JP5344418B2 - 全固体リチウム二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
固体電解質および真空乾燥させた正極活物質からなる粉末状の正極と粉末状のリチウムイオン伝導性固体電解質とを積層状にして且つ超硬製の金型を用いて一体に加圧成型した積層部材を用い、
この加圧成型された積層部材のリチウムイオン伝導性固体電解質側に負極を配置するとともに、正極側の表面にチタン、銅、アルミニウム、銀、ニッケル、スズ、亜鉛またはステンレス製の網状部材を用いた集電体を配置したものを、容器内に配置してさらに加圧成型したものである。
また、請求項3に係る全固体リチウム二次電池は、請求項1に記載の二次電池における網状部材を線材により形成したものである。
固体電解質および真空乾燥された正極活物質からなる粉末状の正極と粉末状のリチウムイオン伝導性固体電解質とを積層状にして且つ超硬製の金型を用いて一体に加圧成型して積層部材を形成し、
この積層部材のリチウムイオン伝導性固体電解質側の表面に負極を配置するとともに、正極側の表面に、チタン、銅、アルミニウム、銀、ニッケル、スズ、亜鉛またはステンレス製の網状部材からなる集電体を配置したものを、容器内に配置してさらに加圧成型する方法である。
以下、本発明の実施の形態に係る全固体リチウム二次電池およびその製造方法を図面に基づき説明する。
図1に示すように、この全固体リチウム二次電池(以下、リチウム二次電池という)は、負極1と、正極2との間にリチウムイオン伝導性固体電解質(以下、固体電解質という)3が配置されるとともに、正極2の上記固体電解質3とは反対側の表面に集電体4および金属製の腐食防止板(腐食防止金属)5が順番に配置(積層)されたものである。
上記正極2としては、正極活物質とリチウムイオン伝導性固体電解質との混合物が用いられており、また正極活物質としてはコバルト酸リチウム(LiCoO2)が用いられるとともに、リチウムイオン伝導性固体電解質としては、上記負極1と正極2との間に配置される固体電解質3と同じ材料すなわち硫化物系無機固体電解質[例えば、Li3PO4(1%)と、Li2S(63%)と、SiS2(36%)の混合物]が用いられる。
次に、上記リチウム二次電池の製造方法について説明する。
まず、正極2の製造方法について説明する。
例えば、目開き32μmの篩下の粉末状の固体電解質3すなわち硫化物系無機固体電解質[Li3PO4(1%)と、Li2S(63%)と、SiS2(36%)の混合物]を50mg秤量し、この固体電解質3を内径10mmの超硬製[SKD(冷間ダイス鋼)にて製作された金型]の円筒金型に入れる。
次に、得られた混合物を30mg秤量して円筒金型に投入し、そして225MPaで3回、450MPaで3回、それぞれ加圧成型する。
次に、PET管が用いられた金型(ダイ)に、腐食防止板5としてのチタン箔、集電体4としてのチタン製金網、正極2が集電体4にすなわち金網に接触するように積層部材11を充填した後、上下を超硬製(例えば、SKD製)のパンチで挟み、そして225MPa、450MPa、675MPaでもって、順次、加圧成型する。
このように、粉末状の正極と粉末状のリチウムイオン伝導性固体電解質とを積層状にして一体に加圧成型するようにしたので、正極とリチウムイオン伝導性固体電解質との界面では、正極を構成する粉末材料とリチウムイオン伝導性固体電解質を構成する粉末材料とが互いに混じり合うことになり、したがってそれぞれを別個に成型したものを合わせるようにしたものに比べて、界面でのリチウムイオンが移動し易くなるため、電池性能、すなわち充放電特性の向上を図ることができる。
なお、上記の説明において、正極とリチウムイオン伝導性固体電解質とを一体的に加圧成型するようにしたが、場合によっては、正極とリチウムイオン伝導性固体電解質とを別個に且つシート状にそれぞれ形成することもできる。
このようにすることにより、リチウムイオン伝導性固体電解質がセラミック粉末であることに起因する割れ易い性質が改善されるため、シート状にすることができる。
[実施例1]
目開き32μmの篩下の粉末状の固体電解質3すなわち硫化物系無機固体電解質[Li3PO4(1%)と、Li2S(63%)と、SiS2(36%)の組成を有するガラス]を50mg秤量し、この固体電解質3を内径10mmの超硬製(SKD製)の円筒金型に入れる。
次に、得られた混合物を30mg秤量して、固体電解質が入れられた円筒金型に投入し、368MPaで3回加圧成型する。
次に、PET管が用いられた金型(ダイ)に、腐食防止板5としてのチタン箔、集電体4としてのチタン製金網(開口部面積:0.56mm2、線の幅(開口部同士間の幅で、線状部の幅および刻み幅ともいえる):150μm、メッシュ厚さ:200μm)および正極2が集電体4にすなわち金網に接触するように積層部材11を充填した後、上下を超硬製(SKD製)のパンチで挟み、そして184MPa、368MPa、552MPaでもって、順次、加圧成型する。
[実施例2]
目開き32μmの篩下の粉末状の固体電解質3すなわち硫化物系無機固体電解質[Li3PO4(1%)と、Li2S(63%)と、SiS2(36%)の組成を有するガラス]を50mg秤量し、この固体電解質3を内径10mmのSKD製の円筒金型に入れる。
次に、得られた混合物を30mg秤量して、固体電解質が入れられた円筒金型に投入し、184MPaで3回、368MPaで3回、それぞれ加圧成型する。
次に、PET管が用いられた金型(ダイ)に、腐食防止板5としてのチタン箔、集電体4としてのチタン製金網(開口部面積:0.56mm2、線の幅(開口部同士間の幅で、線状部の幅および刻み幅ともいえる):150μm、メッシュ厚さ:200μm)および正極2が集電体4にすなわち金網に接触するように積層部材11を充填した後、上下をSKD製のパンチで挟み、そして184MPa、368MPa、552MPaでもって、順次、加圧成型する。
[比較例1]
目開き32μmの篩下の粉末状の固体電解質3すなわち硫化物系無機固体電解質[Li3PO4(1%)と、Li2S(63%)と、SiS2(36%)の組成を有するガラス]を50mg秤量し、この固体電解質3を内径10mmのSKD製の円筒金型に入れる。
次に、正極活物質と固体電解質3とを、それぞれ210mg:90mg(重量比7:3)の割合で秤量し、乳鉢にて十分に混合する。
次に、この加圧成型された積層部材11を円筒金型から取り出す。
2 正極
3 リチウムイオン伝導性固体電解質
4 集電体
5 腐食防止板
11 積層部材
Claims (7)
- 少なくとも、負極、リチウムイオン伝導性固体電解質、正極および集電体が積層されてなる全固体リチウム二次電池において、
固体電解質および真空乾燥させた正極活物質からなる粉末状の正極と粉末状のリチウムイオン伝導性固体電解質とを積層状にして且つ超硬製の金型を用いて一体に加圧成型した積層部材を用い、
この加圧成型された積層部材のリチウムイオン伝導性固体電解質側に負極を配置するとともに、正極側の表面にチタン、銅、アルミニウム、銀、ニッケル、スズ、亜鉛またはステンレス製の網状部材を用いた集電体を配置したものを、容器内に配置してさらに加圧成型したことを特徴とする全固体リチウム二次電池。 - 網状部材を薄板により形成したことを特徴とする請求項1に記載の全固体リチウム二次電池。
- 網状部材を線材にて形成したことを特徴とする請求項1に記載の全固体リチウム二次電池。
- 網状部材の開口部の面積が、0.14〜2.25mm2の範囲であることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか一項に記載の全固体リチウム二次電池。
- 開口部同士間の線状部の幅が、100〜200μmの範囲であることを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一項に記載の全固体リチウム二次電池。
- 網状部材の厚さが、50〜300μmの範囲であることを特徴とする請求項1乃至5のいずれか一項に記載の全固体リチウム二次電池。
- 少なくとも、負極、リチウムイオン伝導性固体電解質、正極および集電体が積層されてなる全固体リチウム二次電池を製造する際に、
固体電解質および真空乾燥された正極活物質からなる粉末状の正極と粉末状のリチウムイオン伝導性固体電解質とを積層状にして且つ超硬製の金型を用いて一体に加圧成型して積層部材を形成し、
この積層部材のリチウムイオン伝導性固体電解質側の表面に負極を配置するとともに、正極側の表面に、チタン、銅、アルミニウム、銀、ニッケル、スズ、亜鉛またはステンレス製の網状部材からなる集電体を配置したものを、容器内に配置してさらに加圧成型することを特徴とする全固体リチウム二次電池の製造方法。
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