JP5099896B2 - ガソリン組成物 - Google Patents
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Description
さらに、炭素数9以上の芳香族炭化水素の含有量を削減することで排ガス特性を改善したガソリン組成物についても開示されている(特許文献3参照)が、同様にRONの高い重質芳香族炭化水素留分を削減させているため、RON、蒸気圧等を適切な範囲に維持できておらず、しかも、具体的な製造方法に関する開示も無い。
その一方で、硫黄含有量が10質量ppm以下と低く、かつ、重質な芳香族炭化水素やオレフィンの含有量を上げることなく、RONが高く十分な実用性能を有するガソリン組成物、及びその製造方法が望まれている。
一般的に炭素数9の芳香族炭化水素は排ガス性状を悪化させると言われている(特許文献1〜3)。しかし、炭素数9の芳香族炭化水素の中でも1,3,5−トリメチルベンゼンや1,2,4−トリメチルベンゼンはそれぞれRONが120、111と極めて高く、かつ、低いリード蒸気圧(RVP)を有する。すなわち、これら特定の芳香族炭化水素の含有比率を高めたガソリン組成物は、蒸留性状とリード蒸気圧(RVP)の良好なバランスを保持しながら、オレフィンや芳香族炭化水素、さらには炭素数9の芳香族炭化水素の総量も上げずに、高いRON、低硫黄の環境対応型のガソリン組成物を調製することができる。
このように、本発明者らは、高いRONを有し、かつRVPが低く、蒸留性状も好ましい特定の炭化水素化合物を見出し、その含有量を制御することで、高いRONを維持したまま硫黄分やオレフィン分、芳香族分を低減し、優れた貯蔵安定性、環境保全性に加え、十分な実用性能を備えたガソリン組成物が得られることを見出し、かかる知見に基づいて本発明を完成した。
(1)リサーチ法オクタン価が93以上96未満、硫黄含有量が10質量ppm以下、芳香族含有量が20〜40容量%、オレフィン含有量が20容量%以下、炭素数9の芳香族炭化水素の含有量が15容量%以下、炭素数9の芳香族炭化水素の含有量に対する1,2,4−トリメチルベンゼンと1,3,5−トリメチルベンゼンの合計含有量の比(容量)が0.46以上、及び含酸素化合物の含有量が0〜15容量%であるガソリン組成物。
(2)炭素数9の芳香族炭化水素の含有量に対する1,3,5−トリメチルベンゼンの含有量の比(容量)が0.10以上である上記(1)に記載のガソリン組成物。
(3)硫黄分が1質量ppm以下、リード蒸気圧が44〜65kPaである上記(1)又は(2)に記載のガソリン組成物。
(4)オレフィン含有量が5容量%以下である上記(1)〜(3)のいずれかに記載のガソリン組成物。
本発明のガソリン組成物を、以下に詳しく説明する。
本発明によるガソリン組成物のリサーチ法オクタン価(RON)は90以上96未満であり、好ましくは93以上96未満、さらには95以上96未満が好ましい。RONが96以上の場合は、使用上の問題は特に見られないが、ガソリン製造に係るコストアップに見合う性能向上が得られにくく、また高RON基材の偏用によってガソリンの蒸留性状がいびつになる傾向がある。一方、RONが90未満の場合は、とりわけ登坂加速時のノッキングや加速不良を起こしやすくなるので好ましくない。
本発明によるガソリン組成物の硫黄含有量は、硫黄元素として10質量ppm以下、好ましくは5質量ppm以下、より好ましくは1質量ppm以下である。ガソリン中の硫黄分は、排ガス中で硫黄酸化物となり、エンジン排ガスを浄化する窒素酸化物除去触媒を被毒して触媒活性を低下させる。被毒した窒素酸化物除去触媒は、還元雰囲気下で再生されて活性を回復するが、このとき還元雰囲気を形成するために燃料が使用され、その分燃費が悪化する。したがって、ガソリン中の硫黄分が少ないほど燃費は向上する。さらに、ガソリン車両の燃料タンク液面計に銀合金が一部使用されていることから、硫黄化合物等による腐食を防止するためにも銀板腐食が1以下であることが望ましい。
本発明によるガソリン組成物中のオレフィン含有量は、光安定性及び貯蔵安定性の観点から少ない方が好ましく、20.0容量%以下とし、より好ましくは15.0容量%以下、さらに好ましくは5.0容量%以下である。
本発明によるガソリン組成物において、芳香族炭化水素の含有量は20容量%以上40容量%以下であり、好ましくは22容量%以上39容量%以下、より好ましくは25容量%以上39容量%以下である。排ガス性状や低温運転性維持の観点から芳香族分は少ない方が好ましいが、RONを維持するため及び燃費悪化防止の点から20容量%以上が好ましい。また、芳香族分が40容量%を超えると燃焼室デポジットが増加し、点火プラグのくすぶり発生や排ガス中のベンゼン濃度が高くなる恐れがある。また、ベンゼンの大気への拡散を抑制させるためには、ベンゼン含有量自体も1.0容量%以下が好ましく、さらに好ましくは0.1容量%以下である。
本発明によるガソリン組成物は、炭素数9の芳香族炭化水素(C9A)の含有量が15容量%以下であることが好ましく、より好ましくは10容量%以下、さらに好ましくは7容量%以下である。また、1,3,5−トリメチルベンゼン(135TMB)と1,2,4−トリメチルベンゼン(124TMB)の合計含有量とC9A含有量との容量比((135TMB+124TMB)/C9A)は0.46以上であり、好ましくは0.48以上、特に好ましくは0.50以上である。また同様に、1,3,5−トリメチルベンゼン(135TMB)とC9A含有量との容量比(135TMB/C9A)は0.10以上が好ましく、さらに好ましくは0.12以上であり、特に好ましくは0.14以上である。排ガス性状にとってあまり好ましくないC9Aの総含有量を10容量%以下に削減しようとした場合、(135TMB+124TMB)/C9A比が0.46以上、好ましくは135TMB/C9A比(容量)が0.10以上と高くなければ、オクタン価、蒸留性状、蒸気圧等のガソリン性状を満足できなくなる。
本発明によるガソリン組成物において、密度は、0.70〜0.78g/cm3が好ましいが、より好ましくは0.71〜0.77g/cm3、さらに好ましくは0.72〜0.76g/cm3である。密度が0.70g/cm3未満では、出力が低下するとともにガソリン消費量が多大となる。一方、0.78g/cm3を越えると加速性の悪化やプラグのくすぶりを生じる可能性がある。
本発明によるガソリン組成物において、50%留出温度は75〜100℃であることが好ましく、より好ましくは75〜98℃、さらに好ましくは75〜96℃である。50%留出温度が75℃に満たない場合は、燃費の観点から好ましくなく、100℃を超える場合は、常温運転性が悪化する場合があるため好ましくない。10%留出温度は25〜60℃であることが好ましく、より好ましくは26〜50℃、さらに好ましくは27〜45℃である。10%留出温度が低すぎると軽質炭化水素類の大気への拡散の可能性があり、高すぎると低温始動性が悪化するため好ましくない。90%留出温度は135〜180℃であることが好ましく、より好ましくは140〜170℃、さらに好ましくは145〜165℃である。90%留出温度が低すぎると燃費の悪化が懸念され、高すぎると吸気バルブや燃焼室のデポジット増加や中低温運転性が悪化するため好ましくない。
本発明によるガソリン組成物において、37.8℃におけるリード蒸気圧(RVP)は44〜65kPaが好ましく、より好ましくは44〜64kPaである。RVPが高いと蒸発損失の増加、ベーパーロックの懸念、危険性の増加などの問題が起こりやすい。また、RVPが低いと低温始動性が悪化する。
本発明のガソリン組成物の製造方法は特に限定されないが、上記の性状を満たすように複数のガソリン基材を適切な割合でブレンドすることによって製造することができる。
本発明のガソリン組成物を調製するに際して、従来のガソリン製造に用いられているガソリン基材を使用することができる。具体的には、直留ナフサ留分を水素化脱硫後、その軽質分を蒸留分離することにより得た脱硫直留軽質ナフサ留分(DSLG)、これを骨格異性化させた異性化ガソリン(ISO)、ブチレン留分とイソブタン留分をアルキル化して得たアルキレートガソリン(ALKG)、接触分解ナフサ留分(FCCG)あるいはそれを脱硫処理した脱硫接触分解ナフサ留分(DS−FCCG)、この接触分解ナフサ留分を蒸留して得た軽質留分の接触分解軽質ナフサ留分、脱硫重質ナフサを固体改質触媒により改質して得た接触改質ガソリン、及び接触改質ガソリンを蒸留して得られたベンゼン分を殆ど含有しない炭素数7を主成分とする留分(AC7)、同じく炭素数8を主成分とする留分(AC8)、あるいは炭素数9を主成分とする留分(AC9)、各種の石油精製工程や石油化学の工程から副生されるガソリン留分、さらに、単離されたブタン、ペンタン(特にイソペンタン(iC5))や、いわゆるBTXなどのアロマ化合物などが挙げられる。さらに、後述する多環芳香族炭化水素を水素化分解して選択的に1環芳香族炭化水素を高濃度で含有する水素化分解生成油から得られる選択的水素化分解ガソリン基材(SHCG)を用いることもできる。
なお、上記の各種の炭化水素留分について略号で示していないもの(例えば、ブタン、脱硫重質ナフサ、接触改質ガソリンなど)も本発明のガソリン組成物の基材として適宜用いることができることは断るまでもない。
FCCGやDS−FCCGに関しては、比較的RONが高く安価に製造できるガソリン基材であるため、多い場合では80容量%程度まで使用されることもあるが、オレフィンの含有量がやや多いため、製品中のオレフィン含有量を低減させるためにはこれら基材の配合量を低減した方が好ましいこともある。その場合好ましい配合量としては10容量%以下、特には5容量%以下である。
本発明のガソリン組成物の調製に用いることができる選択的水素化分解ガソリン基材(SHCG)について以下に説明する。
通常の水素化分解において芳香族炭化水素は多環芳香族炭化水素を含めて、ナフテン、オレフィン又はパラフィンに変換されるが、選択的に、すなわち1環芳香族炭化水素をできるだけ残すように水素化分解することを選択的水素化分解という。
選択的水素化分解の原料油として使用する炭化水素留分は、蒸留性状として10%留出温度が180℃以上、90%留出温度が350℃以下、好ましくは10%留出温度が190〜240℃、90%留出温度が260〜320℃である。このような基準で、2環芳香族炭化水素が多く、かつ3環芳香族炭化水素のアントラセンやフェナントレン(沸点339℃、340℃)が多く含まれないような原料を選択することができる。
比表面積はASTM規格D3663−78に基づき窒素吸着によって求めたBET比表面積の値であり、中央細孔直径は、窒素ガス吸着法において相対圧0.9667の条件で得られる細孔直径2〜60nmの細孔容積の累積をVとするとき、各細孔直径の容積量を累積させた累積細孔容積曲線において、累積細孔容積がV/2となる細孔直径をいう。
格子定数=d×(h2+k2+l2)1/2
ここで、h、k、及びlはミラー指数を示す。
選択的水素化分解生成油は、沸点215℃以下の炭化水素、すなわちナフタレン(沸点218℃)よりも軽質な炭化水素の含有量が50容量%以上であることが好ましく、より好ましくは60容量%以上、さらに好ましくは70容量%以上、もっとも好ましくは100%である。また、水素化分解処理によって得られる水素化分解油中の多環芳香族炭化水素の含有量は少ないほど好ましく、10容量%以下、さらに好ましくは7容量%以下である。
選択的水素化分解から得られる選択的水素化分解ガソリン基材(SHCG)としては、10%留出温度は90〜150℃、より好ましくは100〜130℃、90%留出温度は140〜180℃、より好ましくは150〜170℃であり、このような沸点範囲が得られるように蒸留条件を設定することにより、適切なRON、蒸気圧、蒸留性状を有する製品ガソリンを得ることができる。
本発明のガソリン組成物は、必要に応じて公知の燃料添加剤を配合することができる。これらの配合量は適宜選べるが、通常は添加剤の合計量として0.1質量%以下とすることが好ましい。本発明のガソリン組成物で使用可能な添加剤を例示すれば、アミン系、フェノール系、アミノフェノール系などの酸化防止剤、シッフ型化合物、チオアミド型化合物などの金属不活性化剤、有機リン系化合物などの表面着火防止剤、コハク酸イミド、ポリアルキルアミン、ポリエーテルアミンなどの清浄分散剤、多価アルコールやそのエーテルなどの氷結防止剤、有機酸のアルカリ金属塩やアルカリ土類金属塩、高級アルコールの硫酸エステルなどの助燃剤、アニオン系界面活性剤、カチオン系界面活性剤、両性界面活性剤などの帯電防止剤、アルケニルコハク酸エステルなどのさび止め剤、キニザリン、クマリンなどの識別剤、アゾ染料などの着色剤を挙げることができる。
イソペンタンを多く含む炭素数5が主体の留分である。脱硫重質ナフサの接触改質で副生する軽質留分、脱硫軽質ナフサ留分などを蒸留分離することにより、純度95%以上の炭素数5のイソパラフィン留分を得た。
中東系原油のナフサ留分を水素化脱硫後、蒸留処理することにより、脱硫直留軽質ガソリンと脱硫直留重質ガソリンに分離して得た。
脱硫直留軽質ガソリン(DSLG)を固体酸触媒存在下、骨格異性化反応によりイソパラフィン分の高い異性化ガソリンを得た。
脱硫軽油あるいは脱硫重油を原料に用い、固体触媒存在下、流動床式反応装置での接触分解反応によりオレフィン分の高い接触分解ナフサ留分(FCCG)を得た後、これを収着脱硫することにより硫黄分の低い炭化水素油を得た。アルミナにニッケルを20質量%担持した触媒を硫化処理した後、反応温度:250℃、反応圧力:常圧、LHSV:4h−1、H2/油比:340NL/Lの条件のもと、上記接触分解ナフサ留分を通油してジエン低減処理を行った。さらに、共沈法にて調製した銅亜鉛アルミニウム複合酸化物(銅含有量35質量%、亜鉛含有量35質量%、アルミニウム含有量5質量%)の還元処理を行った後、ジエン低減処理油を、反応温度:100℃、反応圧力:常圧、LHSV:2.0h−1、H2/油比:0.06NL/Lの条件下で収着脱硫することにより脱硫接触分解ナフサ留分(DS−FCCG)を得た。
ブチレンを主成分とする留分とイソブタンを主成分とする留分を硫酸触媒により反応させて、炭素数8のイソパラフィン分の高い炭化水素を得た。
脱硫重質ナフサを貴金属系固体改質触媒により移動床式反応装置を用いて反応させることにより、アロマ含量の多い炭化水素に改質して改質ガソリンを得る。改質ガソリンはそのまま使用することもできるが、ここでは蒸留分離することにより炭素数7の芳香族炭化水素を主成分として含有するAC7(炭素数6の芳香族炭化水素約1容量%、炭素数7の芳香族炭化水素約77容量%、炭素数8の芳香族炭化水素約9容量%、及びオレフィンを約0.3容量%含有)を用いた。
AC7と同様に改質ガソリンを蒸留分離することにより炭素数9の芳香族炭化水素を主成分として含有するAC9(炭素数8の芳香族炭化水素約18容量%、炭素数9の芳香族炭化水素約80容量%、炭素数10の芳香族炭化水素約2容量%、及びオレフィンを約0.1容量%含有)を用いた。
AC9を精密蒸留することにより、1,2,4−トリメチルベンゼンを純度99%以上含有する124TMB−G及び1,3,5−トリメチルベンゼンを純度99%以上含有する135TMB−G得た。
市販の発酵エタノール(99度1級、日本アルコール販売(株)製)を使用した。
イオン交換樹脂触媒(Amberlyst−15)を用いてエタノールとイソブチレンとを反応させ、次いで蒸留法により精製し、純度95%以上のETBEを得た。
選択的水素化分解ガソリン基材(SHCG)は以下のようにして調製した。
(選択的水素化分解触媒)
ナトリウム型Y型結晶性アルミノシリケート(SiO2/Al2O3比2.9、Na2O含有量12.3質量%、格子定数2.460nm)200gを、1Mの硝酸アンモニウム水溶液2Lを用いて50℃でプロトン型にイオン交換した後、ろ過、洗浄した。さらに130℃で3時間乾燥したのち、450℃で3時間焼成した。この一連の操作を9回繰り返した結果、Na2O含有量が0.5質量%に減少し、SiO2/Al2O3比が5.8、格子定数が2.455nmであるY型結晶性アルミノシリケートを得た(以下これを「SY」と称する)。SYを700℃の水蒸気と3時間接触させ、pH1.5に調整した50℃の硝酸水溶液2Lに2時間浸し、ろ過、洗浄した。次いで130℃で3時間乾燥した後、450℃で3時間焼成した(以下これを「USY」と称する)。このようにして得られたUSYは、SiO2/Al2O3比が10.5、格子定数が2.438nm、比表面積が400m2/gであった。
この担体に、モリブデン酸アンモニウム水溶液をスプレー含浸した後、130℃で6時間乾燥した。その後、さらに硝酸ニッケル水溶液をスプレー含浸した後、130℃で6時間乾燥した。次いで、空気の気流下で、500℃で30分間焼成して触媒Aを得た。触媒Aの組成はMo:8.0質量%、Ni:3.0質量%、ゼオライト:44.5質量%、アルミナ:44.5質量%であった。
水素化分解触媒として触媒Aを使用し、反応圧力:7.0MPa、LHSV:1.0hr−1、水素/原料油比:1,400NL/L、反応温度:400℃の条件下で、原料油として接触分解軽質サイクル油(LCO)を用いて水素化分解反応を行った。さらに得られた選択的水素化分解生成油(SHC)を、低沸点側にベンゼンが含有されないように、また高沸点側に炭素数10の芳香族炭化水素が含有されないように精密蒸留により分留して、10%留出温度が111.0℃、90%留出温度が163.0℃の蒸留性状を有する選択的水素化分解ガソリン基材(SHCG)を得た。
原料油LCOの性状および反応の結果得られた選択的水素化分解生成油(SHC)と選択的水素化分解ガソリン基材(SHCG)の性状を表2に示す。表2において、215℃以上留分の転化率は、次式で得られた値である。
215℃以上留分の転化率(%)=100−生成油中の215℃以上留分(容量%)/原料油中の215℃以上留分(容量%)×100
また、水素化分解前の炭化水素留分(ここではLCO)中に占める芳香族環を構成する炭素比率に対する水素化分解生成油中に占める芳香族環を構成する炭素比率の比(芳香族環炭素残存率)も表2に記載した。
密度はJIS K 2249の振動式密度試験方法、リード法蒸気圧(RVP)はJIS K 2258のリード法蒸気圧試験方法、蒸留性状はJIS K 2254の常圧法蒸留試験方法によってそれぞれ測定した。
Claims (3)
- リサーチ法オクタン価が93以上96未満、硫黄含有量が10質量ppm以下、芳香族含有量が20〜40容量%、オレフィン含有量が20容量%以下、炭素数9の芳香族炭化水素の含有量が15容量%以下、炭素数9の芳香族炭化水素の含有量に対する1,2,4‐トリメチルベンゼンと1,3,5‐トリメチルベンゼンの合計含有量の比(容量)が0.48以上、炭素数9の芳香族炭化水素の含有量に対する1,3,5‐トリメチルベンゼンの含有量の比(容量)が0.12以上、及び含酸素化合物の含有量が0〜15容量%であることを特徴とするガソリン組成物。
- 硫黄分が1質量ppm以下、リード蒸気圧が44〜65kPaである請求項1に記載のガソリン組成物。
- オレフィン含有量が5容量%以下である請求項1又は2に記載のガソリン組成物。
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