JP5100702B2 - 熱可塑性樹脂組成物及びその成形体 - Google Patents
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Description
本発明は、熱可塑性樹脂組成物及びその成形体に関する。具体的には、ポリ乳酸系樹脂を含有するプロピレン系樹脂組成物と酸変性ポリオレフィンワックスとを含む光沢を抑えた熱可塑性樹脂組成物及びその成形体に関するものである。
近年、地球環境への影響を意識して、植物を原料として合成されるポリ乳酸系樹脂の利用が検討されている。
例えば、特許文献１には、衝撃強度等に優れた成形品を提供することが可能な樹脂組成物として、ポリ乳酸系樹脂、ポリプロピレン系樹脂及びエポキシ化ポリオレフィンを含有することを特徴とする樹脂組成物が記載されている。
また、特許文献２には、引張破断伸び、耐衝撃性および光沢に優れる樹脂組成物として、結晶性ポリプロピレン系重合体、ポリ乳酸樹脂、エポキシ基を有するエチレン系重合体および前記エポキシ基を有するエチレン系重合体とは異なるエラストマー類を含有する樹脂組成物が記載されている。
一方、特許文献３には、その外観として光沢性を押さえ深みのあるシルキー性とマット調とを有する樹脂組成物を目的として、ポリ乳酸と重量平均分子量が１０万以上のポリプロピレンと無機充填剤とを含む樹脂組成物およびその製造方法が記載されている。
例えば、特許文献１には、衝撃強度等に優れた成形品を提供することが可能な樹脂組成物として、ポリ乳酸系樹脂、ポリプロピレン系樹脂及びエポキシ化ポリオレフィンを含有することを特徴とする樹脂組成物が記載されている。
また、特許文献２には、引張破断伸び、耐衝撃性および光沢に優れる樹脂組成物として、結晶性ポリプロピレン系重合体、ポリ乳酸樹脂、エポキシ基を有するエチレン系重合体および前記エポキシ基を有するエチレン系重合体とは異なるエラストマー類を含有する樹脂組成物が記載されている。
一方、特許文献３には、その外観として光沢性を押さえ深みのあるシルキー性とマット調とを有する樹脂組成物を目的として、ポリ乳酸と重量平均分子量が１０万以上のポリプロピレンと無機充填剤とを含む樹脂組成物およびその製造方法が記載されている。
しかしながら、上記のような樹脂組成物から得られる成形体の耐衝撃性や成形性、さらにはその外観については更なる改良が求められている。
かかる状況下、本発明は、ポリ乳酸系樹脂の分散性が良好であり、耐衝撃性や成形性に優れ、かつ光沢性を抑えた高級感のある外観を有する成形体およびそのための樹脂組成物を提供することを目的とする。更に本発明は、かかるポリ乳酸系樹脂を含有する樹脂組成物に顔料により着色した場合にも光沢性を抑えた高級感のある成形体を提供することを目的とするものである。
かかる状況下、本発明は、ポリ乳酸系樹脂の分散性が良好であり、耐衝撃性や成形性に優れ、かつ光沢性を抑えた高級感のある外観を有する成形体およびそのための樹脂組成物を提供することを目的とする。更に本発明は、かかるポリ乳酸系樹脂を含有する樹脂組成物に顔料により着色した場合にも光沢性を抑えた高級感のある成形体を提供することを目的とするものである。
本発明者らは、以下の構成を採用することにより、本発明の課題を解決することが可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち本発明は、次の発明に係るものである。
＜１＞ プロピレン系重合体（Ａ）を１０〜８８質量％、ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）を１０〜８８質量％、エポキシ基を含有するエチレン系重合体（Ｃ）を１〜５０質量％及びエラストマー類（Ｄ）１〜５０質量％を含有するプロピレン系樹脂組成物と、
分子量が５００〜１００，０００である酸変性ポリオレフィンワックスと、を
含有する熱可塑性樹脂組成物。
（但し、プロピレン系重合体（Ａ）、ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）、エポキシ基を含有するエチレン系重合体（Ｃ）及びエラストマー類（Ｄ）の合計量を１００質量％とする。）
＜２＞ 前記プロピレン系樹脂組成物と酸変性ポリオレフィンワックスとの含有比が、プロピレン系樹脂組成物１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックスが、０．５〜１０質量部である前記＜１＞記載の熱可塑性樹脂組成物。
＜３＞ 酸変性ポリオレフィンワックスを構成するオレフィンが、エチレンまたはプロピレンである前記＜１＞または＜２＞記載の熱可塑性樹脂組成物。
＜４＞ 酸変性ポリオレフィンワックスを構成する酸成分が、カルボン酸である前記＜１＞から＜３＞のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
＜５＞ 顔料をさらに含有する前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
＜６＞ 前記＜１＞から＜５＞ののいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物を用いてなることを特徴とする成形体。
＜１＞ プロピレン系重合体（Ａ）を１０〜８８質量％、ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）を１０〜８８質量％、エポキシ基を含有するエチレン系重合体（Ｃ）を１〜５０質量％及びエラストマー類（Ｄ）１〜５０質量％を含有するプロピレン系樹脂組成物と、
分子量が５００〜１００，０００である酸変性ポリオレフィンワックスと、を
含有する熱可塑性樹脂組成物。
（但し、プロピレン系重合体（Ａ）、ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）、エポキシ基を含有するエチレン系重合体（Ｃ）及びエラストマー類（Ｄ）の合計量を１００質量％とする。）
＜２＞ 前記プロピレン系樹脂組成物と酸変性ポリオレフィンワックスとの含有比が、プロピレン系樹脂組成物１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックスが、０．５〜１０質量部である前記＜１＞記載の熱可塑性樹脂組成物。
＜３＞ 酸変性ポリオレフィンワックスを構成するオレフィンが、エチレンまたはプロピレンである前記＜１＞または＜２＞記載の熱可塑性樹脂組成物。
＜４＞ 酸変性ポリオレフィンワックスを構成する酸成分が、カルボン酸である前記＜１＞から＜３＞のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
＜５＞ 顔料をさらに含有する前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
＜６＞ 前記＜１＞から＜５＞ののいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物を用いてなることを特徴とする成形体。
本発明によれば、ポリ乳酸系樹脂の分散性が良好であり、耐衝撃性と成形性に優れ、かつ光沢性を抑えた外観を有する（着色）熱可塑性樹脂組成物及びそれからなる成形体を提供することが可能となる。
本発明に係るプロピレン系樹脂組成物は、プロピレン系重合体、ポリ乳酸系樹脂、エポキシ基を含有するエチレン系重合体、及びエラストマー類を含有する。以下詳細に説明する。
［プロピレン系重合体（Ａ）］
本発明に用いられるプロピレン系重合体（以下、成分（Ａ）ともいう）は、プロピレンに由来する単量体単位を有し、プロピレン単独重合体（以下、成分（Ａ−１）ともいう）、及び、プロピレン−エチレン共重合体（以下、成分（Ａ−２）ともいう）からなる群から選ばれる少なくとも１種のプロピレン系重合体が用いられる。
プロピレン−エチレン共重合体（成分（Ａ−２））としては、プロピレン−エチレンランダム共重合体（以下、成分（Ａ−２−１）ともいう）、プロピレン−エチレンブロック共重合体（以下、成分（Ａ−２−２）ともいう）が挙げられる。このプロピレン−エチレンブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））とは、プロピレン単独重合体成分と、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分とからなる共重合体である。
プロピレン系重合体（成分（Ａ））として、好ましくは、成形体の剛性、耐熱性又は硬度の観点から、プロピレン単独重合体（成分（Ａ−１））、又は、プロピレン−エチレンブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））である。
本発明に用いられるプロピレン系重合体（以下、成分（Ａ）ともいう）は、プロピレンに由来する単量体単位を有し、プロピレン単独重合体（以下、成分（Ａ−１）ともいう）、及び、プロピレン−エチレン共重合体（以下、成分（Ａ−２）ともいう）からなる群から選ばれる少なくとも１種のプロピレン系重合体が用いられる。
プロピレン−エチレン共重合体（成分（Ａ−２））としては、プロピレン−エチレンランダム共重合体（以下、成分（Ａ−２−１）ともいう）、プロピレン−エチレンブロック共重合体（以下、成分（Ａ−２−２）ともいう）が挙げられる。このプロピレン−エチレンブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））とは、プロピレン単独重合体成分と、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分とからなる共重合体である。
プロピレン系重合体（成分（Ａ））として、好ましくは、成形体の剛性、耐熱性又は硬度の観点から、プロピレン単独重合体（成分（Ａ−１））、又は、プロピレン−エチレンブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））である。
プロピレン単独重合体（成分（Ａ−１））の13Ｃ−ＮＭＲによって測定されるアイソタクチック・ペンタッド分率は０．９５以上が好ましく、さらに好ましくは０．９８以上である。
プロピレン−エチレンブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））のプロピレン単独重合体成分の、13Ｃ−ＮＭＲによって測定されるアイソタクチック・ペンタッド分率は０．９５以上が好ましく、さらに好ましくは０．９８以上である。
プロピレン−エチレンブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））のプロピレン単独重合体成分の、13Ｃ−ＮＭＲによって測定されるアイソタクチック・ペンタッド分率は０．９５以上が好ましく、さらに好ましくは０．９８以上である。
アイソタクチック・ペンタッド分率とは、Ａ．ＺａｍｂｅｌｌｉらによってＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）に記載されている方法、すなわち13Ｃ−ＮＭＲによって測定されるプロピレン系重合体分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すればプロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である（ただし、ＮＭＲ吸収ピークの帰属は、その後発刊されたＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８，６８７（１９７５）に基づいて決定される）。具体的には、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルによって測定されるメチル炭素領域の吸収ピークの面積に対する、ｍｍｍｍピークの面積の割合が、アイソタクチック・ペンタッド分率である。この方法によって測定された英国 ＮＡＴＩＯＮＡＬ ＰＨＹＳＩＣＡＬ ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＹのＮＰＬ標準物質 ＣＲＭ Ｎｏ．Ｍ１９−１４Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ ＰＰ／ＭＷＤ／２のアイソタクチック・ペンタッド分率は、０．９４４であった。
上記プロピレン単独重合体（成分（Ａ−１））の１３５℃のテトラリン溶媒中で測定される極限粘度（［η］P）、ブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））のプロピレン単独重合体成分の１３５℃のテトラリン溶媒中で測定される極限粘度（［η］P）、ランダム共重合体（成分（Ａ−２−１））の１３５℃のテトラリン溶媒中で測定される極限粘度（［η］）は、好ましくはそれぞれ０．７〜５ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．８〜４ｄｌ／ｇである。
また、プロピレン単独重合体（成分（Ａ−１））、ブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））のプロピレン単独重合体成分、ランダム共重合体（成分（Ａ−２−１））のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した分子量分布（Ｑ値、（重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ））、以下、「Ｍｗ／Ｍｎ」と略記することがある）として、好ましくはそれぞれ３以上７以下である。
上記ブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分に含有されるエチレン含有量は２０〜６５質量％、好ましくは２５〜５０質量％である（ただし、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分の全量を１００質量％とする）。
上記ブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の１３５℃のテトラリン溶媒中で測定される極限粘度（［η］EP）は、好ましくは、１.５〜１２ｄｌ／ｇであり、より好ましくは２〜８ｄｌ／ｇである。
上記ブロック共重合体（成分（Ａ−２−２））を構成するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の含有量は、１０〜６０質量％であり、好ましくは１０〜４０質量％である。
上記プロピレン系重合体（成分（Ａ））のメルトフローレイト（ＭＦＲ）は、０．１〜３００ｇ／１０分であり、成形体の用途によって適切なメルトフローレイト（ＭＦＲ）を採用する必要がある。例えば、耐衝撃性のある成形体とするには、メルトフローレイト（ＭＦＲ）は、０．１〜１７ｇ／１０分、好ましくは１〜１０ｇ／１０分である。また、成形性、特に薄肉成形性が必要な成形体では、メルトフローレイト（ＭＦＲ）は、８０〜３００ｇ／１０分、好ましくは９０〜１５０ｇ／１０分である。但し、ここでいうメルトフローレイトとは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０（１９９５）に規定された方法によって、試験荷重２１．１８Ｎ、試験温度２３０℃の条件で測定される。
なお、上記メルトフローレイト（ＭＦＲ）の範囲のプロピレン系重合体（成分（Ａ））としては、適当なメルトフローレイト（ＭＦＲ）のプロピレン単独重合体（成分（Ａ−１））を単独でまたは２種以上混合して使用することができる。また、適当なメルトフローレイト（ＭＦＲ）のプロピレン−エチレン共重合体（成分（Ａ−２））を単独でまたは２種以上混合して使用することができる
プロピレン系重合体（成分（Ａ））を製造する方法としては、チーグラー・ナッタ型触媒又はメタロセン触媒を用いて、プロピレンを単独重合する方法、又はプロピレン以外のオレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとプロピレンとを共重合する方法等が挙げられる。チーグラー・ナッタ型触媒としては、チタン含有固体状遷移金属成分と有機金属成分を組み合わせて用いる触媒系が挙げられる。メタロセン触媒としては、シクロペンタジエニル骨格を少なくとも１個有する周期表第４族〜第６族の遷移金属化合物及び助触媒成分を組み合わせて用いる触媒系が挙げられる。
重合法としては、スラリー重合法、気相重合法、バルク重合法、溶液重合法、及び、これらを組み合わせた重合法が挙げられる。また重合法は、バッチ式、連続式のいずれでもよく、一段重合でも、多段重合でもよい。また、プロピレン系重合体（成分（Ａ））としては、市販のプロピレン系重合体を用いてもよい。
重合法としては、スラリー重合法、気相重合法、バルク重合法、溶液重合法、及び、これらを組み合わせた重合法が挙げられる。また重合法は、バッチ式、連続式のいずれでもよく、一段重合でも、多段重合でもよい。また、プロピレン系重合体（成分（Ａ））としては、市販のプロピレン系重合体を用いてもよい。
［ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）］
本発明のプロピレン系樹脂組成物が含有するポリ乳酸系樹脂（以下、成分（Ｂ）ともいう）とは、Ｌ−乳酸および／またはＤ−乳酸に由来する繰り返し単位のみからなる重合体からなる樹脂、Ｌ−乳酸および／またはＤ−乳酸に由来する繰り返し単位とＬ−乳酸およびＤ−乳酸以外のモノマーに由来する繰り返し単位とからなる共重合体からなる樹脂、またはＬ−乳酸および／またはＤ−乳酸に由来する繰り返し単位のみからなる重合体とＬ−乳酸および／またはＤ−乳酸に由来する繰り返し単位とＬ−乳酸およびＤ−乳酸以外のモノマーに由来する繰り返し単位とからなる共重合体の混合物からなる樹脂である。なお、Ｌ−乳酸に由来する繰り返し単位およびＤ−乳酸に由来する繰り返し単位を、それぞれ、Ｌ−乳酸由来繰り返し単位およびＤ−乳酸由来繰り返し単位と記すことがある。
本発明のプロピレン系樹脂組成物が含有するポリ乳酸系樹脂（以下、成分（Ｂ）ともいう）とは、Ｌ−乳酸および／またはＤ−乳酸に由来する繰り返し単位のみからなる重合体からなる樹脂、Ｌ−乳酸および／またはＤ−乳酸に由来する繰り返し単位とＬ−乳酸およびＤ−乳酸以外のモノマーに由来する繰り返し単位とからなる共重合体からなる樹脂、またはＬ−乳酸および／またはＤ−乳酸に由来する繰り返し単位のみからなる重合体とＬ−乳酸および／またはＤ−乳酸に由来する繰り返し単位とＬ−乳酸およびＤ−乳酸以外のモノマーに由来する繰り返し単位とからなる共重合体の混合物からなる樹脂である。なお、Ｌ−乳酸に由来する繰り返し単位およびＤ−乳酸に由来する繰り返し単位を、それぞれ、Ｌ−乳酸由来繰り返し単位およびＤ−乳酸由来繰り返し単位と記すことがある。
前記Ｌ−乳酸およびＤ−乳酸以外のモノマーとしては、グリコール酸等のヒドロキシカルボン酸、ブタンジオール等の脂肪族多価アルコールおよびコハク酸等の脂肪族多価カルボン酸が挙げられる。ポリ乳酸系樹脂（成分（Ｂ））は、
乳酸（Ｌ−乳酸、Ｄ−乳酸、またはＬ−乳酸とＤ−乳酸との混合物）、および必要に応じて更に他のモノマーを脱水重縮合する方法、
乳酸の環状二量体（すなわちラクチド）を開環重合させる方法、
ラクチドおよび乳酸と乳酸以外のヒドロキシカルボン酸との環状２分子縮合体を開環重合させる方法、
ラクチドおよび／または乳酸と乳酸以外のヒドロキシカルボン酸との環状２分子縮合体、および必要に応じて更に乳酸以外のヒドロキシカルボン酸の環状二量体（例えば、グリコリド）やヒドロキシカルボン酸由来の環状エステル（例えば、ε−カプロラクトン）を開環重合させる方法等、
により製造することができる。
乳酸（Ｌ−乳酸、Ｄ−乳酸、またはＬ−乳酸とＤ−乳酸との混合物）、および必要に応じて更に他のモノマーを脱水重縮合する方法、
乳酸の環状二量体（すなわちラクチド）を開環重合させる方法、
ラクチドおよび乳酸と乳酸以外のヒドロキシカルボン酸との環状２分子縮合体を開環重合させる方法、
ラクチドおよび／または乳酸と乳酸以外のヒドロキシカルボン酸との環状２分子縮合体、および必要に応じて更に乳酸以外のヒドロキシカルボン酸の環状二量体（例えば、グリコリド）やヒドロキシカルボン酸由来の環状エステル（例えば、ε−カプロラクトン）を開環重合させる方法等、
により製造することができる。
ポリ乳酸系樹脂（成分（Ｂ））がＬ−乳酸由来繰り返し単位とＤ−乳酸由来繰り返し単位の両方を含む重合体を含有するとき、プロピレン系樹脂組成物の耐熱性の観点から、該重合体において、Ｌ−乳酸由来繰り返し単位の含有量および／またはＤ−乳酸由来繰り返し単位の含有量は、好ましくは８０モル％以上であり、より好ましくは９０モル％以上であり、更に好ましくは９５モル％以上である。
ポリ乳酸系樹脂（成分（Ｂ））の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１万以上１００万以下であり、更に好ましくは５万以上５０万以下である。また、ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは１以上４以下である。記号Ｍｎは、数平均分子量を表す。なお、分子量Ｍｗ、Ｍｎおよび分子量分布は、ＧＰＣにより、標準ポリスチレンを分子量標準物質として測定される。
ポリ乳酸系樹脂（成分（Ｂ））の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１万以上１００万以下であり、更に好ましくは５万以上５０万以下である。また、ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは１以上４以下である。記号Ｍｎは、数平均分子量を表す。なお、分子量Ｍｗ、Ｍｎおよび分子量分布は、ＧＰＣにより、標準ポリスチレンを分子量標準物質として測定される。
［エポキシ基を含有するエチレン系重合体（Ｃ）］
本発明に用いられるエポキシ基を含有するエチレン系重合体（以下、成分（Ｃ）ともいう）は、エチレンに由来する単量体単位を有する共重合体である。エポキシ基を有する単量体としては、例えば、グリシジルメタアクリレート、グリシジルアクリレート等のα，β−不飽和グリシジルエステル、アリルグリシジルエーテル、２−メチルアリルグリシジルエーテル等のα，β−不飽和グリシジルエーテルを挙げることができ、好ましくはグリシジルメタアクリレートである。
本発明に用いられるエポキシ基を含有するエチレン系重合体（以下、成分（Ｃ）ともいう）は、エチレンに由来する単量体単位を有する共重合体である。エポキシ基を有する単量体としては、例えば、グリシジルメタアクリレート、グリシジルアクリレート等のα，β−不飽和グリシジルエステル、アリルグリシジルエーテル、２−メチルアリルグリシジルエーテル等のα，β−不飽和グリシジルエーテルを挙げることができ、好ましくはグリシジルメタアクリレートである。
上記成分（Ｃ）は、他の単量体に由来する単量体単位を有していてもよく、該他の単量体としては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸ブチル等の不飽和カルボン酸エステル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等の不飽和ビニルエステル等が挙げられる。
また、成分（Ｃ）において、エポキシ基を有する単量体に由来する単量体単位の含有量は、０．０１〜３０質量％であり、より好ましくは０．１〜２０質量％である。ただし、エポキシ基を有するエチレン系重合体中の全単量体単位の含有量を１００質量％とする。なお、エポキシ基を有する単量体に由来する単量体単位の含有量は、赤外法により測定される。
成分（Ｃ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ）は、０．１ｇ／１０分〜３００ｇ／１０分であり、好ましくは０．５ｇ／１０分〜８０ｇ／１０分である。ここでいうメルトフローレイトとは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０（１９９５）に規定された方法によって、試験荷重２１．１８Ｎ、試験温度１９０℃の条件で測定される。
成分（Ｃ）の製造方法としては、公知の方法が用いられ、例えば、高圧ラジカル重合法、溶液重合法、乳化重合法等により、エポキシ基を有する単量体とエチレンと、必要に応じて他の単量体とを共重合する方法、エチレン系樹脂にエポキシ基を有する単量体をグラフト重合させる方法等を挙げることができる。
［エラストマー類（Ｄ）］
本発明に用いられるエラストマー類（以下、成分（Ｄ）ともいう）としては、例えば、天然ゴム、ポリブタジエンゴム、ポリイソプレンゴム、ブチルゴム、非晶質または低結晶性のエチレン系エラストマー、プロピレン系エラストマー、ブタジエン−スチレンエラストマー、ブタジエン−アクリロニトリルエラストマー、水添または非水添のスチレン−共役ジエン系ブロックエラストマー、ポリエステルゴム、アクリルゴム、シリコンゴム等が挙げられる。これらは単独又は組み合わせて使用してもよい。このうち、エチレン系エラストマーを用いることが好ましい。
本発明に用いられるエラストマー類（以下、成分（Ｄ）ともいう）としては、例えば、天然ゴム、ポリブタジエンゴム、ポリイソプレンゴム、ブチルゴム、非晶質または低結晶性のエチレン系エラストマー、プロピレン系エラストマー、ブタジエン−スチレンエラストマー、ブタジエン−アクリロニトリルエラストマー、水添または非水添のスチレン−共役ジエン系ブロックエラストマー、ポリエステルゴム、アクリルゴム、シリコンゴム等が挙げられる。これらは単独又は組み合わせて使用してもよい。このうち、エチレン系エラストマーを用いることが好ましい。
上記エチレン系エラストマーは、エチレンに由来する単量体単位を主成分として含有するエラストマーであり、例えば、エチレン単独重合体、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−エチレン系不飽和エステル共重合体等が挙げられる。また、共役ジエンや非共役ジエン等の多不飽和化合物とエチレンとα−オレフィンとの共重合体も挙げることができる。これらは単独又は組み合わせて使用してもよい。
このようなエチレン系重合体として好ましくは、エチレンと１種類以上のα−オレフィンとの共重合体であるエチレン−α−オレフィン共重合体である。このα−オレフィンとして好ましくは、炭素数３〜１２のα−オレフィンである。具体的には、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ドデセン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、ビニルシクロヘキサン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、ノルボルネン、ブタジエン、イソプレン等が挙げられる。
このようなエチレン系重合体として好ましくは、エチレンと１種類以上のα−オレフィンとの共重合体であるエチレン−α−オレフィン共重合体である。このα−オレフィンとして好ましくは、炭素数３〜１２のα−オレフィンである。具体的には、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ドデセン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、ビニルシクロヘキサン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、ノルボルネン、ブタジエン、イソプレン等が挙げられる。
上記エチレン系エラストマー、プロピレン系エラストマーは非晶性のものであっても低結晶性のものであってもよい。ここで、「非晶性」とは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により、−１００℃から２００℃に融解熱量が１Ｊ／ｇ以上の結晶融解ピークが観察されないということを指す。また、「低結晶性」とは示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により、−１００℃から２００℃に融解熱量が１〜３０Ｊ／ｇの結晶融解ピークが観察されるということを指す。
水添及び非水添のスチレン−共役ジエン系ブロックエラストマーとしては、スチレン−イソプレン共重合体、スチレン−イソプレン−スチレン共重合体、スチレン−エチレン−ブテン−スチレン共重合体、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体等が挙げられる。
本発明において、成分（Ｄ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ）は、好ましくは３ｇ／１０分未満である。成分（Ｄ）のメルトフローレイトが３ｇ／１０分以上であると得られる成形体のグロス値が上がり、光沢のある成形体が得られてしまう場合がある。また得られる成形体の寸法安定性が低下することがある。
なお、ここでいうメルトフローレイト（ＭＦＲ）とは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０（１９９５）に規定された方法によって、試験荷重２１．１８Ｎ、試験温度１９０℃の条件で測定される。
なお、ここでいうメルトフローレイト（ＭＦＲ）とは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０（１９９５）に規定された方法によって、試験荷重２１．１８Ｎ、試験温度１９０℃の条件で測定される。
エラストマー類（成分（Ｄ））の密度は、得られる成形体の機械的強度の観点から、８５０ｋｇ／ｍ3〜９１０ｋｇ／ｍ3であり、より好ましくは８５５ｋｇ／ｍ3〜９００ｋｇ／ｍ3である。例えば、エチレン−α−オレフィン共重合体の密度の場合、好ましくは８５０ｋｇ／ｍ3以上であり、引張破断伸びを高める観点から、好ましくは９１０ｋｇ／ｍ3以下である。より好ましくは８５５ｋｇ／ｍ3〜９００ｋｇ／ｍ3である。
なお、ここでいう密度とは、ＪＩＳ Ｋ ６７６０−１９８１に規定された方法により、アニール無しで測定される。
なお、ここでいう密度とは、ＪＩＳ Ｋ ６７６０−１９８１に規定された方法により、アニール無しで測定される。
エラストマー類（成分（Ｄ））の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、得られる成形体の機械的強度の観点から、好ましくは１．８〜３．５であり、より好ましくは１．８〜２．５であり、最も好ましくは１．８〜２．２である。例えば、エチレン−α−オレフィン共重合体の分子量分布は、好ましくは１．８〜３．５であり、より好ましくは１．８〜２．５であり、最も好ましくは１．８〜２．２である。なお、エラストマー類（成分（Ｄ））は、ＪＩＳ Ｋ６９５３に規定された方法に準拠して測定した生分解度が前記試験法に規定された期間（１８０日間）で６０％未満である。
エラストマー類（成分（Ｄ））の融解温度は、得られる成形体の機械的強度の観点から好ましくは１１０℃以下であり、より好ましくは１００℃以下である。エチレン系エラストマーの融解熱量は、引張破断伸びを高める観点から、好ましくは１１０Ｊ／ｇ以下であり、より好ましくは１００Ｊ／ｇ以下である。例えば、エチレン−α−オレフィン共重合体の融解温度は、１１０℃以下であり、より好ましくは１００℃以下である。エチレン−α−オレフィン共重合体の融解熱量は、好ましくは１１０Ｊ／ｇ以下であり、より好ましくは１００Ｊ／ｇ以下である。
エラストマー類（成分（Ｄ））の製造方法としては、公知のオレフィン重合用触媒を用いた公知の重合方法が用いられる。
例えばエチレン−α−オレフィン共重合体の場合、チーグラー・ナッタ系触媒、メタロセン錯体や非メタロセン錯体等の錯体系触媒を用いた、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法、気相重合法、また、ラジカル開始剤を用いた塊状重合法、溶液重合法等により製造することが好ましい。中でもチーグラー・ナッタ系触媒や錯体系触媒を用いて、重合する方法を用いることが好ましく、メタロセン触媒の存在下に製造する方法を用いることが好ましい。
例えばエチレン−α−オレフィン共重合体の場合、チーグラー・ナッタ系触媒、メタロセン錯体や非メタロセン錯体等の錯体系触媒を用いた、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法、気相重合法、また、ラジカル開始剤を用いた塊状重合法、溶液重合法等により製造することが好ましい。中でもチーグラー・ナッタ系触媒や錯体系触媒を用いて、重合する方法を用いることが好ましく、メタロセン触媒の存在下に製造する方法を用いることが好ましい。
エラストマー類（成分（Ｄ））のメルトフローレイト（ＭＦＲ）は、成分（Ｄ）を重合により製造する際に、重合度を調整することにより適宜調整することが可能である。また、成分（Ｄ）の密度は、重合に用いる原料モノマーの比率を適宜調整することで８５０ｋｇ／ｍ3〜９１０ｋｇ／ｍ3に調整することが可能である。また、成分（Ｄ）の分子量分布は、重合する際、触媒の種類や重合条件を適宜調整することで調整することが可能である。
本発明のプロピレン系樹脂組成物に用いられるプロピレン系重合体（成分（Ａ））、ポリ乳酸系樹脂（成分（Ｂ））、エポキシ基を含有するエチレン系重合体（成分（Ｃ））及びエラストマー類（成分（Ｄ））の含有量としては、これら四成分の合計量に対する量として、成分（Ａ）の含有量が１０〜８８質量％であり、成分（Ｂ）の含有量が１０〜８８質量％であり、成分（Ｃ）の含有量が１〜５０質量％であり、成分（Ｄ）の含有量が１〜５０質量％である。そして剛性を高め、成形品外観を向上させるという観点から、好ましくは、成分（Ａ）の含有量が３０〜７０質量％であり、成分（Ｂ）の含有量が１０〜５０質量％であり、成分（Ｃ）の含有量が２〜３０質量％であり、成分（Ｄ）の含有量が２〜３０質量％である。
本発明のプロピレン系樹脂組成物の製造方法としては、成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）を溶融混練する方法が挙げられる。溶融混練する際の各成分の配合順序や溶融混練順序は任意である。混練温度として好ましくは１８０〜２４０℃である。
［酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ）］
次に、本発明で使用する酸変性ポリオレフィンワックスについて説明する。
本発明の酸変性ポリオレフィンワックス（以下、成分（Ｅ）ともいう）としては、ポリオレフィンワックスをマレイン酸等により変性したもの、あるいはオレフィンと不飽和カルボン酸や不飽和カルボン酸アルキルエステルとの共重合体が挙げられる。
ポリオレフィンワックスとしては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブチレン、１−ヘキセン、１−ドデセン、１−オクタデセンおよびこれらの混合物等の重合体であり、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／１−ブテン共重合体およびプロピレン／１−ヘキセン共重合体等が挙げられる。
なお、ポリオレフィンワックスには、上記ポリオレフィンの重合により得られるものに加え重量平均分子量（Ｍｗ）３０万〜５００万のポリオレフィン（例えばポリエチレンおよびポリプロピレン）を熱分解して得られる熱分解型ポリオレフィンワックスが含まれる。
次に、本発明で使用する酸変性ポリオレフィンワックスについて説明する。
本発明の酸変性ポリオレフィンワックス（以下、成分（Ｅ）ともいう）としては、ポリオレフィンワックスをマレイン酸等により変性したもの、あるいはオレフィンと不飽和カルボン酸や不飽和カルボン酸アルキルエステルとの共重合体が挙げられる。
ポリオレフィンワックスとしては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブチレン、１−ヘキセン、１−ドデセン、１−オクタデセンおよびこれらの混合物等の重合体であり、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／１−ブテン共重合体およびプロピレン／１−ヘキセン共重合体等が挙げられる。
なお、ポリオレフィンワックスには、上記ポリオレフィンの重合により得られるものに加え重量平均分子量（Ｍｗ）３０万〜５００万のポリオレフィン（例えばポリエチレンおよびポリプロピレン）を熱分解して得られる熱分解型ポリオレフィンワックスが含まれる。
ポリオレフィンワックスのマレイン酸変性物としては、ポリオレフィンワックスをマレイン酸およびその誘導体（無水マレイン酸やマレイン酸モノメチル、マレイン酸モノブチルおよびマレイン酸ジメチル等のマレイン酸モノまたはジアルキルエステル）で変性した変性物等が挙げられる。変性は、公知の方法、例えばポリオレフィンとマレイン酸モノマーを、過酸化物触媒を用いて、溶液法または溶融法のいずれかの方法で反応させることにより行うことができる。
一方、オレフィンと不飽和カルボン酸および／または不飽和カルボン酸アルキルエステルとの共重合体としては、上記オレフィンとアクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸および無水マレイン酸等の不飽和カルボン酸および／またはアクリル酸メチル、メタクリル酸エチルおよびマレイン酸アルキルエステル等の不飽和カルボン酸アルキルエステルとの共重合体が挙げられる。共重合は、公知の触媒を用いて公知の方法で行うことができる。
上記において、本発明の酸変性ポリオレフィンワックスを構成するオレフィンとしては、エチレンまたはプロピレンであることが好ましい。
また、酸変性ポリオレフィンワックスを構成する酸成分としては、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸および無水マレイン酸等のカルボン酸であることが好ましい。
本発明の酸変性ポリオレフィンワックスは、重量平均分子量（Ｍｗ）が５００〜１００，０００であり、好ましくは１，０００〜３０，０００のものが好適に用いられる。
また、本発明の酸変性ポリオレフィンワックスは、酸価が２０以上、好ましくは３０以上あるものが好適に使用される。ここに、酸価とは、ＪＩＳ Ｋ００７０（１９９２）で定義されており、ワックス中の酸成分の量を表す指標となる。酸価が２０以上のものを使用すると、添加量が少なくても十分に光沢を抑えることができるため、本発明の熱可塑性樹脂組成物の機械的物性が損なわれない。
また、酸変性ポリオレフィンワックスを構成する酸成分としては、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸および無水マレイン酸等のカルボン酸であることが好ましい。
本発明の酸変性ポリオレフィンワックスは、重量平均分子量（Ｍｗ）が５００〜１００，０００であり、好ましくは１，０００〜３０，０００のものが好適に用いられる。
また、本発明の酸変性ポリオレフィンワックスは、酸価が２０以上、好ましくは３０以上あるものが好適に使用される。ここに、酸価とは、ＪＩＳ Ｋ００７０（１９９２）で定義されており、ワックス中の酸成分の量を表す指標となる。酸価が２０以上のものを使用すると、添加量が少なくても十分に光沢を抑えることができるため、本発明の熱可塑性樹脂組成物の機械的物性が損なわれない。
本発明において、前記プロピレン系組成物と酸変性ポリオレフィンワックスとの含有比は、プロピレン系樹脂組成物１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックスが、０．５〜１０質量部、好ましくは１〜５質量部である。
酸変性ポリオレフィンワックスの量が、０．５〜１０質量部であると、光沢を抑制し、かつ、耐衝撃性等の機械的物性を保持することができる。
酸変性ポリオレフィンワックスの量が、０．５〜１０質量部であると、光沢を抑制し、かつ、耐衝撃性等の機械的物性を保持することができる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形する方法としては、射出成形機にて成形する方法が挙げられる。具体的には、上記成分（Ａ）〜（Ｄ）を混練したプロピレン樹脂組成物のペレットと成分（Ｅ）のペレットとを混合したものを、射出成形機に投入し、成形する方法が挙げられる。射出温度として好ましくは１８０〜２４０℃である。
［顔料（Ｆ）］
本発明では顔料（以下、成分（Ｆ）ともいう）を含有していてもよい。顔料としては、公知の有機顔料、無機顔料、体質顔料等がいずれも使用できる。
有機顔料としては、縮合アゾ等のアゾ系顔料；アントラキノン系、ペリノン系、ペリレン系、チオインジゴ系等のスレン系顔料；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン等のフタロシアニン系顔料；キナクリドン系、ジオキサジン系、イソインドリノン系、ピロロピロール系、有機蛍光顔料等が挙げられる。無機顔料としては、クレー、バライト、雲母等の天然物、紺青等のフェロシアン化物、硫化亜鉛等の硫化物、硫酸バリウム等の硫酸塩、酸化クロム、亜鉛華、チタン白、弁柄、鉄黒等の酸化物、水酸化アルミニウム等の水酸化物、珪酸カルシウム、群青等のケイ酸塩、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム等の炭酸塩、カーボンブラック、グラファイト等の炭素、アルミニウム粉、ブロンズ粉、亜鉛粉等の金属粉、その他焼成顔料等が挙げられる。体質顔料としては、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、タルク等が挙げられる。これらの顔料は単独あるいは２種類以上混合して用いられる。
本発明では顔料（以下、成分（Ｆ）ともいう）を含有していてもよい。顔料としては、公知の有機顔料、無機顔料、体質顔料等がいずれも使用できる。
有機顔料としては、縮合アゾ等のアゾ系顔料；アントラキノン系、ペリノン系、ペリレン系、チオインジゴ系等のスレン系顔料；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン等のフタロシアニン系顔料；キナクリドン系、ジオキサジン系、イソインドリノン系、ピロロピロール系、有機蛍光顔料等が挙げられる。無機顔料としては、クレー、バライト、雲母等の天然物、紺青等のフェロシアン化物、硫化亜鉛等の硫化物、硫酸バリウム等の硫酸塩、酸化クロム、亜鉛華、チタン白、弁柄、鉄黒等の酸化物、水酸化アルミニウム等の水酸化物、珪酸カルシウム、群青等のケイ酸塩、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム等の炭酸塩、カーボンブラック、グラファイト等の炭素、アルミニウム粉、ブロンズ粉、亜鉛粉等の金属粉、その他焼成顔料等が挙げられる。体質顔料としては、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、タルク等が挙げられる。これらの顔料は単独あるいは２種類以上混合して用いられる。
本発明の顔料の含有量は、前記熱可塑性樹脂組成物を１００質量部としたとき、顔料が０．０５〜５質量部、好ましくは０．１〜３質量部であることが好ましい。顔料は、上記プロピレン系樹脂組成物と（Ｅ）と溶融混練する方法が挙げられる。溶融混練する際の各成分の配合順序や溶融混練順序は任意である。混練温度として好ましくは１８０〜２４０℃である。また、顔料を含有するマスターバッチとして前記熱可塑性樹脂組成物と混合することもできる。マスターバッチとしては、ポリオレフィン樹脂を１００質量部に対し顔料を３〜４０質量部含有するものが使用される。
本発明では上記の成分（Ａ）〜（Ｆ）のほかに、本発明の目的を損なわない範囲において、必要に応じて他の付加的成分を添加してもよい。例えば、染料、酸化防止剤、耐候性改良剤、造核剤、難燃剤、可塑剤、滑剤、帯電防止剤、有機充填剤、無機充填剤及びその他の樹脂等が挙げられる。
無機充填剤としては、例えば、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、ガラスビーズ、マイカ、炭酸カルシウム、酸化チタン、酸化亜鉛、チタン酸カリウムウィスカー、タルク、カオリナイト、ベントナイト、スメクタイト、セピオライト、ワラストナイト、モンモリロナイト、クレー、アロフェン、イモゴライト、繊維状マグネシウムオキシサルフェート、硫酸バリウム、ガラスフレーク、カーボンブラック等が挙げられる。
繊維状以外の無機充填剤の平均粒子径としては、０．０１〜５００μｍであり、好ましくは０．１〜１００μｍであり、より好ましくは０．１〜２０μｍである。ここで無機充填剤の平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水、アルコール等の分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ５０のことを意味する。
繊維状の無機充填剤の平均繊維径は、０．００１〜５０μｍであり、好ましくは０．０１〜３０μｍである。組成物中での平均繊維長は、０．０１〜１００００μｍであり、好ましくは０．１〜１０００μｍである。
本発明の熱可塑性組成物または着色熱可塑性組成物からなる成形体の製造方法としては、例えば、射出成形法、押出成形法、回転成形法、真空成形法、発泡成形法、ブロー成形法等の成形法が挙げられる。得られた成形体は、耐衝撃性が高く、成形性に優れ、さらには光沢が抑えられた高級感のある外観を有するため、自動車や家電等の産業分野で好適に使用される。
以下、本発明を実施例に基づき詳細に説明する。なお、物性の評価は、以下の方法により行った。
（１）光沢度
変角光度計（株式会社村上色彩技術研究所製 ＧＭ−３Ｄ）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１０５（１９８１）に従い、６０°鏡面光沢を測定した。
なお、試験片の成型は、射出成形機（日精樹脂工業株式会社製 ＦＮ−１０００ １２Ａ）を使用し、次の条件で作成した。また、試験片の表面は＃３０００磨きの鏡面、また、裏面は梨地シボ仕上げとした。
成型温度：２００℃
スクリュー回転：１２０ｒｐｍ
背圧：２８ＭＰａ
射出速度：３０ｍｍ／ｓｅｃ
保圧：２０ＭＰａ
金型温調：５０℃
変角光度計（株式会社村上色彩技術研究所製 ＧＭ−３Ｄ）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１０５（１９８１）に従い、６０°鏡面光沢を測定した。
なお、試験片の成型は、射出成形機（日精樹脂工業株式会社製 ＦＮ−１０００ １２Ａ）を使用し、次の条件で作成した。また、試験片の表面は＃３０００磨きの鏡面、また、裏面は梨地シボ仕上げとした。
成型温度：２００℃
スクリュー回転：１２０ｒｐｍ
背圧：２８ＭＰａ
射出速度：３０ｍｍ／ｓｅｃ
保圧：２０ＭＰａ
金型温調：５０℃
（２）アイゾット衝撃強度 アイゾット衝撃試験機（株式会社上島製作所製 ＲＵＦ−ＩＭＰＡＣＴＴＥＳＴＥＲ）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１１０（１９９９）に規定された方法に従い、ひょう量３０ｋｇ重・ｃｍで、成形の後にノッチ加工されたノッチ付きのアイゾット衝撃強度を評価した。なお、試験片は、６４ｍｍ×１３ｍｍ、厚さ３ｍｍである。
（３）曲げ強度
曲げ強度試験機（株式会社オリエンテック製 ＲＴＣ−１３１０Ａ）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１７１（１９９４）に従い、速度２ｍｍ／ｍｉｎで測定した。なお、試験片は、１２５ｍｍ×１２ｍｍ、厚さ６ｍｍである。
曲げ強度試験機（株式会社オリエンテック製 ＲＴＣ−１３１０Ａ）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１７１（１９９４）に従い、速度２ｍｍ／ｍｉｎで測定した。なお、試験片は、１２５ｍｍ×１２ｍｍ、厚さ６ｍｍである。
（４）引張強度
引張強度試験機（株式会社東洋精機製作所製 ＳＴＲＯＧＲＡＰＨ−Ｗ２）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１１３（１９９５）に従い、速度２０ｍｍ／ｍｉｎで測定した。なお、試験片は、１号形試験片、厚さ３ｍｍである。
引張強度試験機（株式会社東洋精機製作所製 ＳＴＲＯＧＲＡＰＨ−Ｗ２）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１１３（１９９５）に従い、速度２０ｍｍ／ｍｉｎで測定した。なお、試験片は、１号形試験片、厚さ３ｍｍである。
（５）ロックウェル硬度
ロックウェル硬度計（松沢精機株式会社製 ＤＲＨ−Ｍ）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７２０２（１９９５）に従い、スケールＲで測定した。なお、試験片は、６ｍｍ×５ｍｍ、厚さ３ｍｍである。
ロックウェル硬度計（松沢精機株式会社製 ＤＲＨ−Ｍ）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７２０２（１９９５）に従い、スケールＲで測定した。なお、試験片は、６ｍｍ×５ｍｍ、厚さ３ｍｍである。
（６）荷重たわみ温度
熱変形温度測定機（株式会社東洋精機製作所製 Ｓ３−ＦＨ）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１９１−２（１９９６）に従い、荷重０．４５ＭＰａで測定した。なお、試験片エッジワイズで１２５ｍｍ×６ｍｍ、厚さ１２ｍｍである。
なお、（２）から（６）の測定に用いた試験片の成型は、射出成形機（東芝機械株式会社製 ＩＳ８０−ＥＰＮ）を使用し、次の条件で作成した。
成型温度：２００℃
スクリュー回転：２３０ｒｐｍ
背圧：１０ＭＰａ
射出速度：８４ｍｍ／ｓｅｃ
保圧：６〜８ＭＰａ
金型温調：５５℃
熱変形温度測定機（株式会社東洋精機製作所製 Ｓ３−ＦＨ）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１９１−２（１９９６）に従い、荷重０．４５ＭＰａで測定した。なお、試験片エッジワイズで１２５ｍｍ×６ｍｍ、厚さ１２ｍｍである。
なお、（２）から（６）の測定に用いた試験片の成型は、射出成形機（東芝機械株式会社製 ＩＳ８０−ＥＰＮ）を使用し、次の条件で作成した。
成型温度：２００℃
スクリュー回転：２３０ｒｐｍ
背圧：１０ＭＰａ
射出速度：８４ｍｍ／ｓｅｃ
保圧：６〜８ＭＰａ
金型温調：５５℃
実施例および比較例に使用した材料は、以下のとおりである。
成分（Ａ）プロピレン系重合体
（Ａ１）住友化学株式会社製「ノーブレン ＷＰＸ５３４３」（ポリプロピレンブロック共重合体、ＭＦＲ（２３０℃）＝５０ｇ／１０分）
（Ａ２）住友化学株式会社製「ノーブレン Ｒ１０１」（プロピレン単独重合体、ＭＦＲ（２３０℃）＝２０ｇ／１０分）
（Ａ３）住友化学株式会社製「ノーブレン Ｕ５０１Ｅ１」（プロピレン単独重合体、ＭＦＲ（２３０℃）＝１００ｇ／１０分）
成分（Ｂ）ポリ乳酸系樹脂
（Ｂ１）ユニチカ株式会社製「テラマック ＴＥ−２０００」（ポリ乳酸樹脂、ＭＦＲ（２３０℃）＝４０ｇ／１０分、Ｍｗ＝１２０，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８）
成分（Ｃ）エポキシ基を含有するエチレン系重合体
（Ｃ１）住友化学株式会社製「ボンドファースト Ｅ」（エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体、ＭＦＲ（１９０℃）＝３ｇ／１０分、グリシジルメタアクリレートに由来する単量体単位含有量＝１２質量％）
成分（Ｄ）エラストマー類
（Ｄ１）ダウケミカル株式会社製「エンゲージ８８４２」（エチレン−オクテン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃）＝１．２ｇ／１０分、密度＝０．８５８ｇ／ｃｍ3）
その他の成分（耐候性改良剤）
花王社製「エレクトロストリッパー ＴＳ−５」
住友化学製「スミライザー ＧＡ８０」
チバスペシャリティケミカルズ社製「イルガフォス １６８」
成分（Ａ）プロピレン系重合体
（Ａ１）住友化学株式会社製「ノーブレン ＷＰＸ５３４３」（ポリプロピレンブロック共重合体、ＭＦＲ（２３０℃）＝５０ｇ／１０分）
（Ａ２）住友化学株式会社製「ノーブレン Ｒ１０１」（プロピレン単独重合体、ＭＦＲ（２３０℃）＝２０ｇ／１０分）
（Ａ３）住友化学株式会社製「ノーブレン Ｕ５０１Ｅ１」（プロピレン単独重合体、ＭＦＲ（２３０℃）＝１００ｇ／１０分）
成分（Ｂ）ポリ乳酸系樹脂
（Ｂ１）ユニチカ株式会社製「テラマック ＴＥ−２０００」（ポリ乳酸樹脂、ＭＦＲ（２３０℃）＝４０ｇ／１０分、Ｍｗ＝１２０，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８）
成分（Ｃ）エポキシ基を含有するエチレン系重合体
（Ｃ１）住友化学株式会社製「ボンドファースト Ｅ」（エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体、ＭＦＲ（１９０℃）＝３ｇ／１０分、グリシジルメタアクリレートに由来する単量体単位含有量＝１２質量％）
成分（Ｄ）エラストマー類
（Ｄ１）ダウケミカル株式会社製「エンゲージ８８４２」（エチレン−オクテン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃）＝１．２ｇ／１０分、密度＝０．８５８ｇ／ｃｍ3）
その他の成分（耐候性改良剤）
花王社製「エレクトロストリッパー ＴＳ−５」
住友化学製「スミライザー ＧＡ８０」
チバスペシャリティケミカルズ社製「イルガフォス １６８」
成分（Ｅ）酸変性ポリオレフィンワックス
（Ｅ１）三井化学株式会社製「ハイワックス １１０５Ａ」（ベース樹脂：マレイン酸変性ポリエチレン、平均分子量１５００、酸価（ＪＩＳ Ｋ００７０）６０ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点１０７℃）
（Ｅ２）三井化学株式会社製「ハイワックス ２２０３Ａ」（ベース樹脂：マレイン酸変性ポリエチレン、平均分子量２７００、酸価（ＪＩＳ Ｋ００７０）３０ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点１０７℃）
（Ｅ３）三洋化成株式会社製「ユーメックス １０１０」（ベース樹脂：マレイン酸変性ポリプロピレン、平均分子量３００００、酸価（ＪＩＳ Ｋ００７０）５２ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点１４５℃）
（Ｅ４）三井化学株式会社製「ハイワックス ＮＬ８００」（ベース樹脂：低密度ポリエチレン、平均分子量６４００、融点１０５℃）
（Ｅ５）住友化学株式会社製「ノーブレン ＭＰＥ３３１」（ベース樹脂：マレイン酸変性ポリプロピレン、平均分子量２０００００以上）
（Ｅ６）住友化学株式会社製「ノーブレン ＭＰＥ１０１」（ベース樹脂：マレイン酸変性ポリプロピレン、平均分子量２０００００以上）
（Ｅ１）三井化学株式会社製「ハイワックス １１０５Ａ」（ベース樹脂：マレイン酸変性ポリエチレン、平均分子量１５００、酸価（ＪＩＳ Ｋ００７０）６０ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点１０７℃）
（Ｅ２）三井化学株式会社製「ハイワックス ２２０３Ａ」（ベース樹脂：マレイン酸変性ポリエチレン、平均分子量２７００、酸価（ＪＩＳ Ｋ００７０）３０ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点１０７℃）
（Ｅ３）三洋化成株式会社製「ユーメックス １０１０」（ベース樹脂：マレイン酸変性ポリプロピレン、平均分子量３００００、酸価（ＪＩＳ Ｋ００７０）５２ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点１４５℃）
（Ｅ４）三井化学株式会社製「ハイワックス ＮＬ８００」（ベース樹脂：低密度ポリエチレン、平均分子量６４００、融点１０５℃）
（Ｅ５）住友化学株式会社製「ノーブレン ＭＰＥ３３１」（ベース樹脂：マレイン酸変性ポリプロピレン、平均分子量２０００００以上）
（Ｅ６）住友化学株式会社製「ノーブレン ＭＰＥ１０１」（ベース樹脂：マレイン酸変性ポリプロピレン、平均分子量２０００００以上）
成分（Ｆ）顔料 （顔料含有マスターバッチ）
（Ｆ１）住化カラー株式会社製「ブラック ＳＰＰＭ−８６５」（ベース樹脂：ポリプロピレン、顔料としてカーボンブラック濃度１４％）
（Ｆ１）住化カラー株式会社製「ブラック ＳＰＰＭ−８６５」（ベース樹脂：ポリプロピレン、顔料としてカーボンブラック濃度１４％）
（樹脂組成物）
本発明に係る熱可塑性樹脂組成物（以下、単に「樹脂組成物」という。）を次の方法で製造した。
ポリプロピレンブロック共重合体（Ａ１）３２重量％と、プロピレン単独重合体（Ａ２）１０質量％と、プロピレン単独重合体（Ａ３）１０質量％と、
ポリ乳酸樹脂（Ｂ１）３０質量％と、エポキシ基を含有するエチレン系重合体（Ｃ１）５質量％と、エラストマー（Ｄ１）１３質量％と、
（Ａ１）、（Ａ２）、（Ａ３）、（Ｂ１）、（Ｃ１）、（Ｄ１）の合計量１００重量部に対して、耐候性改良剤としてＴＳ−５を０．１質量部、ＧＡ８０を０．１重量部、イルガフォス １６８を０．０５重量部を
５０ｍｍΦ二軸混練押出機（東芝機械株式会社製ＴＥＭ５０）を用い、シリンダー温度は１９０℃に設定し、押出量５０ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数２００ｒｐｍの条件で、樹脂組成物（１）を製造した。
樹脂組成物（１）のＭＦＲ（２３０℃）は、２５ｇ／１０分であった。
また、参考例用の樹脂組成物（２）として、「住友化学株式会社製「ノーブレン ＡＺ８６４」を使用した。
本発明に係る熱可塑性樹脂組成物（以下、単に「樹脂組成物」という。）を次の方法で製造した。
ポリプロピレンブロック共重合体（Ａ１）３２重量％と、プロピレン単独重合体（Ａ２）１０質量％と、プロピレン単独重合体（Ａ３）１０質量％と、
ポリ乳酸樹脂（Ｂ１）３０質量％と、エポキシ基を含有するエチレン系重合体（Ｃ１）５質量％と、エラストマー（Ｄ１）１３質量％と、
（Ａ１）、（Ａ２）、（Ａ３）、（Ｂ１）、（Ｃ１）、（Ｄ１）の合計量１００重量部に対して、耐候性改良剤としてＴＳ−５を０．１質量部、ＧＡ８０を０．１重量部、イルガフォス １６８を０．０５重量部を
５０ｍｍΦ二軸混練押出機（東芝機械株式会社製ＴＥＭ５０）を用い、シリンダー温度は１９０℃に設定し、押出量５０ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数２００ｒｐｍの条件で、樹脂組成物（１）を製造した。
樹脂組成物（１）のＭＦＲ（２３０℃）は、２５ｇ／１０分であった。
また、参考例用の樹脂組成物（２）として、「住友化学株式会社製「ノーブレン ＡＺ８６４」を使用した。
［実施例１］
上記樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）１質量部を混合し、４０ｍｍΦ単軸混練押出機（ナカタニ機械株式会社製ＶＳＫ４０）を用い、シリンダー温度 ２００℃、スクリュー回転数 １５０ｒｐｍの条件で、実施例１の熱可塑性樹脂組成物を製造した。
該樹脂組成物の光沢度を表１に示す。
上記樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）１質量部を混合し、４０ｍｍΦ単軸混練押出機（ナカタニ機械株式会社製ＶＳＫ４０）を用い、シリンダー温度 ２００℃、スクリュー回転数 １５０ｒｐｍの条件で、実施例１の熱可塑性樹脂組成物を製造した。
該樹脂組成物の光沢度を表１に示す。
［実施例２］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例２の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例２の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。
［実施例３］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）３質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例３の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）３質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例３の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。
［実施例４］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）５質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例４の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。また、（株）キーエンス製 マイクロスコープ VHX-900を使用して樹脂の表面観察を行った結果を図１に示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）５質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例４の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。また、（株）キーエンス製 マイクロスコープ VHX-900を使用して樹脂の表面観察を行った結果を図１に示す。
［実施例５］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）１０質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例５の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）１０質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例５の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。
［実施例６］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ２）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例６の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ２）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例６の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
［実施例７］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ３）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例７の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ３）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で実施例７の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。
［比較例１］
酸変性ポリオレフィンワックスや顔料を添加せずに、樹脂組成物（１）のみを使用し、実施例１と同様の手順で比較例１の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。
酸変性ポリオレフィンワックスや顔料を添加せずに、樹脂組成物（１）のみを使用し、実施例１と同様の手順で比較例１の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。
［比較例２］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ４）１質量部を混合し、実施例１と同様の手順で比較例２の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ４）１質量部を混合し、実施例１と同様の手順で比較例２の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
［比較例３］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で比較例３の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。また、（株）キーエンス製 マイクロスコープ VHX-900を使用して樹脂の表面観察を行った結果を図２に示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で比較例３の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。また、アイゾット衝撃強度、曲げ強度、引張強度、ロックウェル硬度及び荷重たわみ温度を測定した結果を表２に示す。また、（株）キーエンス製 マイクロスコープ VHX-900を使用して樹脂の表面観察を行った結果を図２に示す。
［比較例４］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ４）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で比較例４の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ４）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で比較例４の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
［比較例５］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ５）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で比較例５の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ５）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で比較例５の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
［比較例６］
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ６）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で比較例６の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
樹脂組成物（１）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ６）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で比較例６の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
［参考例１］
実施例における樹脂組成物（１）に代わり、樹脂組成物（２）として、ノーブレン ＡＺ８６４を使用し、樹脂組成物（２）１００質量部に対し、顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で参考例１の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
実施例における樹脂組成物（１）に代わり、樹脂組成物（２）として、ノーブレン ＡＺ８６４を使用し、樹脂組成物（２）１００質量部に対し、顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で参考例１の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
［参考例２］
樹脂組成物（２）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ６）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で参考例２の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
樹脂組成物（２）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ６）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で参考例２の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
［参考例３］
樹脂組成物（２）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で参考例３の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
樹脂組成物（２）１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックス（Ｅ１）１質量部と顔料（Ｆ１）４質量部を混合し、実施例１と同様の手順で参考例３の熱可塑性樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の光沢度を表１に併せて示す。
本発明のポリ乳酸系樹脂を含有するポリプロピレン系樹脂組成物と酸変性ポリオレフィンワックスとからなる(着色)熱可塑性樹脂組成物は、耐衝撃性や成形性に優れ、かつ光沢性を抑えた成形品を得ることができる為、自動車内外装部品等の分野に使用することが出来る。
Claims (6)
- プロピレン系重合体（Ａ）を１０〜８８質量％、ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）を１０〜８８質量％、エポキシ基を含有するエチレン系重合体（Ｃ）を１〜５０質量％及びエラストマー類（Ｄ）を１〜５０質量％含有するプロピレン系樹脂組成物と、
分子量が５００〜１００，０００である酸変性ポリオレフィンワックスと、を
含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
（但し、プロピレン系重合体（Ａ）、ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）、エポキシ基を含有するエチレン系重合体（Ｃ）及びエラストマー類（Ｄ）の合計量を１００質量％とする。） - 前記プロピレン系樹脂組成物と酸変性ポリオレフィンワックスとの含有比が、プロピレン系樹脂組成物１００質量部に対し、酸変性ポリオレフィンワックスが、０．５〜１０質量部である請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 酸変性ポリオレフィンワックスを構成するオレフィンが、エチレンまたはプロピレンである請求項１または２記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 酸変性ポリオレフィンワックスを構成する酸成分が、カルボン酸である請求項１から３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 顔料をさらに含有する請求項１から４のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 請求項１から５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物を用いてなることを特徴とする成形体。
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