JP5369531B2 - 燃料電池、燃料電池の製造方法および車両 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池、燃料電池の製造方法および車両に関する。より詳しくは、簡易な構造で生産性が向上した燃料電池、当該燃料電池の製造方法および当該燃料電池を適用した車両に関する。

燃料電池は、水素やメタノール等の燃料を電気化学的に酸化することによって電気エネルギーを取り出す一種の発電装置であり、近年、クリーンなエネルギー供給源として注目されている。燃料電池は、用いる電解質の種類によってリン酸型、溶融炭酸塩型、固体酸化物型、固体高分子電解質型等に分類される。このうち固体高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ）は、電解質膜の両面に電極を配置した膜電極接合体（ＭＥＡ）の片面に水素（燃料ガス）、他方に酸素（酸化ガス）を供給することで発電するタイプの燃料電池であり、内燃機関と同等の出力密度が得られることから電気自動車等の電源として現在広く実用化研究が進められている。

ＭＥＡのパッケージング方法としては、スタック型、プリーツ型、中空糸型など、様々なタイプが提案されているが、このうち、シート状のＭＥＡをシート状のセパレータで隔離しながら積み重ねることで構成されるスタック型燃料電池が広く用いられている。しかしながらスタック型燃料電池は、水処理等に使用される汎用的な膜モジュールと異なり、燃料ガスと酸化ガスという２種類の必須流体に加え、場合によっては冷却用の第三の流体（冷却水など）を扱うために構造が複雑となり、生産性を損なう原因となっている。

スタック型燃料電池の生産性を改善するため、特許文献１に記載の製造方法では、複数のセパレータがつながった帯状のシート素材をつながった状態で成形し、ＭＥＡを組み付けて、つながった状態のまま折り返しつつ積層している。この方法では、積層した後に、互いにつながった状態のセパレータを切り離して個別のモジュールに分離している。すなわち、帯状シート素材として、複数のセパレータがセパレータ以外の素材部分であるランナーによってつながったセパレータ帯を使用することで、ＭＥＡの組み付けを連続的に行うことが容易となっている。
特開２００５−１９０９４６号公報

しかしながら、特許文献１に記載の燃料電池の製造方法は、燃料電池組み立て作業の効率化を図ることはできるが、燃料電池の構造自体は簡素化されていない。したがって、ランナー以外の部分であるセパレータ自体は柔軟性に欠けるため、高速での組み付けは困難である。また、あらかじめセパレータに様々な機械加工（流体通過用の孔やランナー）を施す必要があり、生産性に優れない。

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、燃料電池を簡素な構造とすることで生産性を向上させることが可能な燃料電池、燃料電池の製造方法、および車両を提供することを目的とする。

本発明者らは、前記課題を解決するべく鋭意研究を行ったところ、スタック型燃料電池の主要構成要素であるセパレータと膜電極接合体の材料および構造を特定することにより、簡素な構造で生産性が向上した燃料電池を提供できることを見出し、本発明をなすに至った。

すなわち、上記目的を達成する本発明に係る燃料電池は、電解質膜の両面にアノード側およびカソード側の電極が形成された膜電極接合体と、セパレータとを積層した積層体を有する燃料電池である。電極には、ガス拡散層および触媒層が設けられている。当該燃料電池は、ガス拡散層の一部に、当該ガス拡散層の端部に形成される切断面の方向への流体の流れを制限する隔壁が設けられる。この隔壁は、ガス拡散層の切断面に前記流体が流入出可能な少なくとも２箇所の開口部を備えている。膜電極接合体およびセパレータは、平滑なシート状で形成されており、ガス拡散層内には、異なる開口部の間で隔壁により流れを制限して燃料ガスおよび／または酸化ガスを流通可能とする流路が形成されている。

上記目的を達成する本発明に係る燃料電池の製造方法は、まず、前述の燃料電池の膜電極接合体が複数連続して形成された膜電極接合体用シート材と、前述の燃料電池のセパレータが複数連続して形成されたセパレータ用シート材を積層してマザースタックを製造する。この後、製造されたマザースタックを積層方向に対して垂直方向に分割することで、燃料電池スタックを製造する。

上記目的を達成する本発明に係る車両は、前述の燃料電池を備えている。

上記のように構成した本発明に係る燃料電池は、膜電極接合体およびセパレータが平滑なシート状で形成されており、ガス拡散層内に、異なる開口部の間で隔壁により流れを制限して流路が形成されるため、構造が簡素であり、生産性に優れている。

上記のように構成した本発明に係る燃料電池の製造方法は、マザースタックの分割によって、１回の積層工程から多数のスタック型燃料電池を製造できるため、生産性に優れている。

上記のように構成した本発明に係る車両は、上述のように構造が簡素であるため、生産性に優れている。

以下、図面を参照しながら、本発明の好ましい実施形態を説明するが、本発明の技術的範囲は特許請求の範囲の記載に基づいて定められるべきであり、以下の形態のみに制限されない。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。また、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。

図１は、本実施形態に係る燃料電池を示す斜視図、図２は、同燃料電池を構成する単セルを示す斜視図である。

本発明に係る燃料電池１は、図１，図２に示すように、一組のシート状のセパレータ２とシート状の膜電極接合体３とを積層した燃料電池の一単位である単セル４が、複数積層された積層体からなるスタック型燃料電池である。なお、積層体の積層数は、特に限定されず、単一の単セル４のみであっても、単セル４を複数積層した燃料電池スタックであっても、本発明に係る燃料電池に含まれる。単セルの厚さは、１ｍｍ以下であることが好ましい。

（膜電極接合体）
膜電極接合体３は、ガス拡散層５ａ−触媒層６ａ−電解質膜７−触媒層６ｂ−ガス拡散層５ｂの５層からなる接合体である。膜電極接合体３は、セパレータ２と組み合わせ、酸素（酸化ガス）および水素（燃料ガス）を供給することによって、燃料電池を構成する機能を有している。

膜電極接合体３において、水素側の触媒層６ｂを備える面をアノード、酸素側の触媒層６ａを備える面をカソードと呼ぶ。膜電極接合体３は、ＭＥＡ（ｍｅｍｂｒａｎｅ ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ ａｓｓｅｍｂｌｙ）、ガス拡散層５は、ＧＤＬ（ｇａｓ ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ ｌｙａｅｒ）と呼ぶことがある。

また、触媒層６ａ−電解質膜７−触媒層６ｂの３層を、ＣＣＭ（ｃａｔａｌｙｓｔ ｃｏａｔｅｄ ｍｅｍｂｒａｎｅ）、触媒層６（６ａ，６ｂを総じて６と称する場合がある。）−ガス拡散層５（５ａ，５ｂを総じて５と称する場合がある。）の２層を、ガス拡散電極もしくはＧＤＥ（ｇａｓ ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ）と呼ぶことがある。また、ガス拡散電極を単に電極と呼ぶことがある。

本実施形態の膜電極接合体３は、上記機能に加えて、１ｍｍ以下の平滑なシート状材料から構成されることが好ましい。また、本実施形態の膜電極接合体３は、切断可能な材料から構成されることが好ましい。なお、平滑なシート状材料とは、平均厚み以上の突起やうねりを持たないことを意味する。したがって、表面に酸素や水素のための流路溝等を構成するような立体的形状が形成されておらず、同様に平滑なセパレータ２と密接可能であることを表している。

また、切断可能な材料とは、膜電極接合体３に切断を補助するような予備加工（切り欠き加工や溝彫り加工など）を施すことなく、かつ、切断後の膜電極接合体３の機能を損なうことなく、膜電極接合体３の任意の部位で切断可能な材料であることを意味する。切断方法としては、本発明の目的を損なわない範囲で、機械的切断（せん断、刃物による切断、砥粒による切断、裁断機による切断、ワイヤーソーによる切断等）、光・電磁波エネルギーによる切断（レーザー切断、電子ビーム切断等）、高圧流体エネルギーによる切断（ウォータージェット切断、爆破等）、熱エネルギーによる切断（プラズマ切断、ガス切断、加熱工具による切断、アーク切断、抵抗熱による切断、高周波電流による切断等）、電気エネルギーによる切断（放電加工による切断、電解加工による切断等）、超音波エネルギーによる切断（超音波カッターによる切断等）を含む、各種切断方法を用いることができる。

（燃料電池のメカニズム）
燃料電池のメカニズムは以下のとおりである。すなわち、アノード触媒層６ｂに供給された水素からプロトンと電子が生成される。アノードで生成されたプロトンは、電解質膜７内部を移動してカソード触媒層６ａに達する。一方、アノードで生成された電子は、導線（導体）を伝って燃料電池から取り出され、外部負荷回路で電気エネルギーを消費した後、導線（導体）を伝ってカソードに戻り、カソード触媒層６ａに供給された酸素と反応して水を生成する。

（電解質膜）
電解質膜７は、プロトンを輸送し、電子を絶縁する機能を有する一種の選択透過膜である。電解質膜７は、構成材料であるイオン交換樹脂の種類によって、フッ素系電解質膜と炭化水素系電解質膜とに大別される。これらのうち、フッ素系電解質膜は、Ｃ−Ｆ結合を有しているために耐熱性や化学的安定性に優れる。例えば、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標、デュポン社製）の商品名で知られるパーフルオロスルホン酸膜が広く使用されている。

（触媒層）
カソード触媒層６ａは、触媒成分が担持されてなる電極触媒、およびアイオノマを含む層である。電極触媒は、プロトンと電子と酸素とから水を生成する反応（酸素還元反応）を促進する機能を有する。電極触媒は、例えば、カーボンなどからなる導電性担体の表面に、白金などの触媒成分が担持されてなる構造を有する。

アノード触媒層６ｂは、触媒成分が担持されてなる電極触媒、およびアイオノマを含む層である。電極触媒は、水素をプロトンおよび電子に解離する反応（水素酸化反応）を促進する機能を有する。電極触媒は、例えば、カーボンなどからなる導電性担体の表面に、白金などの触媒成分が担持されてなる構造を有する。

（ガス拡散層）
ガス拡散層５ａ，５ｂは、燃料電池に供給される燃料ガスおよび酸化ガスを触媒層６ａ，６ｂへ供給する機能、および触媒層６ａ，６ｂとセパレータ２との間で電子を授受する機能を有する。ガス拡散層５ａ，５ｂは、本発明の目的を損なわない範囲で、表層もしくは内部もしくはその両方に他の部材（層）をさらに含んでもよい。例えば、ガス拡散層５ａ，５ｂの触媒層６ａ，６ｂ側に、カーボン粒子を含むカーボン粒子層を設けてもよい。

カソード側のガス拡散層５ａには、ガス拡散層５ａの端部の切断面（端面）に、流体が流入出可能な少なくとも２つの開口部８ａ，８ｂが形成され、この開口部８ａ，８ｂが、酸化ガスが導入される酸化ガス導入口８ａおよび酸化ガス排出口８ｂを構成する。ガス拡散層５ａは、面内方向（積層方向）および面内方向に垂直な方向に対して流体透過性を有しており、一方の面が平板状の触媒層６ａ、他方の面が平板状のセパレータ２と接する。したがって、ガス拡散層５ａの端面の方向への流体の流れを制限するように、ガス拡散層５ａの層内に少なくとも２つの隔壁１０ａ，１０ｂを設けることで、酸化ガス導入口８ａと酸化ガス排出口８ｂの間で、酸化ガスを流通可能な少なくとも１本の流路が備えられる。

また、アノード側のガス拡散層５ｂには、ガス拡散層５ｂの端部の切断面（端面）に、少なくとも２つの開口部９ａ，９ｂが形成され、この開口部９ａ，９ｂが、燃料ガスが導入される燃料ガス導入口９ａおよび燃料ガス排出口９ｂを構成する。ガス拡散層５ｂは、面内方向（積層方向）および面内方向に垂直な方向に対して流体透過性を有しており、一方の面が平板状の触媒層６ｂ、他方の面が平板状のセパレータ２と接する。したがって、ガス拡散層５ｂの端面の方向への流体の流れを制限するように、ガス拡散層５ｂの層内に少なくとも２つの隔壁１１ａ，１１ｂを設けることで、燃料ガス導入口９ａと燃料ガス排出口９ｂの間で、燃料ガスを流通可能な少なくとも１本の流路が備えられる。

隔壁１０ａ，１０ｂ，１１ａ，１１ｂは、例えば、ガス拡散層５ａ，５ｂ中で隔壁を設けたい任意の位置に、流体を透過させないシール材料を含浸させることで形成することができる。シール材料としては、例えば、市販のシール剤や接着剤等を使用することができる。本実施形態では、ガス拡散層５の切断面（端面）の開口部８，９を除く部位を、シール材料で封止して隔壁１０，１１としている。

電解質膜７の両側に位置する酸化ガス用（カソード側）の開口部８ａ，８ｂおよび燃料ガス用（アノード側）の開口部９ａ，９ｂは、電解質膜７を挟んで互いに重ならずに異なる位置に配置されることが好ましい。本実施形態では、積層体の積層方向の面が矩形であり、対向する長辺に酸化ガス用（カソード側）の開口部８ａ，８ｂが設けられ、他の対向する短辺に燃料ガス用（アノード側）の開口部９ａ，９ｂが設けられている。矩形形状の短辺に対する長辺の比は、例えば１０以上である。したがって、酸化ガス用の流路の流路長Ｌ１は、燃料ガス用の流路の流路長Ｌ２よりも短くなる。このように、水素より拡散性の低い酸素のための開口部８ａ，８ｂを広くかつ流路長Ｌ１を短くすることで、流路通過に伴う流体の圧力損失を低減できる。酸化ガス用の流路の流路長Ｌ１は、例えば１００ｍｍ以下である。

なお、積層体の積層方向の面は矩形に限定されず、多角形であることが好ましい。例えば、図３に示すように、積層体１３の積層方向の面を６角形とした場合には、対向する２辺に燃料ガス用（アノード側）の開口部１４ａ，１４ｂを設け、他の対向する２辺に酸化ガス用（カソード側）の開口部１５ａ，１５ｂを設け、更に他の対向する２辺に、冷却媒体（例えば、冷却水）を流通させるための開口部１６ａ，１６ｂを設けることができる。なお、冷却媒体を流通させるには、本実施形態の燃料電池の構成を変更する必要がある。一例として、本実施形態のセパレータ２の代わりに、内部に冷却媒体用の流路が形成されたセパレータを使用することができる。このようなセパレータは、例えば、２枚の導電性を備えたシート状材料の間に、流体透過性を有しつつ導電性を備えた繊維材料（紙、不織布、織布、編布もしくは網等）を挟んだ構造とすることで実現できる。このように構成しても、薄く平滑で、容易に切断可能なシート状のセパレータを実現できる。

ガス拡散層５は、１ｍｍ以下の平滑なシート状材料から構成されることが好ましい。ここで、平滑なシート状材料とは、平均厚み以上の突起やうねりを持たないことを意味する。１枚のガス拡散層５の、面に沿う方向の単位長さ当たりの、面方向へのせん断強度は、２０Ｎ／ｍｍ以下が好ましく、１０Ｎ／ｍｍ以下がより好ましく、５Ｎ／ｍｍ以下が更に好ましく、２Ｎ／ｍｍ以下がより更に好ましく、１Ｎ／ｍｍ以下が特に好ましい。

本発明のガス拡散層５は、導電性を有する材料から構成された多孔質体であることが好ましく、紙、不織布、織布、編布もしくは網を含む、繊維材料であることがより好ましい。導電性を有する材料としては炭素材料や金属材料が挙げられる。

ガス拡散層５が繊維材料で構成される場合、表面における平均繊維間距離の半値ｒは、１００μｍ以下が好ましく、５０μｍ以下がより好ましく、２０μｍ以下が更に好ましく、１５μｍ以下がより更に好ましく、１０μｍ以下が特に好ましく、５μｍ以下が最も好ましい。

触媒層６の抵抗率をρ（Ωｃｍ）、平均繊維間距離の半値をｒ（ｃｍ）、触媒層６の厚さをｔ（ｃｍ）としたとき、下記する式（１）で表されるＸが１０以下であることが好ましく、５以下がより好ましく、２以下が更に好ましく、１以下がより更に好ましく、０．５以下が特に好ましい。このように、繊維材料の平均繊維間距離ｒに応じて触媒層６の抵抗率ρと厚さｔを好ましい範囲に制限することによって、内部抵抗の低い燃料電池１を構成することができる。

Ｘ＝ρ×ｒ／ｔ …式（１）
（セパレータ）
単セル４におけるセパレータ２は、アノード側の触媒層６ｂからガス拡散層５ｂへ取り出された電子を集電して外部負荷回路へ送り出す機能、もしくは、外部負荷回路から戻ってきた電子をガス拡散層５ａへ配電してカソード側の触媒層６ａへ伝える機能を有する。更に、単セル４におけるセパレータ２は、ガス拡散層５の触媒層６側と反対側面にガス遮断機能がない場合に、ガス拡散層５と密着することによって、ガス遮断機能を担う。

燃料電池スタックにおけるセパレータ２では、スタックの積層方向の最外層に位置するセパレータ２は、単セル４におけるセパレータ２と同じ機能を有する。更に、スタックの内層に位置するセパレータ２（最外層以外のセパレータ）は、単セル４のアノード触媒層６ｂからガス拡散層５ｂへ取り出された電子をセパレータ２の一方の面から他方の面へ移動させ、隣接する単セル４のガス拡散層５ａへ配電してカソード触媒層６ａへ伝達する機能を有する。なお、単セル４には、一方面側にのみセパレータ２が設けられているため、燃料電池スタックを構成した際の一方の最外層側（図１中の上方側）には、セパレータ２が配置されないことから、この最外層側には、他のセパレータ２を重ねることが好ましい。なお、各々の単セルの両面にセパレータを設けてもよい。

セパレータ２は、厚さが１ｍｍ以下の平滑なシート状材料から構成されることが好ましい。ここにおいても、平滑なシート状材料とは、平均厚み以上の突起やうねりを持たないことを意味する。１枚のセパレータ２の、面に沿う方向の単位長さ当たりの、面方向のせん断強度は、２０Ｎ／ｍｍ以下が好ましく、１０Ｎ／ｍｍ以下がより好ましく、５Ｎ／ｍｍ以下が更に好ましく、２Ｎ／ｍｍ以下がより更に好ましく、１Ｎ／ｍｍ以下が特に好ましい。

本発明のセパレータ２は、セパレータ２の表裏の間に導電性を有する非多孔質体が好ましく、アルミ箔、金箔、ニッケル箔、銅箔等、ステンレス箔などの金属箔もしくは天然黒鉛等の炭素材料から構成されるカーボンホイルがより好ましい。

（燃料電池の作動）
燃料電池の作動は、一方の電極に水素を、他方の電極に酸素又は空気を供給することによって行われる。燃料電池の作動温度は高温であるほど触媒活性が上がるために好ましいが、通常は水分管理が容易な５０℃〜１００℃で作動させることが多い。

また、本発明に係る燃料電池１を搭載した車両１８（図４参照）も、本発明の技術的範囲に包含される。例えば、本発明を適用した固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）やスタック型燃料電池は、出力性能に非常に優れているため、高出力を要求される車両用途に適している。

次に、本実施形態に係る燃料電池の製造方法について説明する。

図５は、ガス拡散層用シート材の１つに隔壁を形成する際を示す概略斜視図、図６は、他のガス拡散層用シート材に隔壁を形成する際を示す概略斜視図である。図７は、マザースタックを製造する際を示す概略側面図、図８は、マザースタックを分割して燃料電池を製造する際を示す概略斜視図である。

まず、電解質膜の両面に触媒が塗布された１つのＣＣＭ用シート材２１、２つのガス拡散層用シート材２２、１つのセパレータ用シート材２３を準備する。ＣＣＭ用シート材２１、ガス拡散層用シート材２２ａ，２２ｂおよびセパレータ用シート材２３は、各々がＣＣＭ、ガス拡散層５ａ，５ｂおよびセパレータ２の素材であり、ロール状に巻回された状態で設けられ、回転することで連続した供給が可能となっている。

一方のガス拡散層用シート材２２ａは、図５に示すように、回転可能に配置し、巻回されたシートを引き出してシール材料を塗布し、再び巻回される。シール材料は、引き出されるシートの両端の縁部に設けられるノズル２４により、連続的に塗布される。したがって、ガス拡散層用シート材２２ａには、両縁部に隔壁２５が設けられることとなる。

他方のガス拡散層用シート材２２ｂは、図６に示すように、回転可能に配置し、巻回されたシートを引き出してシール材料を塗布し、再び巻回される。シール材料は、引き出されるシートの面と交差するように設けられるノズル２６により、間欠的に塗布される。したがって、ガス拡散層用シート材２２ｂには、所定の間隔で隔壁２７が設けられることとなる。

次に、ＣＣＭ用シート材２１、上述のように隔壁２５，２７が形成されたガス拡散層用シート材２２ａ，２２ｂおよびセパレータ用シート材２３を、図７に示すように、回転可能に配置する。すなわち、ＣＣＭ用シート材２１を２つのガス拡散層用シート材２２ａ，２２ｂの間に配置し、この外側にセパレータ用シート材２３を配置する。この後、各々のシート材を引き出して、まずＣＣＭ用シート材２１を２つのガス拡散層用シート材２２ａ，２２ｂで挟んで膜電極接合体用のシート材を構成し、さらにセパレータ用シート材２３を重ねる。このようにして層構造をなすシート材を、所定の長さ毎に例えば切断刃２８で切断して積層し、マザースタック２９を構成する。切断位置は、ガス拡散層用シート材２２ｂの間欠的に設けられる隔壁２７の３つ毎に、隔壁２７を両断するように設定される。これにより、ガス拡散層用シート材２２２ｂの切断位置の前後の各々に、両断された隔壁２７，２７が配置される。なお、切断位置は、隔壁２７の３つ毎でなくてもよく、複数毎であればよい。また、全ての隔壁２７で切断すれば、マザースタック２９ではなく、単一のスタック型燃料電池１を製造することができる。

この後、図８に示すように、製造されたマザースタック２９を、間欠的に設けた各々の隔壁２７を両断するように切断することで、積層方向に対して垂直方向に分割し、３つのスタック型燃料電池１が形成される。

本実施形態によれば、ガス拡散層５は側端の面に少なくとも２箇所の開口部８，９を備えた隔壁１０，１１を備え、セパレータ２は平滑なシート状とすることで、ガス拡散層５内に流路が形成されるため、構造が簡素となる。また、セパレータ２を平滑なシート状とすることで、流路形状をセパレータ２に形成する必要がなく薄型化が可能であり、切断が容易となる。したがって、セパレータ２と膜電極接合体３を大面積で積層した後、必要に応じて切り分けることによって、積層を繰り返すことなく複数のスタック型燃料電池１を容易に製造することができる。

また、本実施形態によれば、隔壁１０，１１および開口部８，９が、積層体の積層方向に沿う側面の一部を構成するため、燃料電池１の構成が簡素となり、生産性に優れている。

また、酸化ガス用の開口部８ａ，８ｂと燃料ガス用の開口部９ａ，９ｂが、電解質膜７を挟んで互いに重ならずに異なる位置に形成されるため、開口部８ａ，８ｂへ酸化ガスを供給する経路と、開口部９ａ，９ｂへ燃料ガスを供給する経路を、容易に分けることができる。これにより、燃料電池１の構造を簡素化することができる。

また、ガス拡散層５として多孔質体を使用し、ガス拡散層５の切断面の開口部８，９を除く部位が隔壁１０，１１となっているため、ガス拡散層５の内部に、水素もしくは酸素の流路を水平方向に設けることができる。これにより、燃料電池１の内部に、流路をガス拡散層５の内部以外に設ける必要がなくなり、構造を簡素化できる。

また、多孔質体が、紙、不織布、織布、編布もしくは網を含む繊維材料から構成されるため、燃料電池１の構造を簡素化できる。

また、繊維材料の平均繊維間距離の半値ｒに応じて、触媒層６の抵抗率ρと断面積Ａを好ましい範囲に制限することによって、内部抵抗の低い燃料電池１を構成することができる。

また、カソード側の流路の圧力損失が、流量５０００ＮＬ／ｍｉｎにおいて２０ｋＰａ以下であるため、酸素側流路の圧力損失を低くすることができ、燃料電池１の補機類を簡素化することができる。

また、単セル４の厚さを１ｍｍ以下とすれば、単位容積あたりの膜電極接合体面積を大きくすることができるため、出力密度の高い燃料電池１を得ることができる。

また、本実施形態によれば、冷却用流体流路を備えることもできるため、発電に適した温度を維持することができる。

また、本実施形態によれば、積層体の積層方向の面が、多角形で形成されるため、水素や酸素等の異なる流体を異なる側面から供給することができ、燃料電池１の構造を簡素化できる。

また、本実施形態によれば、積層体の積層方向の面を、六角形とすることができるため、水素、酸素および冷却流体の各々を異なる側面から供給することができ、燃料電池１の構造を簡素化できる。

また、本実施形態によれば、膜電極接合体３およびセパレータ２の各々１枚の、面に沿う方向の単位長さ当たりの、面方向のせん断強度が低いため、せん断による機械的切断手段を用いることができ、生産性に優れている。

また、本実施形態によれば、隔壁１０，１１の気孔率が低いため、流体の流れを抑制して、ガス拡散層５内に良好に流路を形成することができる。

また、本実施形態によれば、マザースタック２９の分割によって１回の積層工程から多数のスタック型燃料電池１を製造することができる。したがって、１回の積層工程から１個のスタック型燃料電池しか製造できない製造方法と比べて、生産性を改善することができる。

また、上述のように、構造が簡素であり、生産性の優れた燃料電池１を車両１８に搭載することで、車両１８の生産性を向上させることができる。また、単セル４を薄型化できるため、より出力密度の高い燃料電池１を実現でき、車両１８の性能を向上させることが可能である。

なお、本発明は上述した実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲の範囲内で種々改変することができる。例えば、燃料電池１の隔壁１０，１１が、かならずしもガス拡散層５内で直線的に設けられなくてもよい。また、開口部８，９が設けられるガス拡散層５の端部の切断面は、かならずしも矩形形状の側辺部に設けられる必要はなく、例えば、燃料電池を積層方向へ貫通するマニホールド孔が設けられて、このマニホールド孔に面するように形成される切断面（端面）であってもよい。

以下、実施例を用いて、より具体的に本発明を説明する。ただし、本発明の技術的範囲が下記実施例に限定されることはない。

［実施例１］
まず、東レ社製カーボンペーパーＴＧＰ−Ｈ−０６０を１０ｃｍ角に切り出した後、エタノール中に浸漬して超音波洗浄装置に投入し、洗浄処理した。洗浄後、８０℃の乾燥炉の中に投入し、約１０分間乾燥させた。

また、界面活性剤（ダウケミカル社製 Ｔｒｉｔｏｎ Ｘ−１００）２ｇと、純水２００ｇを混合し、プロペラ攪拌装置にて１５０ｒｐｍ、３０分の攪拌処理を行った。この攪拌処理により生成された界面活性剤分散水溶液に、電気化学工業社製アセチレンブラック５ｇ（カーボン平均粒径：約３μｍ）を投入混合し、プロペラ攪拌装置にて１５０ｒｐｍ、３０分の攪拌処理を行った。上記撹拌処理により得られたインクスラリーにジェットミルを用いて粉砕処理を行った結果、カーボン平均粒径が約０．５μｍとなった。更に、ダイキン工業製Ｐｏｌｙｆｌｏｎ Ｄ−１Ｅを１ｇ投入して混合し、プロペラ攪拌装置にて１５０ｒｐｍ、３０分の攪拌処理を行なった後、増粘剤（サンノプコ社製ＳＮシックナー６６０Ｔ）を適量投入して攪拌し、塗着用インクスラリーとした。

上記塗着用インクスラリーを、上述の洗浄、乾燥させたカーボンペーパーの一方面上に５０μｍ厚となるようナイフコータを用いて塗工した後、８０℃で１５分間乾燥させ、この後３５０℃、３０分の焼成処理を行い、ガス拡散層５を作成した。このように作成されたガス拡散層５の厚さは、０．２ｍｍであった。このカーボンペーパーの塗着用インクスラリーが塗工された面を塗工面とし、反対面である塗工されていない面を非塗工面とした。

次に、電解質膜７（デュポン社製高分子電解質膜Ｎａｆｉｏｎ２１１）の両面に白金担持カーボンを含む触媒層６ａ，６ｂを塗工してＣＣＭを作成した。

次に、ガス拡散層５とＣＣＭをそれぞれ２０×５０ｍｍに切り出し、２枚のガス拡散層５ａ，５ｂの間に、各々の塗工面がＣＣＭと重なるように１枚のＣＣＭを挟み込んで接着した。接着剤には、室温硬化型シリコーン接着剤を使用し、１枚のガス拡散層５ｂの非塗工面側の両長辺の全長および、他の１枚のガス拡散層５ａの非塗工面側の両短辺の全長に、縁から幅５ｍｍで塗工した。更に、ＣＣＭの一方の面（長辺側にシリコーン接着剤を塗工したガス拡散層５ｂと対向する面）の長辺の全長および、他方の面（短辺側にシリコーン接着剤を塗工したガス拡散層５ａと対向する面）の短辺の全長に、縁から幅５ｍｍで、室温硬化型シリコーン接着剤を塗工した。このようにガス拡散層５ａ，５ｂおよびＣＣＭに接着剤を塗工した後、２枚のガス拡散層５ａ，５ｂの間に互いの塗工面が重なるように１枚のＣＣＭを挟み込んで接着し、ＭＥＡを作成した。

更に、セパレータ２として市販のアルミホイル（厚さ：０．０１２ｍｍ）を２０×５０ｍｍに切り出し、アルミホイルの表面に前述と同様の室温硬化型シリコーン接着剤を数点離散的に塗布したあとＭＥＡの両面に接着して、単セル４を作成した。単セル４の厚さは約０．５ｍｍであった。こうして作成した単セル４は、市販の事務用鋏で容易に切断することができた。

上記単セル４を３セット作成して接着剤を用いることなく積層し、市販のシュリンクチューブの中に、単セル４の短辺（燃料ガス導入口９ａ、燃料ガス排出口９ｂが設けられる辺）がシュリンクチューブの両端の開口へ向かうようにして挿入した。この後、両端の開口に長さ１０ｃｍのＰＴＦＥ製チューブを挿入した後、ドライヤーの熱風でシュリンクチューブを収縮させた。全体が十分に収縮したあと、積層体の両長辺側の開口部８ａ，８ｂ近傍のシュリンクチューブをカッターナイフで削り取り、露出したアルミホイルとシュリンクチューブとの間に上下１枚づつ薄板状の金電極を挿入して、スタック型燃料電池を構成した。

この後、ＰＴＦＥ製チューブの一方から水素ガスを流入させて、燃料電池の短辺側の側面に形成される燃料ガス導入口９ａから水素ガスを供給し、さらにシュリンクチューブを削り取って露出された酸化ガス導入口８ａに酸素ガスを吹き付けた。このときの、金電極間の電圧および電流を計測した結果を、図９のＩＶ曲線に示す。図９のように、本実施例に係る燃料電池によって、発電が確認された。

本発明のスタック型燃料電池は簡素な構造で生産性に優れることから、モバイル用、定置用、自動車用を問わず、多くの用途において好適に利用できる。

本実施形態に係る燃料電池を示す斜視図である。 燃料電池を構成する単セルを示す斜視図である。 燃料電池の積層方向の面を６角形とした燃料電池を示す平面図である。 本実施形態に係る燃料電池を搭載した車両を示す概略断面図である。 ガス拡散層用シート材の１つに隔壁を形成する際を示す概略斜視図である。 他のガス拡散層用シート材に隔壁を形成する際を示す概略斜視図である。 マザースタックを製造する際を示す概略側面図である。 マザースタックを分割して燃料電池を製造する際を示す概略斜視図である。 実施例において計測されたＩＶ曲線である。

符号の説明

１ 燃料電池、
２ セパレータ、
３ 膜電極接合体、
４ 単セル、
５ａ，５ｂ ガス拡散層、
６ａ，６ｂ 触媒層、
７ 電解質膜、
８ａ 酸化ガス導入口（開口部）、
８ｂ 酸化ガス排出口（開口部）、
９ａ 燃料ガス導入口（開口部）、
９ｂ 燃料ガス排出口（開口部）、
１０ａ，１０ｂ，１１ａ，１１ｂ 隔壁、
１３ 積層体、
１４ａ，１４ｂ，１５ａ，１５ｂ，１６ａ，１６ｂ 開口部、
１８ 車両、
２１ ＣＣＭ用シート材、
２２ａ，２２ｂ ガス拡散層用シート材、
２３ セパレータ用シート材、
２９ マザースタック、
Ａ 触媒層の面方向から見た面積、
Ｌ１ 燃料ガスの流路長、
Ｌ２ 酸化ガスの流路長、
ρ 触媒層の抵抗率、
ｒ 触媒層の平均繊維間距離の半値。

Claims (15)

1. 電解質膜の両面にアノード側およびカソード側の電極が形成された膜電極接合体と、セパレータとを積層した積層体を有する燃料電池であって、
   前記電極には、ガス拡散層および触媒層が設けられ、
   前記ガス拡散層の一部に、当該ガス拡散層の端部に形成される切断面の方向への流体の流れを制限するように設けられ、かつ前記ガス拡散層の切断面に前記流体が流入出可能な少なくとも２箇所の開口部を備えた隔壁を有し、
   前記膜電極接合体およびセパレータは、平滑なシート状で形成され、
   前記ガス拡散層内に、異なる開口部の間で前記隔壁により流れを制限して燃料ガスおよび／または酸化ガスを流通可能とする流路が形成された燃料電池。
2. 前記隔壁および開口部が、前記積層体の積層方向に沿う側面の一部を構成する請求項１に記載の燃料電池。
3. 前記アノード側の電極のガス拡散層に燃料ガス用の開口部が形成され、かつ前記カソード側のガス拡散層に酸化ガス用の開口部が形成され、前記燃料ガス用の開口部および酸化ガス用の開口部が、前記電解質膜を挟んで互いに重ならずに異なる位置に形成された請求項１または２に記載の燃料電池。
4. 前記ガス拡散層は多孔質体であり、当該ガス拡散層の切断面の前記開口部を除く部位は、シール性材料で封止された隔壁である請求項１〜３のいずれか１項に記載の燃料電池。
5. 前記多孔質体が、紙、不織布、織布、編布もしくは網を含む、繊維材料から構成された請求項４に記載の燃料電池。
6. 前記触媒層の抵抗率をρ（Ωｃｍ）、前記繊維材料の平均繊維間距離の半値をｒ（ｃｍ）、厚さをｔ（ｃｍ）とし、下式で表されるＸが５以下である請求項５に記載の燃料電池。
   Ｘ＝ρ×ｒ／ｔ
7. 前記カソード側の流路の圧力損失が、流量５０００ＮＬ／ｍｉｎにおいて２０ｋＰａ以下である請求項１〜６のいずれか１項に記載の燃料電池。
8. 前記積層体のうち１枚の膜電極接合体および１枚のセパレータからなる単セルの厚さが、１ｍｍ以下である請求項１〜７のいずれか１項に記載の燃料電池。
9. 冷却用流体流路を更に備えた、請求項１〜８のいずれか１項に記載の燃料電池。
10. 前記積層体の積層方向の面が、多角形で形成された請求項１〜９のいずれか１項に記載の燃料電池。
11. 前記積層体の積層方向の面が、六角形で形成された請求項１０に記載の燃料電池。
12. 前記膜電極接合体およびセパレータは、面に沿う方向の単位長さ当たりの、各々１枚当たりの面方向のせん断強度が、２０Ｎ／ｍｍ以下である請求項１〜１１のいずれか１項に記載の燃料電池。
13. 前記隔壁の気孔率が、１０％以下である請求項１〜１０のいずれか１項に記載の燃料電池。
14. 請求項１〜１３のいずれか１項に記載の燃料電池の膜電極接合体が複数連続して形成された膜電極接合体用シート材、および前記燃料電池のセパレータが複数連続して形成されたセパレータ用シート材を積層してマザースタックを製造する工程と、
    当該マザースタックを積層方向に対して垂直方向に分割して燃料電池スタックを製造する工程と、を有する燃料電池の製造方法。
15. 請求項１〜１３のいずれか１項に記載の燃料電池を搭載した車両。

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