるいはいずれか一方のみを行ってもよい。

［第一制御処理］
図３に示す第一制御処理は、セルスタック２０の負荷変動に応じて制御マップを用いてバーナ空気比の設定値を最適な値に変更することで、水面ＷＦの位置を一定に保つ制御である。図３に示すように、制御部１５０は、負荷検出センサＣＥからセルスタック２０への負荷指令を取得する負荷情報取得処理を実行する（ステップＳ１０）。次に、制御部１５０は、Ｓ１０で取得したセルスタック２０への負荷指令に応じ、改質部６に供給すべき原燃料の供給量を設定する原燃料供給量設定処理を実行する（ステップＳ２０）。Ｓ２０において、制御部１５０は、セルスタック２０の負荷が大きいほど、原燃料供給量を多く設定し、セルスタック２０の負荷が小さいほど、原燃料供給量を少なく設定する。制御部１５０は、セルスタック２０の負荷に応じて設定される目標電流値に基づき、水素利用率等を考慮して演算することによって、原燃料供給量を設定することができる。

次に、制御部１５０は、水面ＷＦが一定となるように、制御量を設定する制御量設定処理を実行する（ステップＳ３０）。Ｓ３０において、制御量とはバーナ燃料供給ポンプ１３０によるバーナ燃料の供給量、及び空気供給ポンプ１４０による空気の供給量である。Ｓ３０において、制御部１５０は、予め記憶している制御マップを用いて原燃料供給量（すなわちセルスタック２０の負荷）に応じたバーナ空気比を算出し、算出したバーナ空気比に基づいてバーナ燃料供給量及び空気供給量を設定する。

ここで、Ｓ３０において用いられる制御マップについて説明する。Ｓ３０の処理において用いられる制御マップとして、例えば図４に示すものが挙げられる。この制御マップは、横軸に原燃料供給量が設定され、縦軸にバーナ空気比が設定されている。図４に示すように、バーナ空気比は、設定される原燃料供給量が所定値以上の場合は一定の値に設定され、設定される原燃料供給量が所定値より小さくなるに従って小さな値が設定される。Ｓ３０で用いられる制御マップは、製造時において温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５を用いた実験によって予め設定される。この実験では、セルスタック２０の負荷が所定の値の場合において、水面ＷＦの位置を温度センサＣ２と温度センサＣ３との間で維持できるようなバーナ空気比の値が求められる。すなわち、セルスタック２０の負荷を所定の値に設定した状態において、温度センサＣ１，Ｃ２が水蒸気の温度を検出し続けている状態を維持し、温度センサＣ３，Ｃ４，Ｃ５が水の温度を検出し続けている状態を維持できるようなバーナ空気比の値を求める。例えば、図４のＡに対応する負荷においては、バーナ空気比をα１に設定することで、温度センサＣ１，Ｃ２が水蒸気の１００℃以上の温度を検出する状態を維持し、温度センサＣ３，Ｃ４，Ｃ５が水の１００℃付近の温度を検出する状態を維持できたものとする。また、図４のＢに対応する負荷においては、バーナ空気比をα１に設定することで、温度センサＣ１，Ｃ２が水蒸気の１００℃以上の温度を検出する状態を維持し、温度センサＣ３，Ｃ４，Ｃ５が水の１００℃付近の温度を検出する状態を維持することができたものとする。図４のＣに対応する負荷においては、バーナ空気比を小さくしてα２に設定することで、温度センサＣ１，Ｃ２が水蒸気の１００℃以上の温度を検出する状態を維持し、温度センサＣ３，Ｃ４，Ｃ５が水の１００℃付近の温度を検出する状態を維持することができたものとする。図４のＤに対応する負荷においては、バーナ空気比を更に小さくしてα３に設定することで、温度センサＣ１，Ｃ２が水蒸気の１００℃以上の温度を検出する状態を維持し、温度センサＣ３，Ｃ４，Ｃ５が水の１００℃付近の温度を検出する状態を維持することができたものとする。以上のような実験結果に基づいて、セルスタック２０の負荷と適切なバーナ空気比の設定値との関係が得られ、更に、図４に示すような原燃料供給量と適切なバーナ空気比の設定値との関係を示す制御マップが得られる。なお、実際の運転時に第一制御処理のみを行う場合は、温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５は全て取り外してもよい。

図３に戻り、Ｓ３０においては、制御部１５０は、Ｓ２０で設定した原燃料供給量と制御マップとを用いて最適なバーナ空気比の設定値を取得する。更に、制御部１５０は、取得したバーナ空気比に基づいて、バーナ燃料供給ポンプ１３０によるバーナ燃料供給量を設定すると共に空気供給ポンプ１４０による空気供給量を設定する。次に、制御部１５０は、Ｓ２０で設定した原燃料供給量とＳ３０で設定したバーナ燃料供給量及び空気供給量を得られるように、原燃料供給ポンプ１１０、バーナ燃料供給ポンプ１３０、及び空気供給ポンプ１４０に対して制御信号を出力する制御信号出力処理を実行する（ステップＳ４０）。これによって、水面ＷＦの位置は、実験時に選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａよりも上側に配置されていた温度センサＣ２と温度センサＣ３との間で保たれる。すなわち、水面ＷＦの位置は、選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａよりも上側で一定となる。Ｓ４０の処理が終了すると図３に示す第一制御処理が終了し、再びＳ１０から処理を開始する。なお、第一制御処理において、原燃料供給量とバーナ比率との関係を設定した制御マップを用いたが、用いる制御マップはこれに限定されず、例えば、負荷とバーナ比率との関係を設定した制御マップを用いてもよく、バーナ１０に供給されるバーナ燃料と空気との比率、及びセルスタック２０の負荷（あるいは負荷に対応する原燃料供給量）の関係を設定した制御マップであればどのようなものを用いてもよい。

［第二制御処理］
図５に示す第二制御処理は、温度センサＣ１、Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５を用いて水面ＷＦの位置を検出し続け、水面ＷＦが一定の位置より下がった場合（または上がった場合）にバーナ空気比の設定値を最適な値に変更することで、水面ＷＦの位置を一定に保つ制御である。ここでは、水面ＷＦが温度センサＣ２と温度センサＣ３との間の位置に保たれるような制御が行われる。図５に示すように、制御部１５０は、負荷検出センサＣＥからセルスタック２０への負荷指令を取得する負荷情報取得処理を実行する（ステップＳ１０）。次に、制御部１５０は、Ｓ１０で取得したセルスタック２０への負荷指令に応じ、改質部６に供給すべき原燃料の供給量を設定する原燃料供給量設定処理を実行する（ステップＳ２０）。Ｓ２０において、制御部１５０は、セルスタック２０の負荷が大きいほど、原燃料供給量を多く設定し、セルスタック２０の負荷が小さいほど、原燃料供給量を少なく設定する。次に制御部１５０は、温度センサＣ１、Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５の検出結果に基づき、水面ＷＦの位置を取得する水面位置取得処理を実行する（ステップＳ６０）。次に、制御部１５０は、Ｓ６０で取得した水面ＷＦの位置に基づき、水面ＷＦの位置が一定となるように制御量を設定する制御量設定処理を実行する（ステップＳ７０）。Ｓ７０において、制御量とはバーナ燃料供給ポンプ１３０によるバーナ燃料の供給量及び空気供給ポンプ１４０による空気の供給量である。Ｓ７０において、制御部１５０は、水面ＷＦが温度センサＣ３の位置まで下がった場合（すなわち、温度センサＣ３が高温な水蒸気を検出した場合）、バーナ空気比の設定値を小さくして水面ＷＦが上がるように、原燃料供給量及び水供給量を設定する。一方、制御部１５０は、水面ＷＦが温度センサＣ２の位置まで上がった場合（すなわち、温度センサＣ２が水の１００℃付近の温度を検出した場合）、バーナ空気比の設定値を大きくして水面ＷＦが下がるようにバーナ燃料供給量及び空気供給量を設定する。次に、制御部１５０は、Ｓ７０で設定したバーナ燃料供給量及び空気供給量を得られるように、バーナ燃料供給ポンプ１３０と空気供給ポンプ１４０に対して制御信号を出力する制御信号出力処理を実行する（ステップＳ８０）。これによって、水面ＷＦの位置は、選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａよりも上側に配置されている温度センサＣ２と温度センサＣ３との間で保たれる。すなわち、水面ＷＦの位置は、選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａよりも上側で一定となる。Ｓ８０の処理が終了すると図５に示す第二制御処理が終了し、再びＳ６０から処理を開始する。

なお、制御部１５０は、上述の第一制御処理と第二制御処理のいずれか一方のみを行ってもよく、第一制御処理と第二制御処理を組み合わせた制御処理を行ってもよい。第一制御処理と第二制御処理を組み合わせた制御処理とは、例えば、水面ＷＦが温度センサＣ２と温度センサＣ３との間の位置に保たれている状態では第一制御処理によって水面ＷＦの位置を保ち、温度センサＣ２，Ｃ３が水面ＷＦを検出したタイミングで第二制御処理に切り替えることができる。このとき、第二制御処理では、制御マップで設定される値よりもバーナ空気比を小さい（あるいは大きい）値を設定する。これによって、通常時は制御マップに基づいて負荷変動に応じた制御をしつつも、何らかの理由で水面ＷＦの位置が変動した場合は、制御マップを補助するように実際の水面ＷＦに応じた制御をすることができる。または、水面ＷＦが温度センサＣ２と温度センサＣ３との間に位置するときは、第二制御処理を行うことで温度センサＣ２，Ｃ３の温度を監視すると共にバーナ空気比を一定値にして制御を行い、温度センサＣ２，Ｃ３が水面ＷＦを検出したことをトリガーとして、第一制御処理に切り替えてもよい。これによって、通常時はバーナ空気比を一定値にして制御することで演算の負荷を低減しつつも、負荷変動によって水面ＷＦに変動があった場合には、負荷変動に応じた制御に切り替えることによって、確実に水面ＷＦを一定にすることができる。

次に、本実施形態に係る水素製造装置１及び燃料電池システム１００の作用・効果について説明する。

本実施形態に係る水素製造装置１によれば、蒸発部９は、水が貯留されると共に装置内の熱を回収することで水蒸気を生成し、当該水蒸気を改質部６へ供給するものである。従って、セルスタック２０の負荷が変動することによって、蒸発部９内の水面ＷＦの位置が変動する可能性がある。しかしながら、制御部１５０は、バーナ空気比（バーナ１０に供給されるバーナ燃料の量とバーナ１０に供給される空気の量との比率）を変化させて、水面ＷＦの位置を一定とすることができる。これによって、負荷変動中の水面変化による蒸発振動を抑制することが可能となり、安定して改質ガスを生成することができる。

また、本実施形態に係る水素製造装置１において、選択酸化反応部８が蒸発部９に隣り合うように並設されているため、選択酸化触媒層Ａ８は蒸発部９によって冷却されることが可能となり、蒸発部９は選択酸化触媒層Ａ８から熱を回収することが可能となる。ここで、蒸発部９中の水面ＷＦの位置が選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａより低くなると、選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａ付近における冷却が不十分となる。これによって、選択酸化触媒層Ａ８の温度が上昇することにより、発熱反応であるメタン化反応が過剰に進む可能性がある。メタン化反応が過剰に進行すると、温度が急上昇し、触媒や部材の耐熱温度を超えることが懸念される。しかしながら、制御部１５０は、水面ＷＦの位置が選択酸化触媒層Ａ８の上端Ａ８ａよりも上側となるように水面ＷＦの位置を調整することができるため、選択酸化触媒層Ａ８の温度の急上昇を確実に防止することができる。

また、本実施形態に係る水素製造装置１において、制御部１５０は、改質ガスによって発電を行うセルスタック２０への負荷指令を取得すると共に、取得した負荷指令に基づいて、バーナ空気比を変化させることができる。すなわち、制御部１５０は、セルスタック２０の負荷変動に応じてマップ制御を行うことによって、常に最適なバーナ空気比を設定することができる。これによって、負荷が小さくなった場合はバーナ空気比を小さくすることで水面ＷＦの低下を抑制することにより、負荷変動に追従してリアルタイムに水面ＷＦの位置を調整することができる。従って、水面ＷＦの位置を確実に一定とすることができ、負荷変動中の水面変化による蒸発振動をより確実に抑制することが可能となる。

また、本実施形態に係る水素製造装置１において、蒸発部９に設けられ、水面ＷＦの位置を検出することが可能な温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５備え、制御部１５０は、温度センサＣ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５によって検出された水面ＷＦの位置に基づいて、バーナ空気比を変化せることができる。このように、蒸発部９内の水面ＷＦの位置を直接検出して制御を行うことによって、実際の水面ＷＦの位置に対応した水面調整を行うことができる。従って、一層確実に水面ＷＦを一定に保つことが可能となる。

以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明に係る水素製造装置及び燃料電池システムは、各実施形態に係る上記水素製造装置及び上記燃料電池システムに限られるものではなく、各請求項に記載した要旨を変更しない範囲で変形し、又は他のものに適用したものであってもよい。

例えば、上記実施形態で示された水素製造装置の構成は、一例であり、各構成要素の構成は特に限定されず、各流路や配管や構成要素の位置関係や構成を適宜変更してもよい。例えば、改質部６は、原燃料及び水蒸気を改質するものであればよく、構造が異なるものを採用してもよい。また、脱硫部２がなくともよい。

また、蒸発部９の構成は水を貯留すると共に装置の熱を回収するジャケットタイプのものであればその構成は特に限定されない。例えば、図６に示すような構造にしてもよい。図６は、変形例に係る水素製造装置２０１及び燃料電池システム２００の構成を示す図である。水素製造装置２０１では、本体部３の軸Ｇ方向中央から下端部に亘る部分において、内筒蒸発部２２（９）、低温シフト反応部１３、排ガス流路Ｌ１、外筒蒸発部２１（９）及び選択酸化反応部８が、径方向内側から外側に向かう方向にこの順で配置されている。

排ガス流路Ｌ１は、中心軸を軸Ｇとする円筒状外形を呈し、低温シフト反応部１３を囲繞するように設けられている。排ガス流路Ｌ１は、低温シフト反応部１３の径方向外側に隣接配置されている。この排ガス流路Ｌ１は、排気ガスを上方から下方に向けて（軸Ｇ方向の一方側から他方側）に流通させる。選択酸化反応部８は、排ガス流路Ｌ１を囲繞するように設けられており、排ガス流路Ｌ１の径方向外側に所定の隙間を有して配置されている。

外筒蒸発部２１は、排ガス流路Ｌ１と選択酸化反応部８との間において排ガス流路Ｌ１を囲繞するように設けられている。具体的には、外筒蒸発部２１は、排ガス流路Ｌ１の径方向外側で且つ選択酸化反応部８の径方向内側にて、これらに隣接配置されている。外筒蒸発部２１は、外部から導入された水を内部に貯留させると共に、貯留させた水を周囲の熱を利用して（つまり、周囲から移動させた熱によって）気化させて水蒸気を生成する。そして、外筒蒸発部２１は、生成した水蒸気を内筒蒸発部２２へ供給する。この外筒蒸発部２１の下端部には、水を外部から導入（流入）する導入部２１ａが設けられていると共に、上端部には、水を内筒蒸発部２２へ導出（流出）する導出部２１ｂが設けられている。

内筒蒸発部２２は、低温シフト反応部１３に囲繞されるように設けられている。具体的には、内筒蒸発部２２は、低温シフト反応部１３の径方向内側に隣接配置されている。内筒蒸発部２２は、外筒蒸発部２１から導入された水蒸気を、周囲の熱を利用してさらに加熱して完全に気化させる。そして、内筒蒸発部２２は、加熱した水蒸気をフィード部５へ供給する。この内筒蒸発部２２の下端部には、水蒸気を外筒蒸発部２１から導入する導入部２２ａが設けられていると共に、上端部には、水蒸気をフィード部５へ導出する導出部２２ｂが設けられている。

以上によって、図６に示す水素製造装置２０１及び燃料電池システム２００によれば、排ガス流路Ｌ１を流通する排気ガスが蒸発部２１，２２によって外側及び内側から挟み込むよう冷却され、排気ガスが低温化される。よって、水素製造装置２０１の効率を向上させることができる。また、低温シフト反応部１３が内筒蒸発部２２よって冷却され適温に保たれる。さらに、選択酸化反応部８が、外筒蒸発部２１によって冷却される。よって、これら低温シフト反応部１３及び選択酸化反応部８の温度を、精度よくコントロールすることが可能となる。特に、外筒蒸発部２１の温度を適温に保つことで、選択酸化反応部８に対し確実な温度コントロールを行うことができる。他方、外筒蒸発部２１では、排ガス流路Ｌ１を流通する排ガス及び選択酸化反応部８からの熱が好適に利用されて水が加熱され、水蒸気が生成される。これと共に、内筒蒸発部２２では、排ガス流路Ｌ１を流通する排ガス及び低温シフト反応部１３の熱が好適に利用されて水蒸気がさらに加熱される。よって、水を確実に気化させて水蒸気を生成でき、且つ水蒸気の気化状態を安定化させることができる。従って、図６の構成によれば、水素製造装置２０１の性能向上、ひいては、燃料電池システム２００の性能向上を実現することが可能となる。

また、上記実施形態は、改質ガス中の一酸化炭素をシフト反応させるものとして高温シフト反応部１２及び低温シフト反応部１３を備えているが、図６に示すように低温シフト反応部１３のみ備えていてもよい。

また、上記実施形態では、水面位置検出手段として温度センサを用いていたが、レーザ光等を用い屈折率の変化で液面を検出する液面レベルセンサ等を用いてもよい。

ちなみに、上記の「筒状」とは、略円筒状だけでなく、略多角筒状を含むものである。また、略円筒状及び略多角筒状とは、円筒状及び多角筒状に概略等しいものや、円筒状及び多角筒状の部分を少なくとも含むもの等の広義の円筒状及び多角筒状を意味している。

１,２０１…水素製造装置、６…改質部、８…選択酸化反応部、Ａ８…選択酸化触媒層、Ａ８ａ…上端、９…蒸発部、１０…バーナ、２０…セルスタック（燃料電池スタック）、１００，２００…燃料電池システム、１５０…制御部、Ｃ１,Ｃ２,Ｃ３,Ｃ４,Ｃ５…温度センサ（水面位置検出手段）、ＷＦ…水面、Ｇ…軸。

Claims (5)

1. 原燃料を改質することにより水素を含有する改質ガスを生成する改質部と、
   前記改質部を加熱するバーナと、
   水を貯留すると共に、少なくとも前記バーナの排ガスの熱によって水蒸気を生成する蒸発部と、
   前記バーナに供給されるバーナ燃料の量と前記バーナに供給される空気の量との比率を変化させることによって、前記蒸発部内での位置が一定となるように前記水の水面の位置を調整する制御部と、を備えることを特徴とする水素製造装置。
2. 前記蒸発部に隣り合うように並設されると共に、前記改質部によって生成された前記改質ガス中の一酸化炭素を選択酸化触媒層によって選択酸化する選択酸化反応部を更に備え、
   前記制御部は、前記水面が前記選択酸化触媒層の上端よりも上側に配置されるように、前記水面の位置を調整することを特徴とする請求項１記載の水素製造装置。
3. 前記制御部は、前記改質ガスによって発電を行う燃料電池スタックへの負荷指令を取得すると共に、取得した前記負荷指令に基づいて、前記バーナ燃料の量と前記空気の量との比率を変化させることを特徴とする請求項１または２記載の水素製造装置。
4. 前記蒸発部に設けられ、前記水面の位置を検出する水面位置検出手段を更に備え、
   前記制御部は、前記水面位置検出手段によって検出された前記水面の位置に基づいて、前記バーナ燃料の量と前記空気の量との比率を変化させることを特徴とする請求項１または２記載の水素製造装置。
5. 請求項１〜４の何れか一項記載の水素製造装置と、
   前記水素製造装置によって生成した前記改質ガスを用いて発電を行う燃料電池スタックと、を備えたことを特徴とする燃料電池システム。

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