JP5103934B2 - 燃料電池の製造方法および燃料電池 - Google Patents

Description

この発明は、燃料電池に関する。

燃料電池を製造する際には、たとえば、膜電極接合体と、多孔体と、セパレータとが積層される。燃料電池の運転時には、反応ガスが供給され、膜電極接合体とセパレータとに挟まれた多孔体内を流通する。その際、反応ガスが膜電極接合体と接触することによって、発電が行われる。多孔体の周囲は、燃料電池外に反応ガスが漏れ出さないように、シール部材でシールされている。

さらに、シール部材の内側において反応ガスが多孔体内を通過せずに多孔体の周囲を通過して排出されてしまうことがないように、多孔体の周りには、反応ガスを通さない物質が充填される。たとえば、ある従来技術においては、ガスシール材１９，２１とガス拡散層電極９，１１との間に、熱硬化性樹脂６９が充填される（特許文献１）。そのような構成が複数組、積層されて、加圧された状態で固定されることにより、燃料電池が製造される。

特開２００５−１８３２１０号公報 特開２００５−１７４８７５号公報 特開２０００−１３３２８８号公報

しかし、充填材の量が多すぎると、その充填材によって構成される部分が想定された厚さよりも厚くなる。すると、膜電極接合体、多孔体、およびセパレータを積層し、それらを圧縮して燃料電池を形成する際に、充填材の部分が想定値よりも多い荷重を受ける。そして、膜電極接合体と多孔体とに十分な荷重がかからなくなる。その結果、膜電極接合体と多孔体との間の接触抵抗が大きくなり、発電効率が低下する。

一方で、充填材の量が少ないと、多孔体の周囲に隙間ができる。すると、燃料電池の運転時に、反応ガスが多孔体内を通過せずに多孔体の周囲を通過して排出されてしまう。その結果、やはり発電効率が大幅に低下する。

また、多孔体のうち膜電極接合体と接触する部分は、膜電極接合体を破壊しないように、カーボンクロスやカーボンペーパなどの柔らかい物質で形成される。それらの物質は、燃料電池の他の構成に比べて、積層および加圧を行う前の状態における形状のばらつきが大きい。そして、それらの物質は、積層時に加圧されると、それまでの厚みよりも薄く変形する。このため、形状のばらつきが比較的大きい多孔体に十分密着でき、かつ、多孔体が加圧により薄く変形しても十分に多孔体と接触して多孔体をシールできるように、充填材の量を決定することが好ましい。

これらの様々な要請を満たすことができるように充填材の量を決定し、製造工程においてその充填材の量を高い精度で制御して燃料電池を製造することは、容易ではない。このような問題は、燃料電池を製造する際の加圧によって変形する多孔体を使用する燃料電池について、広く存在する。

本発明は、上述した従来の課題の少なくとも一部を取り扱うものであり、多孔体をシールするための充填材などの可変部材に起因する電池性能の低下を防止することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明の一実施態様としての燃料電池の製造方法においては、以下の処理が行われる。すなわち、（ａ）反応ガスと接触して発電を行う膜電極接合体と、膜電極接合体に反応ガスを供給するための空間を有し膜電極接合体と接触している多孔体部と、反応ガスを透過しない素材を使用して構成されるセパレータと、を準備する。そして、（ｂ）外力によって変形し反応ガスを透過しないする可変部材を、多孔体部に接触させた状態で準備する。そして、（ｃ）膜電極接合体と多孔体部とセパレータとを積層する。その際、可変部材が多孔体部およびセパレータに密着し、膜電極接合体とセパレータとの間において多孔体部がシールされる。

なお、本明細書において「膜電極接合体」とは、電解質膜と、その両側に設けられた触媒層と、を有する構成をいう。

このような態様によれば、積層の際に他の構成に比べて変形しやすい多孔体部にあらかじめ可変部材を接触させた状態で、膜電極接合体と多孔体部とセパレータとを積層させて、可変部材をシールすることができる。このため、多孔体部以外の構成に可変部材を配して積層を行う態様にくらべて、より少ない量の可変部材を使用しても、同程度の確実性で多孔体部のシールを達成することができる。その結果、多孔体部以外の構成に可変部材を配して積層を行う態様に比べて、製造工程における可変部材の量の絶対的な変動幅が少なくなる。よって、より高い確率で、シール用の可変部材に起因する電池性能の低下を防止することができる。

なお、多孔体部が、膜電極接合体に接触する第１の部分と、膜電極接合体に接触せず第１の部分よりも固い素材で形成される第２の部分と、を有する態様においては、以下のような処理を行うことが好ましい。すなわち、可変部材を準備する際には、可変部材を第１の部分に接触させた状態で準備することが好ましい。

このような態様によれば、積層の際に他の構成に比べて変形しやすい多孔体部の第１の部分にあらかじめ可変部材を接触させた状態で、膜電極接合体と多孔体部とセパレータとを積層させて、可変部材をシールすることができる。このため、多孔体部の第１の部分以外の構成に可変部材を配して積層を行う態様にくらべて、より少ない量の可変部材を使用しても、同程度の確実性で多孔体部のシールを達成することができる。

また、多孔体部を準備する際には、第１の部分と第２の部分とを互いに分離した状態で準備することができる。そのような態様において、膜電極接合体と多孔体部とセパレータとを積層する際には、多孔体部の第１の部分と第２の部分とを積層し、可変部材を第１および第２の部分に密着させることが好ましい。

このような態様としても、膜電極接合体とセパレータとの間において多孔体部をシールすることができる。

なお、可変部材を準備する際には、多孔体部の外周部の互いに異なる位置に複数の可変部材を配する工程を含むことが好ましい。

ある部材の「外周部」とは、その部材をある平面に投影したときにあらわれる形状の最大寸法の１／５の長さをＬｐとしたとき、その部材の一部であって、平面に投影された形状の外周の端からＬｐだけ内側の範囲に含まれる部分に対応する部分をいう。

このような態様においては、圧縮時に複数の可変部材が互いにつながってシールが達成される。このため、可変部材が存在すべき空間の大きさの変動を、複数の可変部材の接続部分の大きさの変化で吸収することができる。よって、可変部材がその空間を埋めてしまって、積層時に想定よりも多い荷重を受けてしまう可能性を低減することができる。

なお、可変部材を準備する際には、多孔体部の外周部の全周にわたって環状に可変部材を配することもできる。

このような態様においては、あらかじめ環状に可変部材が配されているため、より確実に多孔体部をシールすることができる。

膜電極接合体と、多孔体部と、セパレータと、を準備する際には、さらに、多孔体部を介してセパレータと膜電極接合体との間で受け渡される反応ガスが外部に漏出しないようにするためのシール部を準備することができる。そのような態様において、可変部材を準備する際には、積層の方向に垂直な方向について、シール部との間に空間を有するように可変部材を配することが好ましい。

このような態様においては、各構成の積層時に、可変部材がシール部材の方に向かって突出するように変形することができる。このため、製造誤差に起因して、可変部材が想定値よりも大きくなったり、可変部材が存在すべき空間の大きさが想定値よりも小さくなった場合にも、可変部材がシール部材の方に向かって突出することによって、可変部材の厚みが想定値よりも厚くなってしまうことを防止できる。なお、このような態様においては、セパレータは、多孔体部に反応ガスを供給し多孔体部から受け取った反応ガスを排出する機能を奏するものであることが好ましい。

なお、本発明の一態様は、以下のような燃料電池とすることができる。この燃料電池は、反応ガスと接触して発電を行う膜電極接合体と、膜電極接合体と接触して膜電極接合体に反応ガスを供給するための多孔体部と、反応ガスを透過しない素材を使用して構成されるセパレータと、多孔体部を介してセパレータと膜電極接合体との間で受け渡される反応ガスが外部に漏出しないようにするためのシール部と、多孔体部およびセパレータと密着し膜電極接合体とセパレータとの間において多孔体部をシールする可変部材であって、シール部との間には少なくとも一部において空間を有する可変部材と、を有する。

このような態様においては、余剰の空間が設けられているため、各構成の積層時に、可変部材がシール部材の方に向かって突出するように変形することができる。このため、製造誤差に起因して、可変部材が想定値よりも大きくなったり、可変部材が存在すべき空間の大きさが想定値よりも小さくなった場合にも、可変部材の厚みが想定値よりも厚くなってしまうことを防止できる。

本発明は、上記以外の種々の形態で実現可能であり、例えば、燃料電池における面圧の均一化方法や、燃料電池の構成部材の積層方法などの形態で実現することが可能である。

Ａ．実施例：
図１は、本発明の一実施例である燃料電池１の断面図である。この燃料電池１は、膜電極接合体一体型シール部２０と、セパレータ３０とを交互に積層して構成される。膜電極接合体一体型シール部２０とセパレータ３０との間には、ガス流路部２６または２７が配される。なお、以下では、膜電極接合体一体型シール部２０を「ＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly）一体型シール部２０」と表記する。

これらＭＥＡ一体型シール部２０、ガス流路部２６，２７、ならびにセパレータ３０を含む積層体の積層方向の両端には、エンドプレート（図示せず）が配される。その両端のエンドプレートが互いに締結されることによって、ＭＥＡ一体型シール部２０、ガス流路部２６，２７、ならびにセパレータ３０は、積層方向Ａｓに加圧される。

ＭＥＡ一体型シール部２０は、長方形の略板状の部材である。ＭＥＡ一体型シール部２０は、膜電極接合体２２と、膜電極接合体２２の両側に構成されたガス拡散層２４，２５と、膜電極接合体２２ならびにガス拡散層２４，２５の外周部にそれらと一体で構成されたシール部２８と、を有する。なお、以下では、膜電極接合体２２を、「ＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly）２２」と表記する。

ＭＥＡ２２は、電解質膜と、電解質膜の両面に構成された触媒層と、を有する。電解質膜は、水素イオンと水を透過しやすい素材で設けられた長方形の膜である。この電解質膜は、酸素を含む酸化ガスと、水素を含む燃料ガスとをほとんど透過しない。電解質膜は、たとえば、パーフルオロスルホン酸膜とすることができる。なお、発電のための電気化学反応に使用される酸化ガスと燃料ガスとを区別せずに表す場合には、「反応ガス」という名称を用いる。

触媒層は、カーボンブラックに白金を担持させて設けられた層である。触媒層によって、酸化ガスの反応および燃料ガスの反応が促進される。

ガス拡散層２４，２５は、互いに連通した空隙を有する多孔体である。ただし、このガス拡散層２４，２５は、発泡金属に比べて柔らかい素材で構成される。ガス拡散層２４，２５は、たとえば、厚さ約２００μｍの長方形のカーボンペーパとすることができる。ガス拡散層２４，２５は、ＭＥＡ２２の両側において、ＭＥＡ２２に接して配される。ガス拡散層２４，２５はカーボンペーパで設けられているため、ＭＥＡ２２と接触させて、その後加圧しても、ＭＥＡ２２を損傷させにくい。

これらのガス拡散層２４，２５は、それぞれ酸化ガスと、燃料ガスとを透過することができる。ガス拡散層２４は、酸化ガスを触媒層および電解質膜に伝える。ガス拡散層２５は、燃料ガスを触媒層および電解質膜に伝える。

図２は、ＭＥＡ一体型シール部２０の平面図である。図１に示されるＭＥＡ一体型シール部２０の断面図は、図２のＡ−Ａ断面の断面図に相当する。それぞれ長方形に構成され、互いに積層されるＭＥＡ２２とガス拡散層２４，２５の外周には、シール部２８が構成される。シール部２８は、例えば、シリコンゴム、フッ素ゴムなどの絶縁性樹脂材料によって形成される。シール部２８は、射出成形により、ＭＥＡ２２と一体で形成される。

シール部２８には、ＭＥＡ２２とガス拡散層２４，２５の積層方向にシール部２８を貫通する穴４０〜４５が設けられている。穴４０と穴４１は、ＭＥＡ２２をはさんで逆の側に設けられている。そして、穴４０と穴４１は、長方形のＭＥＡ一体型シール部２０において、向かい合う２辺の近傍に設けられている。

燃料電池１において穴４０は、電気化学反応に供するための酸化ガスをＭＥＡ２２に供給するための酸化ガス供給マニホールドＭＯｐの一部を形成する（図１参照）。なお、図１において、矢印ＡＯｉは、ＭＥＡ２２に供給される酸化ガスの流れを示す。

また、燃料電池１において穴４１は、電気化学反応に供された後の酸化ガスを燃料電池１外に排出するための酸化ガス排出マニホールドＭＯｅの一部を形成する（図１参照）。なお、図１において、矢印ＡＯｏは、ＭＥＡ２２から排出される酸化ガスの流れを示す。

穴４３と穴４４も、ＭＥＡ２２をはさんで逆の側に設けられている。ただし、穴４３と穴４４はそれぞれ、長方形のＭＥＡ一体型シール部２０において、穴４０と穴４１がその近傍に設けられている２辺とは異なる辺の近傍に設けられている。

燃料電池１において穴４４は、電気化学反応に供するための燃料ガスをＭＥＡ２２に供給するための燃料ガス供給マニホールドの一部を形成する。また、燃料電池１において穴４３は、電気化学反応に供された後の燃料ガスを燃料電池１外に排出するための燃料ガス排出マニホールドの一部を形成する。

穴４２と穴４５も、ＭＥＡ２２をはさんで逆の側に設けられている。ただし、穴４２と穴４５はそれぞれ、長方形のＭＥＡ一体型シール部２０において、穴４３と穴４４がその近傍に設けられている２辺と同じ辺の近傍に設けられている。

燃料電池１において、穴４２は、セパレータ３０内の冷媒流路を流通する冷媒を供給するための冷媒供給マニホールドの一部を形成する。燃料電池１において、穴４５は、セパレータ３０内の冷媒流路を流通した冷媒を燃料電池１外に排出するための冷媒排出マニホールドの一部を形成する。

これらの穴４０〜４５は、シール部２８の一部であって、尾根部２８１によってそれぞれ外周を囲まれている。尾根部２８１は、シール部２８において、ＭＥＡ一体型シール部２０とセパレータ３０との積層方向の両側（図２の紙面方向の手前および奥の向き）に突出している。その結果、セパレータ３０とセパレータ３０の間においては、穴４０〜４５は、それぞれ独立にシールされている（図１および図２参照）。

同様に、ガス拡散層２４，２５のうちＭＥＡ一体型シール部２０の中央部分において外面に露出している部分も、その外周を尾根部２８１によって囲まれている。その結果、セパレータ３０とセパレータ３０の間においては、ガス拡散層２４，２５もそれぞれ独立にシールされている。

ガス流路部２６，２７は、互いに連通した空隙を有する多孔体である。ガス流路部２６，２７は、たとえば、チタンの発泡金属で構成することができる。ガス流路部２６，２７は、ＭＥＡ２２の両側において、ガス拡散層２４，２５に接して配される。そして、ガス流路部２６，２７は、ＭＥＡ一体型シール部２０とセパレータ３０とに挟まれる。

これらのガス流路部２６，２７は、それぞれ酸化ガスと、燃料ガスとを透過することができる。ガス流路部２６は、酸化ガスをガス拡散層２４に伝える。ガス流路部２７は、燃料ガスをガス拡散層２５に伝える。（図１参照）。

ＭＥＡ一体型シール部２０とセパレータ３０との間において、ガス流路部２６，２７のうちＭＥＡ一体型シール部２０またはセパレータ３０と接触しない部分（たとえば外周端部２６ｅ，２７ｅ）は、充填材６０によって密閉される。充填材６０は、酸化ガスおよび燃料ガスを通さないゲル状の素材によって構成される。充填材６０には、たとえば、シリコン系の樹脂を用いることができる。

なお、本明細書においては「ゲル状」とは、外力を加えられない状態で所定の形状を維持でき、外力に応じて任意の形状に変形できるとともに、外力が除去されるともとの形に近づくようにふたたび変形する素材をいうものとする。典型的なゲル状の素材とは、３次元網目構造と媒体とから構成される物質である。

この充填材６０は、図１に示すように、ガス流路部２６，２７の外周端部２６ｅ，２７ｅのほか、ガス拡散層２４，２５の一部、ならびにシール部２８の一部とも接する（図１参照）。その結果、燃料電池１において、セパレータ３０から供給される燃料ガスおよび酸化ガスは、シール部２８とガス流路部２６，２７との間の隙間を流通することなく、ガス流路部２６，２７内を流通する（図１の矢印ＡＯｉ参照）。

なお、シール部２８の尾根部２８１と充填材６０との間には、空間８１が存在する。すなわち、充填材６０は、ＭＥＡ２２と、シール部２８と、セパレータ３０と、ガス流路部２６，２７の外周端部２６ｅ，２７ｅと、で構成される空間を埋め尽くしているわけではない。

セパレータ３０は、形状および大きさがＭＥＡ一体型シール部２０とほぼ等しい板状部材である。セパレータ３０は、カソード側プレート３１と、アノード側プレート３３と、カソード側プレート３１およびアノード側プレート３３の間に位置する中間プレート３２と、を備える。

各プレートは、酸化ガスおよび反応ガスを透過しない素材、例えばステンレスで構成される。各プレートは、セパレータ３０がＭＥＡ一体型シール部２０と積層された際にＭＥＡ一体型シール部２０の穴４０〜４５と重なる位置に、穴を有している。ＭＥＡ一体型シール部２０の穴４０〜４５にそれぞれ対応する位置にあるカソード側プレート３１の穴を穴３１４０〜３１４５と呼ぶ。ＭＥＡ一体型シール部２０の穴４０〜４５にそれぞれ対応する位置にあるアノード側プレート３３の穴を穴３３４０〜３３４５と呼ぶ。

各穴３１４０〜３１４５，３３４０〜３３４５は、ＭＥＡ一体型シール部２０の穴４０〜４５とともに、酸化ガス供給マニホールドＭＯｐ、酸化ガス排出マニホールドＭＯｅ、燃料ガス供給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、冷媒供給マニホールド、冷媒排出マニホールドを形成する。

セパレータ３０は、カソード側プレート３１とアノード側プレート３３の間の空隙である空隙５５に酸化ガス供給マニホールドＭＯｐから供給される酸化ガスを受け取る（図1の下段の矢印ＡＯｉ参照）。そして、その酸化ガスを、カソード側プレート３１に設けられた穴５０を介してガス流路部２６に供給する。

また、セパレータ３０は、カソード側プレート３１に設けられた穴５１を介して、反応に使用された酸化ガスをガス流路部２６から受け取る（図１の下段の矢印ＡＯｏ参照）。そして、その酸化ガスを、カソード側プレート３１とアノード側プレート３３の間の空隙である空隙５６に受け取って、酸化ガス排出マニホールドＭＯｅに排出する。

また、セパレータ３０は、燃料ガス供給マニホールド（図２の穴４４参照）からカソード側プレート３１とアノード側プレート３３の間の空隙に燃料ガスを受け取る。そして、アノード側プレート３３に設けられた穴を介してガス流路部２７に供給する。燃料ガスは、ガス流路部２７内を図１の紙面に垂直な方向に沿って手前から奥に向かって流通する。

そして、セパレータ３０は、アノード側プレート３３に設けられた穴を介して、ガス流路部２７からカソード側プレート３１とアノード側プレート３３の間の空隙に、反応に使用された燃料ガスを受け取る。そして、その燃料ガスを、燃料ガス排出マニホールド（図２の穴４３参照）に排出する。

さらに、セパレータ３０は、カソード側プレート３１とアノード側プレート３３の間に冷媒流路３４を有する。冷媒供給マニホールド（図２の穴４２参照）から供給された冷媒は、冷媒流路３４を流通し、ガス流路部２６，２７から熱を受け取る。そして、冷媒は、冷媒排出マニホールド（図２の穴４５参照）を通って燃料電池１外に排出される。

図３は、ＭＥＡ一体型シール部２０と、セパレータ３０と、ガス流路部２６，２７との積層方法を示す図である。まず、ＭＥＡ一体型シール部２０と、セパレータ３０と、ガス流路部２６，２７とを準備する。そして、図３の上段および下段に示すように、ガス流路部２６，２７をセパレータ３０に対して接合する。一方、ＭＥＡ一体型シール部２０上に、充填材６０を付ける。その後、ガス流路部２６，２７が接合されたセパレータ３０と、ＭＥＡ一体型シール部２０とを接合する。

なお、ＭＥＡ一体型シール部２０のガス拡散層２４，２５は、カーボンペーパで構成されている。このガス拡散層２４，２５は、その端部にシール部２８が設けられＭＥＡ一体型シール部２０が製造される際には、圧縮されている。このため、ガス拡散層２４，２５の端部は、圧縮された状態でシール部２８と接続されている。

一方、ガス拡散層２４，２５のシール部２８との接合部以外の部分は、ＭＥＡ一体型シール部２０と、セパレータ３０と、ガス流路部２６，２７とが積層される前の時点では、荷重を受けていない。このため、ガス拡散層２４，２５は、シール部２８と接続されている端部以外の部分は、積層前の状態ではふくらんでいる（図３の中段参照）。

ＭＥＡ一体型シール部２０と、セパレータ３０と、ガス流路部２６，２７との積層に先立って、ＭＥＡ一体型シール部２０には、充填材６０が配される（図３の中段参照）。充填材６０は、ガス拡散層２４，２５とシール部２８との境界部分に配される。この時点で、充填材６０は、ガス拡散層２４とシール部２８の両方、またはガス拡散層２５とシール部２８の両方に接している。また、充填材６０は、シール部２８の尾根部２８１には接触していない。すなわち、ＭＥＡ一体型シール部２０とセパレータ３０との積層の方向Ａｓとは垂直な方向Ａｐ（図３において一点鎖線で示す）について、充填材６０と尾根部２８１の間には空間８２が存在する。

図４は、ＭＥＡ一体型シール部２０上に配された充填材６０を示す図である。図４に示すように、充填材６０は、ガス拡散層２４，２５の外周部の全周にわたって環状に配されている。なお、図３の中段に示すＭＥＡ一体型シール部２０の断面図は、図４のＢ−Ｂ断面の断面図である。

図３および図４に示すようにＭＥＡ一体型シール部２０に充填材６０が配された後、ＭＥＡ一体型シール部２０と、ガス流路部２６，２７が接合されたセパレータ３０と、が接合される。すると、図１に示すように、ガス拡散層２４に配された充填材６０は、ガス流路部２６の外周端面２６ｅと、セパレータ３０のカソード側プレート３１とに密着する。その結果、ガス拡散層２４に配された充填材６０は、シール部２８とともに、ガス流路部２６およびガス拡散層２４を、ＭＥＡ２２とセパレータ３０との間においてシールする。

一方、ガス拡散層２５に配された充填材６０は、ガス流路部２７の外周端面２７ｅと、セパレータ３０のアノード側プレート３３とに密着する。その結果、ガス拡散層２５に配された充填材６０は、シール部２８とともに、ガス流路部２７およびガス拡散層２５を、ＭＥＡ２２とセパレータ３０との間においてシールする。

なお、各構成の積層後には、ガス拡散層２４，２５は圧縮され、積層前の状態に比べて薄くなっている（図１および図３参照）。また、少なくとも一部において、シール部２８の尾根部２８１と充填材６０との間には、空間８１が残っている。

本実施例においては、各構成の積層の前と後で形状が変化しうるガス拡散層２４，２５に、あらかじめ充填材６０が配されている。このため、ガス拡散層２４，２５以外の構成に充填材６０が配されて各構成が積層される態様に比べて、積層後に、より確実にガス拡散層２４，２５に充填材６０を密着させることができる。また、ガス拡散層２４，２５以外の構成は、ガス拡散層２４，２５に比べて積層前後で変形しにくい。このため、本実施例によれば、ガス拡散層２４，２５およびガス流路部２６，２７をシールする際の不確実性をより低減することができる。言い換えれば、ガス拡散層２４，２５以外の構成に充填材６０を配する態様に比べて、燃料電池の製造工程において、充填材６０の量と、積層後に充填材６０が占める空間の大きさと、ガス拡散層２４，２５およびガス流路部２６，２７のシール性と、をより正確に制御できる。

このため、本実施例においては、積層後に充填材６０の厚みが想定値よりも厚くなり、その結果、ＭＥＡ２２と、ガス拡散層２４，２５と、ガス流路部２６，２７と、が受ける圧縮荷重が小さくなってしまう可能性が少ない。よって、製造される燃料電池の発電効率のばらつきが少ない燃料電池の製造工程を実現することができる。

また、燃料電池の製造工程においては、充填材６０の量が設計値よりも増える場合がある。そして、ガス流路部２６，２７やＭＥＡ一体型シール部２０、セパレータ３０の寸法誤差に起因して、ＭＥＡ２２と、シール部２８と、セパレータ３０と、ガス流路部２６，２７の外周端部と、で構成される空間（燃料電池１において充填材６０が存在する空間）が、設計値よりも小さくなることもある。さらに、ガス流路部２６，２７とセパレータ３０の相対的な位置決め誤差に起因して、上記の充填材６０が存在すべき空間が、設計値よりも小さくなることがある。

本実施例は、充填材６０が存在すべき空間は、シール部２８の尾根部２８１側に余剰部分を有している。すなわち、各構成を積層する前には、シール部２８の尾根部２８１と充填材６０との間には、空間８２が存在する（図３参照）。そして、積層後においても、シール部２８の尾根部２８１と充填材６０との間には、空間８１が残存する（図１参照）。すなわち、充填材６０は、ＭＥＡ２２と、シール部２８と、セパレータ３０と、ガス流路部２６，２７の外周端部と、で構成される空間を埋め尽くしているわけではない。

本実施例は上記のような構成を有するため、製造工程上の誤差に起因して、充填材６０が存在すべき空間の相対的な大きさが充填材６０の量に比べて小さくなった場合にも、充填材６０によって構成される部分の厚みが想定よりも厚くなりにくい。このため、充填材６０のために、ＭＥＡ２２と、ガス拡散層２４，２５と、ガス流路部２６，２７と、が受ける圧縮荷重が小さくなってしまう可能性が少ない。よって、本実施例によれば、この点からも、発電効率のばらつきが少ない燃料電池の製造工程を実現することができる。

Ｂ．変形例：
この発明は上記の実施例に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。

Ｂ１．変形例１：
上記実施例においては、酸化ガスを触媒層および電解質膜に伝える構成は、多孔体で構成されるガス流路部２６とカーボンペーパで構成されるガス拡散層２４であった。また、燃料ガスを触媒層および電解質膜に伝える構成は、多孔体で構成されるガス流路部２７とカーボンペーパで構成されるガス拡散層２５であった。

しかし、酸化ガスや燃料ガスを電解質膜に送るための構成は、他の態様とすることもできる。たとえば、酸化ガスや燃料ガスを電解質膜に送るための構成は、発泡金属などの多孔体で構成される部分を有さず、カーボンペーパやカーボンクロスで構成される部分を有する態様とすることもできる。また、ガスを流通させるための溝部を有するセパレータと、セパレータとＭＥＡの間に配されカーボンペーパやカーボンクロスで構成される部分と、を有する構成とすることもできる。すなわち、酸化ガスや燃料ガスを電解質膜に送るための構成は、連通した空隙を有するさまざまな態様とすることができる。

ただし、酸化ガスや燃料ガスを電解質膜に送るための構成のうち、ＭＥＡと接する第１の部分は、ＭＥＡを破壊しない程度に柔らかいことが好ましい。また、酸化ガスや燃料ガスを電解質膜に送るための構成は、ＭＥＡと接する第１の部分よりも硬い第２の部分を有することが好ましい。そのような態様とすれば、セパレータやＭＥＡが積層され圧縮されても、一定量のガスを流通させることができる。

また、上記のさまざまな態様の燃料電池を生成する工程においては、以下のような処理を行うことが好ましい。すなわち、酸化ガスや燃料ガスを電解質膜に送るための構成をシールするための充填材（可変部材）を、酸化ガスや燃料ガスを電解質膜に送るための構成のうち、少なくともＭＥＡと接する部分と同じ素材で構成される部分にあらかじめ接して配することが好ましい。そして、その後、セパレータと、ＭＥＡとを積層することが好ましい。

Ｂ２．変形例２：
上記実施例では、セパレータ３０は、ステンレスで構成されている。しかし、セパレータは、ステンレス以外にも、チタンなどの耐腐食性の高い金属やカーボンなど、他の素材で構成することもできる。ただし、セパレータは、酸化ガスおよび燃料ガスを透過せず、かつ、酸化ガスおよび燃料ガスならびにそれらの電気化学反応の結果として生成される物質と反応しない素材を使用して構成することが好ましい。ただし、セパレータの一部であってそれらの物質と接触しない部分については、それら酸化ガスおよび燃料ガスならびにそれらの電気化学反応の結果として生成される物質と反応する素材や、それらの物質を透過する素材を使用することもできる。

Ｂ３．変形例３：
上記実施例では、充填材６０は、酸化ガスおよび燃料ガスを通さない素材で構成された。しかし、酸化ガスが流通するガス拡散層２４側に配される充填材６０は、酸化ガスを透過せず燃料ガスを透過する構成とすることもできる。また、燃料ガスが流通するガス拡散層２４側に配される充填材６０は、燃料ガスを透過せず酸化ガスを透過する構成とすることができる。

さらに、ガス流路部２６，２７やガス拡散層２４，２５をシールするための部材（上記実施例において充填材６０）は、外力によって任意の形状とすることができる素材で構成することができる。また、ガス流路部２６，２７やガス拡散層２４，２５をシールするための部材は、外力によってある程度まで変形できるが、いったん複数の部材に切り離された場合には再び一体の部材とはなりえない部材として構成することもできる。なお、そのような態様においては、ガス流路部２６，２７やガス拡散層２４，２５をシールするための部材は、あらかじめ環状の状態で配することが好ましい（図４参照）。すなわち、ガス流路部２６，２７やガス拡散層２４，２５をシールするための部材は、柔軟性があり、反応ガスを透過しない素材で構成することができる。

Ｂ４．変形例４：
上記実施例では、ＭＥＡ一体型シール部２０の両面に、ガス拡散層２４およびシール部２８に接する充填材６０と、ガス拡散層２５およびシール部２８に接する充填材６０と、を設けた。しかし、ガスを流通させる多孔体部と接するように配する可変部材は、各構成の積層前において、ＭＥＡのいずれか一方の側においてのみ、多孔体部およびシール部材と接している態様で設けることもできる。

Ｂ５．変形例５：
図５は、変形例５の充填材６０の配置方法を示す断面図である。上記実施例では、少なくともＭＥＡ一体型シール部２０とセパレータ３０との積層の前の時点では、充填材６０と、尾根部２８１とは接していない（図３参照）。しかし、ＭＥＡ一体型シール部２０とセパレータ３０との積層の前の時点において、充填材６０と、尾根部２８１とが一部接触していてもよい（図５参照）。すなわち、充填材６０は、積層方向Ａｓに沿ったいずれかの位置において、積層方向Ａｓとは垂直な方向Ａｐについて、シール部（尾根部２８１）との間に空間を有するように配することができる。

Ｂ６．変形例６：
上記実施例では、まず、ガス流路部２６，２７とセパレータ３０とが接合される（図３参照）。しかし、ＭＥＡ一体型シール部２０と、セパレータ３０と、ガス流路部２６，２７との接合の順番は、この順番に限られない。たとえば、ＭＥＡ一体型シール部２０に対して、まずガス流路部２６やガス流路部２７を接合し、その後、セパレータ３０を接合することもできる。

Ｂ７．変形例７：
図６は、変形例７における充填材６０の配置を示す平面図である。上記実施例においては、充填材６０は、ガス拡散層２４，２５の外周部の全周にわたって環状に配される。しかし、充填材６０は、図６に示すように、ガス拡散層２４，２５の外周部において、複数箇所に配することもできる。すなわち、充填材６０（可変部材）は、ガス拡散層２４，２５（多孔体部）に接触させた状態であって、以下の条件を満たすように配することができる。すなわち、ＭＥＡ一体型シール部２０とガス流路部２６，２７とセパレータ３０の積層後において、充填材６０がガス拡散層２４，２５およびセパレータ３０と密着して、ＭＥＡ２２とセパレータ３０との間において、ガス拡散層２４，２５がシールされるように、充填材６０は、配することができる。

なお、このような態様においては、充填材６０は、いったん複数の部分に切り離された後に、再び一体となりえる素材で構成することが好ましい。

このような態様においては、圧縮時に複数の充填材６０が互いにつながって、ガス流路部２６，２７およびガス拡散層２４，２５のシールが達成される。このため、製造誤差に起因して、ＭＥＡ２２と、ガス流路部２６，２７およびガス拡散層２４，２５と、セパレータ３０とで構成される空間の大きさが想定よりも小さくなった場合には、複数の可変部材の接続部分が太くなる。また、その空間の大きさが想定よりも大きくなった場合には、複数の充填材６０の接続部分が細くなる。すなわち、上記の空間の大きさの変動を、複数の充填材６０の接続部分の大きさの変化で吸収することができる。このため、充填材６０が上記の空間を埋めてしまって、積層時に想定よりも多い荷重を受けてしまう可能性を低減することができる。

Ｂ８．変形例８：
上記実施例では、セパレータとして、平坦な３枚のプレートを積層して構成される三層構造セパレータを用いている。しかし、セパレータは、他の構成とすることもできる。すなわち、セパレータは、ガス拡散層２４，２５（多孔体部）に反応ガスを供給し、ガス拡散層２４，２５から受け取った反応ガスを排出し、それら供給および排出のための流路以外の箇所においてセパレータの一方の側から他方の側に反応ガスを漏出させない構成であれば、任意の構成を採用することができる。

本発明の一実施例である燃料電池１の断面図。 ＭＥＡ一体型シール部２０の平面図。 ＭＥＡ一体型シール部２０と、セパレータ３０と、ガス流路部２６，２７との積層方法を示す図。 ＭＥＡ一体型シール部２０上に配された充填材６０を示す図。 変形例５の充填材６０の配置方法を示す断面図。 変形例７における充填材６０の配置を示す平面図。

符号の説明

２０…ＭＥＡ一体型シール部（膜電極接合体一体型シール部）
２２…ＭＥＡ（膜電極接合体）
２４，２５…ガス拡散層
２６，２７…ガス流路部
２６ｅ，２７ｅ…ガス流路部２６，２７の外周端部
２８…シール部
３０…セパレータ
３１…カソード側プレート
３２…中間プレート
３３…アノード側プレート
３４…冷媒流路
４０〜４５…穴
４０…穴（酸化ガス供給マニホールドＭＯｐ）
４１…穴（酸化ガス排出マニホールドＭＯｅ）
４２…穴（冷媒供給マニホールド）
４３…穴（燃料ガス排出マニホールド）
４４…穴（燃料ガス供給マニホールド）
４５…穴（冷媒排出マニホールド）
５０…酸化ガス供給用の穴
５１…酸化ガス排出用の穴
５５…カソード側プレート３１とアノード側プレート３３の間の空隙
５６…カソード側プレート３１とアノード側プレート３３の間の空隙
６０…充填材
８１…尾根部２８１と充填材６０との間の空間
８２…尾根部２８１と充填材６０との間の空間
２８１…尾根部
３１４０〜３１４５，３３４０〜３３４５…穴
３１４０〜３１４５…カソード側プレート３１の穴
３３４０〜３３４５…アノード側プレート３３の穴
ＡＯｉ…ＭＥＡ２２に供給される酸化ガスの流れを示す矢印
ＡＯｏ…ＭＥＡ２２から排出される酸化ガスの流れを示す矢印
Ａｐ…ＭＥＡ一体型シール部２０とセパレータ３０の積層方向に垂直な方向を示す矢印
Ａｓ…ＭＥＡ一体型シール部２０とセパレータ３０の積層方向を示す矢印
ＭＯｅ…酸化ガス排出マニホールド
ＭＯｐ…酸化ガス供給マニホールド

Claims (7)

1. 燃料電池の製造方法であって、
   （ａ）反応ガスと接触して発電を行う膜電極接合体と、前記膜電極接合体に前記反応ガスを供給するための空間を有し前記膜電極接合体と接触している多孔体部と、前記反応ガスを透過しない素材を使用して構成されるセパレータと、を準備する工程と、
   （ｂ）外力によって変形し前記反応ガスを透過しない可変部材を、前記多孔体部に接触させた状態で準備する工程と、
   （ｃ）前記膜電極接合体と前記多孔体部と前記セパレータとを積層する工程であって、前記可変部材を前記多孔体部および前記セパレータに密着させ、前記膜電極接合体と前記セパレータとの間において前記多孔体部をシールする工程と、を含む、方法。
2. 請求項１記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記多孔体部は、前記膜電極接合体に接触する第１の部分と、前記膜電極接合体に接触せず前記第１の部分よりも固い素材で形成される第２の部分と、を有し、
   前記工程（ｂ）は、前記可変部材を前記第１の部分に接触させた状態で準備する工程である、方法。
3. 請求項２記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記工程（ａ）は、前記第１の部分と前記第２の部分とを互いに分離した状態で準備する工程であり、
   前記工程（ｃ）は、
   前記第１の部分と前記第２の部分とを積層する工程であって、前記可変部材を前記第１および第２の部分に密着させる工程を含む、方法。
4. 請求項１ないし３のいずれかに記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記工程（ｂ）は、前記多孔体部の外周部の互いに異なる位置に複数の前記可変部材を配する工程を含む、方法。
5. 請求項１ないし３のいずれかに記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記工程（ｂ）は、前記多孔体部の外周部の全周にわたって環状に前記可変部材を配する工程を含む、方法。
6. 請求項１ないし５のいずれかに記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記工程（ａ）は、さらに、前記多孔体部を介して前記セパレータと前記膜電極接合体との間で受け渡される前記反応ガスが外部に漏出しないようにするためのシール部を準備する工程を含み、
   前記工程（ｂ）は、前記積層の方向に垂直な方向について、前記シール部との間に空間を有するように前記可変部材を配する工程である、方法。
7. 反応ガスと接触して発電を行う膜電極接合体と、
   前記膜電極接合体と接触して前記膜電極接合体に前記反応ガスを供給するための多孔体部と、
   前記反応ガスを透過しない素材を使用して構成されるセパレータと、
   前記多孔体部を介して前記セパレータと前記膜電極接合体との間で受け渡される前記反応ガスが外部に漏出しないようにするためのシール部と、
   前記多孔体部および前記セパレータと密着し、前記膜電極接合体と前記セパレータとの間において前記多孔体部をシールする可変部材であって、前記シール部との間には少なくとも一部において空間を有する可変部材と、を有する燃料電池。

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