JP4562775B2 - 均一加熱のための微細流路加熱器 - Google Patents

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Description

本発明は一般的に、均一な加熱のために微細流路を有する加熱器に関する。より詳細には、微細流路を有する金属薄板を複数の層に積層し、加熱体と被加熱体が燃焼用薄板と熱伝達用薄板に交互供給されるシステムにおいて、加熱に必要な熱量の生成が被加熱体の存在する反応器の全体の面で均等に進行するように、燃料と空気の均一な混合を誘導することにより、反応器内の部分的な温度差を最少化するための微細流路加熱器に関する。
最近、燃料電池分野が脚光を受けることにより、炭化水素を利用して水素を製造するために、反応器の均一な加熱を可能にする多くの研究が進行されている。
炭化水素を利用する水素の生成反応は、下記の化学式1乃至化学式3のように多様な反応を利用して進行させることが可能である。
これらの反応式のうち、生成される水素の濃度が非常に高い化学式1による水蒸気改質(steam reforming)反応が注目されている。また、迅速な応答特性のある部分酸化反応(partial oxidation、化学式3)もやはり注目されている。
Figure 0004562775
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小型の定置型燃料電池(RPG)用の水素製造システムにおいては、迅速な応答反応より、水素濃度の高い水蒸気改質反応により多い効用性を期待して、多くの研究が進められている。
しかし、前記化学式1で分かるように、前記の反応に必要とする反応熱の供給が鍵となっている。水蒸気改質反応の場合、反応温度750℃以上で炭化水素(メタン)の転換率95%以上を得ることができるため、高温維持の方法とともに反応熱を供給する方法に対して研究の努力を集中する必要がある。
なお、反応熱は、前記化学式4のように炭化水素の燃焼(触媒酸化又は燃焼)を通じて生成される。この過程において、熱の伝達を効果的に行うために、高い温度差(△T)、広い接触面積(A)、高い熱伝達係数(k)を有する物質を必要とする。
しかし、高い温度差を得るための加熱に必要な火炎温度を無制限に上昇させることは不可能である。この場合、構成材料の不足の問題とともに窒素酸化物(NOx)の汚染物生成の問題を引き起こす可能性がある。又、熱伝達係数もやはり構成材料に固有値に限定される。
従って、反応器を構成する時に、熱伝達面積を可能な限り大きく確保される。
この目的を達成するために、金属薄板に微細流路を形成した反応器を利用する試図がある。即ち、微細流路を有するように加工された複数の金属薄板を積層することによって、単位体積当りの接触面積(A)を大きく確保するものである(韓国公開特許特2003−0091280)。
しかし、反応熱の生成に必要とする炭化水素(LNG、LPG、アルコール類)の燃焼反応は非常に大きい発熱量を生成する激烈な反応であるため、触媒燃焼又は無触媒燃焼を通じて進行することができる。
又、炭化水素と空気との混合物は、一定温度以上からは自体燃焼を通じて酸化反応が進行される(例えば、一酸化炭素の場合、空気中に存在するとき650℃である)。
従って、微細流路を有する反応器であっても、反応物が導入される位置において局部的に燃焼熱が発生することにより、反応器の温度が均一性を失うことになり、結局、燃焼触媒又は被加熱体に対する燃焼熱の不均一性を起して改質触媒の活性低下をもたらす問題がある。
韓国特許公開第2003−0091280号
前記の問題を解決するために案出された本発明の目的は、反応熱を生成させるための炭化水素の燃焼反応が、反応物が存在する薄板の中間部の多数の個所で発生されるように微細流路を形成し、炭化水素と燃焼用空気のための混合部位が、それぞれの薄板に設置されるようにシステムを構成するとともに、局部的な酸化反応を最大限に抑止して均一加熱及び発生熱量の伝達時間を最短化することのできる微細流路加熱器を提供することにある。
前記目的を達成するために本発明は、被加熱体流入口、燃料流入口、および酸化剤流入口を包含する上部プレートと;被加熱体排出口および排出ガス排出口を包含する下部プレートと;前記上部プレートと前記下部プレートとの間に交互に積層された複数の燃焼用薄板および複数の熱伝達用薄板とを包含し、前記の燃焼用薄板と前記熱伝達用薄板の各薄板に、被加熱体流入孔、被加熱体排出孔、酸化剤孔、排出ガス孔、燃料孔、および微細流路溝がそれぞれ一致する位置に形成され;前記燃焼用薄板の排出ガス孔と酸化剤孔とが微細流路溝によって連通され;前記熱伝達用薄板の前記被加熱体流入孔と被加熱体排出孔とが微細流路溝により連通され;前記燃焼用薄板は、さらに前記微細流路溝と前記酸化剤孔を連通する混合溝に形成される燃料供給孔を有し、該燃料供給孔は前記熱伝達用薄板の前記燃料孔に連通された燃料誘導溝と連通して前記混合溝に燃料を供給し;前記上部プレートおよび該上部プレートの下部面に接する前記燃焼用薄板は、前記上部プレートにおける前記被加熱体流入口、燃料流入口、および酸化剤流入口が、前記燃焼用薄板における前記被加熱体流入孔、前記燃料孔および前記酸化剤孔とそれぞれ一致するように位置決めされ、前記下部プレートおよび該下部プレートの上部面に接する前記熱伝達用薄板は、前記下部プレートにおける前記被加熱体排出口、および前記排出ガス排出口が、前記熱伝達用薄板における前記被加熱体排出孔および前記排出ガス孔とそれぞれ一致するように位置決めされることを特徴とする均一加熱のための微細流路加熱器である。
前記の燃焼用薄板の微細流路溝には、好ましくは、酸化触媒が塗布されていることを特徴とする。
前記熱伝達用薄板の微細流路溝には、好ましくは、炭化水素の改質触媒が塗布されていることを特徴とする。
以下、図面を参照するにあたって、同一または類似の構成部を指定するために、異なる図面間で同一の参照番号が使用されている。
図1は本発明の加熱器を示す分解斜視図であり、上部プレート100と下部プレート400の間に複数の燃焼用薄板200および複数の熱伝達用薄板300を交互に積層することにより被加熱体と加熱媒体との接触面積を極大化させたことに重要な特徴がある。
前記上部プレート100には被加熱体流入管110、燃料流入管120、および酸化剤流入管130が形成される。
本実施例の場合、被加熱体流入管110、燃料流入管120、および酸化剤流入管130が上部プレート100の上部面に形成される。
そして、前記下部プレート400には、被加熱体排出管460と排出ガス排出管450が形成される。
本実施例の場合、被加熱体排出管460と排出ガス排出管450が下部プレート400の下部面に形成される。
燃焼用薄板200と熱伝達用薄板300には、5対の穿孔及び微細流路溝291、391が互に一致する位置に形成される。即ち、被加熱体流入孔211、311、被加熱体排出孔262、362、酸化剤孔231、331、排出ガス孔252、352、燃料孔221、321、および微細流路溝291、391がそれぞれ対応するサイズ、形状および位置を有する。
本実施例においては、被加熱体流入孔211、311、酸化剤孔231、331、被加熱体排出孔262、362、および排出ガス孔252、352は前記の順で一致する矩形状の薄板の4角の頂点を成すようにして配置され、その中央部に微細流路溝291、391を形成し、さらに、前記被加熱体流入孔211、311と酸化剤孔231、331の間に燃料孔221、321を配置している。
そして、燃焼用薄板200は、酸化剤孔231、微細流路溝291、および排出ガス孔252を相互連通するように溝を形成し、特に酸化剤孔231と微細流路溝291を連通する混合溝271には燃料供給孔275を形成している。
前記燃料供給孔275は、次で説明する燃料誘導溝381と連接される。
従って、被加熱体流入孔211と被加熱体排出孔262は隔離状態になる。
又、炭化水素の燃焼熱を生成するための燃焼用薄板200は、酸化触媒の支持体としてAl、Ti、Si、およびZrのいずれか1種以上でコーティングされ、高温耐熱性を増大させるとともに酸化力を向上させるための添加剤としてCe、Co、La、またはSnを含む安定化剤が添加され、乾燥及び焼成工程を経た後、コーティングされた薄板の外表面に酸化力のある貴金属Pt、Pd、Rh、およびRuの中から選択されたいずれか1種以上をさらにコーティングし、乾燥、焼成及び還元する工程によって酸化触媒のコーティングを完成する。
酸化触媒のコーティング方法をより詳述すると、図1に示す酸化剤流入口131にコーティング溶液を供給し、高圧空気を利用した各薄板にコーティング物質を伝達する。このとき、コーティング物質の部分的な過剰供給による微細流路の詰りが生じないようにしなければならない。この過程において、過剰供給されたコーティング溶液は排出ガス排出口452から排出される。
一方、熱伝達用薄板300は、被加熱体流入孔311、微細流路溝391、および被加熱体排出孔362を互いに連通するよう溝を形成し、特に、燃料孔321と連通される燃料誘導溝381を前記の燃料供給孔275と連接するよう形成する。
従って、燃料孔321を経由する燃料は前記燃料誘導溝381を通過し、燃料供給孔275を経て混合溝271に供給される。
又、酸化剤孔331と排出ガス孔352は隔離された状態である。
なお、前記の燃料供給孔275は直径を縮小して燃料の拡散を容易にする。
さらに、被加熱体の移動流路には水素発生を容易にするべく、改質触媒のコーティングを必要とする。
メタノール水蒸気改質を一例に取って次に説明する。メタノール改質触媒としては特別な制限事項はなく、文献上から見られるCu−Zn、Pd−Zn、およびPt−Ceなど、いずれの触媒を使用しても良い。ただ、好ましくは、熱的な安定性及び酸素に対する安定性が確保される貴金属系触媒を推薦する。
前記触媒のコーティング方法は、前記酸化触媒のコーティング方法と同様である。支持体を微細流路溝291内にコーティングした後、活性金属をさらにコーティングし、乾燥、焼成及び還元を行う。
被加熱体流入口111を通じてコーティング物質を供給する際、高圧ガスを加圧して各薄板に供給する。このとき、過剰供給された剰余分のコーティング物質は被加熱体排出口462を通じて外部に排出される。
本発明の加熱器における4つの構成要素である上部プレート100、燃焼用薄板200、熱伝達用薄板300、下部プレート400をこの順に積層し、燃焼用薄板200と熱伝達用薄板300とを1対にして複数の薄板が積層される。
前記積層される対の数が多いほど均一加熱にはさらに有効となって好ましいが、設計上に制限があるため、必要条件に合わせてその数を決める。
特に、前記の構成要素を組み立てるとき、前記上部プレート100の被加熱体流入口111、燃料流入口121、および酸化剤流入口131は、上部プレートの下方に当接して設置される燃焼用薄板200の被加熱体流入孔211、燃料孔221、および酸化剤孔231とそれぞれ一致する位置に設置される。
従って、上部プレート100の下面と当接する燃焼用薄板200に設けられている被加熱体排出孔262と排出ガス孔252はその上方が閉鎖されることになる。
なお、前記下部プレート400の被加熱体排出口462および排出ガス排出口452は、該下部プレートの上方面に当接して設置される熱伝達用薄板300の被加熱体排出孔362および排出ガス孔352とそれぞれ一致するように設置される。
従って、下部プレート400の上方面と当接する熱伝達用薄板300の被加熱体流入孔311、燃料孔321、および酸化剤流入孔331はその下方が閉鎖されることになる。
前記のように加熱器の組立設置が完了したとき、複数個の対で積層された前記燃焼用薄板200と熱伝達用薄板300の5対の孔が重ね合わされ長い管を形成することになる。
即ち、被加熱体流入孔211、311、被加熱体排出孔262、362、酸化剤孔231、331、排出ガス孔252、352、および燃料孔221、321の複数個の対が積層され連通管を形成するとともに、被加熱体流入孔211、311、酸化剤孔231、331、および燃料孔221、321はそれぞれ下方が閉鎖される管状になる。同時に、被加熱体排出孔262、362と排出ガス孔252、352は上方が閉鎖される管状となる。
又、前記のように上部プレート100、燃焼用薄板200、熱伝達用薄板300、および下部プレート400は、外部へのガス流出のおそれがないように各プレートが接触していなければならない。さらに、積層されたプレートの接触面が精密に加工され、各層の側面部をシール材によってシールすることにより密封することが好ましい。
勿論、前記燃焼用薄板200と熱伝達用薄板300との位置を逆にして構成しても構わない。ただ、酸化反応が、対応する薄板において行われなければならない。
前記燃焼用薄板200と熱伝達用薄板300の厚さに対する制限条件はないが、熱伝達用薄板300の場合、同一の体積内に大きい比表面積を確保するために、微細流路の幅と深さを考慮して薄板の厚さを決める必要がある。
また、この時、進行させようとする反応の形態を考慮して薄板の厚さを決定する必要がある。
例えば、吸熱量が比較的少ないメタノール水蒸気改質反応器を使用する場合は、触媒を薄板にコーティングする方法ではなく、粒子形触媒を使用することができるように薄板が1〜5mmの厚さを有するようにする構成も可能である。
また、炭化水素の燃焼が進行される薄板の場合は、0.1〜1mmの薄板を使用し、この表面に酸化触媒をコーティングして加熱システムを構成することが好ましい。
ただ、いずれの場合であっても、燃料に該当する炭化水素、水素、または一酸化炭素、および酸化剤としての酸素が、上記反応物質を混合するための混合部を、酸化触媒がコーティングされた薄板の内部に位置するように独立の供給管を有することは必須の条件である。
なお、各積層薄板は、はんだ付け接合、拡散接合、又はボルト締結によって構成することができる。
次いで、本発明のシステムの作用について説明する。
本発明の微細流路加熱器は、前記の上部プレート100、下部プレート400、燃焼用薄板200、熱伝達用薄板300によって構成され、被加熱体を供給して加熱された後にこれを排出する被加熱体の流路、燃料を供給する燃料流路、および酸化剤が供給され、前記燃料流路によって供給された燃料とともに燃焼され、その排出ガスを排出する燃焼流路を包含して構成される。
本発明においては、燃料と酸化剤を装置の内部で混合させるために、上述のように燃料流路と燃焼流路を別にして形成する。
若し燃料と酸化剤を装置の外部で混合・供給する場合、上述のように混合ガスの供給部位で温度が上昇するとき導入口の部分で発熱が進行し、被加熱体の吸熱反応が発生する位置と間隔が生じてしまう。
また、導入口部分で集中的な発熱反応が発生するとき、装置に熱変形が生じる場合も有り得る。
つまり、この装置内で燃焼熱を速やかに生成物の吸熱反応に使用することにより装置内部における温度分布の不均一性を解消する構成にする必要がある。
前記被加熱体の流路は、被加熱体流入口111、熱伝達用薄板300の被加熱体流入孔311、微細流路溝391、被加熱体排出孔362、および被加熱体排出口462の順に形成される。
また、燃焼流路は、酸化剤流入口131、燃焼用薄板200の酸化剤孔231、微細流路溝291、排出ガス孔252、および排出ガス排出口452の順に形成される。
燃料流路は、燃料流入口121、燃料孔321、燃料誘導溝381、および燃料供給孔275の順に形成され、混合溝271にて燃料と前記酸化剤とが混合される。
従って、被加熱体流入口111にCHおよびスチーム、又は/及び空気を供給し、燃料流入口121に燃料として炭化水素(CH、LNG、気化揮発油、気化軽油)、アルコール、一酸化炭素及び水素を単独又は組合せで供給し、酸化剤流入口131には空気又は酸素濃度の高い空気を供給する。
前記被加熱体流入口111に流入されるスチーム、又は空気は、被加熱体の過熱を防ぐために冷却用メディアとして機能する。
前記供給された燃料は、前記燃料流路を通じて混合溝271まで到達し、酸化剤流入口131を通じて供給された酸化剤とが前記混合溝271で混合された状態で微細流路溝291に流入するとともに燃焼反応が発生する。
勿論、大部分の酸化反応は、微細流路溝291において進行されるが、反応時間の持続に従って、混合溝271も加熱されるため、この部分においても酸化反応が進行される。
上述のように発生した酸化反応によって燃焼用薄板200で生成された反応熱は、燃焼用薄板の上部と下部に位置する熱伝達用薄板300を加熱し、この熱は被加熱体の流路の中、特に微細流路溝391に供給される被加熱体を反応させる熱として使用される。
又、前記燃焼反応により生成されたガス(二酸化炭素、水分、窒素)は、微細流路291を経由して排出ガス孔252、352を経て下部プレート400の排出ガス排出口452から外部に排出される。
又、前記被加熱体は、被加熱体流入口111を通じて装置内部に供給され、被加熱体流入孔211、311を通過して微細流路溝391において加熱されるとともに、被加熱体排出孔362を経て下部プレート400の被加熱体排出口462から外部に排出される。
上述したように、本発明は均一加熱のための微細流路加熱器を提供する。本発明により、炭化水素の燃焼および/又は酸化反応を反応器内で均一に行うことができるため、反応器内の位置によって生じる温度の差を緩和することにより加熱効率を向上させることができる。
また、本発明の加熱システムは、炭化水素の改質を通じて水素を生成する反応システムだけでなく、燃焼熱を利用する加熱システム又は蒸発システムにも同様に適用することができる。
積層型微細流路を有する本発明の加熱器では、酸化反応を複数の位置で発生させることにより、反応器の流入口部での燃焼反応を抑止させることができる。従って、本発明の加熱器の構成形態は、上述の分野以外にも多様に適用することができる。
特に、本発明の加熱器は酸素と共存する時に爆発性を有する水素の燃焼反応、および酸素を多段に分けて供給する時に高性能を発揮する水素精製反応である一酸化炭素選択酸化反応(PrOx)の場合にはさらに有用な方法となる。
本発明の加熱器の各構成要素の分解斜視図である。 本発明の構成要素の斜視図である。 図1の燃焼用薄板と熱伝達用薄板の断面を示す拡大図である。
符号の説明
100 上部プレート
110 被加熱体流入管
111 被加熱体流入口
120 燃料流入管
121 燃料流入口
130 酸化剤流入管
131 酸化剤流入口
200 燃焼用薄板
211311 被加熱体流入孔
221,321 燃料孔
231,331 酸化剤孔
252,352 排出ガス孔
262,362 被加熱体排出孔
271 混合溝
275 燃料供給孔
381 燃料誘導溝
291,391 微細流路溝
300 熱伝達用薄板
400 下部プレート
450 排出ガス排出管
452 排出ガス排出口
460 被加熱体排出管
462 被加熱体排出口

Claims (3)

  1. 被加熱体流入口、燃料流入口、および酸化剤流入口を包含する上部プレートと;
    被加熱体排出口および排出ガス排出口を包含する下部プレートと;
    前記上部プレートと前記下部プレートとの間に交互に積層された複数の燃焼用薄板および複数の熱伝達用薄板とを包含する均一加熱のための微細流路加熱器であって;
    前記燃焼用薄板と前記熱伝達用薄板の各薄板に、被加熱体流入孔、被加熱体排出孔、酸化剤孔、排出ガス孔、燃料孔、および微細流路溝が一致する位置にそれぞれ形成され;
    前記燃焼用薄板の前記排出ガス孔と前記酸化剤孔とが前記微細流路溝によって連通され;
    前記熱伝達用薄板の前記被加熱体流入孔と前記被加熱体排出孔とが前記微細流路溝によって連通され;
    前記燃焼用薄板は、さらに前記微細流路溝と前記酸化剤孔を連通する混合溝に形成される燃料供給孔を有し、該燃料供給孔は前記熱伝達用薄板の前記燃料孔に連通された燃料誘導溝と連通して前記混合溝に燃料を供給し
    前記上部プレートおよび該上部プレートの下部面に接する前記燃焼用薄板は、前記上部プレートにおける前記被加熱体流入口、燃料流入口、および酸化剤流入口が、前記燃焼用薄板における前記被加熱体流入孔、前記燃料孔、および前記酸化剤孔とそれぞれ一致するように位置決めされ;
    前記下部プレートおよび該下部プレートの上部面に接する前記熱伝達用薄板は、前記下部プレートにおける前記被加熱体排出口および前記排出ガス排出口が、前記熱伝達用薄板における前記被加熱体排出孔および前記排出ガス孔とそれぞれ一致するように位置決めされる均一加熱のための微細流路加熱器。
  2. 前記燃焼用薄板の微細流路溝に酸化触媒が塗布されている請求項1に記載の均一加熱のための微細流路加熱器。
  3. 前記熱伝達用薄板の微細流路溝に炭化水素の改質触媒が塗布されている請求項1に記載の均一加熱のための微細流路加熱器。
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