JP5320690B2 - 磁束密度の高い方向性電磁鋼板の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、軟磁性材料として変圧器等の電気機器の鉄芯として用いられる方向性電磁鋼板を、低温スラブ加熱により製造する方法に関するものである。

方向性電磁鋼板は、｛１１０｝＜００１＞方位に集積した結晶粒により構成されたＳｉを７％以下含有した鋼板である。そのような方向性電磁鋼板の製造における結晶方位の制御は、二次再結晶とよばれるカタストロフィックな粒成長現象を利用して達成される。

この二次再結晶を制御するための一つの方法として、インヒビターとよばれる微細析出物を熱間圧延前のスラブ加熱時に完全固溶させた後に、熱間圧延及びその後の焼鈍工程で微細析出させる方法が工業的に実施されている。この方法では、析出物を完全固溶させるために、１３５０℃ないし１４００℃以上の高温で加熱する必要があり、この温度は普通鋼のスラブ加熱温度に比べて約２００℃高く、そのための専用の加熱炉が必要であり、また、溶融スケール量が多い等の問題がある。

そこで、低温スラブ加熱による方向性電磁鋼板の製造について研究開発が進められた。
低温スラブ加熱による製造方法として、例えば小松らは、窒化処理により形成した（Ａｌ、Ｓｉ）Ｎをインヒビターとして用いる方法を特許文献１で開示している。また、小林らは、その際の窒化処理の方法として、脱炭焼鈍後にストリップ状で窒化する方法を特許文献２で開示しており、本発明者らも、非特許文献１で、ストリップ状で窒化する場合の窒化物の挙動を報告している。

そして、本発明者らは、そのような低温スラブ加熱による方向性電磁鋼板の製造方法においては、脱炭焼鈍時にインヒビターが形成されていないので、脱炭焼鈍における一次再結晶組織の調整が二次再結晶を制御する上で重要であり、一次再結晶粒組織の粒径分布の変動係数が０．６より大きくなり粒組織が不均一になると二次再結晶が不安定になるということを特許文献３で示した。

更に、本発明者らは、二次再結晶の制御因子である一次再結晶組織とインヒビターに関する研究を進めた結果、一次再結晶組織中の｛４１１｝方位粒が｛１１０｝＜００１＞二次再結晶粒の優先成長に影響を及ぼすことを見出し、特許文献４において、脱炭焼鈍後の一次再結晶集合組織の｛１１１｝／｛４１１｝の比を３．０以下に調整し、その後窒化処理を行いインヒビターを強化することにより磁束密度の高い方向性電磁鋼板が工業的に安定的に製造できること、および、その際の一次再結晶後の粒組織を制御する方法として、例えば脱炭焼鈍工程の昇温過程における加熱速度を１２℃／秒以上に制御する方法があることを示した。

その後、上記加熱速度を制御する方法は、一次再結晶後の粒組織を制御する方法として大きな効果があることが分かり、本発明者らは、特許文献５において、脱炭焼鈍工程の昇温過程において、鋼板温度が６００℃以下の領域から７５０〜９００℃の範囲内の所定の温度まで４０℃／秒以上の加熱速度で加熱することにより脱炭焼鈍後の粒組織においてＩ｛１１１｝／Ｉ｛４１１｝の比率を３以下に制御し、その後の焼鈍で鋼板の酸化層の酸素量を２．３ｇ／ｍ^２以下に調整して二次再結晶を安定化する方法を提案した。
ここで、Ｉ｛１１１｝及びＩ｛４１１｝はそれぞれ｛１１１｝及び｛４１１｝面が板面に平行である粒の割合であり、Ｘ線回折測定により板厚１／１０層において測定された回折強度値を表している。

上記方法においては、７５０〜９００℃の範囲内の所定の温度まで４０℃／秒以上の加熱速度で加熱する必要がある。そのための加熱手段について、特許文献５には、従来の通常輻射熱を利用したラジアントチューブ等による脱炭焼鈍設備を改造した設備、レーザ等の高エネルギー熱源を利用する方法、誘導加熱、通電加熱装置等が例示されているが、これらの加熱方法の中で、とりわけ、誘導加熱が、加熱速度の自由度が高く、鋼板と非接触に加熱でき、脱炭焼鈍炉内への設置が比較的容易である等の点から有利である。

ところで、誘導加熱によって電磁鋼板を加熱する場合、板厚が薄いためにキューリ点付近の温度になると渦電流の電流浸透深さが深くなり、帯板巾方向断面の表層部を一周している渦電流の表裏相殺が発生し、渦電流が流れなくなるため、電磁鋼板をキューリ点以上の温度に加熱するのは困難である。
方向性電磁鋼板のキューリ点は、７５０℃程度であるから、それまでの温度の加熱に誘導加熱を使用したとしても、それ以上の温度への加熱には、誘導加熱に代わる、例えば通電加熱などの他の手段を用いる必要がある。
しかし、他の加熱手段を併用することは、誘導加熱を用いる設備上の利点が失われるとともに、例えば、通電加熱では鋼板と接触する必要があり、鋼板に傷がついたりする問題もあった。
このため、急速加熱領域の終端が特許文献５に示されるような７５０〜９００℃である場合では、誘導加熱の利点を十分に享受できないという問題があった。

特公昭６２ー４５２８５号公報 特開平２−７７５２５号公報 特公平８−３２９２９号公報 特開平９−２５６０５１号公報 特開２００２−６０８４２公報 特開２００５−２２６１１１公報 「Materials Science Forum」 204-206 (1996) 、pp593-598

そこで、本発明は、低温スラブ加熱により方向性電磁鋼板を製造する際、脱炭焼鈍後の一次再結晶後の粒組織を改善するために、脱炭焼鈍の昇温過程で加熱速度を制御する温度領域を、誘導加熱のみによって加熱できる範囲にして、上記欠点を解消することを課題とする。

上記の課題を解決するために、本発明は次のようにしたことを特徴とする。
請求項１に係る方向性電磁鋼板の製造方法の発明は、質量％で、Ｓｉ：０．８〜７％、Ｃ：０．０８５％以下、酸可溶性Ａｌ：０．０１〜０．０６５％、Ｎ：０．０１２％以下を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなる珪素鋼素材を、１２８０℃以下の温度で加熱した後に熱間圧延し、得られた熱延板を焼鈍し、次いで一回の冷間圧延または焼鈍を介して複数の冷間圧延を施して最終板厚の鋼板とし、その鋼板を脱炭焼鈍した後、焼鈍分離剤を塗布し、仕上げ焼鈍を施すとともに、脱炭焼鈍から仕上げ焼鈍の二次再結晶開始までの間に鋼板の窒素量を増加させる処理を施すことよりなる方向性電磁鋼板の製造方法において、前記熱延板の焼鈍を、１０００〜１１５０℃の所定の温度まで加熱して再結晶させた後、それより低い８５０〜１１００℃の温度で２０秒以上焼鈍してから、５℃／秒以上の冷却速度で冷却する工程で行うことにより、焼鈍後の粒組織においてラメラ間隔を２０μｍ以上に制御するとともに、前記最終板厚の鋼板を脱炭焼鈍する際の昇温過程において、鋼板温度が５５０℃から７２０℃にある間を４０℃／秒以上の加熱速度で誘導加熱することを特徴とする。
ここで、図１に示すように、変態相または結晶粒界によって分断された圧延面に平行な層状組織をラメラ組織と称し、ラメラ間隔とはこの層状組織の平均間隔である。

請求項２に係る方向性電磁鋼板の製造方法の発明は、前記請求項１に係る発明の前記鋼板を脱炭焼鈍する際の昇温過程において、鋼板温度が５５０℃から７２０℃にある間を７５〜１２５℃／秒の加熱速度で加熱することを特徴とする。

請求項３に係る方向性電磁鋼板の製造方法の発明は、前記請求項１または２に係る発明において、前記脱炭焼鈍において、前誘導加熱後の加熱速度を１５℃／秒以下とすることを特徴とする。

請求項４に係る方向性電磁鋼板の製造方法の発明は、前記請求項１〜３のいずれか１項に係る発明において、前記鋼板を脱炭焼鈍する際、その昇温過程において前記加熱速度で加熱する温度範囲をＴｓ（℃）から７２０℃としたときに、室温から５００℃までの加熱速度Ｈ（℃／秒）に応じて以下のＴｓ（℃）から７２０℃までの範囲とすることを特徴とする。
Ｈ≦１５： Ｔｓ≦５５０
１５＜Ｈ： Ｔｓ≦６００

請求項５に係る方向性電磁鋼板の製造方法の発明は、請求項１〜４のいずれかに係る発明において、さらに、前記脱炭焼鈍を、７７０〜９００℃の温度域で、雰囲気ガスの酸化度（ＰH₂O／ＰH₂）が０．１５超１．１以下の範囲の条件の下で、鋼板の酸素量が２．３ｇ／ｍ^２以下となるとともに一次再結晶粒径が１５μｍ以上となるような時間幅で行うことを特徴とする。

請求項６に係る方向性電磁鋼板の製造方法の発明は、請求項１〜５のいずれかに係る発明において、さらに、前記鋼板の窒素量：［Ｎ］を、鋼板の酸可溶性Ａｌの量：［Ａｌ］に応じて、式：［Ｎ］≧１４／２７［Ａｌ］を満足するように増加させることを特徴とする。
請求項７に係る方向性電磁鋼板の製造方法の発明は、請求項６に係る発明において、前記鋼板の窒素量：［Ｎ］を、鋼板の酸可溶性Ａｌの量：［Ａｌ］に応じて、式：［Ｎ］≧２／３［Ａｌ］を満足するように増加させることを特徴とする。

請求項８に係る方向性電磁鋼板の製造方法の発明は、請求項１〜７のいずれかに係る発明において、前記珪素鋼素材が、さらに、質量％で、Ｍｎ：１％以下、Ｃｒ：０．３％以下、Ｃｕ：０．４％以下、Ｐ：０．５％以下、Ｓｎ：０．３％以下、Ｎｉ：１％以下、Ｓ及びＳｅを合計で０．０１５％以下の１種または２種以上を含有することを特徴とする。

請求項１または２に係る発明では、低温スラブ加熱による方向性電磁鋼板の製造において、熱延板焼鈍を該請求項に記載されているような２段階の温度範囲で行うことにより、脱炭焼鈍後の一次再結晶後の粒組織を改善するために行われる、脱炭焼鈍の昇温過程での加熱速度の制御範囲の上限を、誘導加熱のみによって加熱できるより低い温度範囲にすることができるから、加熱をより容易に行うことができ、磁気特性の優れた方向性電磁鋼板をより容易に得ることができる。

また、前記加熱を誘導加熱で行うことにより、加熱速度の自由度が高く、鋼板と非接触に加熱でき、さらに、脱炭焼鈍炉内への設置が比較的容易であるなどの効果が得られる。

請求項４に係る発明では、脱炭焼鈍の昇温過程において、加熱速度を制御する開始温度を、該開始温度までの低温域の加熱速度を調整することによって高め、それによって加熱速度を制御する必要がある温度範囲を縮小することができる。
また、脱炭焼鈍する工程の昇温過程における加熱速度を高くすると、脱炭焼鈍後の鋼板の酸化量が増加し、二次再結晶が不安定になり磁束密度が低下する場合があるが、請求項５に係る発明のようにすることにより、それを防止して加熱速度を高くする効果を安定して享受することができる。

さらに、請求項６、７に係る発明のようにすることにより、脱炭焼鈍の加熱速度を高めた場合に二次再結晶をより安定的に行わせることができ、請求項８に係る発明のようにすることにより、添加元素に応じてさらに磁気特性などが改良された方向性電磁鋼板を製造することができる。

本発明者らは、質量％で、Ｓｉ：０．８〜７％、Ｃ：０．０８５％以下、酸可溶性Ａｌ：０．０１〜０．０６５％、Ｎ：０．０１２％以下を含有する珪素鋼素材を、１２８０℃以下の温度で加熱した後に熱間圧延し、得られた熱延板を焼鈍し、次いで一回の冷間圧延または焼鈍を介して複数の冷間圧延を施して最終板厚の鋼板とし、その鋼板を脱炭焼鈍した後、焼鈍分離剤を塗布し、仕上げ焼鈍を施すとともに、脱炭焼鈍から仕上げ焼鈍の二次再結晶開始までの間に鋼板に窒化処理を施すことにより方向性電磁鋼板を製造する際に、焼鈍後の熱延板の粒組織におけるラメラ間隔が、一次再結晶後の粒組織に影響し、脱炭焼鈍時の急速加熱を中断する温度を低下させても（一次再結晶が起こる温度以前で中断しても）、一次再結晶集合組織中の｛４１１｝粒の存在比率を高められるのではないかと考え、熱延板焼鈍条件を種々変更して、二次再結晶後の鋼板の磁束密度Ｂ８に対する熱延板の焼鈍後の粒組織におけるラメラ間隔の関係及び磁束密度Ｂ８に対する脱炭焼鈍の昇温過程における各温度での加熱速度の影響について調べた。

その結果、熱延板を焼鈍する工程において、所定の温度で加熱して再結晶させた後、それより温度の低い温度でさらに焼鈍して、焼鈍後の粒組織においてラメラ間隔を２０μｍ以上に制御した場合、脱炭焼鈍工程の昇温過程における組織変化の大きな温度域は、７００〜７２０℃であり、その温度域を含む５５０℃から７２０℃の温度域の加熱速度を４０℃／秒以上、好ましくは５０℃／秒以上、さらに好ましくは７５〜１２５℃／秒とすることにより、脱炭焼鈍後の集合組織のＩ｛１１１｝／Ｉ｛４１１｝の比率が所定値以下になるよう一次再結晶を制御でき、二次再結晶組織を安定に発達することができるという知見を得て、本発明を完成させた。ここで、ラメラ間隔とは、ラメラ組織と称される圧延面に平行な層状組織の平均間隔である。

以下に、その知見が得られた実験について説明する。
まず、熱延板焼鈍条件と仕上げ焼鈍後の試料の磁束密度Ｂ８の関係を調べた。
図２に、冷間圧延前の試料における粒組織のラメラ間隔と仕上げ焼鈍後の試料の磁束密度Ｂ８の関係を示す。ここで用いた試料は、質量％で、Ｓｉ：３．３％、Ｃ：０．０４５〜０．０６５％、酸可溶性Ａｌ：０．０２７％、Ｎ：０．００７％、Ｍｎ：０．１％、Ｓ：０．００８％を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物よりなるスラブを１１５０℃の温度で加熱した後、２．３ｍｍ厚に熱間圧延し、その後、１１２０℃に加熱して再結晶させた後、８００〜１１２０℃の温度で焼鈍する２段階の熱延板焼鈍を施し、その熱延試料を０．２２ｍｍ厚まで冷間圧延した後、１５℃／秒の加熱速度で５５０℃まで加熱し、４０℃／秒の加熱速度で５５０〜７２０℃の温度域を加熱し、その後１５℃／秒の加熱速度でさらに加熱して８３０℃の温度で脱炭焼鈍し、続いて、アンモニア含有雰囲気で焼鈍して鋼板中の窒素を増加させる窒化処理を行い、次いで、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を塗布した後、仕上げ焼鈍を行ったものである。ラメラ間隔の調整は、Ｃ量と２段階の熱延板焼鈍における２段目の温度を変更することによって行った。

図２から明らかなように、ラメラ間隔が２０μｍ以上においてＢ８で１．９１Ｔ以上の高磁束密度が得られることがわかる。
また、Ｂ８で１．９１Ｔ以上が得られた試料の脱炭焼鈍板の一次再結晶集合組織を解析した結果、全ての試料においてＩ｛１１１｝／Ｉ｛４１１｝の値が３以下となっているのが確認された。

また、図３に、熱延板焼鈍を２段階で加熱した場合における一段目の加熱温度と仕上げ焼鈍後の試料の磁束密度Ｂ８の関係を示す。
ここで用いた試料は、熱延板焼鈍温度について、一段目の温度を９００℃〜１１５０℃、２段目の温度を９２０℃とした以外は、図２の場合と同様に作成されたものを用いた。
図３から明らかなように、一段目の熱延板焼鈍温度が１０００℃〜１１５０℃においてＢ８で１．９１Ｔ以上の高磁束密度が得られることがわかる。
また、Ｂ８で１．９１Ｔ以上が得られた試料の脱炭焼鈍板の一次再結晶集合組織を解析した結果、全ての試料においてＩ｛１１１｝／Ｉ｛４１１｝の値が３以下となっているのが確認された。

次に、冷間圧延前の試料における粒組織のラメラ間隔を２０μｍ以上とした条件下における、高磁束密度（Ｂ８）の鋼板が得られる脱炭焼鈍時の加熱条件について調べた。
Ｃ：０．０５５％、熱延板焼鈍温度について、一段目の温度を１１２０℃、２段目の温度を９２０℃としてラメラ間隔を２５μｍとした以外は、図２の場合と同様に作成した冷間圧延試料を、脱炭焼鈍時の５５０〜７２０℃の温度域の加熱速度を昇温途中で種々変更して、仕上げ焼鈍後の試料の磁束密度Ｂ８を測定した。
図４より、脱炭焼鈍の昇温過程における５５０℃から７２０℃の温度範囲において、この範囲内の各温度における加熱速度を４０℃／秒以上に制御すると、１．９１Ｔ以上の磁束密度（Ｂ８）を有する電磁鋼板が得られ、加熱速度を好ましくは５０℃／秒以上、さらに好ましくは７５〜１２５℃／秒の範囲に制御すると、Ｂ８が１．９２Ｔ以上のさらに磁束密度の高い電磁鋼板が得られることがわかる。

以上のことから、熱延板を焼鈍する工程において、１０００〜１１５０℃の所定の温度まで加熱して再結晶させた後、それより温度の低い８５０〜１１００℃で焼鈍して、焼鈍後の粒組織においてラメラ間隔を２０μｍ以上に制御することにより、脱炭焼鈍工程の昇温過程における急速加熱する温度範囲を、鋼板温度が５５０℃から７２０℃の範囲としても、｛４１１｝方位の粒の存在する比率を高め、特許文献３に示されているようにＩ｛１１１｝／Ｉ｛４１１｝の比率を３以下にすることができ、磁束密度が高い方向性電磁鋼板を安定して製造することができることがわかる。

熱延板焼鈍後の粒組織においてラメラ間隔を制御することにより｛４１１｝、｛１１１｝の集合組織が変化する理由についてはまだ明らかになっていないが、現在のところ次のように考えている。一般的に再結晶する方位によって再結晶粒の発生する優先サイトが存在することが知られており、冷延工程において｛４１１｝はラメラ組織の内部で、｛１１１｝はラメラ近傍部で再結晶核が形成されると考えると、冷延前の結晶組織のラメラ間隔を制御することによって、一次再結晶後の｛４１１｝、および｛１１１｝結晶方位の存在比率が変化する現象を説明することができる。

以上の知見に基づきなされた本発明につき、以下で順次説明する。
まず、本発明で用いる珪素鋼素材の成分の限定理由について説明する。
本発明は、少なくとも、質量％でＳｉ：０．８〜７％、Ｃ：０．０８５％以下、酸可溶性Ａｌ：０．０１〜０．０６５％、Ｎ：０．０１２％以下を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物よりなる成分組成を基本とし、必要に応じて他の成分を含有する方向性電磁鋼板用の珪素鋼スラブを素材として用いるものであり、各成分の含有範囲の限定理由は次のとおりである。

Ｓｉは、添加量を多くすると電気抵抗が高くなり、鉄損特性が改善される。しかし、７％を超えて添加されると冷延が極めて困難となり、圧延時に割れてしまう。より工業生産に適するのは４．８％以下である。また、０．８％より少ないと、仕上げ焼鈍時にγ変態が生じ、鋼板の結晶方位が損なわれてしまう。

Ｃは、一次再結晶組織を制御するうえで有効な元素であるが、磁気特性に悪影響を及ぼすので、仕上げ焼鈍前に脱炭する必要がある。Ｃが０．０８５％より多いと、脱炭焼鈍時間が長くなり、工業生産における生産性が損なわれてしまう。

酸可溶性Ａｌは、本発明においてＮと結合して（Ａｌ、Ｓｉ）Ｎとして、インヒビターとしての機能を果すために必須の元素である。二次再結晶が安定する０．０１〜０．０６５％を限定範囲とする。
Ｎは、０．０１２％を超えると、冷延時、鋼板中にブリスターとよばれる空孔を生じるため、０．０１２％を超えないようにする。

本発明では、スラブの素材として、上記成分に加えて、必要に応じて、さらに、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｐ、Ｓｎ、Ｎｉ、Ｓ、Ｓｅの少なくとも１種を、質量％で、Ｍｎでは１％以下、Ｃｒでは０．３％以下、Ｃｕでは０．４％以下、Ｐでは０．５％以下、Ｓｎでは０．３％以下、Ｎｉでは１％以下、Ｓ及びＳｅを合計で０．０１５％以下の範囲で含有できる。すなわち、
Ｍｎは、比抵抗を高めて鉄損を低減させる効果がある。また、熱間圧延における割れの発生を防止する目的のために、Ｓ及びＳｅの総量との関係でＭｎ／（Ｓ＋Ｓｅ）≧４添加することが望ましい。しかしながら添加量が１％を超えると、製品の磁束密度が低下してしまう。

Ｃｒは、脱炭焼鈍の酸化層を改善し、グラス被膜形成に有効な元素であり、０．３％以下の範囲で添加する。

Ｃｕは、比抵抗を高めて鉄損を低減させることに有効な元素である。添加量が０．４％を超えると鉄損低減効果が飽和するとともに、熱延時に「カッパーヘゲ」なる表面疵の原因になる。
Ｐは、比抵抗を高めて鉄損を低減させることに有効な元素である。添加量が０．５％を超えると圧延性に問題を生じる。

Ｓｎは、良く知られている粒界偏析元素である。本発明はＡｌを含有しているため、仕上げ焼鈍の条件によっては焼鈍分離剤から放出される水分によりＡｌが酸化されてコイル位置でインヒビター強度が変動し、磁気特性がコイル位置で変動する場合がある。この対策の一つとして、これらの粒界偏析元素の添加により酸化を防止する方法があり、そのために０．３０％以下の範囲で添加できる。一方０．３０％を超えると脱炭焼鈍時に酸化されにくく、グラス皮膜の形成が不十分となるとともに、脱炭焼鈍性を著しく阻害する。

Ｎｉは比抵抗を高めて鉄損を低減させることに有効な元素である。また、熱延板の金属組織を制御して磁気特性を向上させるうえで有効な元素である。しかしながら、添加量が１％を超えると二次再結晶が不安定になる。

その他、ＳおよびSeは磁気特性に悪影響を及ぼすので総量で０．０１５％以下とすることが望ましい。

次に本発明の製造条件について説明する。
上記の成分組成を有する珪素鋼スラブは、転炉または電気炉等により鋼を溶製し、必要に応じて溶鋼を真空脱ガス処理し、ついで連続鋳造もしくは造塊後分塊圧延することによって得られる。その後、熱間圧延に先だってスラブ加熱がなされる。本発明においては、スラブ加熱温度は１２８０℃以下として、上述の高温スラブ加熱の諸問題を回避する。
珪素鋼スラブは、通常は１５０〜３５０ｍｍの範囲、好ましくは２２０〜２８０ｍｍの厚みに鋳造されるが、３０〜７０ｍｍの範囲のいわゆる薄スラブであっても良い。薄スラブの場合は熱延板を製造する際に中間厚みに粗加工を行う必要がないという利点がある。

上述した温度にて加熱されたスラブは引続き熱間圧延され所要板厚の熱延板とされる。この熱延板を、１０００〜１１５０℃の所定の温度まで加熱して再結晶させた後、それより温度の低い８５０〜１１００℃で必要な時間焼鈍し、焼鈍後の粒組織においてラメラ間隔を２０μｍ以上に制御する。
一段目の焼鈍温度範囲を１０００〜１１５０℃としたのは、図３に示されるようにその範囲で再結晶させた場合、Ｂ８で１．９１Ｔ以上の磁束密度の鋼板が得られるためであり、２段目の焼鈍温度範囲を一段目の温度より低い８５０〜１１００℃としたのは、図２に示されるようにラメラ間隔を２０μｍ以上とするために必要であるからである。
より好ましい条件としては、一段目の焼鈍温度は１０５０〜１１２５℃であり、二段目の焼鈍温度は８５０℃〜９５０℃である。

一段目の焼鈍については、熱延板の再結晶を促進する観点からは５℃／秒以上、好ましくは１０℃／秒以上の加熱速度で行い、１１００℃以上の高温では０秒以上、１０００℃程度の低温では３０秒以上の時間焼鈍を行えば良い。また、二段目の焼鈍時間はラメラ構造を制御する観点から２０秒以上行えば良い。二段目の焼鈍後はラメラ組織を保存する観点から、平均５℃／秒以上、好ましくは１５℃／秒以上の冷却速度で冷却すれば良い。

なお、熱延板焼鈍を２段階で行うことは、特許文献６にも記載されているが、特許文献６に記載されている方向性電磁鋼板の製造方法は、前記背景技術で説明した、インヒビターを熱間圧延工程などで微細析出させる方法と、脱炭焼鈍後の窒化処理によってインヒビターを形成する方法を組み合わせたものであって、その焼鈍の目的は、インヒビター状態の調整を行うことであり、本願発明のように、前記後者の方法で方向性電磁鋼板の製造する際、２段階の熱延板焼鈍によって、焼鈍後の粒組織におけるラメラ間隔を制御することにより、脱炭焼鈍の昇温過程における急速加熱範囲をより低い温度範囲にしても、一次再結晶後に二次再結晶しやすい方位の粒の存在する比率を高めることができることについては、何ら関連するものではない。

その後、一回もしくは焼鈍を挟んだ二回以上に冷間圧延により最終板厚とする。冷間圧延の回数は、望む製品の特性レベルとコストとを勘案して適宜選択される。冷間圧延に際しては、最終冷間圧延率を８０％以上とすることが、｛４１１｝や｛１１１｝等の一次再結晶方位を発達させる上で必要である。

冷間圧延後の鋼板は、鋼中に含まれるＣを除去するために湿潤雰囲気中で脱炭焼鈍を施す。その際、脱炭焼鈍後の粒組織においてＩ｛１１１｝／Ｉ｛４１１｝の比率を３以下とし、その後二次再結晶発現前に窒素を増加させる処理を行うことにより、磁束密度の高い製品を安定して製造することができる。
この脱炭焼鈍後の一次再結晶を制御する方法としては、脱炭焼鈍工程の昇温過程における加熱速度を調整することにより制御される。本発明では、鋼板温度が５５０℃から７２０℃にある間を４０℃／秒以上、好ましくは５０℃／秒以上、さらに好ましくは７５〜１２５℃／秒の加熱速度で加熱する点に特徴がある。

加熱速度は、一次再結晶集合組織Ｉ｛１１１｝／Ｉ｛４１１｝に大きな影響を及ぼす。一次再結晶では、結晶方位によって再結晶しやすさが異なるため、Ｉ｛１１１｝／Ｉ｛４１１｝を３以下とするためには、｛４１１｝方位粒が再結晶しやすい加熱速度に制御する必要がある。｛４１１｝方位粒は１００℃／秒近傍の速度で一番再結晶しやすいので、Ｉ｛１１１｝／Ｉ｛４１１｝を３以下として製品の磁束密度Ｂ８が１．９１Ｔ以上のものを安定して製造するために、加熱速度を４０℃／秒以上、好ましくは５０℃／秒以上、さらに好ましくは７５〜１２５℃／秒とする。

この加熱速度で加熱する必要がある温度域は、基本的に５５０℃から７２０℃までの温度域である。もちろん、５５０℃以下の温度から上記の加熱速度範囲での急速加熱を開始してもよい。この加熱速度を高い加熱速度に維持すべき温度範囲の下限温度は、低温域での加熱サイクルの影響を受ける。そのため、急速加熱が必要な温度範囲を開始温度Ｔｓ（℃）から７２０℃としたときに、室温から５００℃までの加熱速度Ｈ（℃／秒）に応じて以下のＴｓ（℃）から７２０℃までの範囲とするのがよい。
Ｈ≦１５： Ｔｓ≦５５０
１５＜Ｈ： Ｔｓ≦６００

低温域の加熱速度が１５℃／秒の標準的な加熱速度の場合には、５５０℃から７２０℃の範囲を４０℃／秒以上の加熱速度で急速加熱する必要がある。低温域の加熱速度が１５℃／秒よりも遅い場合には、５５０℃以下の温度から７２０℃の範囲を４０℃／秒以上の加熱速度で急速加熱する必要がある。一方、低温域の加熱速度が１５℃／秒よりも速い場合には、５５０℃よりも高い温度で６００℃以下の温度から７２０℃までの範囲を４０℃／秒以上の加熱速度で急速加熱すれば十分である。例えば、室温から５０℃／秒で加熱した場合は、６００℃から７２０℃の範囲の昇温速度が４０℃／秒以上であればよい。

上記の脱炭焼鈍の加熱速度を制御する方法は特に限定するものではないが、本発明では急速加熱が必要な温度範囲の上限が７２０℃となったことから、誘導加熱を有効に利用することができる。

また、上記の加熱速度の調整の効果を安定して発揮させるためには、特許文献５に示されているように、加熱した後に７７０〜９００℃の温度域で雰囲気ガスの酸化度（ＰH₂O／ＰH₂）を０．１５超１．１以下として鋼板の酸素量を２．３ｇ/ｍ²以下とすることが有効である。雰囲気ガスの酸化度が０．１５未満では鋼板表面に形成されるグラス被膜の密着性が劣化し、１．１を越えるとグラス被膜に欠陥が生じる。また、鋼板の酸素量を２．３ｇ/ｍ²以下とすることにより、（Ａｌ，Ｓｉ）Ｎインヒビターの分解を抑制して高い磁束密度を有する方向性電磁鋼板の製品が安定して製造できる。

また、脱炭焼鈍において、鋼板の酸素量を２．３ｇ/ｍ²以下とすると同時に、特許文献３に示されているように、一次再結晶粒径が１５μm 以上となるようすることにより、二次再結晶をより安定して発現でき、さらに優れた方向性電磁鋼板を製造することができる。

窒素を増加させる窒化処理としては、脱炭焼鈍に引き続いて、アンモニア等の窒化能のあるガスを含有する雰囲気中で焼鈍する方法、ＭｎＮ等の窒化能のある粉末を焼鈍分離剤中に添加すること等により仕上げ焼鈍中に行う方法等がある。
脱炭焼鈍の加熱速度を高めた場合に二次再結晶をより安定的に行わせるためには、（Ａｌ，Ｓｉ）Ｎの組成比率を調整することが望ましく、また、増加させた後の窒素量としては、鋼中のＡｌ量：［Ａｌ］に対する窒素量：［Ｎ］の比、すなわち［Ｎ］／［Ａｌ］が、質量比として１４／２７以上、望ましくは２／３以上となるようにする。
その後、マグネシアを主成分とする焼鈍分離剤を塗布した後に、仕上げ焼鈍を行い｛１１０｝＜００１＞方位粒を二次再結晶により優先成長させる。

以上、説明したように、本発明では、珪素鋼を、１２８０℃以下の温度で加熱した後に熱間圧延し、熱延板焼鈍し、次いで一回の冷間圧延または焼鈍を介して複数の冷間圧延を施して最終板厚とし、脱炭焼鈍後、焼鈍分離剤を塗布し、仕上げ焼鈍を施すとともに、脱炭焼鈍から仕上げ焼鈍の二次再結晶開始までの間に鋼板に窒化処理を施して、方向性電磁鋼板を製造する際に、熱延板を焼鈍する工程において、１０００〜１１５０℃の所定の温度まで加熱して再結晶させた後、それより温度の低い８５０〜１１００℃で焼鈍することにより、熱延板焼鈍後の粒組織においてラメラ間隔を２０μｍ以上に制御するとともに、前記鋼板を脱炭焼鈍する際の昇温過程において、鋼板温度が５５０℃から７２０℃にある間を４０℃／秒以上、好ましくは５０℃／秒以上、さらに好ましくは７５〜１２５℃／秒の加熱速度で加熱し、次いで、脱炭焼鈍を、７７０〜９００℃の温度域で、雰囲気ガスの酸化度（ＰH₂O ／ＰH₂）が０．１５超１．１以下の範囲の条件で、かつ、鋼板の酸素量が２．３ｇ/ ｍ² 以下となるとともに一次再結晶粒径が１５μｍ以上となるような時間にわたって行うことにより、磁束密度の高い方向性電磁鋼板を製造することができる。

以下、本発明の実施例を説明するが、実施例で採用した条件は、本発明の実施可能性及び効果を確認するための一条件例であり、本発明はこれに限定されるものではない。本発明を逸脱せず、本発明の目的を達成する限りにおいて、本発明は種々の条件を採用し得るものである。

質量％で、Ｓｉ：３．３％、Ｃ：０．０６％、酸可溶性Ａｌ：０．０２８％、Ｎ：０．００８％を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなる珪素鋼スラブを１１５０℃の温度で加熱した後、２．３ｍｍ厚に熱間圧延し、その後、一部の試料（Ａ）は１１２０℃の一段焼鈍を行い、一部の試料（Ｂ）は１１２０℃＋９２０℃の二段焼鈍を施した。これらの試料を０．２２ｍｍ厚まで冷間圧延した後、（１）１５℃／秒、（２）４０℃／秒、（３）１００℃／秒および（４）３００℃／秒の加熱速度で７２０℃まで加熱して、その後１０℃／秒で８３０℃の温度まで加熱して脱炭焼鈍し、続いてアンモニア含有雰囲気で焼鈍して鋼板中の窒素を０．０２％に増加させ、次いで、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を塗布した後、仕上げ焼鈍を施した。
得られた試料の仕上げ焼鈍後の磁気特性を表１に示す。なお、試料の記号は、焼鈍方法と加熱速度の組み合わせを示す。

質量％で、Ｓｉ：３．３％、Ｃ：０．０５５％、酸可溶性Ａｌ：０．０２７％、Ｎ：０．００８％、Ｍｎ：０．１％、Ｓ：０．００７％、Ｃｒ：０．１％、Sｎ：０．０５％、P：０．０３％、Ｃu：０．２％を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなる珪素鋼スラブを１１５０℃の温度で加熱した後、２．３ｍｍ厚に熱間圧延し、その後、一部の試料（Ａ）は１１００℃の一段焼鈍を行い、一部の試料（Ｂ）は１１００℃＋９００℃の二段焼鈍を施した。これらの試料を０．２２ｍｍ厚まで冷間圧延した後、４０℃／秒の加熱速度で５５０℃まで加熱し、さらに（１）１５℃／秒、（２）４０℃／秒、（３）１００℃／秒の加熱速度で５５０〜７２０℃まで加熱し、その後１５℃／秒の加熱速度でさらに加熱して８４０℃の温度で脱炭焼鈍し、続いてアンモニア含有雰囲気で焼鈍して鋼板中の窒素を０．０２％に増加させ、次いで、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を塗布した後、仕上げ焼鈍を施した。
得られた試料の仕上げ焼鈍後の磁気特性を表２に示す。

質量％で、Ｓｉ：３．３％、Ｃ：０．０５５％、酸可溶性Ａｌ：０．０２７％、Ｎ：０．００８％、Ｍｎ：０．１％、Ｓ：０．００７％、Ｃｒ：０．１％、Sｎ：０．０６％、Ｐ：０．０３％、Ｎｉ：０．２％を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなる珪素鋼スラブを１１５０℃の温度で加熱した後、２．３ｍｍ厚に熱間圧延し、その後、一部の試料（Ａ）は１１００℃の一段焼鈍を行い、一部の試料（Ｂ）は１１００℃＋９００℃の二段焼鈍を施した。これらの試料を０．２２ｍｍ厚まで冷間圧延した後、（１）１５℃／秒、（２）４０℃／秒、（３）１００℃／秒および（４）２００℃／秒の加熱速度で７２０℃まで加熱して、その後１０℃／秒の加熱速度で加熱して８４０℃の温度で脱炭焼鈍し、続いてアンモニア含有雰囲気で焼鈍して鋼板中の窒素を０．０２％に増加させ、次いで、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を塗布した後、仕上げ焼鈍を施した。
得られた試料の仕上げ焼鈍後の磁気特性を表３に示す。

質量％で、Ｓｉ：３．３％、Ｃ：０．０５５％、酸可溶性Ａｌ：０．０２８％、Ｎ：０．００８％、Ｍｎ：０．１％、Ｓe：０．００７％、Ｃｒ：０．１％、P：０．０３％、Sｎ：０．０５％を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなる珪素鋼スラブを１１５０℃の温度で加熱した後、２．３ｍｍ厚に熱間圧延し、その後、一部の試料（Ａ）は１１２０℃の一段焼鈍を行い、一部の試料（Ｂ）は１１２０℃＋９００℃の二段焼鈍を施した。これらの試料を０．２２ｍｍ厚まで冷間圧延した後、１５℃／秒の加熱速度で５５０℃まで加熱し、さらに（１）１５℃／秒、（２）４０℃／秒、（３）１００℃／秒の加熱速度で５５０〜７２０℃まで加熱し、その後１０℃／秒の加熱速度でさらに加熱して８３０℃の温度で脱炭焼鈍し、続いてアンモニア含有雰囲気で焼鈍して鋼板中の窒素を０．０２％に増加させ、次いで、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を塗布した後、仕上げ焼鈍を施した。
得られた試料の仕上げ焼鈍後の磁気特性を表４に示す。

質量％で、Ｓｉ：３．３％、Ｃ：０．０６％、酸可溶性Ａｌ：０．０２８％、Ｎ：０．００８％、Ｍｎ：０．１％、Ｓ：０．００８％、Ｃｒ：０．１％、P：０．０３％を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなる珪素鋼スラブを１１５０℃の温度で加熱した後、２．３ｍｍ厚に熱間圧延し、その後、１１２０℃＋９２０℃の二段焼鈍を施した。これらの試料を０．２２ｍｍ厚まで冷間圧延した後、１００℃／秒の加熱速度で７２０℃まで加熱して、その後１０℃／秒で８３０℃の温度まで加熱して脱炭焼鈍し、続いてアンモニア含有雰囲気で焼鈍して鋼板中の窒素を０．００８〜０．０２５％に増加させ、次いで、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を塗布した後、仕上げ焼鈍を施した。
得られた窒素量の異なる試料の仕上げ焼鈍後の磁気特性を表５に示す。

実施例５と同様の条件で作製した冷間圧延後の試料を、加熱速度（Ａ）１５℃／秒、（Ｂ）５０℃／秒の加熱速度で、（１）５００℃、（２）５５０℃、（３）６００℃の温度まで加熱し、その後、１００℃／秒の加熱速度で７２０℃まで加熱し、さらに１０℃／秒で８３００℃の温度まで加熱して脱炭焼鈍を施した。続いてアンモニア含有雰囲気で焼鈍して鋼板中の窒素を０．０２４％に増加させ、次いで、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を塗布した後、仕上げ焼鈍を施した。
仕上げ焼鈍後の試料の磁気特性を表６に示す。低温域の加熱速度を速めることにより、１００℃／秒で急速加熱する際の開始温度を６００℃に高めても良好な磁気特性が得られることが分かる。

冷延前粒組織のラメラ組織を示す圧延方向に平行な断面組織写真である（板厚２．３ｍｍ）。 冷延前粒組織のラメラ間隔と磁束密度Ｂ８の関係を示す図である。 一段目の熱延板焼鈍温度と磁束密度Ｂ８の関係を示す図である（加熱速度５℃／秒、および１０℃／秒）。 脱炭焼鈍の昇温途中の５５０〜７２０℃の温度域の加熱速度と製品の磁束密度（Ｂ８）の関係を示す図である。

Claims (8)

1. 質量％で、Ｓｉ：０．８〜７％、Ｃ：０．０８５％以下、酸可溶性Ａｌ：０．０１〜０．０６５％、Ｎ：０．０１２％以下を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなる珪素鋼素材を、１２８０℃以下の温度で加熱した後に熱間圧延し、得られた熱延板を焼鈍し、次いで一回の冷間圧延または焼鈍を介して複数の冷間圧延を施して最終板厚の鋼板とし、その鋼板を脱炭焼鈍した後、焼鈍分離剤を塗布し、仕上げ焼鈍を施すとともに、脱炭焼鈍から仕上げ焼鈍の二次再結晶開始までの間に鋼板の窒素量を増加させる処理を施すことよりなる方向性電磁鋼板の製造方法において、
   前記熱延板の焼鈍を、１０００〜１１５０℃の所定の温度まで加熱して再結晶させた後、それより低い８５０〜１１００℃の温度で２０秒以上焼鈍してから、５℃／秒以上の冷却速度で冷却する工程で行うことにより、焼鈍後の粒組織においてラメラ間隔を２０μｍ以上に制御するとともに、
   前記最終板厚の鋼板を脱炭焼鈍する際の昇温過程において、鋼板温度が５５０℃から７２０℃にある間を４０℃／秒以上の加熱速度で誘導加熱することを特徴とする方向性電磁鋼板の製造方法。
2. 前記鋼板を脱炭焼鈍する際の昇温過程において、鋼板温度が５５０℃から７２０℃にある間を７５〜１２５℃／秒の加熱速度で加熱することを特徴とする請求項１に記載の方向性電磁鋼板の製造方法。
3. 前記脱炭焼鈍する際、前記誘導加熱後の加熱速度を１５℃／秒以下とすることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の方向性電磁鋼板の製造方法。
4. 前記鋼板を脱炭焼鈍する際、その昇温過程において前記加熱速度で加熱する温度範囲をＴｓ（℃）から７２０℃としたときに、室温から５００℃までの加熱速度Ｈ（℃／秒）に応じて以下のＴｓ（℃）から７２０℃までの範囲とすることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の方向性電磁鋼板の製造方法。
   Ｈ≦１５： Ｔｓ≦５５０
   １５＜Ｈ： Ｔｓ≦６００
5. 前記脱炭焼鈍を、７７０〜９００℃の温度域で、雰囲気ガスの酸化度（ＰＨ_２Ｏ／ＰＨ_２）が０．１５超１．１以下の範囲の条件の下で、焼鈍後の鋼板の酸素量が２．３ｇ／ｍ^２以下となるとともに一次再結晶粒径が１５μｍ以上となるような時間幅で行うことを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の方向性電磁鋼板の製造方法。
6. 前記窒素量を増加させる処理を、鋼板の窒素量［Ｎ］が、鋼板の酸可溶性Ａｌの量［Ａｌ］に応じて、式：［Ｎ］≧１４／２７［Ａｌ］を満足するように行うことを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の方向性電磁鋼板の製造方法。
7. 前記鋼板の窒素量［Ｎ］を、鋼板の酸可溶性Ａｌの量［Ａｌ］に応じて、式：［Ｎ］≧２／３［Ａｌ］を満足するように増加させることを特徴とする請求項６に記載の方向性電磁鋼板の製造方法。
8. 前記珪素鋼素材が、さらに、質量％で、Ｍｎ：１％以下、Ｃｒ：０．３％以下、Ｃｕ：０．４％以下、Ｐ：０．５％以下、Ｓｎ：０．３％以下、Ｎｉ：１％以下、Ｓ及びＳｅを合計で０．０１５％以下の１種または２種以上を含有することを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の方向性電磁鋼板の製造方法。