JP5111492B2 - 化学反応触媒で選択的に被覆される流体循環路を備える熱交換器システム - Google Patents

Description

本発明は概して、熱交換器の分野に関し、好適には、熱交換が、熱交換表面と熱交換器の容積との比が大きいことに起因して非常に高い効率で実現されるマイクロ熱交換器の分野に関する。

本発明は特に、プレートの積層方向に第１流体循環路及び第２流体循環路を交互に構成するプレート積層体を備え、かつ触媒化学反応が、これらの流体循環路の内の少なくとも一つの流体循環路で起こるように構成される熱交換器システムに関する。従って、触媒化学反応がこれらの循環路の内の少なくとも一つの循環路の内部で発生するので、このようなマイクロ熱交換器はマイクロリアクターとしても知られる。

本発明による熱交換器に関して、多くの用途が考えられることに注目されたい。例えば、このような熱交換器システムは、スチームリフォーミングシステムの形態を採ることができ、スチームリフォーミングシステムでは、発熱触媒化学反応（例えば、燃焼反応）が第１流体循環路内で起こり、そして水素を生成するために利用される発熱型スチームリフォーミング反応が第２流体循環路内で起こる。このタイプのスチームリフォーミングシステムは、燃料電池装置において、水素を燃料電池のアノードに供給するために使用することができることに注目されたい。

この目的を達成するために、本発明は更に、前述のスチームリフォーミングシステムを備えるこのような燃料電池装置に関して考案され、この燃料電池装置は当然、オンボード用途（自動車産業、海軍産業）及び固定式用途／移動体用途の中の非常に多くの用途に用いられる。

スチームリフォーミングに関して上に述べた特定の用途では、プレート積層体を備えるマイクロ熱交換器が従来から使用されており、このプレート積層体は、プレート群の積層方向に、第１流体循環路及び第２流体循環路を交互に構成し、発熱触媒化学反応が各第１流体循環路内で起こり、そして水素を生成するために利用される発熱スチームリフォーミング反応が各第２流体循環路内で起こる。

このような構成によって、吸熱スチームリフォーミング反応に必要なエネルギーが、第１循環路で行なわれる触媒化学反応から放出される熱によって供給され、この反応は、例えば燃焼反応タイプである。

先行技術における実施形態では、プレート群の積層は、スチームリフォーミング専用の微細構造プレート、及び燃焼反応専用の微細構造プレートが交互に配置されるように行なわれ、燃焼反応専用の微細構造プレートはバーナプレート（ｂｕｒｎｅｒ ｐｌａｔｅｓ）としても知られる。これらのプレート、特にバーナプレート群の各プレートは、当該プレートの２つの面の内の一方の面の上に、ネットワーク平行流路（ｎｅｔｗｏｒｋ ｏｆ ｐａｒａｌｌｅｌ ｃｈａｎｎｅｌｓ）を有し、ネットワーク平行流路では、適切な触媒が、普通はこのプレートに沿って走る流路の長さ全体に沿って堆積している。

更に、これらの真っ直ぐで平行流路またはマイクロ流路は、流路の流入口に位置する主流体供給部分（ｍａｉｎ ｆｌｕｉｄ ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｏｒ）と、これらの同じ流路の流出口に位置する主流体回収部分（ｍａｉｎ ｆｌｕｉｄ ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ）とを直接接続し、この供給部分及び回収部分はそれぞれ、注目するプレートの２つの反対側端部に近接して配置される。

バーナプレートにおいて観察される触媒燃焼反応は、特に水素が存在する状態では非常に高速に起こるので、当該反応は必ず、異なる平行流路の流入口で激しく起こる。この現象は、ホットスポット（異常高温部）が、バーナのこの上流部分で発生し、これによって、バーナプレート上の温度の面内均一性が阻止されるだけでなく、窒素酸化物が第１流体循環路内に形成される危険が極めて高くなるという大きな不具合をもたらす。これは、例えば石油のスチームリフォーミング反応をスチームリフォーミングプレート内で起こすために必要な温度が約７５０℃であるが、一旦、これらの同じプレートの温度が９２０℃という値に達すると、有害な窒素酸化物の生成が、バーナプレート内で極めて高い優先度で起き、必要な温度が約７５０℃であるにも拘わらず、この温度値には、触媒燃焼反応のほとんどの部分が起こる流路の流入口で容易に達するからである。更に、これらのホットスポットが発生すると、極めて大きな熱応力がプレートに加わって、高価になる場合が多い適切な材料を選択する必要が出てくることが判明している。

更に、バーナプレート上での温度の均一性が無くなると、スチームリフォーミングプレート上での温度の均一性が必ず無くなってしまい、この現象によって今度はホットスポットが発生し易くなることが分かる。これとは異なり、触媒燃焼反応によって生じるエネルギーの供給が均一に行なわれないことに起因して、スチームリフォーミングプレートの所定の他の部分では逆に十分に高い温度にならないため、スチームリフォーミング反応を起こすことができない。

最後に、ホットスポットは触媒にも有害となるが、これは、ホットスポットが一方では、壁への触媒層の付着力を弱め易く、かつ他方では、この同じ層の触媒活性を不可逆的に劣化させ易いからである。

熱交換器システムのプレートの温度の面内均一性に関するこの大きな問題を解決するために、幾つかの解決策が先行技術において提案されており、これらの解決策として、燃料及び／又は空気をバーナプレートに異なるポイントで供給しようとする一つの解決策を挙げることができる。しかしながら、この解決策は、解決策に必要とされる空気供給系及び／又は燃料供給系の複雑さが増大するため、満足できる解決策であるとは考えられない。

別の提案解決策では、バーナプレートに供給される空気／燃料混合物の濃度を減少させて、火炎温度を所定の温度（石油スチームリフォーミングの場合は９２０℃）に制限しており、この温度を超えると、有害な窒素酸化物の生成が観察される。しかしながら、熱収支解析によって、この解決策では、燃料がバーナ内で非常に多量に消費され、その結果、関連するスチームリフォーミングシステムにおける収率が劇的に低下することが判明している。

従って、本発明は、熱交換器システムのプレート積層体に組み込まれるプレートと、更にこのような熱交換器システムとを提案することにあり、これらの構成要素によって、先行技術による実施形態に関連する上述の不具合を少なくとも部分的に解決する。

この目的を達成するために、本発明はまず、熱交換器システムのプレート積層体に組み込まれるプレートに関して考案され、このプレートによって、当該プレートの２つの面の内の一方の面に流体循環路が画定され、流体循環路は、この循環路内での触媒化学反応を可能にする触媒で少なくとも部分的に被覆され、流体循環路は流路ネットワークを含む。本発明によれば、流路ネットワークは複数の行に分散配置される複数の単位流路を含み、各行は複数の側壁を含み、これらの側壁は互いに対向して、かつ互いから第１方向に離間して配置されることにより、直接的に連続するいずれか２つの側壁によって、行の単位流路群の内の一つの単位流路が画定され、単位流路群から成るこれらの行は互いに対向して、かつ互いから、第１方向と直交する第２方向に離間して配置される。更に、流体循環路においては、単位流路群のみが触媒で少なくとも部分的に被覆される。

その結果、プレート上で離間する複数の行に分散配置される単位流路群に触媒を選択的に分散配置することにより、このプレートの温度の面内均一性を極めて高くすることができ、このプレートは、吸熱触媒反応または発熱触媒反応の場所となるように構成される。先行技術において観察される単位流路群と比較すると、本発明において提供される単位流路群は、より多い数だけ設けられ、かつより短い流路であるので、プレート上へのホット／コールドスポットの分散化を更に高めることができる。効果的な点として、本発明に固有の構造により、単位流路群の流入口自体を、注目するプレートの面全体に亘って均一に分散させることができ、今までのように単位流路群の流入口全てがプレートの一方の端部に近接しているということがない。更に、流路の数が増え、かつ燃料の量が同じであるので、これらの単位流路の流入口に観察されるホット／コールドスポットの分散化が高まるだけでなく、これらのスポットは、相対的に許容することができる温度を示す。

更に、単位流路の長さが短くなると、プレートにおける軸方向の伝導効果が高くなって、ホット／コールドスポットを小さくすることができる。

最後に、単位流路群においてのみ触媒反応が起こり、複数の行の間のスペース等の流体循環路の他の部分では触媒反応が起きないこの解決策では、単位流路群の長さを短くすることにより、圧力損失をほぼ最小化することができるので、熱交換器システムに設置するために用いられるポンプ、コンプレッサなどのような周辺機器のサイズを小さくすることができる。

好適には、流体循環路は更に、流体流入口及び流体流出口と、流体流入口に面する開口を有する主流体供給部分及び流体流出口に面する開口を有する主流体回収部分とを含む。次に、主流体供給部分及び主流体回収部分がそれぞれ、ほぼ第２方向に延び、かつ第１方向に見て、複数の行によって形成される流路ネットワークの２つの反対側端部にそれぞれ位置する構成が提供される。

また、流体循環路は、複数の副流体供給部分であって、各副流体供給部分が主流体供給部分に面する開口を有し、かつ単位流路群から成る直接的に連続する２つの行の間に位置する複数の副流体供給部分と、更に複数の副流体回収部分であって、各副流体回収部分が主流体回収部分に面する開口を有し、かつ単位流路群から成る直接的に連続する２つの行の間にも位置する複数の副流体回収部分とを含む。

更に好適には、単位流路群から成る直接的に連続する２つの行の間では、流体を２つの行の内の一方の行の単位流路群に供給する副流体供給部分、及び２つの行の内の他方の行の単位流路群から出て来る流体を回収する副流体回収部分が、第１及び第２方向に傾斜する壁要素によって分離される。分離部を形成するこの壁要素を設けることにより、一方では、複数の行の各行の単位流路群の全てに、流入口から流出し、かつ循環路の別の流路において既に反応していることがない流体を供給し、そして他方では、単位流路群の各単位流路から出て来る流体を、他の流路の流入口に到達することができない状態を維持しながら、主流体回収部分に向かって排出するという動作が確保される。

例えば、前述の効果を可能な最良の方法で実現するために、壁要素を、２つの行の内の一方の行の側壁であって、第１方向のこの行の端部に最も近接して位置する側壁に接続し、そして更に、２つの行の内の他方の行の側壁であって、第１方向とは反対の方向のこの他方の行の端部に最も近接して位置する側壁に接続する構成を提供することができる。

従って、主流体供給部分及び主流体回収部分、及び副流体供給部分及び副流体回収部分はそれぞれ、平面図として観察する場合に、ほぼ三角形の形状を有し、この構成によって、可能な最良の方法で、単位流路群を通過する流体を供給し、そして排出することができる。

好適には、流体流入口及び流体流出口は、第２方向から見て、複数の行によって形成される流路ネットワークの２つの反対側端部にそれぞれ位置する。

例えば、各単位流路は、約０．１〜１ｍｍの範囲の幅を有し、このプレートは、マイクロ熱交換器内に組み込まれることが好ましい。

更に、流路ネットワークの各単位流路は、触媒で、好ましくは当該流路の長さ全体に亘って、そして好ましくは当該流路の壁全体に亘って、少なくとも部分的に被覆される。

更に例えば、触媒は、鉄−ニッケル合金、ポリマー、及びセラミックスから成るグループから選択される材料により調製され、この材料は難溶性材料であり、難溶性材料は触媒炭化水素燃焼反応を起こす／触媒炭化水素燃焼反応に耐えるために全く適している。とは言ってももちろん他の金属材料を用いることもでき、いずれの金属材料を用いるかは、プレートを作製するための材料、プレートを作製する方法、この触媒を堆積させる方法、動作温度、及び試薬に対する、かつ反応生成物に対する材料の耐性のような種々のパラメータによって変わる。

一の好適な実施形態によれば、プレートの２つの面の内の他方の面によっても別の流体循環路が画定され、別の流体循環路は、上に説明した第１循環路と同じ、または類似する構造とすることができる。このような場合においては、この別の流体循環路が、この第２循環路内での触媒化学反応を可能にする触媒で少なくとも部分的に被覆される構成が提供され、この場合、触媒が、複数の行に分散配置される単位流路群にのみ選択的に分散配置されることが好ましい。

プレートの２つの面が微細構造化されるこの構成では、２つの面の各面は従って、一つの流体循環路を有し、この流体循環路は、プレートの他方の流体循環路を循環するために用いられる流体と熱交換するために用いられる流体を受け入れるために設けられる。

本発明はまた、プレートから成る積層体を備える熱交換器システムに関するものであり、これらのプレートはプレート群の積層方向に、第１流体循環路及び第２流体循環路を交互に形成し、第１流体循環路は、この第１循環路内での触媒化学反応を可能にする触媒で少なくとも部分的に被覆される。本発明によれば、積層体のプレート群の内の少なくとも一つのプレートを、上に定義されるようなプレートとすることによって、当該プレートの流体循環路を利用して、熱交換器システムの第１流体循環路群の内の一つの循環路を少なくとも部分的に形成することが可能になる。

勿論、本発明の主題を構成し、かつ上に説明されるこのようなプレートは、積層体内に組み込まれて、プレート自体の流体循環路を有する前記第１流体循環路群の内の一つの第１流体循環路を少なくとも部分的に形成するだけでなく、積層体内に組み込まれて、前記第２流体循環路群の内の一つの第２流体循環路を、これらの第２流体循環路が触媒化学反応の場所でもある場合に、少なくとも部分的に形成することに注目されたい。従って、この構成を達成するために、熱交換器システムの各第２流体循環路も、この第２循環路内での触媒化学反応を可能にする触媒で少なくとも部分的に被覆される構造が、非限定的な態様で効果的に考案される。

好適には、前述の積層体は、本発明によるこのようなプレート群によって全体が形成されるので、これらのプレートは、熱交換器システムの第１及び第２流体循環路の全てを形成する。とは言っても、例えば各プレートによって第１流体循環路が少なくとも部分的に画定される構成の本発明によるマイクロ構造反応プレート群と、そして各プレートによって第２流体循環路が少なくとも部分的に画定される構成の他のいずれかのプレート群とを交互に繰り返す構成の積層体を提供することができ、第２流体循環路は、本発明の技術範囲から逸脱しない限り、触媒で被覆することができる、または触媒で被覆する必要はない。

同様に、この場合も、本発明による熱交換器システムは、例えば発熱触媒化学反応により生じる熱い流体を第１循環路において循環させ、そして例えば吸熱触媒化学反応により生じる冷たい流体を第２循環路において循環させる、または熱い流体を第２循環路において循環させ、そして冷たい流体を第１循環路において循環させるように構成することができる。

最後に、第１及び第２循環路は勿論、異なる構造を有することができることに注目されたい。

本発明は更に、このような熱交換器システムを備えるスチームリフォーミングシステムに関するものであり、このスチームリフォーミングシステムは、発熱触媒化学反応が各第１流体循環路内で生じ、かつ水素を生成するために利用される吸熱スチームリフォーミング反応が各第２流体循環路内で生じるように構成される。

勿論、スチームリフォーミング用熱交換器システムのこの適用形態は決して限定的ではなく、そして第１循環路を通過する第１流体と第２循環路を通過する第２流体との間で熱交換が行なわれる他のいずれのシステムにも拡張することができるので、第１流体循環路内で、要求される要件によって変わる発熱反応または吸熱反応であるかどうかに関係なく触媒化学反応を起こすことができる。

従って、本発明の可能な適用形態では、水及び／又は二酸化炭素を利用して、炭化水素を改質する、またはメタン、石油、ディーゼル燃料、灯油、エタノール、メタノールなどのようなアルコールを改質する。水及び／又は二酸化炭素、及び炭化水素、または改質されるアルコールの混合物が循環し、そして第１循環路内で吸熱反応するのに対して、再加熱流体、または炭化水素（または、アルコール）及び空気の混合物が熱交換器の第２循環路内を循環して、発熱反応を起こす。この発熱反応は、例えば触媒燃焼反応、または選択的酸化（ＰｒＯｘ）反応とすることができる。

メチルシクロヘキサン（一般名：シクロアルカン）の触媒脱水素化も行なわれる。メチルシクロヘキサン及びトルエンが熱交換器の第１循環路内を循環し、この場合、吸熱触媒脱水素化反応が行なわれ、第２循環路は、トルエン及び水素が供給されるバーナにより構成される。温度の高さは、石油成分のスチームリフォーミングの場合よりも低く、脱水素化反応は約３７５℃で起こる。しかしながら、反応の温度は、触媒を劣化させることがないように、出来る限り均一にする必要がある。

本発明では、流体を蒸発させるために触媒燃焼を発生させることもできる。炭化水素（または、アルコール）及び空気の混合物は熱交換器の第１循環路内を循環して、発熱反応を起こすのに対して、第２循環路を流れるのは、蒸発する流体である、すなわち吸熱現象が生じる。蒸発する流体は、例えば「リフォーマー（ｒｅｆｏｒｍｅｒ）」として使用されるために用いられ、かつこのシステムによって予備加熱され、蒸発し、そして過熱される水とすることができる。

本発明では、装置において電流を熱電変換（ペルチェ効果、熱イオン効果、または他の固体原理）によって生成するために触媒燃焼を発生させることもできる。この場合、炭化水素（または、アルコール）及び空気の混合物が循環し、そしてこれらの循環路の内の一つの循環路において発熱反応を起こすのに対して、冷却流体（空気、オイル、水、冷却剤など）が熱交換器の第２循環路内を循環し、熱電変換システムがこれらの２つの循環路の間に挿入される。

本発明は、流体を再加熱するシステム、すなわち超小型ストーブ（例えば、携帯ストーブ）の触媒燃焼を含むこともできる。この場合、炭化水素（または、アルコール）及び空気の混合物がこれらの循環路の内の一つの循環路内を循環して、発熱反応を循環路内で起こすのに対して、再加熱される流体（空気、オイル、水など）が熱交換器の第２循環路内を循環する。

最後に、システムのために熱供給源を必要とする熱力学システムまたは熱化学システムを利用して冷却を行なう小型システムにおける触媒燃焼についても説明することができる（スターリングタイプのパルスチューブ、熱音響システム、吸着式エンジンまたは吸収式エンジンの外部燃焼サイクル）。この場合、炭化水素（または、アルコール）及び空気の混合物がこれらの循環路の内の一つの循環路内を循環して、発熱反応を循環路内で起こすのに対して、再加熱される流体が第２循環路内を循環し、この流体は、空気、ヘリウム、水素などのタイプのガス、または熱力学サイクルまたは熱化学サイクルに適する液体（例えば、アンモニア）とすることができる。

最後に、本発明は燃料電池装置に関するものであり、燃料電池装置は、燃料電池と、そして水素を生成して、水素を前記燃料電池に供給するために設けられるスチームリフォーミングシステムとを備え、このスチームリフォーミングシステムは上に説明したタイプである、すなわち本発明による熱交換器システムにより構成される。

本発明の他の利点及び特徴は、以下の詳細かつ非限定的な記述から明らかになる。
本記述は添付の図面を参照しながら行なわれる。

図１をまず参照すると、本発明の好適な実施形態による燃料電池装置１を観察することができる。

従って、この装置１は、例えばＰＥＭＦＣ（“Ｐｒｏｔｏｎ Ｅｘｃｈａｎｇｅ Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ”：陽子交換膜燃料電池）タイプの燃料電池２を組み込み、燃料電池２は、陽子交換膜を電解質として含む。この技術分野の当業者には公知のことであるが、燃料電池は接合体（ａｓｓｅｍｂｌｙ）であり、接合体は普通、互いの上に積み重なる複数の単位電池を含む。燃料電池のこれらの単位電池の各単位電池では、電気化学反応が２つの試薬の間で発生し、これらの試薬は単位電池に連続的に導入される。燃料（水素）をアノードに接触させるとともに、酸化剤（酸素）をカソードに接触させ、カソードはアノードからイオン交換膜型の電解質を挟んで分離される。

アノードでは、燃料の酸化反応が行なわれ、この反応は次の反応式で表わされる：
２Ｈ_２→４Ｈ^＋＋４ｅ⁻

同じようにして、カソードでは、酸化剤の還元反応が次の反応式に従って行なわれる：
Ｏ_２＋４Ｈ^＋＋４ｅ⁻→２Ｈ_２Ｏ

この反応は従って電気化学反応であり、そしてこのプロセスで生成されるエネルギーは電気エネルギーに変換される。陽子Ｈ^＋はアノードからカソードに向かって、電解質を通って流れて外部エンティティ４に達し、電気エネルギーを生成するように作用する。例えば、このエンティティ４は電動モータ、バッテリ、または高圧線送電網（ｐｏｗｅｒ ｇｒｉｄ）などとすることができる。

更に、装置１は、本発明の主題も構成するスチームリフォーミングシステム６を備え、そしてスチームリフォーミングシステム６の主機能は、水素を、石油、ディーゼル燃料、アルコール（エタノール）の種類の液体燃料のような、またはＬＰＧ、ＣＮＧ，メタン、合成ガスなどの種類のガス燃料のような燃料から精製することである。

スチームリフォーミングシステムの構造については以下に詳細に説明するが、このスチームリフォーミングシステム６から得られる水素は公知のように、電池２のアノードに、この水素を含む改質ガス（ｒｅｆｏｒｍａｔｅ）が精製器（ｐｕｒｉｆｉｅｒ）８を図１に模式的に示すように通過した後に供給される。この処理を行なうのは、スチームリフォーミングシステム６から供給される改質ガスが水素を多量に含むが、一酸化炭素ＣＯを極めて多量に含み、一酸化炭素が電池２の触媒に有害であり、従って一酸化炭素を、この精製器８を利用してできる限り減らす必要があるからである。

最後に、装置１は、一連の付属機器部品を備え、これらの付属機器部品によって、この装置を正常に動作させることができ、前記機器部品は空気回路、水回路、冷却回路などを含む。

スチームリフォーミングシステム６に関して更に詳細に説明すると、スチームリフォーミングシステム６は公知のように、スチームリフォーミング（蒸気改質）部分、及びバーナ（燃焼）部分を備え、スチームリフォーミング部分では、吸熱スチームリフォーミング反応が生じて、電池２のアノードに供給されるために利用される水素を生成し、そしてバーナ部分では、発熱反応である触媒燃焼反応が生じ、前記反応は、前述のスチームリフォーミング反応に必要なエネルギーを供給するために利用される。

従って、スチームリフォーミング部分に、水及び燃料の混合物を供給することにより、前述の改質ガスを生成し、これに対して、バーナ部分に空気及び燃料の高反応混合物を供給し、この混合物によって、燃焼後に、システム６から排出される排出ガスが図１に模式的に示すように生成される。

次に、図２を参照すると、スチームリフォーミングシステム６の一つの部分を詳細に観察することができ、スチームリフォーミングシステム６は、金属プレート１０ａ，１０ｂから成る積層体を有する熱交換器システムによって全体が形成され、これらの金属プレートは、矢印１２で模式的に示すように、これらの同じプレートに直交する積層方向に積層される。例えば、この積層体のプレート群は互いに、従来の拡散溶接法を用いて接合させることができる。

従って、第１プレート群１０ａまたはバーナプレート群は積み重なることによってシステム６のバーナ部分１４ａを構成し、これらのプレート１０ａは第２プレート群１０ｂまたはスチームリフォーミングプレート群と交互に配置され、これらのスチームリフォーミングプレートは、これらのプレートの部分に対応して、この同じシステムのスチームリフォーミング部分１４ｂを構成する。

従って、スチームリフォーミングシステム６は、熱交換がバーナ部分１４ａとスチームリフォーミング部分１４ｂとの間で行なわれるため、熱交換器システムに類似するのであるが、スチームリフォーミングシステム６の好適な実施形態では、前述のプレート群の各プレートは平坦面と、そして「マイクロ構造化され」、かつ流体循環路を形成する反対側の面とを有し、流体循環路には特に、複数の流路またはマイクロ流路が設けられる。図２から明瞭に分かるように、プレート１０ａ、１０ｂの各マイクロ構造化面（ｍｉｃｒｏ−ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｄ ｆａｃｅ）は、当該面に積層方向１２に直接的に連続するプレートの平坦面と接触し、かつこれとは反対に、平坦面は、当該面に積層方向１２に直接的に連続するマイクロ構造化面と接触する。

従って、積層金属プレート１０ａ，１０ｂは方向１２に交互に、第１流体循環路１６ａ及び第２流体循環路１６ｂを構成し、これらの第１及び第２流体循環路１６ａ，１６ｂの各循環路はそれぞれ、これらの循環路内部での触媒化学反応を可能にする触媒１８ａ，１８ｂで少なくとも部分的に被覆される。

勿論、この場合において触媒１８ａを設けることにより、バーナ部分１４ａのプレート１０ａ内での触媒燃焼が確実に起きるとともに、触媒１８ｂを設けることによりスチームリフォーミング部分１４ｂのプレート１０ｂ内での触媒反応であるスチームリフォーミング反応が確実に起こる。

例えば、プレート１０ａによって画定される流体循環路の構造が、積層方向１２に見て、プレート１０ｂによって画定される流体循環路の構造と完全に一致することが好ましいことが分かるが、これらの２つの構造をずらした形態は、別の構成として、本発明の技術範囲から逸脱しない限り用いることができる。従って、プレート１０ａ，１０ｂの構造化面に画定される各流体循環路が、スチームリフォーミングシステムの第１流体循環路１６ａまたは第２流体循環路１６ｂの内の一方の循環路を構成するこの好適な実施形態では、同じ、または同様の構造を、バーナプレート１０ａ及びスチームリフォーミングプレート１０ｂに関して採用する構成が提供されることが好ましい。

このような理由により、図２に示す積層体の一つのバーナプレート１０ａについてのみ次に、図３及び４ａを併せて参照しながら詳細に説明することとする。

これらの図では、バーナプレート１０ａは流体循環路２０を、プレートの２つの面の内の該当する一方の面に含み、一方の面は「マイクロ構造化され」、かつ他方の面、すなわちほぼ平坦な面の反対側に配置されることが分かる。

図２に示すスチームリフォーミングシステムの第１流体循環路群１６ａの内の一つの循環路を構成するために設けられる流体循環路２０は普通、流体流入口２４を含み、流体流入口２４を通って、触媒燃焼を起こすために必要な空気／燃料混合物が送り込まれ、流体循環路２０は更に、流入口２４に面する開口を有する主流体供給部分２６と、各々が主流体供給部分２６に面する開口を有する複数の副流体供給部分２８と、流路ネットワーク３０と、各々が主回収部分３４に面する開口を有する複数の副流体回収部分３２と、そして最後に、流体流出口３６とを含み、流体流出口３６に面して、主回収部分３４が開口部を有し、かつ流体流出口３６を通って、流路ネットワーク３０において観察される燃焼により生じる排出ガスが排出される。

更に詳細には、流路ネットワーク３０は好ましくは全体が、反応流路としても知られる複数の単位流路３８により構成され、これらの単位流路は、注目するプレートのマイクロ構造化面の上に複数の行４０に分散配置され、プレートに平行に延びる前記行の数は、例えば図３及び４ａに示すように５である。

各行４０は複数の側壁４２を含み、これらの側壁は、互いに対向して、かつ互いから行方向と表記される第１方向４４に離間して配置されて、方向４４に互いに直接的に連続するこれらの側壁４２の内のいずれの２つの側壁によっても、行４０の単位流路群３８の内の一つの単位流路が画定される。

更に、単位流路群３８から成るこれらの行４０は、互いに対向して、かつ前述の方向４４と直交する第２方向４６に互いから離間して配置され、この方向も同じように、単位流路を画定する側壁がこの同じ方向４６に向いているので、単位流路を流れる流体の流れの方向に対応する。

本発明の特定の特徴の内の一つの特徴は、流体循環路２０では、直ぐ上に説明した配置を有する単位流路群３８のみが少なくとも部分的に、図４ａの斜線領域によって模式的に示す触媒によって被覆されていることである。この点に関して、触媒が各流路３８の長さ全体に亘って配置されることが好ましく、そして２つの側壁の各側壁の上に、かつほぼ正方形の断面、または矩形の断面、或いは可能であればＵの形状を有する円形断面を持つこれらの流路３８の各流路の底面の上に配置されることに注目されたい。

例えば、プレート１０ａの幅の方向にも対応する方向４４の流路３８の幅は、約０．７ｍｍとすることができる。しかしながら、約０．１〜１ｍｍの範囲の幅を設定することができる。更に、積層方向１２の流路３８の深さは約０．４ｍｍとすることができる。しかしながら、約０．１〜１ｍｍの範囲の深さを設定することができる。方向４４における一つの同じ行４０の２つの直接的に連続する流路３８の間隔に関して、前記間隔は、約０．５ｍｍに設定されるが、約０．１〜１ｍｍの範囲に設定することができる。勿論、この間隔は、この同じ第１方向４４の側壁４２の幅に対応する。更に例えば、方向４６の各流路３８の長さは、約２０ｍｍに設定することができ、更に広い値として、約５〜１００ｍｍの範囲とすることができる。最後に、方向４６に直接的に連続する２つの行４０の間隔は、約１０ｍｍに設定することができ、更に広い値として、約５〜５０ｍｍの範囲とすることができる。

従って、触媒を選択的に分布させる処理を上に説明したように行なうことは、動作中に流体によって使用される循環路の他の構成部分、すなわち流入口２４、供給部分２６，２８、回収部分３２，３４、及び流出口３６が、この同じ触媒によって被覆されることがないことを意味する。この構成によって普通、このプレート１０ａの温度に関して非常に高い面内均一性を実現することができるが、これは、単位流路３８の数が非常に多いからであり、かつ触媒燃焼反応の大部分が起こる各流路の部分を構成するこれらの流路の流入口自体を、プレートのマイクロ構造化面全体に亘って比較的均一に分散配置することができるからであり、均一に分散配置することができるのは、配置が、方向４６に離間する複数の行に亘って行なわれるからである。

例えば、反応流路３８の数は、先行技術による同様のプレートに観察される流路の数と比較すると、行４０の数を乗じた数になっていることに注目されたい。

更に、図３及び４ａによれば、主供給部分２６及び主回収部分３４はそれぞれ、ほぼ第２方向４６に延び、かつそれぞれ、第１方向４４に見たときの行４０の２つの反対側端部に位置する。この点に関して、主供給部分２６は、図４ａに示す方向４４に見られるように、複数の行４０の各行の最後の側壁４２によって部分的に画定される。更に、主供給部分２６はまた、方向４６に対してわずかに傾いた側面４８によって画定されるので、平面図において、この供給部分２６は、方向４６に観察したときの第１行４０に近い流入口２４に位置する短い底辺から始まり、そしてほぼ方向４６に、この短い底辺に対向する頂点に向かって延びるほぼ三角形の形状を呈するようになり、この頂点は、方向４６に見たときの最終行４０に位置する。従って、三角形の２つの長い辺は、これらの行４０の最終側壁４２によって、そして面４８によってそれぞれ形成される。

主供給部分２６のこの三角形構造によって、流体を副流体供給部分群２８に向かって均一に供給する動作を保証することができ、これらの副供給部分はそれぞれ、主供給部分２６に面する開口を、直接的に連続する２つの行４０の間に有し、かつそれぞれ、所定の行４０に関連付けられる。更に詳細には、各副供給部分２８は、関連する行４０の流路群３８の流入口によって部分的に画定される。更に、各副供給部分２８は、２つの行４０の間に位置し、かつ第１方向４４及び第２方向４６に傾斜する壁要素５０によっても画定されるので、平面図において、この供給部分２８は、主供給部分２６との接続部に位置する、すなわち方向４４に観察したときの最終側壁４２に位置する短い底辺から始まり、そして方向４４とは反対の方向に、この短い底辺に対向する頂点に向かってほぼ延びる、ほぼ三角形の形態を採り、この頂点は、これもまた方向４４に観察したときの関連する行の第１（最初の）側壁４２に位置する。従って、三角形の２つの長い辺は、流路群３８の流入口によって、そして要素５０によってそれぞれ形成される。

ここでも同じように、副供給部分２８を三角形構造にすることにより、流体を流路群３８の流入口に均一に供給する動作を保証することができ、これらの流路３８の全てが、これらの流路に関連する副供給部分２８に面する開口を有する。

方向４６に見たときの第１行を除く行４０の全てに関して、これらの行の間のスペースに位置する壁要素５０は、流体の供給が行なわれない方の行の部分（流体が流出する方の部分）の内、第１方向４４のこの行の終点に最も近接して位置する側壁４２に接続される、すなわち最終の壁に接続される。また、壁要素５０は更に、流体の供給が行なわれる方の行の部分（流体が流入する方の部分）の内、前記第１方向４４とは反対の方向に観察したときのこの行の終点に最も近接して位置する側壁４２に接続される、すなわち第１方向４４の最初の壁４２に接続される。

第１行４０に流体を供給する副供給部分２８に関しては、当該供給部分の壁要素５０は他の壁要素に平行に配置され、そして側面４８と同じように、流体循環路２０の周縁を画定して、ほぼ平行四辺形の形状を呈する。従って、この壁要素５０の２つの端部の内の一方の端部は、方向４４，４６に観察したときの第１（最初の）行４０の第１（最初の）側壁４２に接続されるとともに、他方の端部は、流体流入口２４に近接して位置し、かつ前述の側面４８との接合部を形成する。

図３及び４ａを参照し続けると、主回収部分３４は、図４ａに示す方向４４に見たときの行群４０の各行の第１側壁４２によって部分的に画定されることが分かる。また、主回収部分３４は側面５２によっても画定され、この側面は方向４６に対してわずかに傾斜するので、平面図において、この回収部分３４が、方向４６に見たときの最終行４０に近接する流出口３６に位置する短い底辺から始まって、方向４６とはほぼ反対の方向に、この短い底辺に対向する頂点に向かって延びるほぼ三角形の形状を呈するようになり、この頂点は、方向４６に見たときの第１（最初の）行４０に位置する。従って、三角形の２つの長い辺は、行４０の第１側壁４２によって、そして面５２によってそれぞれ形成される。

主回収部分３４のこの三角形構造によって、副流体回収部分群３２から送出される流体を均一に排出する動作を保証することができ、これらの副回収部分はそれぞれ、主回収部分３４に面する開口を、直接的に連続する２つの行４０の間に有し、かつそれぞれ、所定の行４０に関連付けられる。更に詳細には、各副回収部分３２は、関連する行４０の流路群３８の流出口によって部分的に画定される。また、各副回収部分３２は、２つの行４０の間に位置し、かつ第１方向４４及び第２方向４６に傾斜する前述の壁要素５０によっても画定されるので、平面図において、この回収部分３２は、主回収部分３４との接続部に位置する、すなわち方向４４に見たときの第１（最初の）側壁４２に位置する短い底辺から始まり、そしてほぼ方向４４に、この短い底辺に対向する頂点に向かって延びるほぼ三角形の形状を呈するようになり、この頂点は、これも同じように方向４４に見たときの関連する行の最終側壁４２に位置する。従って、三角形の２つの長い辺は、流路群３８の流出口によって、そして要素５０によってそれぞれ形成される。

ここでも同じように、副回収部分３２を三角形構造にすることにより、流路群３８の流出口から送出される流体を均一に排出する動作を保証することができ、これらの流路３８の全てが、これらの流路に関連する副回収部分３２に面する開口を有する。

上に述べたように、方向４６に見たときの最終行を除く行４０の全てに関して、これらの行の間のスペースに位置する壁要素５０は、２つの連続する行４０にそれぞれ属する２つの対向する側壁４２に接続される。最終行４０から送出される流体の排出を可能にする副回収部分３２に関しては、当該回収部分の壁要素５０は他の壁要素に平行に配置され、そして側面５２と同じように、流体循環路２０の周縁を画定する。従って、この壁要素５０の２つの端部の内の一方の端部は、方向４４，４６に観察したときの最終行４０の最終側壁４２に接続されるとともに、他方の端部は、流体流出口３６に近接して位置し、かつ前述の側面５２との接合部を形成する。従って、平行四辺形の形状を呈する循環路２０の短い方の辺は、方向４６のプレート１０ａの２つの反対側端部に位置する２つの要素５０によって形成されるとともに、平行四辺形の長い方の辺は、側面４８及び５２によって形成される。

最後に、図３及び４ａから分かるように、平行四辺形の最も遠く離れた２つのポイントに近接してそれぞれ配置される流入口２４及び流出口３６はそれぞれ、プレート１０ａを積層方向１２に貫通する穴の形状を呈することができることに注目されたい。

図４ｂでは、本発明の好適な別の実施形態のプレート１０ａを見ることができる。当該プレートは、上に説明した内容の内の非常に多くの内容で共通しており、そしてこの点に関しては、同じ参照番号が付された構成要素は、同じ、または同様の構成要素に対応する。

注目するプレートの面は、平行四辺形の彫り込みを有し、この平行四辺形は、上述の平行四辺形とほぼ同様であり、この平行四辺形には特に、触媒で被覆された単位流路群３８、及び更に、ほぼ三角形の形状の副供給部分２８、及び副回収部分３２が組み込まれる。

これとは異なり、主供給部分２６及び主回収部分３４は平行四辺形内に組み込まれることがなく、平行四辺形のほぼ平行な、かつ反対側の側面４８及び５２であって、方向４６に向いていることが好ましい側面４８及び５２はそれぞれ、このように構成されることにより、副供給部分／副回収部分の端部、及び行４０の端部を交互に画定する。

図４ｂから分かるように、主供給部分２６は、流入口２４に接続される第１流路２６ａを有し、そして第１流路２６ａの端部には分岐２６ｂが配設され、この分岐２６ｂから、２つの流路２６ｃが延び出し、前記流路群の各流路は、流体を２つの副供給部分２８に供給し、これらの副供給部分２８は方向４６に連続している。この構造を実現するために、各流路２６ｃの端部は、側面４８において、行４０に一致するように開口を有し、行４０の両側に、流体が供給される２つの副供給部分２８が配置される。

同様に、主回収部分３４は、流出口３６に接続される第１流路３４ａを有し、そして第１流路３４ａの端部には分岐３４ｂが配設され、この分岐３４ｂから、２つの流路３４ｃが延び出し、前記流路群の各流路は、２つの副回収部分３２と連通し、これらの副回収部分は方向４６に連続している。この構造を実現するために、各流路３４ｃの端部は、側面５２において、行４０に一致するように開口を有し、行４０の両側に、注目する２つの副回収部分３２が配置される。

この好適な実施形態の特定の特徴の内の一つの特徴は、主供給部分２６及び主回収部分３４を、プレートを貫通するように形成することができる、すなわちプレートの厚さ全体に亘って、流入口２４及び流出口３６のように彫り込むことができることである。従って、全ての領域を貫通してしまうのではなく、平行四辺形、及び当該平行四辺形内に配置される流路３８のような要素のみが外に面した開口部を有するように形成される。

次に、図５を参照すると、図１に示す装置を装着することができ、かつ本発明の好適な別の実施形態の構造を呈することができるスチームリフォーミングシステム６の一部分を見ることができる。

この好適な実施形態では、システム６のスチームリフォーミング部分及びバーナ部分も、プレート群を方向１２に積層させることによって画定されるが、これらのプレート１０の各プレートが、上述した２つの部分の内の一方の部分の形成にしか用いられないということではなく、各プレートは、スチームリフォーミング部分及びバーナ部分をそれぞれ形成するように機能する２つの反対側のマイクロ構造化面を有する。実際、２つの面の各面によって一つの流体循環路が画定され、流体循環路の構造は上に説明した構造と同じとする、または同様とすることができ、一方の面は、触媒燃焼を可能にする触媒１８ａで部分的に被覆され、そして他方の面は、触媒反応であるスチームリフォーミング反応を可能にする触媒１８ｂで部分的に被覆される。

全てがほぼ同じであるこれらのプレート１０の積層体を形成するために、前記プレート群を交互にひっくり返して、所定プレートの、触媒１８ａで被覆されるマイクロ構造化面が、直接的に連続するプレートの、触媒１８ａで被覆されるマイクロ構造化面に対向して、かつ接触するように配置されるようにし、更に同じようにして、所定プレートの、触媒１８ｂで被覆されるマイクロ構造化面が、直接的に連続するプレートの、触媒１８ｂで被覆されるマイクロ構造化面に対向して、かつ接触するように配置されるようにする。

従って、スチームリフォーミングシステム６の第１流体循環路１６ａ及び第２流体循環路１６ｂの各循環路は、互いに対向して配置され、かつ２つの別の直接的に連続するプレート１０に属する２つのマイクロ構造化面によって形成される。

図５から分かるように、この好適な実施形態においては、プレート群１０によって画定される第１流体循環路１６ａの構造は積層方向１２に見たときに、これらの同じプレート群１０によって画定される第２流体循環路１６ｂの構造に対してずれる構成が提供され、この場合、これらの循環路１６ａ，１６ｂの各循環路は、図３及び４ａに示すように、複数の行に配置される単位流路ネットワークを有することが好ましい。

２つの連続するプレートに属する２つの流体循環路を使用して、スチームリフォーミングシステムの単一の循環路を形成することを目的とするこの技術的解決策によって、第１循環路１６ａにおいて観察される発熱触媒燃焼反応と、第２循環路１６ｂ内で生じる吸熱触媒反応であるスチームリフォーミング反応との間の高い伝熱効率（ｈｅａｔ ｔｒａｎｓｆｅｒ）を確保することができる。

勿論この技術分野の当業者によって、種々の変更を、非限定的な例のみを通して上に説明した本発明に加えることは可能である。

本発明の好適な実施形態による燃料電池装置の模式図を示す。 図１に示す装置を装着し、かつ本発明の好適な実施形態の構成を有するスチームリフォーミングシステムの部分断面図を示す。 図２に示すスチームリフォーミングシステムの一体化部分を形成するプレートの拡大透視図を示し、このプレートは、本発明の好適な実施形態の構成を有する。 図３に示すプレートの平面図である。 ４ａと同様の図であり、このプレートは、本発明の好適な別の実施形態の構成を有する。 図１に示す装置を装着し、かつ本発明の好適な別の実施形態の構成を有するスチームリフォーミングシステムの部分断面図を示す。

Claims (14)

1. 熱交換器システムのプレート積層体に組み込まれるプレート（１０，１０ａ，１０ｂ）であって、前記プレートによって、当該プレートの２つの面の内の一方の面に流路ネットワーク（３０）を含む流体循環路（２０）が画定され、
   前記流路ネットワークは複数の行（４０）に分散配置される複数の単位流路（３８）を含み、各行は複数の側壁（４２）を含み、これらの側壁（４２）は第１方向（４４）に離間して配置されることにより、直接的に連続する２つの側壁によって、単位流路群（３８）の一つの単位流路が画定され、前記複数の行（４０）は互いに対向して、第１方向（４４）と直交する第２方向（４６）に離間して配置され、
   そして前記流体循環路（２０）においては、単位流路群（３８）のみが触媒化学反応を可能にする触媒（１８ａ，１８ｂ）で少なくとも部分的に被覆され、
   前記流体循環路（２０）は更に、流体流入口（２４）、流体流出口（３６）と、平面図として観察する場合にそれぞれほぼ三角形の形状を有する、主流体供給部分（２６）、主流体回収部分（３４）、複数の副流体供給部分（２８）及び複数の副流体回収部分（３２）を含み、
   主流体供給部分（２６）及び主流体回収部分（３４）に相当する三角形は、当該三角形の一辺がそれぞれ流体流入口（２４）及び流体流出口（３６）に連接し、前記一辺に対向する頂点に向かって他の二辺が延びることによって流路が画定され、これにより主流体供給部分（２６）及び主流体回収部分（３４）に相当する三角形は、それぞれ流体流入口（２４）及び流体流出口（３６）から離れるほど流路幅が狭くなる形状を有し、
   複数の副流体供給部分（２８）及び複数の副流体回収部分（３２）のそれぞれは、単位流路群から成る直接的に連続する２つの前記行（４０）の間に位置して単位流路群（３８）に連接され、副流体供給部分（２８）及び副流体回収部分（３２）に相当する三角形は、当該三角形の一辺がそれぞれ主流体供給部分（２６）及び主流体回収部分（３４）に連接し、前記一辺に対向する頂点に向かって他の二辺が延びることによって流路が画定され、これにより副流体供給部分（２８）及び副流体回収部分（３２）に相当する三角形は、それぞれ流体流入口（２４）及び流体流出口（３６）から離れるほど流路幅が狭くなる形状を有することを特徴とする、プレート（１０，１０ａ，１０ｂ）。
2. 前記主流体供給部分（２６）及び前記主流体回収部分（３４）はそれぞれ、ほぼ前記第２方向（４６）に延び、かつ前記第１方向（４４）に見て、複数の行（４０）によって形成される前記流路ネットワーク（３０）の２つの反対側端部にそれぞれ位置することを特徴とする、請求項１記載のプレート（１０，１０ａ，１０ｂ）。
3. 単位流路群から成る直接的に連続する２つの行（４０）の間では、流体を２つの行の内の一方の行の単位流路群（３８）に供給するために設けられる副流体供給部分（２８）、及び２つの行（４０）の内の他方の行の単位流路群（３８）から出て来る流体を回収するために設けられる副流体回収部分（３２）が、前記第１及び第２方向（４４，４６）に傾斜する壁要素（５０）によって分離されることを特徴とする、請求項１又は請求項２記載のプレート（１０，１０ａ，１０ｂ）。
4. 前記壁要素（５０）は、２つの行の内の一方の行の側壁（４２）であって、第１方向（４４）のこの行の端部に最も近接して位置する側壁（４２）に接続され、更に、２つの行の内の他方の行の側壁（４２）であって、前記第１方向（４４）とは反対の方向のこの他方の行の端部に最も近接して位置する側壁（４２）に接続されることを特徴とする、請求項３記載のプレート（１０，１０ａ，１０ｂ）。
5. 流体流入口（２４）及び流体流出口（３６）は、前記第２方向（４６）に見て、複数の行（４０）によって形成される前記流路ネットワーク（３０）の２つの反対側端部にそれぞれ位置することを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載のプレート（１０，１０ａ，１０ｂ）。
6. 各単位流路（３８）は、約０．１〜１ｍｍの範囲の幅を有することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載のプレート（１０，１０ａ，１０ｂ）。
7. 流路ネットワークの各単位流路（３８）は、前記触媒（１８ａ，１８ｂ）で少なくとも部分的に被覆されることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一項に記載のプレート（１０，１０ａ，１０ｂ）。
8. 前記触媒（１８ａ，１８ｂ）は、鉄−ニッケル合金、ポリマー、及びセラミックスから成るグループから選択される材料により調製されることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか一項に記載のプレート（１０，１０ａ，１０ｂ）。
9. 前記プレートの２つの面の内の他方の面によっても別の流体循環路が画定されることを特徴とする、請求項１〜８のいずれか一項に記載のプレート（１０）。
10. 前記プレートの２つの面の内の他方の面によっても別の流体循環路が画定され、この流体循環路は、この他の循環路内での触媒化学反応を可能にする触媒（１８ａ，１８ｂ）で少なくとも部分的に被覆されることを特徴とする、請求項１〜８のいずれか一項に記載のプレート（１０）。
11. プレート（１０，１０ａ，１０ｂ）から成る積層体を備える熱交換器システム（６）であって、これらのプレートはプレート群（１２）の積層方向に、第１流体循環路（１６ａ）及び第２流体循環路（１６ｂ）を交互に形成し、前記第１流体循環路（１６ａ）は、この第１循環路内での触媒化学反応を可能にする触媒（１８ａ）で少なくとも部分的に被覆されることを特徴とし、
    積層体の前記プレート群（１０，１０ａ，１０ｂ）の内の少なくとも一つのプレートが、請求項１〜１０のいずれか一項に記載のプレートであり、当該プレートの流体循環路（２０）を利用して、熱交換器システムの第１流体循環路群（１６ａ）の内の一つの循環路を少なくとも部分的に形成することを可能にすることを特徴とする、
    熱交換器システム（６）。
12. 各第２流体循環路（１６ｂ）も、この第２循環路内での触媒化学反応を可能にする触媒（１８ｂ）で少なくとも部分的に被覆されることを特徴とする、請求項１１記載の熱交換器システム（６）。
13. スチームリフォーミングシステム（６）であって、前記システムは、請求項１１又は請求項１２記載の熱交換器システムを備え、このスチームリフォーミングシステムは、発熱触媒化学反応が各第１流体循環路（１６ａ）内で生じ、かつ水素を生成するために利用される吸熱スチームリフォーミング反応が各第２流体循環路（１６ｂ）内で生じるように構成されることを特徴とする、
    スチームリフォーミングシステム（６）。
14. 燃料電池（２）と、水素を生成して前記燃料電池に供給するために設けられるスチームリフォーミングシステム（６）とを備える燃料電池装置（１）であって、前記スチームリフォーミングシステム（６）は請求項１３記載のシステムであることを特徴とする、燃料電池装置（１）。

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