JP5353832B2 - ポリカーボネート樹脂成形体 - Google Patents
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このため、これらの用途にあっては、塗装によるハードコート層や意匠層を形成することなく、十分な表面硬度(耐傷付き性)や表面外観を呈する成形体が要求されている。
また、この長く延在する扁平形状のアクリル樹脂相とポリカーボネート樹脂相との界面で光が反射することにより、成形体表面にパール状の光沢が表れ、表面外観が劣るものとなるという問題もある。
<(DL)/(DS)比の測定>
透過型電子顕微鏡により写真撮影して得られる写真投影図における任意の20個の粒子について、それぞれ最大径(DL)を測定し、該最大径上で、該最大径を2等分する点(中心点)を求め、該中心点を通過し、該最大径に直交する径の長さ(DS)を測定し、(DL)/(DS)の値を求め、20個の粒子について平均値をとり、これを(DL)/(DS)比とした。
ポリカーボネート樹脂としては、芳香族ポリカーボネート樹脂、脂肪族ポリカーボネート樹脂、芳香族−脂肪族ポリカーボネート樹脂を用いることができるが、中でも芳香族ポリカーボネート樹脂が好ましい。これらのポリカーボネート樹脂は1種を単独で用いても良く、2種以上を併用しても良い。
本発明で用いるアクリル樹脂は、メチルメタクリレートの構成単位のモノマー量が全構成単位の総モノマー量に対して80モル%以上、好ましくは80〜99モル%で、重量平均分子量が70,000〜150,000であることが好ましい。アクリル樹脂がメチルメタクリレートの単独重合体では、熱安定性が劣るので、メチルメタクリレートを構成単位の主成分とし、メチルメタクリレートと他のメチルアクリレート、エチルアクリレート又はブチルアクリレートとの共重合体であることが好ましい。
本発明で用いるエラストマーとしては、特に限定されるものではないが、多層構造重合体の粒子よりなるものが好ましい。多層構造重合体としては、例えば、アルキル(メタ)アクリレート系重合体を含むものが挙げられる。これらの多層構造重合体としては、例えば、先の段階の重合体を後の段階の重合体が順次被覆するような連続した多段階シード重合によって製造される重合体であり、基本的な重合体構造としては、ガラス転移温度の低い架橋成分である内核層と組成物のマトリックスとの接着性を改善する高分子化合物から成る最外核層を有する重合体である。これら多層構造重合体の最内核層を形成する成分としては、ガラス転移温度が0℃以下のゴム成分が選択される。これらゴム成分としては、シリコーン系ゴム成分、ブタジエン等のゴム成分、スチレン/ブタジエン等のゴム成分、アルキル(メタ)アクリレート系重合体のゴム成分、ポリオルガノシロキサン系重合体とアルキル(メタ)アクリレート系重合体が絡み合って成るゴム成分、あるいはこれらの併用されたゴム成分が挙げられる。さらに、最外核層を形成する成分としては、芳香族ビニル単量体又は非芳香族系単量体あるいはそれらの2種類以上の共重合体が挙げられる。芳香族ビニル単量体としては、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、モノクロルスチレン、ジクロルスチレン、ブロモスチレン等を挙げることができる。これらの中では、特にスチレンが好ましく用いられる。非芳香族系単量体としては、エチル(メタ)アクリレート、ブチル(メタ)アクリレート等のアルキル(メタ)アクリレート、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアン化ビニルやシアン化ビニリデン等を挙げることができる。これらは1種を単独で用いても良く、2種以上を併用しても良い。
即ち、本発明において、エラストマー粒子は、ポリカーボネート樹脂の海相内において、射出成形時の樹脂の流動方向に延在するように形成されるアクリル樹脂の島相を分断し、アクリル樹脂相とポリカーボネート樹脂相とで大きな界面部分が形成されることを防止することにより、界面剥離による耐衝撃性の低下と、界面での光の反射に起因するパール状光沢による表面外観の低下を改善するものであるが、エラストマー粒子が球形であると、アクリル樹脂相を分断する機能が十分に発揮されない。(DL)/(DS)比が大きく、真球度が小さい、異形形状のエラストマー粒子であれば、射出成形時に、エラストマー粒子表面の凹凸部において、流動するアクリル樹脂がからみ付くようにして分断され、エラストマー配合による本発明の効果が有効に発揮される。
透過型電子顕微鏡により写真撮影して得られる写真投影図における任意の20個の粒子について、それぞれ最大径(DL)を測定し、該最大径上で、該最大径を2等分する点(中心点)を求め、該中心点を通過し、該最大径に直交する径の長さ(DS)を測定し、(DL)/(DS)の値を求め、20個の粒子について平均値をとり、これを(DL)/(DS)比とした。
透過型電子顕微鏡により写真撮影して得られる写真投影図における任意の20個の粒子について、それぞれ最大径(DL)を測定し、該最大径上で、該最大径を2等分する点(中心点)を求め、該中心点を通過し、該最大径に直交する径の長さ(DS)を測定し、[(DL)+(DS)]/2の値を求め、20個の粒子について平均値をとり、これを平均粒径とした。
アクリル樹脂の配合により、成形体は燃焼し易くなる傾向にある一方で、本発明のポリカーボネート樹脂成形体は、その用途において、多くの場合、難燃性が要求されることから、本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、難燃剤を含有することが好ましい。
難燃剤としては、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の難燃性を向上させるものであれば特に限定されないが、リン酸エステル化合物、有機スルホン酸金属塩、シリコーン化合物が好適である。
リン酸エステル化合物(リン酸エステル系難燃剤)としては、例えば、下記一般式(1)で示される化合物が好ましい。
有機スルホン酸金属塩としては、好ましくは脂肪族スルホン酸金属塩及び芳香族スルホン酸金属塩等が挙げられる。有機スルホン酸金属塩を構成する金属としては、好ましくは、アルカリ金属、アルカリ土類金属などが挙げられ、アルカリ金属及びアルカリ土類金属としては、ナトリウム、リチウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム及びバリウム等が挙げられる。有機スルホン酸金属塩は、2種以上の塩を混合して使用することもできる。
シリコーン化合物(シリコーン系難燃剤)は、直鎖状あるいは分岐構造を有するポリオルガノシロキサンが好ましい。ポリオルガノシロキサンが有する有機基は、炭素数が1〜20のアルキル基及び置換アルキル基のような炭化水素又はビニル及びアルケニル基、シクロアルキル基、ならびにフェニル、ベンジルのような芳香族炭化水素基などの中から選ばれる。
また、これらポリオルガノシロキサンはシリカに担持されていてもよい。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物には、燃焼時の滴下防止を目的として、滴下防止剤を配合することができる。滴下防止剤としては好ましくはフッ素樹脂を用いることができる。滴下防止剤は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物には、成形時の金型離型性を良好なものとするために離型剤を配合することができる。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、溶融加工時や、高温下での長期間使用時等に生ずる黄変抑制、更に機械的強度低下抑制等の目的で、熱安定剤や酸化防止剤を含有することが好ましい。
熱安定剤としては、例えばリン系化合物が挙げられる。リン系化合物としては、従来公知の任意のものを使用できる。具体的には、リン酸、ホスホン酸、亜燐酸、ホスフィン酸、ポリリン酸などのリンのオキソ酸;酸性ピロリン酸ナトリウム、酸性ピロリン酸カリウム、酸性ピロリン酸カルシウムなどの酸性ピロリン酸金属塩;リン酸カリウム、リン酸ナトリウム、リン酸セシウム、リン酸亜鉛など第1族又は第2B族金属のリン酸塩;有機ホスフェート化合物、有機ホスファイト化合物、有機ホスホナイト化合物等が挙げられる。これらの中でも、下記一般式(11)で表される有機ホスフェート化合物及び/又は下記一般式(12)で表される有機ホスファイト化合物が好ましい。
(一般式(11)中、Raはアルキル基又はアリール基を示し、Raが複数ある場合、これらは互いに同一でも、異なっていてもよい。mは0〜2の整数を示す。)
酸化防止剤としては、例えばヒンダ−ドフェノール系酸化防止剤が挙げられる。具体的には、ペンタエリスリトールテトラキス[3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]、オクタデシル−3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート、チオジエチレンビス[3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]、N,N’−ヘキサン−1,6−ジイルビス[3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニルプロピオナミド)、2,4−ジメチル−6−(1−メチルペンタデシル)フェノール、ジエチル[[3,5−ビス(1,1−ジメチルエチル)−4−ヒドロキシフェニル]メチル]ホスフォエート、3,3’,3’’,5,5’,5’’−ヘキサ−tert−ブチル−a,a’,a’’−(メシチレン−2,4,6−トリイル)トリ−p−クレゾール、4,6−ビス(オクチルチオメチル)−o−クレゾール、エチレンビス(オキシエチレン)ビス[3−(5−tert−ブチル−4−ヒドロキシ−m−トリル)プロピオネート]、ヘキサメチレンビス[3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]、1,3,5−トリス(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシベンジル)−1,3,5−トリアジン−2,4,6(1H,3H,5H)−トリオン,2,6−ジ−tert−ブチル−4−(4,6−ビス(オクチルチオ)−1,3,5−トリアジン−2−イルアミノ)フェノール等が挙げられる。これらは1種を単独で用いてもよく、2種以上を任意の割合で併用してもよい。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物には、弾性率、強度、荷重たわみ温度の向上のために、補強材を添加することができる。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、無機顔料、有機顔料、有機染料等の染顔料を含有していてもよい。特に、本発明のポリカーボネート樹脂成形体は、多くの場合、その表面硬度の改善で、塗装を行うことなく、即ち、塗装レスで商品化されるため、染顔料により着色を付与することは好ましい。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物には、紫外線による劣化を防止するために、紫外線吸収剤を配合してもよい。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、必要に応じて、本発明の効果を損なわない範囲で、ポリカーボネート樹脂及びアクリル樹脂以外の他の樹脂や上記成分以外の各種樹脂添加剤を含有していてもよい。
ただし、これらのポリカーボネート樹脂及びアクリル樹脂以外の他の樹脂を用いる場合、その配合量は、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂及びその他の樹脂の合計よりなる樹脂成分中20質量%以下とすることが好ましい。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法は特に制限されることはなく、従来公知の任意の樹脂組成物の製造方法を適用することができる。
本発明のポリカーボネート樹脂成形体は、上述の本発明のポリカーボネート樹脂組成物を、射出成形することにより得ることができる。
本発明のポリカーボネート樹脂成形体は、ポリカーボネート樹脂で構成される海相内にエラストマーの粒子が分散しており、エラストマー粒子の周囲にアクリル樹脂が偏在する相構造を有する。
換言すれば、本発明のポリカーボネート樹脂成形体にあっては、ポリカーボネート樹脂で構成される海相内に、射出成形時の樹脂の流動方向に扁平形状に延びるアクリル樹脂よりなる島相内にエラストマー粒子が入り込み、アクリル樹脂の島相がその延在方向に分断された相構造を有する。
本発明のポリカーボネート樹脂成形体は、ポリカーボネート樹脂本来の耐熱性、機械物性、電気的特性を有し、かつアクリル樹脂の配合による表面硬度の向上効果と、エラストマーの配合による耐衝撃性及び表面外観の改善効果で、耐傷付き性、耐衝撃性、表面外観に優れたポリカーボネート樹脂成形体であり、自動車、電気・電子機器、住宅等の幅広い分野において、好適に用いることができるが、特に、OA機器の筐体や電気電子機器の筐体に好適である。本発明のポリカーボネート樹脂成形体が適用される機器としては、例えば、ノート型パソコン、電子手帳、携帯電話、PDA等が挙げられるが、何らこれに限定されるものではない。
本発明のポリカーボネート樹脂成形体は、このような用途において、塗装レスの安価な製品の提供に有用である。
アクリル樹脂:三菱レイヨン(株)製「アクリペット(登録商標)VH−001」(重量平均分子量:60,000)
熱安定剤1:ADEKA(株)製「商品名アデカスタブ2112」(トリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ホスファイト)
熱安定剤2:日本BASF(株)製「商品名IRGANOX1076」(オクタデシル−3−(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート)
離型剤:ヘンケルジャパン(株)製「商品名ロキシオールVPG861」(高級脂肪酸ペンタエリスリトールエステル)
エラストマーI:ローム・アンド・ハース(株)製「商品名パラロイドEXL2603」((DL)/(DS)比:1.2、平均粒径:0.10μm、ブタジエン・アクリル酸アルキル・メタクリル酸アルキル共重合物)
エラストマーII:三菱レイヨン(株)製「商品名メタブレンSRK200」((DL)/(DS)比:1.7、平均粒径:0.15μm、アクリロニトリル・スチレン・ジメチルシロキサンアクリル酸アルキル共重合物)
リン酸エステル系難燃剤B:ADEKA(株)製「アデカスタブFP700」(2,2−ビス(p−ヒドロキシフェニル)プロパン・トリクロロホスフィンオキシド重縮合物(重合度1〜3)のフェノール縮合物)
PTFE(ポリテトラフルオロエチレン):ダイキン工業(株)製「ポリフロンF−201L」
カーボンブラックb:越谷化成工業(株)製「RB−904G」
表1〜3に示す割合にて各成分を配合し、タンブラーミキサーにて均一に混合した後、二軸押出機(日本製鋼所製、TEX30HSST、L/D=42、バレル数12)を用いて、シリンダー温度270℃、スクリュー回転数250rpmにて押出機上流部のバレルより押出機にフィードし、溶融混練させてポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。このポリカーボネート樹脂組成物のペレットを、射出成形機(住友重機械工業製、SH100、型締め力100T)を用いて、樹脂温度(パージ樹脂の実測温度):270℃、金型温度:70℃にて、所定の寸法の成形体を射出成形し、得られた射出成形体について、以下の評価を行い、結果を表1〜3に示した。
100mm×100mm×3mm厚さの射出成形体について、その板面を目視観察してポリカーボネート樹脂とアクリル樹脂との界面の光反射によるパール状光沢の有無を調べ、以下の基準で評価した。
○:パール状光沢が全くなく表面外観良好
×:パール状光沢があり表面外観不良
表面外観の評価を行った射出成形体について、鉛筆硬度を調べ、HB以上を「○」、B以下を「×」とした。
100mm×100mm×1mm厚さの射出成形体の板面の中央部分に、1.5mの高さから1kgの錘を落下させ、成形体が割れないものを「○」とし、割れるものを「×」とした。
127mm×12.7mm×1.2mm厚さの射出成形体について、UL94規格に準拠して燃焼試験を行い、V−0であるものを「○」、それ以外を「×」とした。
100mm×100mm×3mmのプレートを用い、色相測定を行い、以下の基準で評価した。
○:L値が7以下の場合、漆黒性に優れる。
×:L値が7を超える場合、漆黒性に劣る。
ポリカーボネート樹脂にアクリル樹脂を配合し、エラストマーを配合していない比較例1,4,5,6の射出成形体では、いずれも表面硬度は高いが、耐衝撃性が悪く、また、表面外観も悪い。アクリル樹脂を配合していない比較例2,3は、表面外観及び耐衝撃性は良好であるが、表面硬度が低い。
更に、難燃剤を配合した実施例12,13では、更に優れた難燃性を得ることができる。
更に、カーボンブラックの配合で黒色に着色した実施例15において、漆黒性に優れたポリカーボネート樹脂成形体を得ることができた。
エラストマーによるアクリル樹脂の島相の分断作用を確認するために、表4に示す成分配合としたポリカーボネート樹脂組成物のペレットを比較例7と同様にして調製し、このポリカーボネート樹脂組成物ペレットを用いて比較例7と同様に射出成形を行って100mm×100mm×3mm厚さの射出成形体を得た。
Claims (10)
- ポリカーボネート樹脂及びアクリル樹脂を含む樹脂成分と、エラストマーとを含むポリカーボネート樹脂組成物を射出成形してなるポリカーボネート樹脂成形体であって、
該ポリカーボネート樹脂で構成される海相内に該エラストマーの粒子が分散しており、該エラストマー粒子の周囲に該アクリル樹脂が偏在する相構造を有し、
前記エラストマー粒子について、下記方法で測定される(DL)/(DS)比が1.3以上であり、
前記エラストマー粒子が、最内核層のゴム成分がシリコーン系ゴム成分である多層構造重合体粒子であることを特徴とするポリカーボネート樹脂成形体。
<(DL)/(DS)比の測定>
透過型電子顕微鏡により写真撮影して得られる写真投影図における任意の20個の粒子について、それぞれ最大径(DL)を測定し、該最大径上で、該最大径を2等分する点(中心点)を求め、該中心点を通過し、該最大径に直交する径の長さ(DS)を測定し、(DL)/(DS)の値を求め、20個の粒子について平均値をとり、これを(DL)/(DS)比とした。 - 請求項1において、前記ポリカーボネート樹脂組成物中のポリカーボネート樹脂とアクリル樹脂の合計100質量部におけるアクリル樹脂の割合が5〜40質量部であることを特徴とするポリカーボネート樹脂成形体。
- 請求項1又は2において、前記ポリカーボネート樹脂組成物中のアクリル樹脂の含有量が5〜30質量%であることを特徴とするポリカーボネート樹脂成形体。
- 請求項1ないし3のいずれか1項において、前記ポリカーボネート樹脂組成物中のエラストマーの含有量が前記樹脂成分100質量部に対して1〜10質量部であることを特徴とするポリカーボネート樹脂成形体。
- 請求項1ないし4のいずれか1項において、前記ポリカーボネート樹脂組成物が更に難燃剤を含むことを特徴とするポリカーボネート樹脂成形体。
- 請求項5において、前記難燃剤がリン酸エステル系難燃剤であることを特徴とするポリカーボネート樹脂成形体。
- 請求項5又は6において、前記ポリカーボネート樹脂組成物中の難燃剤の含有量が前記樹脂成分100質量部に対して1〜50質量部であることを特徴とするポリカーボネート樹脂成形体。
- 請求項1ないし7のいずれか1項において、前記多層構造重合体粒子の最外核層の構成材料のSP値と前記アクリル樹脂のSP値との差が±2(cal/cm3)1/2以下であることを特徴とするポリカーボネート樹脂成形体。
- 請求項1ないし8のいずれか1項において、前記ポリカーボネート樹脂組成物が更に無機顔料を含むことを特徴とするポリカーボネート樹脂成形体。
- 請求項9において、前記無機顔料がカーボンブラックであることを特徴とするポリカーボネート樹脂成形体。
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