JP5251775B2 - 光学積層体の製造方法および光学積層体 - Google Patents

Description

本発明は、光学積層体の製造方法および光学積層体に関し、特に、生産性に優れる光学積層体の製造方法およびその光学積層体に関する。

有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」という場合がある）の発光体（発光層）は、その形状を面状とすることが可能であり、かつその光の色を白色またはそれに近い色とすることが可能であるため、住環境等の空間を照明する照明器具の光源として、または例えば液晶表示装置のバックライト装置としての用途に用いることが検討されている。有機ＥＬ素子を照明器具として利用する場合には、白色の有機ＥＬ素子を用いることが一般的である。白色の有機ＥＬ素子は、積層型またはタンデム型と呼ばれる、補色関係にある発光色を発生する発光層を積層させたものがしばしば用いられる。これらの発光層の積層体は、主に黄／青や、緑／青／赤の積層体である。

有機ＥＬ素子を面光源として利用する場合、その光取り出し効率を高めることが課題として存在する。すなわち、有機ＥＬ素子の発光層自体は発光効率が高いものの、それが素子を構成する積層構造を透過して出光するまでの間に、層中における干渉等により光量が低減してしまうので、そのような光の損失を可能な限り低減することが求められる。光取り出し効率を高める手段として、例えば特許文献１に示すように、有機ＥＬ素子の光出射側に、表面に凹凸構造が形成された光学フィルムを配置することが開示されている。また、特許文献１には、凹凸構造が転写された凹凸面を有する金型を用いて射出成形法により当該光学フィルムを得ることが開示されている。

国際公開ＷＯ２００４／０１７１０６号パンフレット

しかしながら、射出成形法により光学フィルムを製造する場合には、必ずしも効率的ではなく、当該光学フィルムの生産性は必ずしも十分ではない。また、いわゆる２Ｐ法を用いて、基材フィルムと、所定の凹凸面が形成された型との間に光硬化性樹脂を配置し、この光硬化性樹脂に光を照射して当該樹脂を硬化せる方法も検討されている。しかしながら、このような方法にて光学フィルム（光学積層体）を製造した場合には、当該光学積層体がカールしやすい（反りやすい）状態となることから、例えば、光学積層体の裏面側に接着層を平滑に設ける等の後工程を実施する際に、この後工程を効率よく実施できないという問題がある。このため、光学積層体の生産性が必ずしも十分ではない。
なお、上記のような問題は、有機ＥＬ素子に貼付して用いられる光学フィルムに限らず、種々の光源装置や表示装置に用いられる光学フィルム（光学積層体）に共通している。

本発明の目的は、生産性に優れる光学積層体の製造方法、およびその製造方法により製造された光学積層体を提供することである。

本発明によれば以下の発明が提供される。
(１)基材フィルムと、この基材フィルムの表面側に設けられる光学機能層と、前記基材フィルムの裏面側に設けられる接着層と、この接着層の裏面側に設けられるセパレータフィルムと、を備え、表示装置の表面に貼付して用いる光学積層体の製造方法であって、前記接着層を介して、前記基材フィルムの裏面側と前記セパレータフィルムとを接着して、光学積層体基材層を形成する基材層形成工程と、前記光学機能層の表面形状を付与するための形状付与面を有する型を準備する型準備工程と、前記型の形状付与面と前記光学積層体基材層の基材フィルム側の面との間に、光硬化性樹脂を配置する樹脂配置工程と、配置された前記光硬化性樹脂に対して光を照射して当該光硬化性樹脂を硬化させることにより、前記光学機能層を形成する光学機能層形成工程と、形成された当該光学機能層と前記形状付与面とを引き剥がす離型工程と、を備える光学積層体の製造方法。
(２)前記光学機能層形成工程は、前記光硬化性樹脂に対して前記セパレータフィルム側から光を照射する前記光学積層体の製造方法。
(３)前記樹脂配置工程は、前記基材フィルムの表面に前記光硬化性樹脂を配置する配置ステップと、配置された光硬化性樹脂に対して前記型の形状付与面を当接させる当接ステップと、を備える前記光学積層体の製造方法。
(４)前記光学機能層は、その表面に凹凸構造が形成された凹凸構造層であり、前記形状付与面は、前記凹凸構造の形状が転写された凹凸面である前記光学積層体の製造方法。
(５) 前記基材層形成工程は、前記接着層を構成する接着剤を、前記基材フィルムの裏面側に塗布する塗布ステップと、前記基材フィルムにおける前記接着剤が塗布された側の面に、前記セパレータフィルムを積層する積層ステップと、を備える前記光学積層体の製造方法。
(６)前記基材フィルムおよび前記セパレータフィルムは、それぞれ長尺状に形成され、 前記基材層形成工程は、長尺状の基材フィルムと、長尺状のセパレータフィルムとを、前記接着層を介してロールトゥロール法により積層する前記光学積層体の製造方法。
(７)前記光学機能層形成工程は、前記光硬化性樹脂に対して光を照射するステップを複数回に分けて行う前記光学積層体の製造方法。
(８）前記光学機能層形成工程は、前記光硬化性樹脂に対して光を照射するステップと、前記光硬化性樹脂を加熱するステップとを備える前記光学積層体の製造方法。
(９)前記接着層、前記基材フィルム、および前記光学機能層の少なくともいずれかは、光拡散性を付与する粒子を含む組成物により構成される前記光学積層体の製造方法。
(１０)前記光学積層体の製造方法により製造される光学積層体。

本発明の光学積層体の製造方法によれば、基材フィルム、接着層、およびセパレータフィルムを含んでなる光学積層体基材層を形成した後に、光学機能層を形成する手順とすることにより、カール等の不具合が生じ難いため、接着層を平滑に設けることができて、光学積層体の生産性を向上できるという効果がある。

本実施形態に係る光学積層体を説明する縦断面図である。 前記光学積層体の製造方法について説明するためのフロー図である。 前記光学積層体を用いた表示装置を説明する縦断面図である。

＜光学積層体＞
本発明の一実施形態に係る光学積層体について、以下に説明する。
図１は、本実施形態に係る光学積層体を説明する縦断面図である。図１に示すように、光学積層体４０は、基材フィルム４２と、基材フィルム４２の表面側に設けられる光学機能層（凹凸構造層）４４と、基材フィルム４２の裏面側に設けられる接着層４６と、接着層４６の裏面側に設けられるセパレータフィルム４８とを備えている。

基材フィルム４２は、透明樹脂を含む組成物により構成できる。透明樹脂が「透明」であるとは、光学部材に用いるのに適した程度の光線透過率を有する意味であり、８０％以上の全光線透過率を有するものとすることができる。

透明樹脂としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、および電子線硬化性樹脂を挙げることができる。これらの中でも、熱可塑性樹脂は熱による変形が容易であるため好ましく、また紫外線硬化性樹脂は硬化性が高く効率が良いため凹凸構造の効率的な形成が可能であるため好ましい。熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系、ポリアクリレート系、およびシクロオレフィンポリマー系の樹脂を挙げることができる。また、紫外線硬化性樹脂としては、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン／チオール系、およびイソシアネート系の樹脂を挙げることができる。これらの樹脂としては、複数個の重合性官能基を有するものを好ましく用いることができる。なお、前記紫外線硬化樹脂としては、紫外線によって硬化するとともに（もしくは硬化した後に）、加熱しても硬化する樹脂を好ましく用いることができる。

また、基材フィルム４２の材料としては、凹凸構造層４４の形成に際して、および／または、凹凸構造層４４が成形された光学積層体の取り扱いを容易とするために、ある程度の柔軟性があるものが好ましい。

基材フィルム４２は、枚葉状（シート状）に形成してもよいが、ロール等に巻回し得る長尺状に形成してもよい。基材フィルム４２を長尺状に形成した場合には、セパレータフィルム４８を長尺状に形成することにより、当該セパレータフィルム４８とロールトゥロール法を用いて効率的に積層できるため好ましい。なお、本発明において、長尺状とは、幅方向に対する長さ方向の長さが１０倍以上の長さを有するような形状を示す。また、基材フィルム４２の厚みは、例えば２０〜３００μｍとすることができる。

光学機能層４４は、基材フィルム４２の入射側に配置された光源（表示装置）から入射された光の方向を制御する等して、光取り出し率の向上や、色ムラ解消、輝度向上等の光学的な機能を付与するための層である。本実施形態では、光学機能層４４は、その表面に凹凸構造５０が形成された凹凸構造層４４として構成されている。

凹凸構造５０は、斜面を含む複数の凹部５２と、凹部５２の周囲に位置し、隣接する凹部５２間を離間するように平面状に形成された平坦部５４とを備えている。各凹部５４は、正四角錐形状の窪みとして構成されている。複数の凹部５４は、互いに同じ方向を向いた状態で配列されている。各凹部５４を構成する正四角錐の頂角は６０°とすることができる。ただし、光学積層体４０を有機ＥＬ素子に貼付して用いる場合には、観察角度による色味の変化を最小限にしつつ、光取り出し効率をより高めることができるという観点から、その頂角は、平均で４０〜１００°とすることが好ましい。

凹凸構造層４４の厚みは、特に限定されないが、１〜７０μｍとすることができる。
凹凸構造層４４の厚みとは、基板フィルム４２側の面と、凹凸構造５０の最先端部分との距離、すなわち本実施形態では凹凸構造５０の平坦部５４との距離である。

なお、前記実施形態では、光学機能層として凹凸構造層を用いたが、これに限らず、例えば、拡散性の粒子を含む樹脂組成物を用いて層状としたものでもよい。さらに、前記実施形態では、凹凸構造層４４の凹凸構造５０として、凹部と平坦部とを含む構成としたが、このような構成には限定されない。例えば、凹凸構造５０としては、平坦部を含まない構成や、凹部の代わりに凸部を施した構成とすることができる。また、凹凸構造５０の形状としては、正四角錐以外の他の錐体または錐台や、半球状、線状等とすることができる。

また、凹凸構造層４４を構成する材料としては、表面（出光面）の凹凸構造を形成しやすく、かつ凹凸構造の耐擦傷性を得やすいという観点から、硬化時の硬度が高い材料が好ましい。具体的には、７μｍの膜厚の樹脂層を基材フィルム上に、凹凸構造が無い状態で形成した場合に、鉛筆硬度でＨＢ以上になるような材料が好ましく、Ｈ以上になる材料がさらに好ましく、２Ｈ以上になる材料がより好ましい。本発明において、凹凸構造層４４を構成する材料としては光硬化性樹脂を用いるが、この際、紫外線硬化性樹脂が好ましく、具体的には、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン／チオール系、およびイソシアネート系の紫外線硬化樹脂を挙げることができる。

ここで、基材フィルム４２と凹凸構造層４４との屈折率差はできるだけ小さい方が好ましく、屈折率の差が０．２０以内であることが好ましく、０．０５以内であることがより好ましい。

接着層４６は、その構成材料である接着剤（粘着剤も含む）として、基材フィルム４２および凹凸構造層４４に近い屈折率を有し、かつ透明であるものを適宜用いることができる。具体的には、前記接着剤としては、アクリル系接着剤（粘着剤）を挙げることができる。接着層４６の厚みは、例えば５〜１００μｍとすることができる。

セパレータフィルム４８は、接着層４６が外部に露出しないように被覆するフィルムであり、当該光学積層体４０を表示装置に貼付して用いる場合に、接着層４６から引き剥がす部分である。セパレータフィルム４８を構成する材料としては、特に限定されず、例えば、基材フィルム４２を構成する組成物と同じ材料を用いることができる。この中でも、生産性に優れる点で、ポリエステル系、ポリアクリレート系、およびシクロオレフィンポリマー系の熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。セパレータフィルム４８は、枚葉状（シート状）に形成してもよいが、ロール等に巻回し得る長尺状に形成することができる。長尺状とした場合には、長尺状の基材フィルム４２とロールトゥロール法を用いて効率的に積層できるため好ましい。

ここで、基材フィルム４２、接着層４６、および凹凸構造層４４の少なくともいずれかは、前記樹脂材料の他に、光拡散性を付与する材料や、フェノール系・アミン系等の劣化防止剤、界面活性剤系・シロキサン系等の帯電防止剤、トリアゾール系・２−ヒドロキシベンゾフェノン系等の耐光剤等を含むことができる。前記拡散性を付与する材料としては、例えば、粒子を含む材料、および２種類以上の樹脂を混ぜ合わせて光を拡散させるアロイ樹脂とした材料を挙げることができる。拡散性を容易に調節できるという観点から、粒子を含む材料は好ましく、粒子を含む樹脂組成物がより好ましい。このように拡散性を付与する材料を含むことにより、例えば、本実施形態に係る光学積層体を有機ＥＬ素子に貼付して用いる場合には、有機ＥＬ素子の観察角度による色味の変化の低減等の所望の効果を得ることができる点で有利である。

接着層４６に光拡散性を付与する材料を添加した場合には、凹凸構造層４４を構成する光硬化性樹脂を硬化させる際に光を照射するが、拡散性を付与する材料によって当該光が拡散されて、光硬化性樹脂に到達する光が減じられることがある。しかしながら、添加する材料が比較的少ない場合、例えば、接着層の全光線透過率が５０％以上、さらには７０％以上としたような比較的弱い拡散作用を有する程度の場合には、光の到達があまり減じられないため、生産性にはほとんど影響しない。

また、凹凸構造層４４を構成する材料には、顔料や、蛍光材料、蓄光材料等が含まれていてもよい。このような顔料を含むことにより、例えば、当該光学積層体４０を、有機ＥＬ素子からなる光源装置等の表面に貼付して用いた場合に、光源装置を点灯した際の平均色度を変えることができ、有機ＥＬ素子を構成する発光素子の色度のばらつきを補償できたり、逆に同一の発光素子から異なる色温度の光源装置を得ることができる。このような顔料としては、各種公知の無機顔料、有機顔料などを用いることができる。無機顔料としては、一般に、金属酸化物や金属錯塩などの金属化合物が使用され、具体的には、鉄、コバルト、アルミニウム、カドミウム、鉛、銅、チタン、マグネシウム、クロム、亜鉛、アンチモンなどの金属の酸化物又は複合金属酸化物などが挙げられる。また有機顔料としては、ジケトピロピロール系、アンスラキノン系、アゾ系、ジスアゾ系、銅フタロシアニン系、ハロゲン化銅フタロシアニン系、キナクリドン系、ベンツイミダゾロン系、イソインドリノン系、ジオキサジン系、ペリレン系等の有機顔料を挙げることができ、この中でも、光学積層体４０を有機ＥＬ素子からなる光源装置の表面に貼付して用いる場合において、光源装置を点灯した際の色度（ｘ，ｙ）におけるｘを小さする顔料、例えば銅フタロシアニン系、インダントロン系などの青色用の顔料を特に用いることができる。凹凸構造層４４を構成する材料に配合する前記顔料は、当該材料（組成物）全量に対して、例えば体積割合で０．１〜５％程度添加することができ、０．１〜１％とすることが好ましい。また、凹凸構造層４４を構成する材料に配合する前記蛍光材料や蓄光材料は、当該材料（組成物）全量に対して、例えば体積割合で０．１〜２０％程度添加することができる。

また、凹凸構造層４４を構成する材料に蛍光材料を含むことにより、例えば、当該光学積層体４０を、有機ＥＬ素子からなる光源装置等の表面に貼付して用いた場合に、当該光源装置の明るさをより一層向上できる。また、凹凸構造層４４を構成する材料に蓄光材料を含むことにより、例えば、当該光学積層体４０を、有機ＥＬ素子からなる光源装置等の表面に貼付して用いた場合において、当該光源装置を消灯した際であっても、蓄光材料の働きにより発光面が瞬時に暗くなることが無く、しばらくの間視認性が保てることから安全性が高く、照明装置等として好適である。

前述の通り、顔料や、蛍光材料、蓄光材料を、凹凸構造層４４を構成する材料に含んでもよいとしたが、これに限らず、例えば、当該光学積層体４０を、有機ＥＬ素子からなる光源装置等の表面に貼付して用いた場合には、有機ＥＬ素子の発光層と凹凸構造層との間の層のどこかの層に含むようにしてもよい。

なお、顔料等の配合剤を添加する場合には、本発明の製造方法には限定されないため、本発明に関連する発明として、以下の発明を挙げることができる。すなわち、本発明に関連する発明とは、基材フィルムと、この基材フィルムの表面側に設けられる光学機能層とを備える光学フィルムであって、基材フィルムおよび光学機能層のいずれかは、顔料、蛍光材料、および／または蓄光材料を含む組成物により構成されているものである。また、本発明に関連する他の発明とは、基材フィルムと、この基材フィルムの表面側に設けられる光学機能層と、前記基材フィルムの裏面側に設けられる接着層と、この接着層の裏面側に設けられるセパレータフィルムとを備える光学積層体であって、基材フィルム、光学機能層、および接着層の少なくともいずれかの層は、顔料、蛍光材料、および／または蓄光材料を含む組成物により構成されているものとすることができる。以上のような構成によれば、各配合剤を配合した前述した各効果を得ることができ、光源装置や表示装置にも好適である。

＜光学積層体の製造方法＞
次に、光学積層体の製造方法について説明する。
図２は、光学積層体の製造方法について説明するためのフロー図である。図２に示すように、溶融押出法等により製造された長尺状の基材フィルム４２を準備する。また、基材フィルム４２と同様にして得られた長尺状のセパレータフィルム４８を準備する。さらに、基材フィルム４２とセパレータフィルム４８とを接着する接着層４６を構成する接着剤を準備する（Ｓ１）。

また、凹凸構造５０の形状が転写された凹凸面（形状付与面）６２を有する型６０を準備する（型準備工程：Ｓ２）。このような型６０としては、例えば金属型や、樹脂型、セラミック型等を用いることができる。型６０は、その表面に凹凸面６２を有する円筒状や平板状等とすることができるが、生産性を向上できる観点から円筒状とすることが好ましい。なお、凹凸面６２の表面には、成形体（凹凸構造層）が離型しやすいように表面に離型処理を施してもよい。これにより、凹凸構造層４４における不具合（クラック）の発生を抑えることができる。

次に、長尺状の基材フィルム４２の一方の面（裏面）に、ダイコーター等を用いて前記接着剤を一定の厚みとなるように連続的に塗布する（塗布ステップ：Ｓ３）。次に、基材フィルム４２における前記接着剤が塗布された側の面（裏面）に、長尺状のセパレータフィルム４８をロールトゥロール法により積層して、光学積層体基材層４１を形成する（積層ステップ：Ｓ４）。このようにして基材層形成工程を実施する。

次に、長尺状の光学積層体基材層４１の基材フィルム４２と、円筒状の型６０の凹凸面６２との間に所定の間隙が設けられるように型６０の位置を調整する。次に、このように調整された状態で、長尺状の光学積層体基材層４１を繰り出し、光学積層体基材層４１の他方の面（表面）に光硬化性樹脂を連続的に配置する（配置ステップ：Ｓ５）。次に、光学積層体基材層４１上に配置された光硬化性樹脂に対して型６０の凹凸面６２を当接させ、この際、前記間隙が前記光硬化性樹脂によって充填された状態とする（当接ステップ：Ｓ６）。このようにして樹脂配置工程を実施する。

次に、前記光硬化性樹脂に対して、光学積層体基材層４１におけるセパレータフィルム４８側から光を照射して当該光硬化性樹脂を硬化させ、凹凸構造層４４を形成する（光学機能層形成工程：Ｓ７）。なお、光を照射するステップは、一回で実施してもよいが、後述する離型工程（Ｓ８）の後に光を照射するなどして複数回に分けて多段階的に実施してもよい。また、光を照射するステップとともに、もしくは当該ステップの後に加熱処理を行って、前記光硬化性樹脂をさらに硬化させてもよい。なお、光を照射するステップは、例えば、光源として高圧水銀ランプを使用し、光硬化性樹脂として紫外線硬化樹脂を使用して、例えば、１Ｊ程度の紫外線を照射して実施できる。

最後に、形成された凹凸構造層４４から型６０を引き剥がして（離型工程：Ｓ８）、長尺状の光学積層体４０を得、この光学積層体４０をロール状に巻回する。以上の工程により、光学積層体４０が得られる。

基材フィルム４２に凹凸構造層４４を設けた後に、接着層４６およびセパレータフィルム４８を設ける場合には、凹凸構造層４４を構成する光硬化性樹脂の硬化収縮によって積層体にカール（反り）が発生するため、その後の工程（接着層およびセパレータフィルムの形成）が困難となることから生産性が低下し、また、ロール状に巻回した際に凹凸構造層にクラックが生じ得るため、この点でも生産性に劣るという不具合がある。これに対して、本発明の光学積層体の製造方法のように、基材フィルム４２、接着層４６、およびセパレータフィルム４８を含んでなる光学積層体基材層４１を形成した後に、凹凸構造層４４を形成する手順とすることにより、前述したようなカール等の不具合が生じ難いため、接着層４６を平滑に設けることができ、光学積層体の生産性をより一層向上できる利点がある。

＜光学積層体を用いた光源装置＞
次に、光学積層体４０を用いた光源装置について説明する。
図３は、本実施形態に係る光学積層体を用いた表示装置を説明する縦断面図である。図３に示すように、光源装置１は、有機ＥＬ素子２０と、有機ＥＬ素子２０の少なくとも一方の面に接して配置される光学積層体４０と、を備えている。

有機ＥＬ素子２０は、反射電極を構成する第１の電極層２２と、発光層２４と、透明電極である第２の電極層２６と、ガラス基板２８とをこの順に備え、第１の電極層２２と第２の電極層２６の間に電圧を印加して発光層２４を発光させ、光源として用いることができる。このような有機ＥＬ素子２０は、照明器具や表示装置等に好適に用いることができる。有機ＥＬ素子２０は、必要に応じて、第１の電極層２２と第２の電極層２６との間に、発光層２４に加えて、ホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、電子注入層、およびガスバリア層等の他の層を備えることができる。有機ＥＬ素子２０は、各電極層２２，２６に通電するための配線、発光層の封止のための周辺構造等の任意の構成要素を備えることもできる。

光学積層体４０は、ガラス基板２８の表面に設けられている。
具体的には、前記方法にて製造した光学積層体４０を準備し、この光学積層体４０のセパレータフィルム４８を剥がして接着層４６を露出させ、この露出した接着層４６をガラス基板２８の表面に接着する。こうして、有機ＥＬ素子２０の光出射面に光学積層体４０が設けられた光源装置１を得ることができる。このような光源装置は、照明器具や、バックライト装置、表示装置等に用いることができる。

＜変形例＞
本発明は、前記実施形態には限定されない。
前記実施形態では、セパレータフィルム４８側から光を照射して、光硬化性樹脂を硬化させていたが、型６０側から光を照射して光硬化性樹脂を硬化させてもよい。この場合には、型６０としては樹脂型を用いることが好ましい。また、基材フィルムの上に光硬化性樹脂を設けた後に当該樹脂に型を当てていたが、例えば、型側に光硬化性樹脂を設けた後に、当該樹脂の上に基材フィルムを当ててもよい。

また、前記実施形態では、基材フィルム４２とセパレータフィルム４８とを積層する際に、基材フィルム４２の上に接着層４６を構成する接着剤を塗布してから、この接着剤に対してセパレータフィルム４８を貼付する構成としたが、接着剤の代わりに両面接着フィルムを用いて積層してもよい。

前記実施形態において、有機ＥＬ素子２０の表面部分をガラス基板２８により構成したが、樹脂製の基板を用いてもよく、要するに、基板の材質はガラスには限定されない。また、ガラス基板２８の表面に直接光学積層体４０を配置したが、ガラス基板２８の表面に偏光板（例えば、偏光板と１／４波長板とを有する円偏光板）等の他の光学部材を配置し、その光学部材の表面（出光側）に光学積層体４０を配置してもよい。要するに、ガラス基板２８の表面に直接または間接的に光学積層体４０を配置することができる。

以下、実施例および比較例に基づき、本発明についてさらに詳細に説明する。なお、本発明は下記実施例に限定されるものではない。以下において表記される樹脂の屈折率はいずれも、硬化後の屈折率である。

＜実施例１＞
両面に易接着処理を施したポリエステル製の基材フィルム（東レ社製、ルミラーＵ３４、厚み１００μｍ）と、両面にセパレーター（剥離ライナー）を有するアクリル系粘着剤からなる両面接着フィルム（日東電工社製、ＣＳ９６２１）とを準備し、前記両面接着フィルムのセパレータの一方を剥がして前記基材フィルムとラミネートして光学積層体基材層を得た。

また、紫外線硬化型樹脂（ウレタンアクリレート樹脂、屈折率ｎ＝１．５４）に、平均粒子径２μｍの球状の粒子である拡散剤（シリコーン樹脂、ｎ＝１．４３）を、組成物全量中１０％（体積割合）で添加し、攪拌して粒子を分散させ、樹脂組成物Ａを得た。

次に、光学積層体基材層における基材フィルム側の面に、前記樹脂組成物を塗布した後、樹脂組成物の塗膜上に所定の形状の金属型を圧接し、光学積層体基材層側から紫外線を１０００ｍＪ／ｃｍ^２の積算光量で照射して、基材フィルム上に凹凸構造層を形成した。次いで、紫外線硬化樹脂から金型を剥がして光学積層体Ｘを得た。

なお、凹凸構造５０は、複数の正四角錐形状の凹部と、凹部周辺に位置する平坦部からなっている。凹部を構成する斜面と平坦部とがなす角は６０°であった。凹部の底辺の長さは１６μｍであり、凹部の間隔はいずれも４μｍであり、一定の間隔であった。凹部の底辺は光学積層体４０の長辺または短辺方向と平行であった。凹凸構造層４７の厚みは３４μｍであり、基材フィルムの厚みは１００μｍであった。得られた光学積層体を１０ｃｍ角に切り出し，平板上に置いて四隅の平板からの距離を確認したところ積層体の反りは小さく、平均で３ｍｍ以下であった。

＜実施例２＞
酸変性ポリオレフィン樹脂からなる接着剤（日本シーマ社製、コルノバＭＰＯ−Ｂ１３０Ｃ、屈折率１．４９）に、シリコーン樹脂製の拡散剤（屈折率１．４３、平均粒子径２μｍ、球状）を、組成物全量中１０％（体積割合）で添加し、攪拌して粒子を分散させ、樹脂組成物Ｂを得た。

次に、前記ポリエステル製の基材フィルムの上に、前記樹脂組成物Ｂをダイコーターを用いて２０μｍの厚みで塗布した。次に、基材フィルムにおける接着剤が塗布された側の面にポリエステル製のセパレータフィルムを積層して光学積層体基材層を得た。

次に、光学積層体基材層における基材フィルム側の面に、樹脂組成物Ａを塗布した後、樹脂組成物Ａの塗膜上に所定の形状の金属型を圧接し、光学積層体基材層側から紫外線を３００ｍＪ／ｃｍ^２の積算光量で照射して、基材フィルム上に凹凸構造層を形成した。次いで、凹凸構造が形成された紫外線硬化樹脂と金型とを剥がし、今度は、凹凸構造側から紫外線を７００ｍＪ／ｃｍ^２の積算光量で照射し、さらに140℃で加熱処理を行って、光学積層体Ｙを得た。得られた光学積層体を１０ｃｍ角に切り出し，平板上に置いて四隅の平板からの距離を確認したところ積層体の反りは小さく、平均で３ｍｍ以下であった。

＜実施例３＞
次に、厚み０．７ｍｍのガラス基板の一方の主面に、透明電極層１００ｎｍ、ホール輸送層１０ｎｍ、黄色発光層２０ｎｍ、青色発光層１５ｎｍ、電子輸送層１５ｎｍ、電子注入層１ｎｍ、および反射電極層１００ｎｍを、この順に形成した。ホール輸送層から電子輸送層までは全て有機材料により形成した。黄色発光層および青色発光層はそれぞれ異なる発光スペクトルを有している。

透明電極層から反射電極層までの各層を形成した材料は、それぞれ下記の通りである：
・透明電極層；錫添加酸化インジウム（ＩＴＯ）
・ホール輸送層；４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）
・黄色発光層；ルブレン１．５重量％添加 α−ＮＰＤ
・青色発光層；イリジウム錯体１０重量％添加 ４，４’−ジカルバゾリル−１，１’−ビフェニル（ＣＢＰ）
・電子輸送層；フェナンスロリン誘導体（ＢＣＰ）
・電子注入層；フッ化リチウム（ＬｉＦ）
・反射電極層；Ａｌ

透明電極層の形成方法は、ＩＴＯターゲットとした反応性スパッタリング法にて行い、表面抵抗を１０Ω／□以下とした。また、ホール注入層から反射電極層までの形成は、真空蒸着装置内に透明電極層を既に形成したガラス基板を設置し、上記のホール輸送層から反射電極層までの材料を抵抗加熱式により順次蒸着させることにより行なった。系内圧は５×１０^−３ Ｐａで、蒸発速度は０．１〜０．２ｎｍ／ｓで行った。

さらに、電極層に通電のための配線を取り付け、さらにホール輸送層から反射電極層までを封止部材により封止し、面光源装置Ｃを作製した。得られた面光源装置Ｃは、ガラス基板側から白色の光を出光しうる長方形の出光面を有していた。

このようにして得られた面光源装置を２台準備した。実施例１，２で得られた光学積層体Ｘ，Ｙのセパレータフィルムをそれぞれ剥離し、各光学積層体を面光源装置Ｃのガラス基板面に貼付して面光源装置を得た。

＜比較例１＞
ポリエステル製の基材フィルム（東レ製、ルミラーＵ３４、厚み１００ｕｍ）の上に前記樹脂組成物Ａを塗布した後、樹脂組成物の塗膜上に所定の形状の金属型を圧接し、基材フィルム側から紫外線を１０００ｍＪ／ｃｍ^２の積算光量で照射して、基材フィルム上に凹凸構造層を形成した。次いで、紫外線硬化樹脂から金型を剥がして凹凸構造層を有する基材フィルムを得た。確認のため、この基材フィルムを１０ｃｍ角に切り出し，平板上に置いて四隅の平板からの距離を確認したところ反りは大きく、平均で１０ｍｍであった。 次いで、得られた基材フィルムにおける凹凸構造層が形成されていない面に、接着層を設けようと試みたが、凹凸構造を形成した際の硬化収縮に基づいて基材フィルムに反り（カール）が生じていたことから、作業が煩雑となり作業性が劣っていた。

＜実施例４＞
前記実施例１にて用いた樹脂組成物Ａの代わりに、以下の樹脂組成物Ｄを用いた他は、実施例１と同様にして光学積層体を得、この光学積層体を用いて実施例３と同様にして面光源装置を得た。樹脂組成物Ｄは、紫外線硬化型樹脂（ウレタンアクリレート樹脂、屈折率ｎ＝１．５４）に、平均粒子径２μｍの球状の粒子である拡散剤（シリコーン樹脂、ｎ＝１．４３）を組成物全量中１０％（体積割合）で添加し、さらに、顔料（ホルベイン工業社製、オリエンタルブルー）を組成物全量中０．４％（体積割合）で添加し、攪拌して粒子および顔料を分散させて作製した。得られた面光源装置の正面色度を測定したところ、添加しない場合の正面色度（ｘ，ｙ）＝（０．２９５，０．３３４）であるのに対し、本参考例１の面光源装置の正面色度（ｘ，ｙ）＝（０．２５４，０．３２１）となり、正面色度が青色方向に変換されたことがわかった。このため、１つの発光素子を用いて、種々の色温度の素子を作製することができることがわかった。また、得られた光学積層体を１０ｃｍ角に切り出し，平板上に置いて四隅の平板からの距離を確認したところ積層体の反りは小さく、平均で３ｍｍ以下であった。

＜実施例５＞
前記実施例１にて用いた樹脂組成物Ａの代わりに、以下の樹脂組成物Ｅを用いた他は、実施例１と同様にして光学積層体を得、この光学積層体を用いて実施例３と同様にして面光源装置を得た。樹脂組成物Ｅは、紫外線硬化型樹脂（ウレタンアクリレート樹脂、屈折率ｎ＝１．５４）に、平均粒子径２μｍの球状の粒子である拡散剤（シリコーン樹脂、ｎ＝１．４３）を組成物全量中１０％（体積割合）で添加し、さらに、蛍光材料（Ｉｎｔｅｍａｔｉｘ社製、Ｙ４２５４）を組成物全量中９％（体積割合）で添加し、攪拌して粒子および顔料を分散させて作製した。得られた面光源装置の正面色度を測定したところ、添加しない場合の正面色度（ｘ，ｙ）＝（０．２９５，０．３３５）であるのに対し、本参考例２の面光源装置の正面色度（ｘ，ｙ）＝（０．２９２，０．３５７）となり、正面色度が緑色方向に変換されたことがわかり、このため面光源装置の明るさを従来よりも高めることができた。また、得られた光学積層体を１０ｃｍ角に切り出し，平板上に置いて四隅の平板からの距離を確認したところ積層体の反りは小さく、平均で３ｍｍ以下であった。

＜実施例６＞
前記実施例１にて用いた樹脂組成物Ａの代わりに、以下の樹脂組成物Ｆを用いた他は、実施例１と同様にして光学積層体を得、この光学積層体を用いて実施例３と同様にして面光源装置を得た。樹脂組成物Ｆは、紫外線硬化型樹脂（ウレタンアクリレート樹脂、屈折率ｎ＝１．５４）に、平均粒子径２μｍの球状の粒子である拡散剤（シリコーン樹脂、ｎ＝１．４３）を組成物全量中１０％（体積割合）で添加し、さらに、蓄光材料（ケイミブライト、主成分；酸化ストロンチウム）を組成物全量中９％（体積割合）で添加し、攪拌して粒子および顔料を分散させて作製した。得られた面光源装置を消灯したところ、消灯後しばらくの間、薄緑色に発光していることが確認できた。また、得られた光学積層体を１０ｃｍ角に切り出し，平板上に置いて四隅の平板からの距離を確認したところ積層体の反りは小さく、平均で３ｍｍ以下であった。

実施例１〜６に示すように、接着層およびセパレータフィルムを設けた後に凹凸構造層を形成することにより、光学積層体基材層に反り等が生じず、その後の工程への影響を抑えることができた。一方、比較例１に示すように、接着層およびセパレータフィルムを設ける前に、基材フィルム上に凹凸構造層を形成した場合には、基材フィルムに反り等が生じて、その後の工程へ多大な影響を及ぼすことが分かった。

１ 光源装置
２０ 有機ＥＬ素子
２２ 第１の電極層
２４ 発光層
２６ 第２の電極層
２８ ガラス基板
４０，Ｘ，Ｙ 光学積層体
４１ 光学積層体基材層
４２ 基材フィルム
４４ 凹凸構造層（光学機能層）
４６ 接着層
４８ セパレータフィルム
５０ 凹凸構造
５２ 凹部
５４ 平坦部
６０ 型
６２ 凹凸面（形状付与面）
Ａ，Ｂ 樹脂組成物

Claims (10)

1. 基材フィルムと、この基材フィルムの表面側に設けられる光学機能層と、前記基材フィルムの裏面側に設けられる接着層と、この接着層の裏面側に設けられるセパレータフィルムとを備え、表示装置の表面に貼付して用いられる光学積層体の製造方法であって、
   前記接着層を介して、前記基材フィルムの裏面側と前記セパレータフィルムとを接着して、光学積層体基材層を形成する基材層形成工程と、
   前記光学機能層の表面形状を付与するための形状付与面を有する型を準備する型準備工程と、
   前記型の形状付与面と前記光学積層体基材層の基材フィルム側の面との間に、光硬化性樹脂を配置する樹脂配置工程と、
   配置された前記光硬化性樹脂に対して光を照射して当該光硬化性樹脂を硬化させることにより、前記光学機能層を形成する光学機能層形成工程と、
   形成された当該光学機能層と前記形状付与面とを引き剥がす離型工程と、
   を備える光学積層体の製造方法。
2. 請求項１に記載の光学積層体の製造方法において、
   前記光学機能層形成工程は、前記光硬化性樹脂に対して前記セパレータフィルム側から光を照射する光学積層体の製造方法。
3. 請求項１または２に記載の光学積層体の製造方法において、
   前記樹脂配置工程は、
   前記基材フィルムの表面に前記光硬化性樹脂を配置する配置ステップと、
   配置された光硬化性樹脂に対して前記型の形状付与面を当接させる当接ステップと、
   を備える光学積層体の製造方法。
4. 請求項１〜３のいずれかに記載の光学積層体の製造方法において、
   前記光学機能層は、その表面に凹凸構造が形成された凹凸構造層であり、
   前記形状付与面は、前記凹凸構造の形状が転写された凹凸面である光学積層体の製造方法。
5. 請求項１〜４のいずれかに記載の光学積層体の製造方法において、
   前記基材層形成工程は、
   前記接着層を構成する接着剤を、前記基材フィルムの裏面側に塗布する塗布ステップと、
   前記基材フィルムにおける前記接着剤が塗布された側の面に、前記セパレータフィルムを積層する積層ステップと、
   を備える光学積層体の製造方法。
6. 請求項１〜５のいずれかに記載の光学積層体の製造方法において、
   前記基材フィルムおよび前記セパレータフィルムは、それぞれ長尺状に形成され、
   前記基材層形成工程は、長尺状の基材フィルムと、長尺状のセパレータフィルムとを、前記接着層を介してロールトゥロール法により積層する光学積層体の製造方法。
7. 請求項１〜６のいずれかに記載の光学積層体の製造方法において、
   前記光学機能層形成工程は、前記光硬化性樹脂に対して光を照射するステップを複数回に分けて行う光学積層体の製造方法。
8. 請求項１〜７のいずれかに記載の光学積層体の製造方法において、
   前記光学機能層形成工程は、前記光硬化性樹脂に対して光を照射するステップと、
   前記光硬化性樹脂を加熱するステップと、
   を備える光学積層体の製造方法。
9. 請求項１〜８のいずれかに記載の光学積層体の製造方法において、
   前記接着層、前記基材フィルム、および前記光学機能層の少なくともいずれかは、光拡散性を付与する粒子を含む組成物により構成される光学積層体の製造方法。
10. 請求項１〜９のいずれかに記載の光学積層体の製造方法により製造される光学積層体。

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