JP4296956B2

JP4296956B2 - 燃料電池および製造方法

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Description

本発明は、電解質層を備える燃料電池および製造方法に関する。

従来から、様々な構造の燃料電池が提案されている。例えば、下記特許文献１には、電極と固体高分子電解質膜とを一体で成形した電極一体型電解質膜と、複数の隔壁や板体部品等から組み立てられたセパレータとから構成される単一セルを複数積層した構造の燃料電池が開示されている。

特開平７−６５８４５号公報

こうした従来の燃料電池の構造の一例を図７に示す。燃料電池スタックを構成する一の単一セル５００は、主に、固体高分子電解質膜の両側に電極触媒層を備えた電極一体型電解質膜５１０、２枚のガス拡散層５２０，５３０、２枚のセパレータ５４０，５５０から構成されている。セパレータ５４０，５５０は、水素ガス，酸化ガス，冷却水の流路となる溝を有し、電極一体型電解質膜５１０を介して流れる水素ガスと酸化ガスとの電気化学反応による電力を集電する。燃料電池スタックは、かかる複数の部品から構成される単一セル５００を直列に複数重ね合わせて積層し、両端から所定の締結圧力で締め付けることで形成される。所定枚数の単一セル５００を直列に接続することで、所望する電圧、電力を出力することができる。

しかしながら、かかる構造の燃料電池スタックでは、複数の別個の部品を組み立てることで構成されているため、各部品の接触面での接触抵抗が増大するという問題があった。例えば、図７に示すガス拡散層５２０，５７０、セパレータ５４０，５６０は、組立時の締結圧力で接しているだけである。電気化学反応で発生した電子がこの間を移動する場合、接触部の真実接触面積が小さく電子の移動の抵抗となっていた。さらに、ガス拡散層５２０とセパレータ５４０との間では、セパレータ５４０の凸部分で接触しているのみであり、接触抵抗が増大する一要因となっていた。その結果、燃料電池全体の発電効率を向上することが困難であった。

本発明は、こうした問題の少なくとも一部を解決し、セル内部の接触抵抗を低減する燃料電池を提供することを目的とする。

本発明の燃料電池は、上記課題の少なくとも一部を解決するため、以下の手法を採った。すなわち、電解質層を複数備え、該各電解質層のそれぞれの側にカソードガスおよびアノードガスをそれぞれ供給する燃料電池であって、前記複数の電解質層の各々の間に、導電性を有する材料を用いて一体に構成された集電体としてのセル形成部を配置し、前記セル形成部は、前記カソードガスと前記アノードガスと当該燃料電池を冷却する冷媒とを透過させない緻密質体の基材を備え、前記基材内部であって、前記一の電解質層と当接する位置に前記カソードガスの流路を多孔質体により形成し、前記基材内部であって、前記カソードガスの流路と反対側の前記他の電解質層と当接する位置に前記アノードガスの流路を多孔質体により形成し、前記カソードガスの流路と前記アノードガスの流路との間に前記冷媒の流路を形成したことを要旨としている。

本発明の燃料電池によれば、供給されたカソードガスおよびアノードガスの流路としての多孔質体と、ガスや冷媒などを透過させない集電体としての機能を果たす緻密質体とを一体で成形した導電性の部材を用いて燃料電池を構成する。したがって、複数の部品を組み合わせて構成する従来の燃料電池に比べ、部品間の接触抵抗を低減することができる。また、多孔質体の全面で電解質層と接触するため、従来の燃料電池に比べ接触面積を増大することができ、燃料電池全体の発電効率の向上に効果を奏する。加えて、各流路を一体で成形することにより、カソードガス，アノードガス，冷媒等のそれぞれの流路からの流体の漏れを防止するためのシール部材が不要となり、部品点数を低減することができる。その結果、燃料電池の組付け性を向上することができる。更に、流路を多孔質体で構成し、従来の流路としての空間を排除しているため、燃料電池全体の曲げ強度を向上することができる。

上記の構成を有する燃料電池のカソードガスの流路の多孔質体は、前記一の電解質層と当接し、前記カソードガスを該電解質層上に拡散する拡散多孔質体と、前記拡散多孔質体に当接し、該拡散多孔質体に前記カソードガスを供給するガス供給多孔質体との２つの層を備えるものとしても良い。また、アノードガスの流路の多孔質体は、前記カソードガスの流路と反対側の位置で前記他の電解質層と当接し、前記アノードガスを該電解質層上に拡散する拡散多孔質体と、前記拡散多孔質体に当接し、該拡散多孔質体に前記アノードガスを供給するガス供給多孔質体との２つの層を備えるものとしても良い。

かかる燃料電池によれば、カソードガス，アノードガスの流路を、ガスを電解質層上に拡散する多孔質体とガスを供給する多孔質体との２層の多孔質体で構成する。したがって、ガスを拡散する拡散層を有する一般的な燃料電池にも対応することができる。

上記の構成を有する燃料電池において、前記ガス供給多孔質体は、前記拡散多孔質体よりも気孔率および／または気孔径の大きい多孔質体であるものとしても良い。

かかる燃料電池によれば、供給されるカソードガス，アノードガスが通過する流路を構成する多孔質体の気孔率，気孔径を大きくすることで、流路の抵抗による圧力損失を低減することができる。したがって、燃料電池にガスを供給する補機の損失を低減することができる。

上記の構成を有する燃料電池において、前記冷媒の流路は、多孔質体を用いて形成されるものとしても良い。

かかる燃料電池によれば、セル形成部の冷媒流路の空間は、多孔質体で覆われる。したがって、セル形成部自体の部材強度を向上することができる。

上記の構成を有する燃料電池において、前記カソードガスとして空気を供給し、前記セル形成部は、前記供給された空気が前記カソードガスの流路の多孔質体から排出される排出部近傍で当該多孔質体に隣接する位置に、前記冷媒の流路とは別に多孔質体により形成し、冷媒として空気を供給する流路である冷媒空気流路を備えるものとしても良い。

一般に、燃料電池では電気化学反応によりカソード側で水分が発生し、その水分はカソード側の拡散層からカソードガスの流路を経て、カソードガスと共に下流へ流れる。つまり、カソードガスの流路の下流はガス中の水分量が多い領域となる。この水分量が多い下流側であって、カソードガスの流路の多孔質体と隣接する位置に、多孔質体からなる冷媒空気流路を設け、冷媒空気を流すことで、効率よく水分を除去することができる。

本発明の燃料電池を構成するセル形成部は、燃料電池に用いられる電解質層の間に配置され、導電性を有する材料を用いて一体に構成された集電体としてのセル形成部であって、前記電解質層のそれぞれの側に供給されるカソードガスとアノードガスと、当該燃料電池を冷却する冷媒とを透過させない緻密質体の基材を備え、前記基材内部であって、前記一の電解質層と当接する位置に前記カソードガスの流路を多孔質体により形成し、前記基材内部であって、前記カソードガスの流路と反対側の前記他の電解質層と当接する位置に前記アノードガスの流路を多孔質体により形成し、前記カソードガスの流路と前記アノードガスの流路との間に前記冷媒の流路を形成するものとすることができる。

かかるセル形成部によれば、電解質層とセル形成部とから燃料電池を構成することができる。したがって、従来の複数の部品間の接触抵抗を低減することができる。また、燃料電池の組付け性のみならず、部品の交換も容易となる。

本発明のセル形成部の製造方法は、燃料電池に用いられる電解質層の間に配置されるセル形成部を、カソードガス，アノードガスおよび冷媒を透過させない緻密質体の基材をベースとする層を複数重ね合わせて形成するセル形成部の製造方法であって、前記基材は導電性を有し、（ａ）前記層の一つとして、多孔質体からなる前記カソードガスの流路を内側に備える第１層を準備する工程と、（ｂ）前記層の一つとして、前記冷媒の流路を内側に備える第２層を準備する工程と、（ｃ）前記層の一つとして、多孔質体からなる前記アノードガスの流路を内側に備える第３層を準備する工程と、（ｄ）前記層の一つとして、前記緻密質体からなり、前記第１層、前記第２層、前記第３層を重ね合わせ可能な形状の隔壁を準備する工程と、（ｅ）前記準備した各層を、第１層、隔壁、第２層、隔壁、第３層の順序で重ね合わせる工程と、（ｆ）前記重ね合わせた導電性を有する各層を、導電性を有するように接合する工程とを備えたことを要旨としている。

本発明のセル形成部の製造方法によれば、多孔質体を備えた複数の層を重ね合わせて接合することで、気孔率，気孔径の異なる一つの部品を製造することができる。

上記の構成を有するセル形成部の製造方法において、前記（ａ）工程は、（ａ−１）前記一の電解質層と当接し、前記カソードガスを該電解質層上に拡散する拡散多孔質体を内側に備える第１ａ層を準備する工程と、（ａ−２）前記拡散多孔質体に当接し、該拡散多孔質体に前記カソードガスを供給するガス供給多孔質体を内側に備える第１ｂ層を準備する工程とからなるものとしても良い。また、前記（ｃ）工程は、（ｃ−１）前記他の電解質層と当接し、前記アノードガスを該電解質層上に拡散する拡散多孔質体を内側に備える第３ａ層を準備する工程と、（ｃ−２）前記第拡散多孔質体に当接し、該拡散多孔質体に前記アノードガスを供給するガス供給多孔質体を内側に備える第３ｂ層を準備する工程とからなるものとしても良い。また、前記（ｂ）工程は、前記冷媒の流路として多孔質体を用いて前記第２層を準備する工程としても良い。

かかるセル形成部の製造方法によれば、多孔質体を備えた複数の層を準備し、これを接合してセル形成部を製造する。セル形成部を複数の層から構成することで、複雑な形状にも対応することができる。

上記の構成を有するセル形成部の製造方法において、前記重ね合わせた各層は、気孔率の異なる金属材料であり、前記（ｆ）工程で用いる接合は、拡散接合または抵抗溶接を用いた接合であるものとしても良い。また、前記重ね合わせた各層は、気孔率の異なるカーボン材料であり、前記（ｆ）工程で用いる接合は、加圧、加熱する接合であるものとして良い。

かかるセル形成部の製造方法によれば、各層が金属である場合は拡散接合または抵抗溶接を用い、各層がカーボンである場合は加圧、加熱を用い、既存の接合方法を用いて一体に成形することができる。

本発明の燃料電池の製造方法は、上記の方法により製造したセル形成部を、電解質層と交互に重ねて製造するものとすることができる。

以下、本発明の実施の形態を実施例に基づいて次の順序で説明する。
Ａ．燃料電池を構成するセルの構造：
Ｂ．供給流体の動作：
Ｃ．効果：
Ｄ．製造方法：
Ｅ．その他の実施例：

Ａ．燃料電池を構成するセルの構造：
図１は、本発明の第１実施例としての燃料電池を構成する単セルの概略構成を示す断面模式図である。本実施例の燃料電池は、固体高分子型燃料電池であり、図１に示す単セル１０を複数積層し、両端から締結力を与えて直列に接続した構造をしている。

図１に示すように、この単セル１０は、主に、膜−電極アセンブリ１２（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Assembly）と２つのセル形成部２０等からなり、セル形成部２０で、膜−電極アセンブリ１２を両側から挟みこんで形成されている。

膜−電極アセンブリ１２は、固体高分子電解質膜の両側に触媒層を有する電極を形成して一体としたものである。固体高分子電解質膜は、プロトン伝導性の陽イオン交換膜であり、所定の湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。触媒層は、触媒として白金（Pt）を担持した合金からなる層である。本実施例では、固体高分子電解質膜としてパーフルオロ系電解質膜であるナフィオン（デュポン社製商品名）を用いている。

セル形成部２０は、主に、金属の多孔質体である第１の多孔質体２１，第２の多孔質体２２，第３の多孔質体２４，第４の多孔質体２６，第５の多孔質体２７と、金属基体２９等からなり、異なる気孔率の金属を層状に成形して一体とした構造をしている。なお、セル形成部２０の製造方法については、後に詳しく説明する。

本実施例では、第１〜第５の多孔質体２１，２２，２４，２６，２７をＦｅ−Ｃｒ合金にＮｉ，Ｍｏ，Ｃｕなどを含ませた材料で形成し、第１の多孔質体２１および第５の多孔質体２７を気孔率５０〜６０％程度の同一の部材、第２の多孔質体２２、第３の多孔質体２４、第４の多孔質体２６を気孔率８０〜９０％程度の同一部材としている。また、金属基体２９は、ガスや水分が透過しない緻密質体からなり、Ｆｅ−Ｃｒ−Ｎｉ合金にＭｏを添加した組成のステンレス鋼で形成されている。なお、セル形成部２０は、他の導電性材料である多孔質体のカーボン等を用いて構成するものとしても良い。

セル形成部２０は、略直方体の金属基体２９の内部に、略直方体の第１〜第５の多孔質体２１，２２，２４，２６，２７をこの順に組み込んだ構造であり、第１の多孔質体２１は金属基体２９の一端面側に、第５の多孔質体２７は金属基体２９の一端面に相対する端面側に、それぞれ配置されている。したがって、単セル１０を組み立てることで、第１の多孔質体２１と第５の多孔質体２７とは、それぞれ隣接する膜−電極アセンブリ１２と面接触する。

第２の多孔質体２２は、第１の多孔質体２１と隣接し、第１の多孔質体２１より更に金属基体２９の内部に配置されている。第４の多孔質体２６は、第５の多孔質体２７と隣接し、第５の多孔質体２７より更に金属基体２９の内部に配置されている。第３の多孔質体２４は、金属基体２９の略中央に配置され、第２の多孔質体２２と第４の多孔質体２６とは金属基体２９の一部により隔てられている。

つまり、セル形成部２０は、金属基体２９の一端面側に配置され、第１の多孔質体２１と第２の多孔質体２２とからなる第１多孔質部、金属基体２９の他端面側に配置され、第５の多孔質体２７と第４の多孔質体２６とからなる第２多孔質部、第１多孔質部と第２多孔質部との間に配置され、両多孔質部から隔離された第３の多孔質体２４の３つの部分を備えて構成されている。

この３つの部分を覆う金属基体２９は、各部分と燃料電池の外部とを接続する複数の貫通孔を備えている。図２は、図１に示したセル形成部２０の縦断面形状を示した断面模式図である。図２(ａ)には主に第２の多孔質体２２を含むＡ−Ａ縦断面図を、図２（ｂ）には主に第３の多孔質体２４を含むＢ−Ｂ縦断面図を、図２（ｃ）には主に第４の多孔質体２６を含むＣ−Ｃ縦断面図を、それぞれ示した。

図２に示すように、金属基体２９は、セル形成部２０を厚み方法に貫通する６個の貫通孔３０ａ，３０ｂ，３４ａ，３４ｂ，３８ａ，３８ｂを備えている。貫通孔３０ａおよび貫通孔３０ｂは第２の多孔質体２２と、貫通孔３４ａおよび貫通孔３４ｂは第４の多孔質体２６と、貫通孔３８ａおよび貫通孔３８ｂは第３の多孔質体２４と、それぞれ接続している。こうしたセル形成部２０を積層して形成した燃料電池スタックには、各セル形成部２０の貫通孔が連続して６個の通路が形成される。この通路は、燃料電池スタックのエンドプレートを介して、燃料電池スタック外部と各多孔質部とを連通する。燃料電池スタック外部から供給された種々の流体は、この通路を経て、積層された各セル形成部２０内の各多孔質部に到達する。

Ｂ.供給流体の動作：
こうした部品から構成される単セル１０を積層した燃料電池スタックにおいて、貫通孔３０ａからなる通路には酸化ガスである空気を、貫通孔３４ａからなる通路には水素ガスを、貫通孔３８ａからなる通路には冷媒を、それぞれ供給する。なお、貫通孔を示す符号に付した「ａ」は各種流体の入口を表わし、「ｂ」は出口を表わしている。

一のセル形成部２０の貫通孔３０ａに供給された空気は、気孔率の大きい第２の多孔質体２２内部に流入し、貫通孔３０ｂから外部へ排出される。この過程で、第２の多孔質体２２内部に供給された空気中の酸素は、隣接する第１の多孔質体２１を介して、膜−電極アセンブリ１２に供給される。つまり、第２の多孔質体２２は、図７に示した従来構造のセパレータ５６０に設けた流路５８０と同様、単セル１０内部の酸素の流路として機能し、第１の多孔質体２１は、図７に示した拡散層５７０と同様、膜−電極アセンブリ１２の固体高分子電解質膜に酸素を均等に拡散させる拡散層として機能している。

貫通孔３４ａに供給された水素ガスは、気孔率の大きい第４の多孔質体２６内部に流入し、貫通孔３４ｂから外部へ排出される。この過程で、第４の多孔質体２６内部に供給された水素ガス中の水素は、隣接する第５の多孔質体２７を介して、膜−電極アセンブリ１２に供給される。つまり、第４の多孔質体２６は、図７に示した従来構造のセパレータ５４０に設けた流路５９０と同様、単セル１０内部の水素の流路として機能し、第５の多孔質体２７は、図７に示した拡散層５２０と同様、膜−電極アセンブリ１２の固体高分子電解質膜に水素を均等に拡散させる拡散層として機能している。

貫通孔３８ａに供給された冷媒は、気孔率の大きい第３の多孔質体２４内部に流入し、貫通孔３８ｂから外部へ排出される。単セル１０内では、膜−電極アセンブリ１２に供給された水素が固体高分子電解質膜を透過して空気中の酸素と反応し、熱が発生する。第３の多孔質体２４は、図７に示した従来構造の流路５９０と同様、発熱を冷却する水や空気などの冷媒が通過する冷媒流路として機能している。

金属基体２９は、前述のように緻密質体から構成されており、空気、水素ガス、冷媒を分離する隔壁であると共に、水素と酸素との反応で発生する電力を集電する集電体として機能している。つまり、金属基体２９は、図７に示した従来の一般的な燃料電池において個別の部品であった水素極側のセパレータ５４０と酸素極側のセパレータ５６０とを一体として構成したものである。

なお、こうした構成のセル形成部２０において、必ずしも第３の多孔質体２４は必要となるものではない。例えば、第３の多孔質体２４を取り除いた空間を冷媒の流路として用いるものとしても良い。また、図７の従来構造に示したように、凹凸部分を設けて冷媒流路を形成するものとしても良い。さらに、拡散層を備えない構造の燃料電池に対しては、第１の多孔質体２１と第２の多孔質体２２とを一つの多孔質体から構成し、第４の多孔質体２６と第５の多孔質体２７とを一つの多孔質体から構成するものとすれば良い。

Ｃ．効果：
以上のように構成された本実施例の燃料電池では、従来別個の部品であった拡散層５７０、各流路５８０，５９０，５９５、セパレータ５４０，５６０を一体としたセル形成部２０により単セル１０を構成し、セパレータ５４０，５６０に設けた凹凸部により形成していたガスの流路を多孔質体で構成している。したがって、従来構造に比べ、多孔質体の全面で膜−電極アセンブリ１２と接触することになり、接触面積を増大することができる。また、従来構造にように、複数の部品を組付けることによる部品間の接触界面は存在しない。したがって、接触界面に起因していた接触抵抗を低減し、燃料電池全体の発電効率を向上することができる。

一般に燃料電池の内部の接触抵抗は、例えば、燃料電池の運転に伴う発熱による各部品の熱膨張の影響、部品の接触界面の酸化被膜の影響などにより、経時変化を伴う。本実施例では、一体構造のセル形成部２０を用いるため、運転による経時変化の影響を受け難いものとすることができる。

さらに、セル形成部２０内部に流路を備え、各流路は緻密質体で覆われているため、セル形成部２０内部を流れる流体が外部へ漏れることは無い。その結果、従来、各部品を組み立てて流路を形成するために必要であったガスケット等のシール部材を設ける必要がない。加えて、部品点数が低減するため、単セル１０の組立が容易となり、組立工数を低減することができる。

また、本実施例の燃料電池では、空気、水素ガス、冷媒の流路となる第２，第３，第４の多孔質体２２，２４，２６は、拡散層である第１，第５の多孔質体２１，２７よりも気孔率の大きい多孔質体を使用している。したがって、各流路を流れる流体の流路抵抗（圧損）を低減し、外部から流体を供給する補機の圧力損失を低減することができる。

本実施例の燃料電池のセル形成部２０は、従来、各流体の流路溝を形成するためにセパレータ５４０に設けていた凹凸溝を廃止している。そのため、セル形成部２０を積層して燃料電池を組立てる際、全体を締め込む圧力に起因するセル形成部２０にかかる面圧分布を略均一にすることができる。また、セル形成部２０は、従来の流路としての空間に多孔質体を入れ込み、２つのセパレータ５４０，５６０を一体とした構成であるため、セル形成部２０自体の肉厚が増加し、曲げ強度を向上することができる。

Ｄ．製造方法：
以下に、燃料電池を構成する単セル１０の製造方法として、気孔率（気孔径）の異なる多孔質体を有するセル形成部２０の製造工程を説明する。図３は、セル形成部２０の製造工程を表わす説明図である。

このセル形成部２０の製造に際して、使用する５種類の素材を準備する（ステップＳ３００）。図４は、セル形成部２０の製造に用いる５種類の素材の形状を表わす外形図である。

図４に示すように、素材１は、金属基体２９を構成する緻密質体の材料で形成された枠形状のフレーム部材５０内部に、第１の多孔質体２１および第５の多孔質体２７を構成する多孔質部材５１を配置した素材である。このフレーム部材５０は、厚み方向に貫通する６個の孔部５２ａ，５２ｂ，５３ａ，５３ｂ，５４ａ，５４ｂを備えている。なお、素材１の厚みは、約０．２ｍｍ程度としている。

素材２は、素材１と同様、緻密質体の材料で形成されたフレーム部材６０内部に、第２の多孔質体２２を構成する多孔質部材６１を配置した素材である。このフレーム部材６０は、図２（ａ）と同様であり、厚み方向に貫通する６個の孔部６２ａ，６２ｂ，６３ａ，６３ｂ，６４ａ，６４ｂを備え、孔部６２ａ，６２ｂは、多孔質部材６１と接している。この素材２の厚みは、約０．５ｍｍ程度としている。

素材３は、金属基体２９を構成する緻密質体の材料で形成された板部材７０である。この板部材７０も厚み方向に貫通する６個の孔部７２ａ，７２ｂ，７３ａ，７３ｂ，７４ａ，７４ｂを備えている。なお、素材３の厚みは、約０．１ｍｍ程度としている。

素材４は、素材１と同様、緻密質体の材料で形成されたフレーム部材８０内部に、第３の多孔質体２４を構成する多孔質部材８１を配置した素材である。このフレーム部材８０は、図２（ｂ）と同様であり、厚み方向に貫通する６個の孔部８２ａ，８２ｂ，８３ａ，８３ｂ，８４ａ，８４ｂを備え、孔部８４ａ，８４ｂは、多孔質部材８１と接している。この素材４の厚みは、約０．５ｍｍ程度としている。

素材５は、素材１と同様、緻密質体の材料で形成されたフレーム部材９０内部に、第４の多孔質体２６を構成する多孔質部材９１を配置した素材である。このフレーム部材９０は、図２（ｃ）と同様であり、厚み方向に貫通する６個の孔部９２ａ，９２ｂ，９３ａ，９３ｂ，９４ａ，９４ｂを備え、孔部９３ａ，９３ｂは、多孔質部材９１と接している。この素材５の厚みは、約０．５ｍｍ程度としている。

図３に戻り、ステップＳ３００で準備した５種類の素材を、素材１、素材２、素材３、素材４、素材３、素材５、素材１の順に層状に重ね合わせる。（ステップＳ３１０）。つまり、素材１，素材３を各２枚用意した合計７枚の素材を重ね合わせることとなる。

続いて、ステップＳ３１０の７層の全素材を、所定の圧力に加圧した状態で、還元性雰囲気の下、熱処理を行なう。その結果、各接触部の界面で生じる固層拡散によって、各素材が一体に接合（以下、拡散接合と呼ぶ）され、約２ｍｍ程度の厚みのセル形成部２０が完成する。燃料電池スタックは、こうして製造した複数のセル形成部２０で膜−電極アセンブリ１２を挟み込んで形成した単セル１０を積層し、両端のエンドプレートにて挟持することで完成する。

こうして製造されたセル形成部２０には、７層の各素材に設けた孔部が連続することで６個の貫通孔が形成される。例えば、孔部５２ａ，６２ａ，７２ａ，８２ａ，７２ａ，９２ａ，５２ａによって、図２に示した貫通孔３０ａが形成される。このセル形成部２０を所定数積層した燃料電池スタックには、６個の貫通孔（３０ａ，３０ｂ，３４ａ，３４ｂ，３８ａ，３８ｂ）が連続することで通路が形成され、その通路は、エンドプレートを介して外部の各種流体を供給する配管と接続される。外部から供給された水素ガス，空気，冷媒は、各通路を通って全セル形成部２０に行き渡り、セル形成部２０内部の多孔質体からなる流路へ導かれる。単セル１０内部での電気化学反応を経た流体は、多孔質体の流路から各通路を通って外部に排出される。例えば、排出された水素ガスの一部は、再び燃料電池スタックに供給され、効率よく運転が行なわれる。

本実施例の製造方法では、気孔率の異なる金属材料の接合には拡散接合を採用したが、他の接合方法を用いるものとしても良い。例えば、層状に重ね合わせた材料が金属材料であるため、抵抗溶接方法を用いて接合するものとしても良い。

なお、セル形成部２０は、金属に限らず導電性を有する他の素材、例えばカーボンを用いて製造することができる。この場合、樹脂などのバインダを混合したカーボン粉末を圧縮成形した緻密質体のカーボンをフレーム部材（板部材）５０，６０，７０，８０，９０の材料とし、カーボン粉末の形状やサイズ、バインダとの混合比率等を調整して所望する気孔率とした多孔質体のカーボンを多孔質部材５１，６１，８１，９１の材料とする。これを、所定の条件の下、加圧、加熱することで、カーボン製のセル形成部を製造することができる。

こうした構成の製造方法では、複数の素材を層状に重ね合わせることでセル形成部２０を製造する。したがって、セル形成部２０製造における形状の自由度が増し、複雑な形状にも対応することができる。例えば、一の層を形成する素材の形状を変更することで、従来構造のような凹凸部からなる冷媒流路を形成することも可能である。

本実施例の製造方法では、セル形成部２０を構成する第１〜第５の多孔質体２１，２２，２４，２６，２７の厚みに応じて、金属基体２９部分を層状に分割して５種の素材を準備したが、金属基体２９の分割位置を変更するものとしても良い。例えば、素材１のフレーム部材５０と素材２のフレーム部材６０とを足し合わせた厚みのフレーム部材と、素材５のフレーム部材９０と素材１のフレーム部材５０とを足し合わせた厚みのフレーム部材とを用意することで、金属基体２９の分割数を減らすことができる。また、図２に示した矢印Ｂの位置で、金属基体２９を２分割することとしても良い。

Ｅ．その他の実施例：
図５は、本発明の第２実施例としての燃料電池を構成するセル形成部の縦断面形状を示した断面模式図である。第２実施例のセル形成部は、図２に示した第１実施例のセル形成部２０とは、第２の多孔質体２２，第３の多孔質体２４，金属基体２９の形状が異なる。したがって、その他の部分は第１実施例と符号を同一とし、説明を省略する。

図示するように、セル形成部１００は、第１の多孔質体２１，第２の多孔質体１１０，第３の多孔質体１２０，第４の多孔質体２６，第５の多孔質体２７と、金属基体１３０等からなり、異なる気孔率の金属を一体とした構造をしている。

第２の多孔質体１１０は、空気や水素ガスの出口側（下流）付近に厚みのある凸部１１１を備えたＬ字型の形状をしている。第３の多孔質体１２０は、第１実施例のそれよりも小さく、第２の多孔質体１１０の凸部１１１と干渉しない大きさである。なお、第２の多孔質体１１０，第３の多孔質体１２０は、１実施例のそれと同様な気孔率を備えた材料を用いて形成されている。もとより、セル形成部１００をカーボン材料により製造するものとしても良い。

金属基体１３０は、第１実施例同様、緻密質体からなり、第２，第３，第４の多孔質体１１０，１２０，２６を、それぞれ隔てている。図５の各断面図に示すように、この金属基体１３０は、８個の貫通孔３０ａ，３０ｂ，３４ａ，３４ｂ，１４０ａ，１４０ｂ，１５０ａ，１５０ｂを備えており、これらはセル形成部１００の厚さ方向に貫通している。貫通孔１４０ａ，１４０ｂは、第３の多孔質体１２０と、貫通孔１５０ａ，１５０ｂは第２の多孔質体１１０の凸部１１１と、それぞれ接続している。なお、第１実施例と同様、貫通孔３０ａは空気の入口通路として、貫通孔３０ｂは空気の出口通路として、貫通孔３４ａは水素ガスの入口通路として、貫通孔３４ｂは水素ガスの出口通路として、それぞれ機能する。

こうした構造のセル形成部１００を用いた第２実施例の燃料電池スタックおいて、第２の多孔質体１１０は空気の流路として、第３の多孔質体１２０は冷媒の流路として、第４の多孔質体２６は水素の流路として、それぞれ機能する。これに加えて、第２実施例の燃料電池では、貫通孔１５０ａ，１５０ｂによる新たな通路が形成される。この通路には、冷却ガスとして冷媒空気が供給される。つまり、第２の多孔質体１１０の凸部１１１には、供給された冷媒空気が到達し、入口である貫通孔１５０ａから出口である貫通孔１５０ｂへ向かって、冷媒空気が流れる。

一般に、燃料電池では、電気化学反応の進行に伴ってカソードで水が発生（生成水と呼ぶ）する。この生成水は、カソード側の拡散層から酸化ガスの流路を通過する酸化ガス中に気化して、酸化ガスと共に下流へ流れる。そのため、単セル内では出口に近い下流側ほどガス中の水分量が多くなる。第２実施例では、水分量の多い下流側に多孔質体の凸部１１１を設け、そこに冷媒空気を流す構造としている。したがって、空気の流路である第２の多孔質体１１０中から、効率よく水分を除去することができる。

なお、第２実施例の燃料電池を構成するセル形成部１００の製造方法は、第１実施例のセル形成２０の製造方法とほぼ同一の工程により製造することができる。この場合、基本的には図４に示した各素材に冷媒空気の通路となる貫通孔５０ａ，１５０ｂを追加した形状とすれば良い。したがって、製造工程の工程図は省略し、第１実施例と異なる素材の形状について説明する。

図６は、セル形成部１００の製造に用いる素材の説明図である。図６（ａ）に示すように、セル形成部１００の製造には５種類の素材を準備する。５種類の素材の内、素材１１，素材２１，素材３１，素材５１は、図４に示した素材１，素材２，素材３，素材５の形状とそれぞれ対応している。素材１１，素材２１，素材３１，素材５１は、素材１，素材２，素材３，素材５に冷媒空気の通路用の孔部を追加し、それに伴い冷媒の通路を構成する孔部の位置を変更している。なお、各素材ともに、冷媒空気の通路を構成する孔部を便宜的に貫通孔１５０ａ，１５０ｂと、冷媒の通路を構成する孔部を貫通孔１４０ａ，１４０ｂとして符号を付す。各素材の材料等は、第１実施例と同様とし、各フレーム部材、多孔質部材等の符号は省略する。

第２実施例のセル形成部１００は、冷媒空気の流路が追加されているため、図４に示した素材４の形状が大きく異なる。この素材４に対応し第２実施例で用いる素材６１は、図６（ａ）に示すように、緻密質体の材料で形成されたフレーム部材２１０内部に、第２の多孔質体１１０の一部を構成する多孔質部材２１１と、第３の多孔質体１２０を構成する多孔質部材２１２を配置した素材である。多孔質部材２１１は、フレーム部材２１０の厚み方向に設けた貫通孔１５０ａ，１５０ｂと接続している。多孔質部材２１２は、図６（ｂ）の断面図に示すように、フレーム部材２１０の厚み方向に設けた凹部２１５に嵌まり込む形状をしている。

こうして準備した素材を、図６（ｂ）に示すように、素材１１，素材２１，素材６１，素材３１，素材５１，素材１１の順に層状に重ね合わせて接合することで、セル形成部１００を製造することができる。

本実施例の燃料電池では、従来構造のようなセパレータの凹凸溝を設けていない。そのため、拡散層に含まれる水分は拡散層の全面から蒸発し、空気の流路である多孔質体へ吸収される。さらに、拡散層と多孔質体とが全面で接合されているため、拡散層と多孔質体との間の水分の移動がスムーズとなる。したがって、固体高分子電解質膜付近での保水状態を適切に調整することができる。その結果、固体高分子電解質膜付近で水分が過多となるフラッディングや、供給ガスの流路の入口付近で固体高分子電解質膜の水分が不足するドライアップを抑制し、燃料電池の性能を向上することができる。

以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明はこうした実施の形態に何ら限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において様々な形態で実施し得ることは勿論である。本実施例では、セル形成部２０の各流路となる第２，第３，第４の多孔質体２２，２４，２６を同程度の気孔率として説明したが、各種流体の流路毎に圧損を考慮し、異なる気孔率とするものとしても良い。

本発明の第１実施例としての燃料電池を構成する単セルの概略構成を示す断面模式図である。第１実施例に示したセル形成部の縦断面形状を示した断面模式図である。セル形成部の製造工程を表わす説明図である。セル形成部の製造に用いる５種類の素材の形状を表わす外形図である。第２実施例としての燃料電池を構成するセル形成部の縦断面形状を示した断面模式図である。第２実施例のセル形成部の製造に用いる素材の説明図である。従来の燃料電池の概略構造を示す断面模式図である。

符号の説明

１０...単セル
１２...膜−電極アセンブリ
２０，１００...セル形成部
２１...第１の多孔質体
２２，１１０...第２の多孔質体
２４，１２０...第３の多孔質体
２６...第４の多孔質体
２７...第５の多孔質体
２９，１３０...金属基体
３０ａ，３０ｂ，３４ａ，３４ｂ，３８ａ，３８ｂ...貫通孔
５０，６０，８０，９０，２１０...フレーム部材
５１，６１，８１，９１，２１１，２１２...多孔質部材
５２ａ，５２ｂ，５３ａ，５３ｂ，５４ａ，５４ｂ...孔部
６２ａ，６２ｂ，６３ａ，６３ｂ，６４ａ，６４ｂ...孔部
７０...板部材
７２ａ，７２ｂ，７３ａ，７３ｂ，７４ａ，７４ｂ...孔部
８２ａ，８２ｂ，８３ａ，８３ｂ，８４ａ，８４ｂ...孔部
９２ａ，９２ｂ，９３ａ，９３ｂ，９４ａ，９４ｂ...孔部
１１１...凸部
１４０ａ，１４０ｂ，１５０ａ，１５０ｂ...貫通孔
２１５...凹部
５００...単一セル
５１０...電極一体型電解質膜
５２０，５３０，５７０...ガス拡散層
５４０，５５０，５６０...セパレータ
５８０，５９０，５９５...流路

Claims

電解質層を複数備え、該各電解質層のそれぞれの側にカソードガスおよびアノードガスをそれぞれ供給する燃料電池であって、
前記複数の電解質層の各々の間に、導電性を有する材料を用いて一体に構成された集電体としてのセル形成部を配置し、
前記セル形成部は、前記カソードガスと前記アノードガスと当該燃料電池を冷却する冷媒とを透過させない緻密質体の基材を備え、
前記基材内部であって、前記一の電解質層と当接する位置に前記カソードガスの流路を多孔質体により形成し、
前記基材内部であって、前記カソードガスの流路と反対側の前記他の電解質層と当接する位置に前記アノードガスの流路を多孔質体により形成し、
前記カソードガスの流路と前記アノードガスの流路との間に前記冷媒の流路を形成した
燃料電池。
請求項１に記載の燃料電池であって、
前記カソードガスの流路の多孔質体は、
前記一の電解質層と当接し、前記カソードガスを該電解質層上に拡散する拡散多孔質体と、
前記拡散多孔質体に当接し、該拡散多孔質体に前記カソードガスを供給するガス供給多孔質体と
の２つの層を備えた燃料電池。
請求項１または２に記載の燃料電池であって、
前記アノードガスの流路の多孔質体は、
前記カソードガスの流路と反対側の位置で前記他の電解質層と当接し、前記アノードガスを該電解質層上に拡散する拡散多孔質体と、
前記拡散多孔質体に当接し、該拡散多孔質体に前記アノードガスを供給するガス供給多孔質体と
の２つの層を備えた燃料電池。
請求項２または３に記載の燃料電池であって、
前記ガス供給多孔質体は、前記拡散多孔質体よりも気孔率および／または気孔径の大きい多孔質体である燃料電池。
請求項１ないし４のいずれかに記載の燃料電池であって、
前記冷媒の流路は、多孔質体を用いて形成された燃料電池。
請求項１ないし５のいずれかに記載の燃料電池であって、
前記カソードガスとして空気を供給し、
前記セル形成部は、
前記供給された空気が前記カソードガスの流路の多孔質体から排出される排出部近傍で当該多孔質体に隣接する位置に、前記冷媒の流路とは別に多孔質体により形成し、冷媒として空気を供給する流路である冷媒空気流路
を備えた燃料電池。
燃料電池に用いられる電解質層の間に配置され、導電性を有する材料を用いて一体に構成された集電体としてのセル形成部であって、
前記電解質層のそれぞれの側に供給されるカソードガスとアノードガスと、当該燃料電池を冷却する冷媒とを透過させない緻密質体の基材を備え、
前記基材内部であって、前記一の電解質層と当接する位置に前記カソードガスの流路を多孔質体により形成し、
前記基材内部であって、前記カソードガスの流路と反対側の前記他の電解質層と当接する位置に前記アノードガスの流路を多孔質体により形成し、
前記カソードガスの流路と前記アノードガスの流路との間に前記冷媒の流路を形成した
セル形成部。
燃料電池に用いられる電解質層の間に配置されるセル形成部を、カソードガス，アノードガスおよび冷媒を透過させない緻密質体の基材をベースとする層を複数重ね合わせて形成するセル形成部の製造方法であって、
前記基材は導電性を有し、
（ａ）前記層の一つとして、多孔質体からなる前記カソードガスの流路を内側に備える第１層を準備する工程と、
（ｂ）前記層の一つとして、前記冷媒の流路を内側に備える第２層を準備する工程と、
（ｃ）前記層の一つとして、多孔質体からなる前記アノードガスの流路を内側に備える第３層を準備する工程と、
（ｄ）前記層の一つとして、前記緻密質体からなり、前記第１層、前記第２層、前記第３層を重ね合わせ可能な形状の隔壁を準備する工程と、
（ｅ）前記準備した各層を、第１層、隔壁、第２層、隔壁、第３層の順序で重ね合わせる工程と、
（ｆ）前記重ね合わせた導電性を有する各層を、導電性を有するように接合する工程と
を備えたセル形成部の製造方法。
請求項８に記載のセル形成部の製造方法であって、
前記（ａ）工程は、
（ａ−１）前記一の電解質層と当接し、前記カソードガスを該電解質層上に拡散する拡散多孔質体を内側に備える第１ａ層を準備する工程と、
（ａ−２）前記拡散多孔質体に当接し、該拡散多孔質体に前記カソードガスを供給するガス供給多孔質体を内側に備える第１ｂ層を準備する工程と
からなるセル形成部の製造方法。
請求項８または９に記載のセル形成部の製造方法であって、
前記（ｃ）工程は、
（ｃ−１）前記他の電解質層と当接し、前記アノードガスを該電解質層上に拡散する拡散多孔質体を内側に備える第３ａ層を準備する工程と、
（ｃ−２）前記第拡散多孔質体に当接し、該拡散多孔質体に前記アノードガスを供給するガス供給多孔質体を内側に備える第３ｂ層を準備する工程と
からなるセル形成部の製造方法。
請求項８ないし１０のいずれかに記載のセル形成部の製造方法であって、
前記（ｂ）工程は、前記冷媒の流路として多孔質体を用いて前記第２層を準備する工程であるセル形成部の製造方法。
請求項８ないし１１のいずれかに記載のセル形成部の製造方法であって、
前記第１層と前記第２層と前記第３層とは、それぞれ気孔率の異なる金属材料であり、
前記（ｆ）工程で用いる接合は、拡散接合または抵抗溶接を用いた接合であるセル形成部の製造方法。
請求項８ないし１１のいずれかに記載のセル形成部の製造方法であって、
前記第１層と前記第２層と前記第３層とは、それぞれ気孔率の異なるカーボン材料であり、
前記（ｆ）工程で用いる接合は、加圧、加熱する接合であるセル形成部の製造方法。
燃料電池の製造方法であって、
請求項８ないし１２のいずれかに記載の製造方法により製造されたセル形成部を、電解質層と交互に重ねて製造する燃料電池の製造方法。