JP5425472B2

JP5425472B2 - プラチナおよびチタンを含有する電極触媒

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Publication number: JP5425472B2
Application number: JP2008549565A
Authority: JP
Inventors: ハ、ティン; クレイドラー、エリック、ローランド
Original assignee: Honda Motor Co Ltd
Current assignee: Honda Motor Co Ltd
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Filing date: 2007-01-05
Publication date: 2014-02-26
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Description

本願は、米国特許出願第１１／３２６３５０号（出願日：２００６年１月６日）、米国特許出願第１１／３７０９９１号（出願日：２００６年３月９日）、米国特許出願第１１／４２９２５１号（出願日：２００６年５月８日）および米国特許出願第１１／４２９２５２号（出願日：２００６年５月８日）の利益を請求するものであり、これら出願のすべての記載をここに引用するものである。

本開示は、プラチナ、チタンおよび第三金属を必須とする電極触媒の組成物について教示し、具体的には、約５５〜８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属の含有を必須とする電極触媒の組成物に関する。この第三金属は、ニッケル、バナジウムおよびモリブデンからなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である。

さらに、本開示は、プラチナ、チタンおよび第三金属を必須とする電極触媒の組成物に関し、具体的には、約５５〜９５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属の含有を必須とする電極触媒の組成物に関する。この第三金属は、銅、マンガンおよび鉄からなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である。

さらに、本開示は、プラチナ、チタンおよび第三金属の含有を必須とする電極触媒の組成物に関し、具体的には、約５０〜８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属の含有を必須とする電極触媒の組成物について教示する。
この第三金属は、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である。

さらに、本開示は、プラチナ、チタン、第三金属、第四金属および第五金属の含有を必須とする電極触媒の組成物を教示する。
具体的には、約３０〜８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属と、約１％〜約３０％の第四金属と、約１％〜約３０％の第五金属が含まれる。
この第三金属は、ニッケル、バナジウム、モリブデン、銅、マンガン、鉄、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。
また、この第四金属と第五金属とは互いに異なる金属であり、さらに第三金属とも異なる金属であって、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタラムおよびレニウムからなる群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。

電極触媒の所望の性能を確保しつつ、高価なプラチナ系金属の必要量を低減しようとする試みは、電極触媒に必須となる各種の装置設計や手順において、従来、操作パラメータとして扱われるものである。

プラチナに各種の安価な金属を組み合わせることで触媒性能の向上を図る手法は、プラチナの必要量を低減し、触媒反応の効率性を促進するために有効な手段の１つである。目的のプラチナ系電極触媒に関する１応用例として、例えば、酸素還元反応に触媒作用を及ぼすプラチナ系電極触媒を含有する電極としての利用が可能である、典型的な固体高分子系燃料電池（PEMFC）のカソード反応がある。

したがって、所望の性能レベルを達成するのに必要なプラチナの量を低減する電極触媒の組成物および薄膜型燃料電池の電極触媒が求められている。

本開示は、プラチナの量を低減するような電極触媒の組成物、特に燃料電池の電極触媒、具体的には、薄膜型燃料電池の電極触媒に対する要求を満たすものである。

本開示は、プラチナ、タンタルおよび第三金属の含有を必須とする金属成分を含んだ電極触媒の組成物を教示するものである。この電極触媒の組成物は、約５５〜約８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、ニッケル、バナジウムおよびモリブデンからなる群から少なくとも１つを選択する。

さらに、本開示は、プラチナと、チタンと、第三金属の含有を必須とする組成物を含んだ燃料電池の電極触媒を教示する。この電極触媒の組成物は、約５５〜約８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、ニッケル、バナジウムおよびモリブデンからなる群から少なくとも１つを選択する。

本開示は、さらに、少なくとも１つの薄膜型電極触媒と、膜と、少なくとも１つの電極とを備える燃料電池アッセンブリをさらに教示する。この薄膜型電極触媒は、プラチナ、チタンおよび第三金属の含有を必須とする組成物を含む。この電極触媒の組成物は、約５５〜約８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、ニッケル、バナジウムおよびモリブデンからなる群から少なくとも１つを選択する。

さらに、本開示は、プラチナ、チタンおよび第三金属の含有を必須とする金属成分を含んだ、別の電極触媒の組成物を教示する。この電極触媒の組成物は、約５５〜約９５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、銅、マンガンおよび鉄からなる群から少なくとも１つを選択する。

さらに、本開示は、プラチナ、チタンおよび第三金属の含有を必須とする組成物を含んでいる、燃料電池の電極触媒の組成物を教示する。この電極触媒の組成物は、約５５〜約９５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、銅、マンガンおよび鉄からなる群から少なくとも１つを選択する。

さらに、本開示は、少なくとも１つの薄膜型電極触媒と、膜と、少なくとも１つの電極を備える燃料電池アッセンブリについて教示する。この薄膜型電極触媒は、プラチナ、チタンおよび第三金属の含有を必須とする組成物を含む。この電極触媒の組成物は、約５５〜約９５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、銅、マンガンおよび鉄からなる群から少なくとも１つを選択する。

本開示は、さらに、プラチナ、チタンおよび第三金属の含有を必須とする金属成分を含んでいる、追加的な電極触媒の組成物について教示する。この電極触媒の組成物は、約５０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択する。

さらに、本開示は、プラチナ、チタンおよび第三金属の含有を必須とする組成物を含んでいる、燃料電池の電極触媒について教示する。
この電極触媒の組成物は、約５０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択する。

さらに、本開示は、少なくとも１つの薄膜型電極触媒と、膜と、少なくとも１つの電極を備える燃料電池アッセンブリについて教示する。この薄膜型電極触媒は、本開示に教示されるプラチナ、チタンおよび第三金属の含有を必須とする組成物を含む。この電極触媒の組成物は、約５０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択する。

さらに、本開示は、プラチナ、チタン、第三金属、第四金属および第五金属の含有を必須とする金属成分を含んでいる、別の電極触媒の組成物を教示する。この電極触媒の組成物は、約３０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属と、約１〜約３０原子パーセントの第四金属と、約１〜約３０原子パーセントの第五金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、ニッケル、バナジウム、モリブデン、銅、マンガン、鉄、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択する。この第四金属は第三金属とは異なるものであり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から少なくとも１つを選択する。この第五金属は第三金属と第四金属とは異なるものであり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から少なくとも１つを選択する。

本開示は、さらに、プラチナ、チタン、第三金属および第四金属の含有を必須とする金属成分を含んでいる電極触媒について教示する。この金属成分は、約３０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属と、約１〜約３０原子パーセントの第四金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、ニッケル、バナジウム、モリブデン、銅、マンガン、鉄、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択する。この第四金属は第三金属とはことなるものであり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から少なくとも１つを選択する。

さらに、本開示は、少なくとも１つの電極触媒と、膜と、少なくとも１つの電極とを備えた燃料電池アッセンブリについて教示する。この電極触媒は、プラチナ、チタン、第三金属、第四金属および第五金属の含有を必須とする組成物を含んでいる。この金属成分は、約３０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属と、約１〜約３０原子パーセントの第四金属と、約１〜約３０原子パーセントの第五金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、ニッケル、バナジウム、モリブデン、銅、マンガン、鉄、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択する。この第四金属は第三金属とはことなるものであり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から少なくとも１つを選択する。この第五金属は第三金属と第四金属とは異なるものであり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から少なくとも１つを選択する。

さらに、本開示は、プラチナ、チタン、コバルトおよびパラジウムの含有を必須とする金属成分を含んでいる電極触媒の組成物について教示する。この電極触媒の組成物は、約３０〜約６０原子パーセントのプラチナと、約５〜約２０原子パーセントのチタンと、約１〜約２０原子パーセントのコバルトと、約１５〜約３０原子パーセントのパラジウムとを含むようにしてもよい。

さらに、本開示が教示する電極触媒は薄膜型電極触媒であってもよく、この薄膜電極触媒は、高表面積担体上に担持される、プラチナ、チタンおよび追加の金属の含有を必須とする粉体組成物を含むようにしてもよい。
代替の実施形態によっては、この電極触媒は、担持されたナノ粒子含有粉体であってもよい。

本発明をよりよく理解するために提供され引用された、本明細書を構成する付属の図面は、本発明の最良の実施形態を例示するものであり、詳細な記載とともに本発明の原理を説明するためのものである。

本開示の教示は、プラチナ、チタンおよび第三金属を必須の含有とする金属成分を含む電極触媒の組成物に関する。この電極触媒の組成物は、約５５〜約８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、ニッケル、バナジウムおよびモリブデンからなる群から少なくとも１つを選択する。

別の実施形態の電極触媒の組成物では、約６０〜約８０原子パーセントのプラチナと、約５〜約２５原子パーセントのチタンと、約５〜約２５原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。さらに別の実施形態の電極触媒の組成物では、約６０〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、約１０〜約２０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。さらに別の実施形態の電極触媒の組成物では、約６０〜約８０原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約２５原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。また、別の事例の電極触媒の組成物は、約６０〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約２０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。

本開示のこの他の実施形態に係る電極触媒の組成物では、約５５〜約８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１０〜約２０原子パーセントの第三金属として、ニッケル、バナジウムあるいはモリブデンを含んでいてもよい。さらに、追加的な電極触媒の組成物では、約５５〜８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約２０原子パーセントの第三金属として、ニッケル、バナジウムあるいはモリブデンを含んでいてもよい。

さらに本開示の教示は、電極触媒の組成物からなる燃料電池の電極触媒を提供し、この電極触媒の組成物は、約５５〜約８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属の含有を必須とする。この第三金属は、ニッケル、バナジウムおよびモリブデンからなる群から少なくとも１つを選択する。

膜と、薄膜型あるいは担持型の電極触媒と、この薄膜型電極触媒とは異なる電極とからなる燃料電池アッセンブリを提供する。薄膜型あるいは担持型の電極触媒は、プラチナ、チタンおよび第三金属の含有を必須とする組成物で構成されるようにしてもよい。この電極触媒の組成物には、約５５〜約８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属が含まるようにしてもよい。この第三金属は、ニッケル、バナジウムおよびモリブデンからなる群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。

さらに別の実施形態に係る燃料電池アッセンブリは、約６０〜約８０原子パーセントのプラチナと、約５〜約２５原子パーセントのチタンと、約５〜約２５原子パーセントの第三金属が含まれていてもよい。さらに別の実施形態の燃料電池アッセンブリには、約６０〜８０原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約２５原子パーセントの第三金属が含まれるようにしてもよい。

別の実施形態に係る燃料電池アッセンブリでは、約６０〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、約１０〜約２０原子パーセントの第三金属が含まれるようにしてもよい。さらに別の実施形態に係る燃料電池アッセンブリでは、約６０〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約２０原子パーセントの第三金属が含まれるようにしてもよい。

さらに別の実施形態に係る燃料電池アッセンブリでは、約５５〜約８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１０〜約２０原子パーセントの第三金属としてニッケル、バナジウムあるいはモリブデンが含まれる組成物からなる電極触媒を含むようにしてもよい。さらに実施形態によっては、燃料電池アッセンブリは、約５５〜約８５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属として、ニッケル、バナジウムあるいはモリブデンとの含有を必須とする組成物により構成されるようにしてもよい。

本開示は、プラチナ、チタンおよび第三金属からなる金属成分を含む電極触媒の組成物に関する。この電極触媒の組成物は、約５５〜約９５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属を含むようにしてもよい。この第三金属は、銅、マンガンおよび鉄から成る群から少なくとも１つを選択する。

さらに別の実施形態に係る組成物では、約５５〜約７５原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２５原子パーセントのチタンと、約１０〜約２５原子パーセントの第三金属を含むようにしてもよい。さらに、別の実施形態に係る電極触媒の組成物では、約５５〜約９０原子パーセントのプラチナと、約３〜約２５原子パーセントのチタンと、約５〜約２５原子パーセントの銅を含むようにしてもよい。さらに別の実施形態に係る電極触媒の組成物は、約５５〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１５〜約２０原子パーセントのチタンと、約１０〜約２５原子パーセントの銅を含むようにしてもよい。

さらに別の実施形態に係る電極触媒の組成物は、約５５〜約８０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２５原子パーセントのチタンと、約１０〜約２１原子パーセントのマンガンを含むようにしてもよい。
さらに、追加的な実施形態の電極触媒の組成物は、約６０〜約８０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、約１０〜約３６原子パーセントのマンガンを含むようにしてもよい。

さらに別の実施形態に係る電極触媒の組成物では、約６０〜約８０原子パーセントのプラチナと、約９〜約２５原子パーセントのチタンと、約７〜約２２原子パーセントの鉄を含むようにしてもよい。さらに追加的な実施形態に係る電極触媒の組成物では、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、約１４〜約２２原子パーセントの鉄を含むようにしてもよい。

本開示が教示する追加的な電極触媒の組成物では、約５５〜約７５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約５〜約２５原子パーセントの第三金属として銅、マンガンまたは鉄を含むようにしてもよい。

さらに、本開示は燃料電池の電極触媒を提供し、この電極触媒の組成物は、約５５〜約９５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属の含有を必須とする構成である。この第三金属は、銅、マンガンおよび鉄からなる群から少なくとも１つを選択する。

膜と、薄膜型あるいは薄膜担持型の電極触媒と、薄膜型電極触媒とは異なる電極とで構成される燃料電池アッセンブリを提供する。薄膜型あるいは薄膜担持型の電極触媒は、プラチナ、チタンおよび第三金属の含有を必須とする組成物で構成するようにしてもよい。この電極触媒の組成物は、約５５〜約９５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属を含有するようにしてもよい。この第三金属は、銅、マンガンおよび鉄からなる群から少なくとも１つを選択してもよい。

追加的な実施形態の燃料電池アッセンブリでは、約５５〜約７５原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２５原子パーセントのチタンと、約１０〜約２５原子パーセントの第三金属とを含有する組成物であってもよい。

さらに別の実施形態に係る燃料電池アッセンブリでは、約５５〜約９０原子パーセントのプラチナと、約３〜約２５原子パーセントのチタンと、約５〜約２５原子パーセントの銅とを含有する組成物であってもよい。さらに、追加的な実施形態の燃料電池アッセンブリでは、約５５〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１５〜約２０原子パーセントのチタンと、約１０〜約２５原子パーセントの銅とを含有する組成物であってもよい。

さらに別の実施形態の燃料電池アッセンブリでは、約５５〜約８０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２５原子パーセントのチタンと、約１０〜約２１原子パーセントのマンガンとを含有する組成物であってもよい。さらに、別の実施形態によっては、燃料電池アッセンブリは、約６０〜８０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、約１０〜約１６原子パーセントのマンガンとを含有する組成物であってもよい。

さらに別の実施形態の燃料電池アッセンブリでは、約６０〜約８０原子パーセントのプラチナと、約９〜約２５原子パーセントのチタンと、約７〜約２２原子パーセントの鉄とを含有する組成物であってもよい。さらに、追加的な実施形態の燃料電池アッセンブリでは、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、約１４〜約２２原子パーセントの鉄とを含有する組成物であってもよい。

本開示が教示する追加的な燃料電池アッセンブリでは、約５５〜約７５原子パーセントのプラチナと、約１〜約３０原子パーセントのチタンと、約５〜約２５原子パーセントの第三金属からなる組成物であってもよい。

さらに、本開示は、プラチナとチタンと第三金属の含有を必須とする金属成分を含む電極触媒の組成物に関する。この電極触媒の組成物には、約５０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属を含むようにしてもよい。この第三金属は、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択する。

追加的な実施形態の電極触媒の組成物では、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約５〜約２５原子パーセントのチタンと、約１０〜約２０原子パーセントの第三金属を含むようにしてもよい。さらに別の実施形態に係る電極触媒の組成物では、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約８〜約２１原子パーセントのチタンと、約１５〜約２５原子パーセントの第三金属を含むようにしてもよい。
さらに追加的な実施形態の電極触媒の組成物では、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約８〜約２１原子パーセントのチタンと、約１５〜約２５原子パーセントのコバルトを含むようにしてもよい。

さらに別の実施形態に係る電極触媒の組成物では、約５０〜約６５原子パーセントのプラチナと、約１５〜約２５原子パーセントのチタンと、約１０〜約３０原子パーセントのパラジウムを含むようにしてもよい。

本開示は、燃料電池の電極触媒を提供し、この燃料電池の電極触媒は、約５０〜８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属の含有を必須とする電極触媒の組成物で構成される。この第三金属は、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択する。

膜、薄膜型あるいは薄膜担持型の電極触媒と、薄膜型電極触媒とは異なる電極とからなる燃料電池アッセンブリを提供する。薄膜あるいは薄膜担持型の電極触媒は、プラチナと、チタンと、第三金属の含有を必須とする組成物で構成するようにしてもよい。この電極触媒の組成物は、約５０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属を含むようにしてもよい。この第三金属は、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。

追加的な実施形態の燃料電池アッセンブリでは、電極触媒の組成物は、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約５〜約２５原子パーセントのチタンと、約１０〜約２０原子パーセントの第三金属を含むようにしてもよい。

別の実施形態の燃料電池アッセンブリでは、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約８〜約２１原子パーセントのチタンと、約１５〜約２５原子パーセントの第三金属を含むようにしてもよい。

さらに別の実施形態に係る燃料電池アッセンブリでは、電極触媒の組成物は、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約８〜約２１原子パーセントのチタンと、約１５〜約２５原子パーセントのコバルトを含むようにしてもよい。
さらに別の実施形態の燃料電池アッセンブリでは、電極触媒の組成物は、約５０〜約６５原子パーセントのプラチナと、約１５〜約２５原子パーセントのチタンと、約１０〜約３０原子パーセントのパラジウムを含むようにしてもよい。

さらに、本開示は、プラチナとチタンと第三金属と第四金属の含有を必須とし、さらに、オプションで第五金属を含有する金属成分を含む電極触媒の組成物に関する。この電極触媒の組成物は、約３０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属を含むようにしてもよい。この第三金属は、ニッケル、バナジウム、モリブデン、銅、マンガン、鉄、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金から成る群から少なくとも１つを選択する。また、第四金属は約１〜約３０原子パーセントであってもよく、第５金属は約１〜約３０原子パーセントであってもよい。第四金属は、第三金属とは異なる金属であり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムから成る群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。オプションで追加する第五金属は、第三金属と第四金属とは異なる金属であって、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムから成る群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。

電極触媒の組成物の追加的な実施形態では、約６０〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約２０原子パーセントの第三金属を含むようにしてもよい。また、本開示の事例によっては、電極触媒の組成物は、第三金属として約１〜約２０原子パーセントのバナジウムを含有する、もしくは、第三金属として約１〜約２０原子パーセントのモリブデンを含む。

別の実施形態の電極触媒の組成物では、約５５〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１５〜約２０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントの銅を含むようにしてもよい。

さらに別の実施形態では、電極触媒の組成物は、約６０〜８０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントのマンガンを含むようにしてもよい。

さらに、別の実施形態の電極触媒の組成物では、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントの鉄を含むようにしてもよい。

さらに別の実施形態によっては、電極触媒の組成物は、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約５〜約２５原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントのコバルトを含むようにしてもよい。

別の実施形態の電極触媒の組成物では、第三金属として約１０〜約３０原子パーセントのパラジウムと、約５０〜約６５原子パーセントのプラチナと、約１５〜約２５原子パーセントのチタンとを含むようにしてもよい。

本開示の追加的な実施形態では、プラチナとチタンとコバルトとパラジウムの含有を必須とする金属成分を含んでいる電極触媒の組成物に関する。この場合、プラチナは約３０〜約６０原子パーセント、チタンは約５〜約２０原子パーセント、コバルトは約４〜約２０原子パーセント、さらにパラジウムは約１５〜約３０原子パーセントがそれぞれ含まれるようにしてもよい。

別の実施形態に係る電極触媒の組成物では、約４０〜約５５原子パーセントのプラチナと、約１３〜約２０原子パーセントのチタンと、約９〜約１６原子パーセントのコバルトと、約１８〜約２６原子パーセントのパラジウムとを含むようにしてもよい。

本開示は、プラチナ、チタン、第三金属、第四金属、オプションで第五金属の含有を必須とする電極触媒の組成物で構成される燃料電池の電極触媒を提供する。この電極触媒の組成物では、約３０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。第三金属は、ニッケル、バナジウム、モリブデン、銅、マンガン、鉄、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金から成る群から少なくとも１つを選択する。第四金属は約１〜約３０原子パーセント、第五金属は約１〜約３０原子パーセントが含まれるようにしてもよい。第四金属は、第三金属とは異なる金属で、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。電極触媒の組成物にオプションの第五金属が含まれる場合、この第五金属は第三金属と第四金属とは異なる金属であり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。

追加的な実施形態に係る燃料電池の電極触媒は、約６０〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１０〜３０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１〜約２０原子パーセントのニッケルとを含むようにしてもよい。さらに、本開示の事例によっては、第三金属として約１〜約２０原子パーセントのバナジウムを含んだ燃料電池の電極触媒、あるいは、第三金属として約１〜約２０原子パーセントのモリブデンを含んだ燃料電池の電極触媒を提供する。

別の実施形態の燃料電池の電極触媒では、約５５〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１５〜２０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントの銅とを含むようにしてもよい。

さらに追加的な実施形態に係る燃料電池の電極触媒では、約６０〜約８０原子パーセントのプラチナと、約１０〜２０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントのマンガンとを含むようにしてもよい。

さらに別の実施形態の燃料電池の電極触媒では、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントの鉄とを含むようにしてもよい。

さらに、実施形態によっては、燃料電池の電極触媒は、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約５〜２５原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントのコバルトとを含むようにしてもよい。

別の実施形態に係る燃料電池の電極触媒では、第三金属として約１０〜約３０原子パーセントのパラジウムを含み、約５０〜約６５原子パーセントのプラチナと、約１５〜約２５原子パーセントのチタンとを含むようにしてもよい。

また、燃料電池アッセンブリでは、約３０〜約６０原子パーセントのプラチナと、約５〜約２０原子パーセントのチタンと、約４〜約２０原子パーセントのコバルトと、約１５〜約３０原子パーセントのパラジウムの含有を必須とする電極触媒の組成物を利用する。別の実施形態の燃料電池アッセンブリでは、電極触媒の組成物は、約４０〜約５５原子パーセントのプラチナと、約１３〜約２０原子パーセントのチタンと、約９〜約１６原子パーセントのコバルトと、約１８〜約２６原子パーセントのパラジウムとを含むようにしてもよい。

膜、薄膜型あるいは薄膜担持型の電極触媒と、薄膜電極触媒とは異なる電極からなる燃料電池アッセンブリを提供する。薄膜型あるいは薄膜担持型の電極触媒は、プラチナ、チタン、第三金属、第四金属、さらに、オプションの第五金属の含有を必須とした金属成分で構成するようにしてもよい。この電極触媒の組成物には、約３０〜約８５原子パーセントのプラチナと、約５〜約３０原子パーセントのチタンと、約１〜約３０原子パーセントの第三金属とを含むようにしてもよい。この第三金属は、ニッケル、バナジウム、モリブデン、銅、マンガン、鉄、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択する。第四金属は約１〜約３０原子パーセント含まれ、第五金属は約１〜約３０原子パーセント含まれるようにしてもよい。第四金属は第三金属とは異なる金属であり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。第五金属が電極触媒の組成物に含まれる場合は、この第五金属は第三金属と第四金属とは異なる金属であり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタル、およびレニウムからなる群の少なくとも１つであってもよい。

追加的な実施形態によっては、燃料電池アッセンブリの電極触媒の組成物は、約６０〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約３０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１〜約２０原子パーセントのニッケルを含むようにしてもよい。さらに、本開示の事例によっては、燃料電池アッセンブリは、第三金属として約１〜約２０原子パーセントのバナジウムを含む電極触媒の組成物、あるいは、第三金属として約１〜約２０原子パーセントのモリブデンを含む電極触媒の組成物が含まれる。

さらに別の実施形態の燃料電池アッセンブリでは、電極触媒の組成物は、約５５〜約７０原子パーセントのプラチナと、約１５〜約２０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントの銅を含むようにしてもよい。

さらに追加的な実施形態の燃料電池アッセンブリは、電極触媒の組成物は、約６０〜約８０原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントのマンガンを含むようにしてもよい。

さらに別の実施形態の燃料電池アッセンブリでは、電極触媒の組成物は、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約１０〜約２０原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントの鉄を含むようにしてもよい。

さらに別の実施形態に係る燃料電池アッセンブリでは、電極触媒の組成物は、約６０〜約７５原子パーセントのプラチナと、約５〜約２５原子パーセントのチタンと、第三金属として約１０〜約２５原子パーセントのコバルトを含むようにしてもよい。

さらに、別の実施形態に係る燃料電池アッセンブリでは、電極触媒の組成物は、第三金属として約１０〜約３０原子パーセントのパラジウムと、約５０〜約６５原子パーセントのプラチナと、約１５〜約２５原子パーセントのチタンを含むようにしてもよい。

さらに、電極触媒の組成物と燃料電池の電極触媒は、ナノ粒子を含有する担持粉体の形態であってもよい。担持された粉体に含有されるナノ粒子の大きさは約０．５ｎｍ〜約１００ｎｍであり、前記の電極触媒の組成物からなるナノ粒子で構成されるようにしてもよい。

実施形態に係る燃料電池の電極触媒の形態は様々なものが可能であり、例えば、薄膜、担体に担持された粉体、あるいは担持されたナノ粒子含有の粉体であってもよい。粉体の電極触媒およびナノ粒子含有の燃料電池の電極触媒は、例えば、カーボン黒などの高表面積炭素などの担体上に担持されるようにしてもよい。燃料電池の電極触媒の担体として、高表面積導電性の担体を用いてもよい。

燃料電池の電極触媒を、例えば、物理蒸着法で作成してもよい。物理蒸着法は、プラズマガンなどの所定の手段によって発生させたプラズマであってもよい。さらに、蒸着法の事例としては、例えば、イオンめっき、イオン注入、エバポレーション、レーザ表面合金化などがある。

燃料電池の電極触媒は、例えば、プラチナ金属とチタン金属に金属を追加して、これらを同時に蒸着して作成するようにしてもよい。あるいは、薄膜型の燃料電池を、各種金属の逐次蒸着法により作成してもよく、あるいは、電極触媒の組成物に含まれる各種金属を各種に組み合わせて同時に蒸着させたり、あるいは逐次蒸着させて作成するようにしてもよい。

担持型の電極触媒は粉体組成物であってもよい。粉体組成物は、湿式化学法などの所定の製造方法により作成するようにしてもよい。粉体は、所定の高表面積担体に担持されるようにしてもよい。高表面積担体は、例えば、炭素やアルミニウムであってもよい。高表面積とは、約１００ｍ^２／ｇ以上の表面積を有する担体のことをいう。薄膜型電極触媒は、PEMFCのカソードでもよく、PEMFCの酸素還元反応を誘発するようにしてもよい。

電極触媒の組成物は、薄膜型の組成物であってもよい。この薄膜型電極触媒は、薄膜の厚さがナノメートルからマイクロメートルであり、所定の基材に物理蒸着法や電気化学めっきを施して作成したものや、所望成分のインクを塗布して作成したものであってもよい。所望の薄膜を作成する方法は物理蒸着法でもよい。物理蒸着法とは、例えば、加熱、プラズマ、電子ビームなどによる蒸気成分を蒸着させる方法をいう。蒸着成分、この場合では、プラチナ、チタン、およびこれらに追加する金属を、同時にあるいは逐次に蒸着させるようにしてもよい。所定の作成方法は、米国特許公開公報第２００５−０１５０７６０号（２００５年７月１４日公開）に記載されている。

薄膜型の電極触媒はPEMFCのカソードであってもよく、PEMFCの酸化還元反応を誘発するようにしてもよい。

ここに記載される組成物すべてについてであるが、この電極触媒の組成物に含まれる金属の濃度は、電極触媒の性能を最適化するために変更してもよい。さらに、電極触媒の組成物は、作業環境や性能要求などの要因に応じて変更してもよい。

実施形態によっては、この電極触媒の組成物は、約６０〜約８０原子パーセントのプラチナ、あるいは、約６０〜約７０原子パーセントのプラチナを含むようにしてもよい。さらに、実施形態によっては、この電極触媒の組成物は、約５〜約２５原子パーセント、約１０〜約２０原子パーセント、約５〜約３０原子パーセント、または、約１０〜約３０原子パーセントのチタンを含むようにしてもよい。さらに、実施形態によっては、この電極触媒の組成物は、約１〜約２５原子パーセント、約５〜約２５原子パーセント、約１０〜約２０原子パーセント、または、約１〜約２０原子パーセントのニッケルを含むようにしてもよいし、あるいは、約１〜約２５原子パーセント、約５〜約２５原子パーセント、約１０〜約２０原子パーセント、または、約１〜約２０原子パーセントのモリブデンを含むようにしてもよいし、もしくは、約１〜約２５原子パーセント、約５〜約２５原子パーセント、約１０〜約２０原子パーセント、または、約１〜約２０原子パーセントのバナジウムを含むようにしてもよい。

別の実施形態によっては、この電極触媒の組成物は、約５５〜約７５原子パーセント、または約６０〜約７０原子パーセントのプラチナを含むようにしてもよい。さらに、この電極触媒の組成物は、約１０〜約２５原子パーセント、約１０〜約２０原子パーセント、約５〜約３０原子パーセント、または、約１０〜約３０原子パーセントのチタンを含むようにしてもよい。さらに、実施形態によっては、この電極触媒の組成物は、約１〜約２５原子パーセント、約５〜約２５原子パーセント、約１０〜約２０原子パーセント、または、約１〜約２０原子パーセントの銅を含むようにしてもよいし；約１〜約２５原子パーセント、約５〜約２５原子パーセント、約１０〜約２０原子パーセント、または、約１〜約２０原子パーセントのマンガンを含むようにしてもよいし；約１〜約２５原子パーセント、約５〜約２５原子パーセント、約１０〜約２０原子パーセント、または、約１〜約２０原子パーセントの鉄を含むようにしてもよい。

さらに別の実施形態によっては、この電極触媒の組成物は、約３０原子パーセント、約４０原子パーセント、約５０原子パーセント、約６０原子パーセントのいずれかの低濃度から、約５５原子パーセント、約６０原子パーセント、約６５原子パーセント、約７５原子パーセント、約８５原子パーセントのいずれかの高濃度までの範囲でプラチナを含むようにしてもよい。また別の実施形態によっては、この電極触媒の組成物は、約５原子パーセント、約８原子パーセント、約１５原子パーセントのいずれかの低濃度から、約２０原子パーセント、約２１原子パーセント、約２５原子パーセント、約３０原子パーセントのいずれかの高濃度までの範囲でチタンを含むようにしてもよい。また、電極触媒に含有される第三金属は、実施形態によっては、約１原子パーセント、約１０原子パーセント、約１５原子パーセントのいずれかの低濃度から、約２０原子パーセント、約２５原子パーセント、約３０原子パーセントのいずれかの高濃度までの範囲で含有されるようにしてもよい。この第三金属は、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。好ましい実施形態によっては、この第三金属はコバルトまたはパラジウムであってもよい。コバルトは、約１原子パーセント、約４原子パーセント、約９原子パーセント、約１０原子パーセントのいずれかの低濃度から、約１６原子パーセント、約２０原子パーセント、約２５原子パーセントのいずれかの高濃度までの範囲で含有されるようにしてもよい。パラジウムは、約１原子パーセント、約１０原子パーセント、約１５原子パーセント、約１８原子パーセントのいずれかの低濃度から、約２０原子パーセント、約２５原子パーセント、約２６原子パーセント、約３０原子パーセントのいずれかの高濃度までの範囲で電極触媒の組成物に含有されるようにしてもよい。

さらに別の実施形態では、電極触媒の組成物には、約３０原子パーセント、約４０原子パーセント、約５０原子パーセント、約５５原子パーセント、約６０原子パーセントのいずれかの低濃度から、約５５原子パーセント、約６０原子パーセント、約６５原子パーセント、約７０原子パーセント、約７５原子パーセント、約８０原子パーセント、約８５原子パーセントのいずれかの高濃度までの範囲でプラチナが含まれるようにしてもよい。実施形態によっては、電極触媒の組成物には、約５原子パーセント、約１０原子パーセント、約１３原子パーセント、約１５原子パーセントのいずれかの低濃度から、約２０原子パーセント、約２５原子パーセント、約３０原子パーセントのいずれかの高濃度までの範囲でチタンが含有されるようにしてもよい。また、実施形態によっては、電極触媒の組成物に含まれる第三金属は、約１原子パーセント、約１０原子パーセントのいずれかの低濃度から、約２０原子パーセント、約２５原子パーセント、約３０原子パーセントのいずれかの高濃度の範囲で含有されるようにしてもよい。第三金属は、ニッケル、バナジウム、モリブデン、銅、マンガン、鉄、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群の少なくとも１つであってもよい。第四金属およびオプションの第五金属は、約１原子パーセントの低濃度から約３０原子パーセントの高濃度までの範囲で含有されるようにしてもよい。この第四金属およびオプションの第五金属は、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から少なくとも１つを選択するようにしてもよい。また、第四金属およびオプションの第五金属はそれぞれ、第三金属とは異なる金属である。コバルトは、約１原子パーセント、約４原子パーセント、約９原子パーセント、約１０原子パーセント、約１５原子パーセントのいずれかの低濃度から、約１６原子パーセント、約２０原子パーセント、約２５原子パーセント、約３０原子パーセントのいずれかの高濃度までの範囲で含有されるようにしてもよい。また、パラジウムは、約１原子パーセント、約１０原子パーセント、約１５原子パーセント、約１８原子パーセントのいずれかの低濃度から、約２０原子パーセント、約２５原子パーセント、約２６原子パーセント、約３０原子パーセントのいずれかの高濃度までの範囲で電極触媒の組成物に含有されるようにしてもよい。

電極触媒の組成物に含有される金属は、いくつかの可能な酸化状態および構造のうち、任意の酸化状態および構造で存在することが可能である。この金属の酸化状態および構造は、例えば、化学構造、熱処理、水素含有かつまたは酸素含有の環境への暴露など、各種要因に依存する。可能な金属構造には、例えば、合金、混合酸化物、水素酸化物、混合水素化物、青銅、ぺロブスカイトなどが含まれてもよい。電極触媒の表面上の金属の構造は、電極触媒のバルク内に位置する金属の構造と異なっていてもよく、あるいは同じであってもよい。電極触媒の表面上にある金属の濃度は、電極触媒のバルク内に位置する金属の濃度と異なっていてもよく、あるいは同じであってもよい。

組成物の金属成分は、電極触媒の表面あるいは表面上に存在するようにしてもよい。この金属成分は、酸化物と金属のいずれであってもよく、本開示に係る電極触媒の組成物構造の任意の位置に配置されるようにしてもよい。

本願明細書に記載される原子パーセントは、後述の実施例で説明する回転円盤電極により評価を行った後に、薄膜型の電極触媒組成物のＥＤＸ解析によって判定したものである。

ここに引用する刊行物、雑誌、書誌、特許、特許公報およびこの他の文献は、目的とするすべての内容をここに引用する。

前記の記載内容は、本開示の好ましい実施形態に関するものであるが、この他の変形や修正は当業者には明らかであり、本開示の範囲から逸脱しない限りにおいて行うことができる。

以下の実施例は、本開示をより具体的に理解するために提示するものである。本開示の原理を例示する具体的な手法、条件、材料および報告のデータは、事例的なものであり、本開示の範囲を限定するものとして解釈されるべきではない。

＜実施例＞
プラチナ、チタンと、これらに追加する金属の配分を各種変化させた組成物の薄膜試料を、プラズマで発生させた金属蒸気の物理蒸着法で作成した。なお、好ましい作成方法については、米国特許公開公報第２００５−０１５０７６０号（２００５年７月１４日公開）に記載されている。

プラチナ、チタンおよび追加の金属を含んだ電極触媒の酸化還元反応の活性度レベルについて、多数の材料の組成物を一度にスクリーニングできる流体力学的な回転円盤電極装置を用いて、電気化学的なスクリーニングを行った。なお、好ましいスクリーニング法については、米国特許公開公報第２００５−０１０３６４５号（２００５年５月１９日公開）に記載されている。

直径５ｍｍのガラスカーボン電極（glassy carbon electrodes）に薄膜試料をコートした。電気化学的なクリーニングを行った後に、これらの試料を酸化還元反応セルの作用電極として用いて、その結果を以下の表１から表３までに示した。

表１から表５には、プラチナ、チタンおよび追加の金属それぞれの原子パーセントの一覧を示した。さらに、半波電位のシフト量（ΔE_1/2）（単位：ｍＶ）と、純プラチナ薄膜に対するプラチナの質量分率ベースの相対活性度（R-Act）を、電圧が０．７Ｖの場合と０．８Ｖの場合とについて、試料ごとに表１から表５に示した。

図１から図４は、電圧が０．８Ｖの場合の、表３の各試料の純プラチナ薄膜に対する相対活性度と、評価済の薄膜電極に含まれるプラチナ、チタン、コバルト、パラジウムの原子パーセントとの関係をそれぞれ示したものである。

本開示の各種実施形態に関する前記の詳細な説明は、例示的かつ説明的な目的から行ったものである。したがって、本開示を包括的に説明したり、本開示を開示された実施形態に厳密に限定する意図からではない。多数の修正や変形が可能であることは当業者には明らかであろう。前記の実施形態は、本開示の原理や実用例を最適に説明するために記載されたものであり、本開示の各種実施形態を当業者が理解できるようにするためのものである。特定の用途に適するように各種修正をもって、本開示は付属の特許請求の範囲およびその均等物によって定義されることを意図したものである。

電圧が０．８Ｖの場合の、表５の各試料の純プラチナ薄膜に対する相対活性度と、プラチナの原子パーセントとの関係を示したものである。

電圧が０．８Ｖの場合の、表５の各試料の純プラチナ薄膜に対する相対活性度と、チタンの原子パーセントとの関係を示したものである。

電圧が０．８Ｖの場合の、表５の各試料の純プラチナ薄膜に対する相対活性度と、コバルトの原子パーセントとの関係を示したものである。

電圧が０．８Ｖの場合の、表５の各試料の純プラチナ薄膜に対する相対活性度と、パラジウムの原子パーセントとの関係を示したものである。

Claims

プラチナ、チタンおよび第三金属を含有する金属成分を含む電極触媒の組成物であって、
プラチナを５５〜８５原子パーセント、チタンを１〜３０原子パーセント、第三金属を１〜３０原子パーセント含み、
前記第三金属は、バナジウムおよびモリブデンからなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である
ことを特徴とする電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜８０原子パーセント、チタンを５〜２５原子パーセント、前記第三金属を５〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項１に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜８０原子パーセント、チタンを５〜３０原子パーセント、前記第三金属を１〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項１に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜７０原子パーセント、チタンを１０〜２０原子パーセント、前記第三金属を１０〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項１に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜７０原子パーセント、チタンを１０〜３０原子パーセント、前記第三金属を１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項１に記載の電極触媒の組成物。
前記第三金属はバナジウムであり、１０〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項１に記載の電極触媒の組成物。
前記第三金属はバナジウムであり、１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項１に記載の電極触媒の組成物。
前記第三金属はモリブデンであり、１０〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項１に記載の電極触媒の組成物。
前記第三金属はモリブデンであり、１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項１に記載の電極触媒の組成物。
請求項１に記載の電極触媒の組成物を含むことを特徴とする薄膜型電極触媒。
電極触媒と、膜と、電極とを備える燃料電池アッセンブリであって、
前記電極触媒は、プラチナ、チタンおよび第三金属を含有する組成物を含み、
プラチナを５５〜８５原子パーセント、チタンを１〜３０原子パーセント、前記第三金属を１〜３０原子パーセント含み、
前記第三金属は、バナジウムおよびモリブデンからなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である
ことを特徴とする燃料電池アッセンブリ。
プラチナを６０〜８０原子パーセント、チタンを５〜３０原子パーセント、前記第三金属を１〜２５原子パーセント含む
ことを特徴とする請求項１１に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナを６０〜７０原子パーセント、チタンを１０〜３０原子パーセント、前記第三金属を１〜２０原子パーセント含む
ことを特徴とする請求項１１に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記第三金属はバナジウムであり、１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項１１に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記第三金属はモリブデンであり、１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項１１に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記電極触媒は薄膜型電極触媒を含むことを特徴とする請求項１１に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記電極触媒は、担持された、ナノ粒子含有粉体からなる電極触媒を含むことを特徴とする請求項１１に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナ、チタンおよび第三金属を含有する金属成分を含む電極触媒の組成物であって、
プラチナを５５〜９５原子パーセント、チタンを１〜３０原子パーセント、第三金属を１〜３０原子パーセント含み、
前記第三金属は、銅およびマンガンからなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である
ことを特徴とする電極触媒の組成物。
プラチナを５５〜７５原子パーセント、チタンを１０〜２５原子パーセント、前記第三金属を１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項１８に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを５５〜９０原子パーセント、チタンを３〜２５原子パーセント、銅を５〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項１８に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを５５〜７０原子パーセント、チタンを１５〜２０原子パーセント、銅を１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項１８に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを５５〜８０原子パーセント、チタンを１０〜２５原子パーセント、マンガンを１０〜２１原子パーセント含むことを特徴とする請求項１８に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜８０原子パーセント、チタンを１０〜２０原子パーセント、マンガンを１０〜１６原子パーセント含むことを特徴とする請求項１８に記載の電極触媒の組成物。
前記第三金属は銅であり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項１８に記載の電極触媒の組成物。
前記第三金属はマンガンであり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項１８に記載の電極触媒の組成物。
請求項１８に記載の電極触媒の組成物を含むことを特徴とする薄膜型電極触媒。
電極触媒と、膜と、電極とを備える燃料電池アッセンブリであって、
前記電極触媒は、プラチナ、チタンおよび第三金属を含有する組成物を含み、
プラチナを５５〜９５原子パーセント、チタンを１〜３０原子パーセント、前記第三金属を１〜３０原子パーセント含み、
前記第三金属は、銅およびマンガンからなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である
ことを特徴とする燃料電池アッセンブリ。
プラチナを５５〜７５原子パーセント、チタンを１０〜２５原子パーセント、前記第三金属を１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項２７に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナを５５〜９０原子パーセント、チタンを３〜２５原子パーセント、銅を５〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項２７に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナを５５〜７０原子パーセント、チタンを１５〜２０原子パーセント、銅を１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項２７に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナを５５〜８０原子パーセント、チタンを１０〜２５原子パーセント、マンガンを１０〜２１原子パーセント含むことを特徴とする請求項２７に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナを６０〜８０原子パーセント、チタンを１０〜２０原子パーセント、マンガンを１０〜１６原子パーセント含むことを特徴とする請求項２７に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記電極触媒は薄膜型電極触媒を含むことを特徴とする請求項２７に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記電極触媒は、担持された、ナノ粒子含有粉体からなる電極触媒を含むことを特徴とする請求項２７に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナ、チタンおよび第三金属を含有する金属成分を含む電極触媒の組成物であって、
プラチナを５０〜８５原子パーセント、チタンを５〜３０原子パーセント、第三金属を１〜３０原子パーセント含み、
前記第三金属は、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である
ことを特徴とする電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜７５原子パーセント、チタンを５〜２５原子パーセント、前記第三金属を１０〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項３５に記載の電極触媒の組成物。
前記第三金属はパラジウムであることを特徴とする請求項３６に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜７５原子パーセント、チタンを８〜２１原子パーセント、前記第三金属を１５〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項３５に記載の電極触媒の組成物。
前記第三金属はパラジウムであることを特徴とする請求項３８に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを５０〜６５原子パーセント、チタンを１５〜２５原子パーセント、前記第三金属はパラジウムであり、１０〜３０原子パーセント含むことを特徴とする請求項３５に記載の電極触媒の組成物。
請求項３５に記載の電極触媒の組成物を含むことを特徴とする薄膜型電極触媒。
電極触媒と、膜と、電極を備える燃料電池アッセンブリであって、
前記電極触媒は、プラチナ、チタンおよび第三金属を含有する金属成分を含み、
プラチナを５０〜８５原子パーセント、チタンを５〜３０原子パーセント、前記第三金属を１〜３０原子パーセント含み、
前記第三金属は、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である
ことを特徴とする燃料電池アッセンブリ。
前記金属成分は、プラチナを６０〜７５原子パーセント、チタンを５〜２５原子パーセント、前記第三金属を１０〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項４２に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記第三金属はパラジウムであることを特徴とする請求項４３に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記金属成分は、プラチナを６０〜７５原子パーセント、チタンを８〜２１原子パーセント、前記第三金属を１５〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項４２に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記第三金属はパラジウムであることを特徴とする請求項４５に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記金属成分は、プラチナを５０〜６５原子パーセント、チタンを１５〜２５原子パーセント、前記第三金属はパラジウムであり、１０〜３０原子パーセント含むことを特徴とする請求項４２に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記電極触媒は薄膜型電極触媒を含むことを特徴とする請求項４２に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記電極触媒は、担持された、ナノ粒子含有粉体からなる電極触媒を含むことを特徴とする請求項４２に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナ、チタン、第三金属および第四金属を含有する金属成分を含む電極触媒の組成物であって、
プラチナを３０〜８５原子パーセント、チタンを５〜３０原子パーセント、前記第三金属を１〜３０原子パーセント、前記第四金属を１〜３０原子パーセント含み、
前記第三金属は、ニッケル、バナジウム、銅、マンガン、コバルト、ルテニウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から選択される少なくとも１つの金属であり、
前記第四金属は前記第三金属とは異なり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から選択される少なくとも１つの金属である
ことを特徴とする電極触媒の組成物。
前記金属成分は、さらに、第五金属を１〜３０原子パーセント含み、
前記第五金属は、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から選択される少なくとも１つの金属であり、
前記第三金属と前記第四金属と前記第五金属とはそれぞれ異なる金属である
ことを特徴とする請求項５０に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜７０原子パーセント、チタンを１０〜３０原子パーセント含み、前記第三金属はニッケルであり、１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項５１に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜７０原子パーセント、チタンを１０〜３０原子パーセント含み、前記第三金属はバナジウムであり、１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項５１に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを５５〜７０原子パーセント、チタンを１５〜２０原子パーセント含み、前記第三金属は銅であり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項５１に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜８０原子パーセント、チタンを１０〜２０原子パーセント含み、前記第三金属はマンガンであり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項５１に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜７５原子パーセント、チタンを５〜２５原子パーセント含み、前記第三金属はコバルトであり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項５１に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを５０〜６５原子パーセント、チタンを１５〜２５原子パーセント含み、前記第三金属はパラジウムであり、１０〜３０原子パーセント含むことを特徴とする請求項５１に記載の電極触媒の組成物。
請求項５０に記載の電極触媒の組成物を含むことを特徴とする薄膜型電極触媒。
プラチナ、チタン、第三金属、第四金属および第五金属を含有する金属成分を含む電極触媒の組成物であって、
プラチナを３０〜８５原子パーセント、チタンを５〜３０原子パーセント、前記第三金属を１〜３０原子パーセント、前記第四金属を１〜３０原子パーセント、前記第五金属を１〜３０原子パーセント含み、
前記第三金属は、ニッケル、バナジウム、銅、マンガン、コバルト、ルテニウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から選ばれる少なくとも１つの金属であり、
前記第四金属は前記第三金属とは異なり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から選ばれる少なくとも１つの金属であり、
前記第五金属は、前記第三金属および前記第四金属とは異なり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である
ことを特徴とする電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜７０原子パーセント、チタンを１０〜３０原子パーセント含み、前記第三金属はニッケルであり、１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項５９に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜７０原子パーセント、チタンを１０〜３０原子パーセント含み、前記第三金属はバナジウムであり、１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項５９に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを５５〜７０原子パーセント、チタンを１５〜２０原子パーセント含み、前記第三金属は銅であり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項５９に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜８０原子パーセント、チタンを１０〜２０原子パーセント含み、前記第三金属はマンガンであり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項５９に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを６０〜７５原子パーセント、チタンを５〜２５原子パーセント含み、前記第三金属はコバルトであり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項５９に記載の電極触媒の組成物。
プラチナを５０〜６５原子パーセント、チタンを１５〜２５原子パーセント含み、前記第三金属はパラジウムであり、１０〜３０原子パーセント含むことを特徴とする請求項５９に記載の電極触媒の組成物。
請求項５９に記載の電極触媒を含むことを特徴とする薄膜型電極触媒。
プラチナ、チタン、コバルトおよびパラジウムを含有する金属成分を含む電極触媒の組成物であって、
プラチナを３０〜６０原子パーセント、チタンを５〜２０原子パーセント、コバルトを４〜２０原子パーセント、パラジウムを１５〜３０原子パーセント含むことを特徴とする電極触媒の組成物。
前記金属成分は、プラチナを４０〜５５原子パーセント、チタンを１３〜２０原子パーセント、コバルトを９〜１６原子パーセント、パラジウムを１８〜２６原子パーセント含むことを特徴とする請求項６７に記載の電極触媒の組成物。
電極触媒と、膜と、電極とを備える燃料電池アッセンブリであって、
前記電極触媒は、プラチナ、チタン、第三金属、第四金属および第五金属を含有する金属成分を含む組成物を含み、
プラチナを３０〜８５原子パーセント、チタンを５〜３０原子パーセント、前記第三金属を１〜３０原子パーセント、前記第四金属を１〜３０原子パーセント、前記第五金属を１〜３０原子パーセント含み、
前記第三金属は、ニッケル、バナジウム、銅、マンガン、コバルト、ルテニウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウムおよび金からなる群から選ばれる少なくとも１つの金属であり、
前記第四金属は前記第三金属とは異なり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から選らばれる少なくとも１つの金属であり、
前記第五金属は前記第三金属および第四金属とは異なり、スカンジウム、バナジウム、クロム、マンガン、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオビウム、カドミウム、スズ、ハフニウム、タンタルおよびレニウムからなる群から選ばれる少なくとも１つの金属である
ことを特徴とする燃料電池アッセンブリ。
プラチナを６０〜７０原子パーセント、チタンを１０〜３０原子パーセント含み、前記第三金属はニッケルであり、１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項６９に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナを６０〜７０原子パーセント、チタンを１０〜３０原子パーセント含み、前記第三金属はバナジウムであり、１〜２０原子パーセント含むことを特徴とする請求項６９に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナを５５〜７０原子パーセント、チタンを１５〜２０原子パーセント含み、前記第三金属は銅であり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項６９に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナを６０〜８０原子パーセント、チタンを１０〜２０原子パーセント含み、前記第三金属はマンガンであり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項６９に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナを６０〜７５原子パーセント、チタンを５〜２５原子パーセント含み、前記第三金属はコバルトであり、１０〜２５原子パーセント含むことを特徴とする請求項６９に記載の燃料電池アッセンブリ。
プラチナを５０〜６５原子パーセント、チタンを１５〜２５原子パーセント含み、前記第三金属はパラジウムであり、１０〜３０原子パーセント含むことを特徴とする請求項６９に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記電極触媒は薄膜型電極触媒を含むことを特徴とする請求項６９に記載の燃料電池アッセンブリ。