JP5151343B2 - 非水電解質二次電池用負極とその製造方法およびそれを用いた非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
図1は、本発明の実施の形態1における非水電解質二次電池の断面図である。
図8は、本発明の実施の形態2における負極の構造を示す部分断面模式図である。なお、本実施の形態においても、図1と同様の積層型の電池を用いるので、詳細な説明は省略する。また、正極合剤層、正極集電体、集電体や柱状体部などの構成材料も、実施の形態1と同様であるので、詳細な説明は省略する。
図9は、本発明の実施の形態3における負極の構造を示す部分断面模式図である。なお、本実施の形態においても、図1と同様の積層型の電池を用いるので、詳細な説明は省略する。また、正極合剤層、正極集電体、集電体や柱状体部などの構成材料も、実施の形態1と同様であるので、詳細な説明は省略する。
図11は、本発明の実施の形態4における負極の構造を示す部分断面模式図である。なお、本実施の形態においても、図1と同様の積層型の電池を用いるので、詳細な説明は省略する。また、正極合剤層、正極集電体、集電体や柱状体部などの構成材料も、実施の形態1と同様であるので、詳細な説明は省略する。
(1)負極の作製
以下は、実施の形態1で説明した負極の構成を具現化したものである。
リチウムイオンを吸蔵・放出可能な正極活物質を有する正極を、以下の方法で作製した。
上記のようにして作製した負極と正極を、厚さが25μmの多孔質ポリプロピレンからなるセパレータを介して、積層して、40mm×30mm角の電極群を構成した。そして、電極群に、電解液としてLiPF6のエチレンカーボネート/ジエチルカーボネート混合溶液を含浸して外装ケース(材質:アルミニウム)に収容し、外装ケースの開口部を封止して、積層型電池を作製した。なお、電池の設計容量は21mAhとした。これを、サンプル1とする。
柱状体は、固定台の角度を調整し、角度ωが70°になるようにした以外は、実施例1と同様にして、負極を作製した。
柱状体は、固定台の角度を調整し、角度ωが50°になるようにした以外は、実施例1と同様にして、負極を作製した。
柱状体は、第1柱状体部の厚みを1μm、第2柱状体部の厚みを29μmにし形成した以外は、実施例1と同様にして、負極を作製した。
真空容器の内部の圧力を1.7Paの酸素雰囲気で、第2柱状体部の厚みを22μmに形成した以外は、実施例1と同様にして、負極を作製した。
以下は、実施の形態2の負極の構成を具現化したものであるが、基本的には、第2柱状体部に裾野部を形成する以外は実施例1と同様である。
以下は、実施の形態3で説明した負極の構成を具現化したものである。
n=4段までの各柱状体部(高さ0.2μm〜0.5μm)を固定台の角度ωが45°、135°で形成し、n=8段までの各柱状体部を固定台の角度ωが70°、110°で形成し、残りのn=20段までの各柱状体部を固定台の角度ωが60°、120°で形成した以外は、実施例7と同様の方法により作製した角型の非水電解質二次電池をサンプル8とする。このとき、負極の柱状体には、図11に示したようなくびれ部が形成されていた。
以下は、実施の形態4で説明した負極の構成を具現化したものである。
高さ(厚み)30μmで1段に斜立して柱状体を構成した以外は、実施例1と同様の方法で負極を作製した。
各非水電解質二次電池を、25℃環境温度において以下の条件で充放電した。
各非水電解質二次電池を、25℃環境温度において、以下の条件で充放電を繰り返した。
1a,11,61,81 集電体(負極集電体)
1b,15,65,85 柱状体
2,17 正極
2a 正極集電体
2b 正極合剤層
3 セパレータ
4 電極群
5 外装ケース
12,62,82 凹部
13,63,83 凸部
13a,13b,13c,63a,63b,63c,83a,83b,83c 表面
15a 下部側
15b 上部側
18 電解液(非水電解質)
40 製造装置
41 真空容器
42 ガス導入配管
43 固定台
45 ノズル
46 蒸着ソース
47 真空ポンプ
65a,152a 裾野部
65b くびれ部
85c 被覆層
151 第1柱状体部
152 第2柱状体部
153 第3柱状体部
Claims (14)
- リチウムイオンを可逆的に吸蔵・放出する非水電解質二次電池用負極であって、
少なくとも片面に凹部と凸部が形成された集電体と、
前記集電体の前記凸部上に斜立して形成された元素の含有比率が前記集電体の長手方向に順次変化する柱状体部をn段(n≧2)に積層し、前記柱状体部の奇数段と偶数段の元素の含有比率の変化方向が異なる構成を有する柱状体と、を備え、
少なくとも前記凸部の長手方向の断面における3表面が前記柱状体部で被覆されていることを特徴とする非水電解質二次電池用負極。 - 少なくとも前記集電体の前記凸部の長手方向の断面における2表面が1段目の前記柱状体部で被覆され、残りの1表面が2段目の前記柱状体部で被覆されていることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池用負極。
- 前記柱状体は、前記集電体の長手方向の断面における少なくとも一方の前記凹部に広がる裾野部を有することを特徴とする請求項1または請求項2に記載の非水電解質二次電池用負極。
- 前記柱状体は、前記集電体の少なくとも周囲の前記凹部を被覆する被覆層を有することを特徴とする請求項1または請求項2に記載の非水電解質二次電池用負極。
- 前記凸部上に形成された前記柱状体は、その先端方向に向かうにしたがって細くなっていることを特徴とする請求項3または請求項4に記載の非水電解質二次電池用負極。
- 前記凸部上に形成された前記柱状体は、その一部にくびれ部を有することを特徴とする請求項3または請求項4に記載の非水電解質二次電池用負極。
- 少なくとも放電状態において、前記柱状体のn段の前記柱状体部は、前記集電体の前記凸部上に斜立して形成されるとともに、その奇数段と偶数段が厚み方向につづら折り状に積層されていることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池用負極。
- 少なくとも充電状態において、前記柱状体部の斜立方向の中心線と前記集電体の厚み方向の中心線と交差して成す鋭角側の角度が、放電状態の角度より大きくなっていることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池用負極。
- 前記柱状体部として、少なくともリチウムイオンを可逆的に吸蔵・放出する理論容量密度が833mAh/cm3を超える活物質を用いたことを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池用負極。
- 前記活物質として、少なくともケイ素を含むSiOxで表される材料を用いたことを特徴とする請求項9に記載の非水電解質二次電池用負極。
- 前記ケイ素を含むSiOxで表される材料のxの値が、前記柱状体部の斜立方向の中心線と前記集電体の厚み方向の中心線との交差角度に対して、鋭角を形成する側から鈍角を形成する側へ向かって連続的に増加していることを特徴とする請求項10に記載の非水電解質二次電池用負極。
- リチウムイオンを可逆的に吸蔵・放出する非水電解質二次電池用負極の製造方法であって、
少なくとも集電体の片面に凹部と凸部を形成する第1ステップと、
前記凸部に1段目の柱状体部を斜立させて少なくとも前記凸部の長手方向の断面における2表面を被覆して形成する第2ステップと、
前記柱状体部の上に1段目の前記柱状体部と異なる方向に斜立する2段目の柱状体部を前記凸部の長手方向の断面における残り1表面を被覆して形成する第3ステップと、
を含むことを特徴とする非水電解質二次電池用負極の製造方法。 - 前記第3ステップ後に、
前記柱状体部の上に2段目の前記柱状体部と異なる方向に斜立する3段目の柱状体部を形成する第4ステップを含み、
前記第4ステップを少なくとも1回以上繰り返して奇数段目と偶数段目の前記柱状体部の斜立方向の異なる、n段(n≧2)からなる柱状体を形成することを特徴とする請求項12に記載の非水電解質二次電池用負極の製造方法。 - 請求項1から請求項11のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池用負極と、リチウムイオンを可逆的に吸蔵・放出する正極と、非水電解質とを備えたことを特徴とする非水電解質二次電池。
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