JP5024674B2

JP5024674B2 - 水素分離装置

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Publication number: JP5024674B2
Application number: JP2008012328A
Authority: JP
Inventors: 保憲岩切; 隆夫和泉
Original assignee: Nissan Motor Co Ltd
Current assignee: Nissan Motor Co Ltd
Priority date: 2007-03-09
Filing date: 2008-01-23
Publication date: 2012-09-12
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Description

本発明は、水素を含む混合ガスから水素ガスを取り出すのに用いられる水素分離装置に関するものである。

従来において、水素ガス及び水素を含む混合ガスから水素ガスを選択的に取り出すための水素分離装置としては、多孔質材から成る支持板の表面に、めっき等によりパラジウム（Ｐｂ）やパラジウム合金製の水素分離金属膜を形成したものや、多孔質材から成る支持板において、その表面の微細な孔の一部を上記の金属で埋めて、水素分離金属層（水素透過層）を形成したものが周知である（特許文献１及び２参照）。
特公平５−５３５２７号公報特開平１０−２８８５０号公報

しかしながら、上記したような従来の水素分離装置において、めっき等により支持板に水素分離金属膜を直接形成する場合、支持板の表面における孔の大きさに対して水素分離金属膜が非常に薄いと、孔を完全に覆うことが困難である。そこで、孔を完全に覆うには水素分離金属膜を厚くせざるを得ないのであるが、水素分離金属膜を厚く形成したり支持板の孔を金属で埋めて水素分離層を形成したりすると、支持板の表面の孔の閉鎖による実質的な水素透過面積の減少が生じて、水素透過量が減少するという問題点があった。

これに対して、水素分離金属膜を別工程で形成し、この水素分離金属膜を支持板に重ねることができれば、水素分離金属膜が非常に薄くても支持板の表面の孔を塞ぎ損ねることがない。ところが、この場合、水素分離金属膜は、水素分離装置の組み立てにおいて、支持板の上に重ねて設置でき、なお且つガスシール性を確保するためにそれ自身で形状を維持し得る厚さにしなければならない。このため、水素分離金属膜は、水素透過性能の観点からでは薄いほど性能が良いのであるが、薄さに限界が生じることとなる。

本発明は、上記従来の状況に鑑みて成されたものであって、多孔質材から成る支持板において、自身で形状を維持できない厚さの水素分離金属膜を支持することができ、水素透過性やガスシール性に優れた水素分離装置を提供することを目的としている。

本発明の水素分離装置は、金属製の多孔質材から成る支持板の表面に水素分離金属膜を設けて水素分離体を構成すると共に、水素分離体を間にして組み合わされて同水素分離体の両側にガス室を形成する一方及び他方の金属製筐体を備えている。そして、支持板と水素分離金属膜の間に、拡散接合による層間接合部と層間非接合部を設けると共に、水素分離金属膜の全周を一方及び他方の筐体で挟持して水素分離金属膜及び両筐体を拡散接合し、水素分離体と一方の筐体との間のガス室が、水素分離金属膜の面に沿う方向に水素含有の混合ガスを流す混合ガス室であって、この混合ガス室に、混合ガスの流れ中に突出する突起体を設け、突起体が、金属製の部材であって、支持板との間で水素分離金属膜を挟持して同水素分離金属膜に拡散接合してあると共に、突起体の位置で水素分離金属膜が分割してある構成としており、上記の構成をもって従来の課題を解決するための手段としている。

本発明の水素分離装置によれば、支持体及び水素分離金属膜水素分離体から成る水素分離体と、一方及び他方の筐体を備えた水素分離装置において、自身で形状を維持できない厚さの水素分離金属膜すなわち水素透過性能が良好な厚さの水素分離金属膜を多孔質材から成る支持体で充分に支持することができ、これにより充分な水素透過量を得ることができるうえに、水素分離体を間にしたガス室同士の間、並びに水素分離体を収容する筐体同士の間において、簡単な構造で非常に高いガスシール性を確保することができる。
また、水素分離装置は、混合ガス室における混合ガスの流れが乱流になって、混合ガスの攪拌が良好に行われ、水素分離金属膜の表層での水素分圧を高めることができ、これにより、混合ガス室の上流側から下流側に至る間で水素ガス濃度の分布を均一にして、水素分離金属膜において高い水素透過速度を得ることができ、混合ガスからの水素ガスの分離効率を向上させることができる。さらに、各突起体の位置で水素分離金属膜が分割され且つ各突起体と水素分離金属膜とが拡散接合された状態になっているので、ガスシール性をより一層高めることができると共に、水素分離金属膜を小さいものにすることができ、作製し易いなどの利点がある。

本発明の水素分離装置は、ステンレス等の金属製の多孔質材から成る支持板の表面に、パラジウム（Ｐｂ）又はパラジウム合金から成る水素分離金属膜を設けて水素分離体を構成すると共に、水素分離体を間にして組み合わされて同水素分離体の両側にガス室を形成する一方及び他方の金属製筐体を備えている。ここで、一方の筐体により形成したガス室は、水素を含む混合ガスが流通する混合ガス室（又は改質ガス室）であり、他方の筐体により形成したガス室は、水素分離体を透過した水素ガスが流通する水素ガス室である。

そして、水素分離装置は、支持板と水素分離金属膜の間に、拡散接合すなわち合金化による層間接合部と、層間非接合部を設けると共に、支持板からはみ出した水素分離金属膜の全周を一方及び他方の筐体で挟持し、水素分離金属膜及び両筐体を拡散接合すなわち合金化により接合した構成となっている。

より具体的には、水素分離装置において、支持板は、少なくとも表面の縁部全周に、層間接合部として、水素分離金属膜との合金化を促進する合金化促進部を有すると共に、表面の合金化促進部以外の部分に、層間非接合部として、水素分離金属膜との合金化を阻止する合金化阻止部を有している。

この場合、層間接合部となる合金化促進部は、支持板自体が金属製であるから、支持板の表面そのものを用いることができる。また、層間非接合部となる合金化阻止部には、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３及びＺｒＯ_２などの耐熱性無機酸化物製の膜を用いることができ、この膜は、めっきなどのＣＶＤ法、真空蒸着やスパッタリングなどのＰＶＤ法、塗布などにより形成することができる。さらに、層間非接合部となる合金化阻止部には、セラミックスなどの耐熱性無機酸化物製の多孔質材を用いることもできる。

ここで、当該水素分離装置は、より好ましい実施形態として、層間非接合部となる合金化阻止部に耐熱性無機酸化物製の膜を用いた場合には、合金化阻止部の厚さが水素分離金属膜の厚さよりも小さくするのが良く、これにより薄い水素分離金属膜の形状を維持し得ると共に、良好な水素透過性能を確保することができる。

また、当該水素分離装置は、より好ましい実施形態として、層間非接合部となる合金化阻止部に耐熱性無機酸化物の多孔質材を用いた場合には、例えば、支持板の表面に合金化阻止部（多孔質材）に相当する容積の凹部を形成し、この凹部に合金化阻止部（多孔質材）を嵌合固定することで、支持板の表面と合金化阻止部の表面を同一面状に形成するのが良く、これにより薄い水素分離金属膜の形状を維持し得ると共に、良好な水素透過性能を確保することができる。

さらに、本発明の水素分離装置は、上述の如く支持体を金属製の多孔質材から成るものとするほか、セラミックス等の耐熱無機酸化物製の多孔質材から成る支持体を用いることができる。

この場合、水素分離装置は、耐熱無機酸化物製の多孔質材から成る支持板の表面に水素分離金属膜を設けて水素分離体を構成すると共に、水素分離体を間にして組み合わされて同水素分離体の両側にガス室を形成する一方及び他方の金属製筐体を備え、支持板と水素分離金属膜の間に、拡散接合による層間接合部と層間非接合部を設けると共に、水素分離金属膜の全周を一方及び他方の筐体で挟持して水素分離金属膜及び両筐体を拡散接合した構成とすることができる。

そして、上記構成の水素分離装置では、支持板が、少なくとも表面の縁部全周に、層間接合部として、水素分離金属膜との合金化を促進する合金化促進部を有すると共に、この合金化促進部が、支持板の表面に形成した金属膜であるものとし、この金属膜（合金化促進部）と水素分離金属膜とを拡散接合すなわち合金化により接合して、これを層間接合部とすることができる。

このように、耐熱無機酸化物製の支持板を用いた場合でも、金属製の支持板を用いた場合と同様に、金化促進部（層間接合部）以外の部分には、層間非接合部として、水素分離金属膜との合金化を阻止する合金化阻止部を設けることができると共に、この合金化阻止部には、耐熱無機酸化物製の支持板の表面そのものを用いることができる。

さらに、本発明の水素分離装置は、より好ましい実施形態として、支持板における合金化促進部が、水素分離金属膜と筺体との接合部よりも内側に設けてある構成とすることができ、これにより、水素分離金属膜と両筐体との合金化による拡散接合がより充分なものとなり、接合部のガスシール性のさらなる向上を実現することができる。

さらに、本発明の水素分離装置は、より好ましい実施形態として、水素分離金属膜と筐体との接合部において、水素分離金属膜の端面を含む全周に合金化促進部が設けてある構成とすることができ、これにより、水素分離金属膜と両筐体との合金化による拡散接合がより充分なものとなり、接合部のガスシール性のさらなる向上を実現することができる。

さらに、本発明の水素分離装置は、より好ましい実施形態として、水素分離金属膜と筐体との接合部において、筐体に合金化促進部が設けてある構成とすることができ、これにより、水素分離金属膜と両筐体との合金化による拡散接合がより充分なものとなり、接合部のガスシール性のさらなる向上を実現することができる。

図１及び図２は、本発明の水素分離装置の一実施形態を説明する図である。

図１及び図２（ａ）に示す水素分離装置は、金属製の多孔質材から成る支持板１と、支持板１の表面（上面）に設けた水素分離金属膜２とで水素分離体３を構成すると共に、水素分離体３を間にして組み合わされて同水素分離体３の両側にガス室Ｇ１，Ｇ２を形成する一方及び他方の金属製筐体Ｃ１，Ｃ２を備え、支持板１と水素分離金属膜２の間に、拡散接合による層間接合部と層間非接合部を設けると共に、水素分離金属膜２の全周を一方及び他方の筐体Ｃ１，Ｃ２で挟持して水素分離金属膜２及び両筐体Ｃ１，Ｃ２を拡散接合したものとなっている。

支持体１は、例えばステンレス製であると共に、平均孔径が数十μｍ程度の多孔質材であって、図示例の場合は一定の厚さを有する矩形状を成している。そして、支持板１は、表面の縁部全周に、層間接合部として、水素分離金属膜２との合金化を促進する合金化促進部４を一定の幅で有すると共に、表面における合金化促進部４以外の中央部分に、層間非接合部として、水素分離金属膜との合金化を阻止する合金化阻止部５を有している。

ここで、合金化促進部４は、当該支持体１が金属製であるから、支持体１の表面そのものである。他方、合金化阻止部５は、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３及びＺｒＯ_２などの耐熱性無機酸化物の膜であって、めっきなどのＣＶＤ法、真空蒸着やスパッタリングなどのＰＶＤ法若しくは塗布などによって支持体１の表面に形成してある。この合金化阻止部５は、図２（ｂ）の拡大図にも示すように、水素分離金属膜２の厚さＴ１よりも小さい厚さＴ２を有しており、これにより薄い水素分離金属膜２の形状を維持すると共に、良好な水素透過性能を確保するものとなっている。

また、水素分離金属膜２は、パラジウム又はパラジウム合金製の薄膜であって、その全周が支持体１からはみ出すように、支持体１よりも一回り大きい矩形状を成している。

一方及び他方の筐体Ｃ１，Ｃ２は、上下に組み合わされて箱型の筐体を形成するものであって、一方の筐体Ｃ１は、水素分離体３との間に混合ガス室Ｇ１を形成すると共に、ガス供給口６Ａとガス排出口６Ｂを備えており、図示例の場合は、改質器７で得た改質ガスをガス供給口６Ａに供給するものとなっている。なお、改質器７は、例えば炭化水素系の燃料から水素ガス又は水素を含む改質ガス（混合ガス）を生成する。

他方の筐体Ｃ２は、水素分離体３との間に水素ガス室Ｇ２を形成すると共に、スイープガス供給口８Ａと水素ガス排出口８Ｂを備えており、水素分離体３を透過した水素ガスをスイープガス（水素ガス）とともに外部に排出するようになっている。

また、他方の筐体Ｃ２は、その枠部内側に、支持板１の厚さに対応した段差部９を全周にわたって有している。これにより、両筐体Ｃ１，Ｃ２は、一方及び他方の筐体Ｃ１，Ｃ２で水素分離体３の支持板１をがたつき無く強固に挟持し、支持板１からはみ出した水素分離金属膜２の全周を挟持することとなる。

上記の水素分離装置は、その製造過程において、支持板１の表面に水素分離金属膜２を重ねて４００〜５００℃の比較的低い温度で圧着することで水素分離体３を形成する。このとき、水素分離体３では、金属製の支持板１の表面そのものである合金化促進部４と水素分離金属膜とが接触して合金化が生じ、この部分が拡散接合された層間接合部になる一方で、耐熱無機酸化物製の膜である合金化阻止部５により支持板１と水素分離金属膜２との接触が阻止されて合金化も起こらず、この部分が層間非接合部となって水素ガスの透過を可能にする。

その後、水素分離装置は、上記の水素分離体３を間にして一方及び他方の筐体Ｃ１，Ｃ２を組み合わせると同時に、支持板１からはみ出した水素分離金属膜２の全周を両筐体Ｃ１，Ｃ２で挟持し、この際、水素分子金属膜２と金属製の筐体Ｃ１，Ｃ２とを接触させて合金化を生じさせることにより、特別なシール材等を用いることなく筐体Ｃ１，Ｃ２同士を拡散接合する。

上記の水素分離装置は、改質器７で生成した改質ガス（水素を含む混合ガス）を混合ガス室Ｇ１に加圧供給し、改質ガスに含まれる水素ガスのみを水素分離体３の層間非接合部を通して混合ガス室Ｇ２に透過させ、この水素ガスをスイープガスで外部に押出して適宜の手段に回収する。

このとき、水素分離装置は、自身で形状を維持できない厚さの水素分離金属膜２すなわち水素透過性能が良好な厚さの水素分離金属膜２を多孔質材から成る支持体１で良好に支持しており、支持体１の表面を薄い水素分離金属膜２で覆うと共に、表面の微細な孔を塞ぐことがないので、支持板１の表面の孔の閉鎖による実質的な水素透過面積の減少が生じることもなく、充分な水素透過量を得ることができる。

また、水素分離装置は、支持板１の表面において、少なくとも縁部全周に合金化促進部４を設け、しかも、合金化促進部４を水素分離金属膜２と筺体Ｃ１，Ｃ２との接合部よりも内側に設けて、支持板１と水素分離金属膜２とを合金化により拡散接合しているので、図２（ｂ）中に矢印で示すように、合金化阻止部５を設けた層間非接合部のみで水素ガスが透過し、層間接合部では混合ガスの透過を阻止する。

そして、水素分離装置は、水素分離金属膜２と両筐体Ｃ１，Ｃ２とを同じく合金化により拡散接合しているので、混合ガスや水素ガスが筐体Ｃ１，Ｃ２間に介在する水素分離金属膜２を通して外部に漏れることも無い。このように、当該水素分離装置は、水素分離体３においても筐体Ｃ１，Ｃ２を含む全体構造においても簡単な構造で非常に高いガスシール性を有している。

図３は、本発明の水素分離装置の他の実施形態を説明する図である。なお、先の実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図３（ａ）に示す水素分離体１３を構成する支持板１１は、先の実施形態の支持板１が金属製の多孔質材から成るものであったのに対して、セラミックス等の耐熱無機酸化物製の多孔質材で形成してある。この支持板１１は、少なくとも表面の縁部全周に合金化促進部１４を有すると共に、その内側に合金化阻止部１５を有している。

ここで、上記の合金化促進部１４は、支持板１１の表面に、めっきなどのＣＶＤ法、真空蒸着やスパッタリングなどのＰＶＤ法、及び塗布などの手段により形成した金属膜である。また、上記の合金化阻止部１５は、セラミックスなどの耐熱性無機酸化物製の多孔質材である。そして、この実施形態における合金化促進部１４は、支持板１１の表面において、縁部全周のほかに、中央で交差する縦横の線に添って形成してあり、これにより、合金化阻止部１５は四箇所に分割されている。

上記の支持板１１は、表面全体に金属膜である合金化促進部４を形成した後、図３（ｂ）に示すように、その表面に、合金化阻止部１５を嵌め込むための凹部を研削加工等により形成し、その凹部に合金化阻止部１５を嵌合して、合金化促進部１４の表面と合金化阻止部１５の表面を同一面状に形成している。このように支持板１１の表面を平坦化することで、薄い水素分離金属膜２の形状を維持し得ると共に、良好な水素透過性能を確保することができる。

そして、水素分離体１３は、図３（ｃ）に示すように、上記支持板１１の表面に水素分離金属膜２を重合することで、支持板１１の合金化促進部１４と水素分離金属膜２とを接触させ、双方を合金化により拡散接合してこれを層間接合部とし、また、支持板１１の合金化阻止部１５と水素分離金属膜２との接合を阻止してこれを層間非接合部とする。

さらに、上記の水素分離体１３は、先の実施形態と同様に、一方及び他方の金属製筐体（図１参照）の間に収容すると共に、両筐体で水素分離金属膜２の縁部全周を挟持し、水素分離金属膜２と両筐体とを合金化により拡散接合させて、水素分離装置を構成する。

このような水素分離装置にあっても、支持板１１における合金化促進部１４が、水素分離金属膜２と筺体との接合部よりも内側となって高いガスシール性を確保し、先の実施形態と同様の作用及び効果を得ることができる。

図４は、本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する図である。なお、先の各実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図４（ａ）に示す水素分離体２３を構成する支持板２１は、金属製の多孔質材から成るものであって、少なくとも表面の縁部全周に、表面そのものである合金化促進部２４を有すると共に、その内側に、セラミックス等の耐熱無機酸化物製の多孔質材から成る合金化阻止部２５を有している。

上記の支持板２１は、図４（ｂ）に示すように、表面に合金化阻止部２５を嵌め込むための凹部を研削加工等により形成し、その凹部に合金化阻止部２５を嵌合して、当該支持板２１の表面と合金化阻止部２５の表面を同一面状に形成している。このように支持板２１の表面を平坦化することで、薄い水素分離金属膜２の形状を維持し得ると共に、良好な水素透過性能を確保することができる。

そして、水素分離体２３は、上記支持板２１の表面に水素分離金属膜２を重合することで、支持板２１の表面そのものである合金化促進部２４と水素分離金属膜２とを接触させ、双方を合金化により拡散接合してこれを層間接合部とし、また、支持板２１の合金化阻止部２５と水素分離金属膜２との接合を阻止してこれを層間非接合部とする。

さらに、上記の水素分離体２３は、先の実施形態と同様に、一方及び他方の金属製筐体Ｃ１，Ｃ２の間に収容すると共に、両筐体Ｃ１，Ｃ２で水素分離金属膜２の縁部全周を挟持することとなるが、この実施形態では、水素分離金属膜２と筐体Ｃ１，Ｃ２との接合部において、水素分離膜２の端面を含む表裏縁部全周に金属膜による合金化促進部２４Ａが設けてあると共に、両筐体Ｃ１，Ｃ２の接合面にも金属膜による合金化促進部２４Ｂ，２４Ｃが設けてあり、さらには、一方の筐体Ｃ１の接合面には、溝２８とともにＯリング２９が設けてある。

これにより、上記の水素分離体２３は、水素分離金属膜２と両筐体Ｃ１，Ｃ２とを合金化により拡散接合させて、水素分離装置を構成する。このような水素分離装置にあっても、支持板２１における合金化促進部２４が、水素分離金属膜２と筺体Ｃ１，Ｃ２との接合部よりも内側となって高いガスシール性を確保し、先の実施形態と同様の作用及び効果を得ることができる。

そして、上記の水素分離体２３は、水素分離金属膜２に設けた合金化促進部２４Ａ，筐体Ｃ１，Ｃ２に設けた合金化促進部２４Ｂ，２４Ｃ及びＯリング２９により、ガスシール性のさらなる向上を実現することができ、扱うガスの高圧化にも容易に対処することができる。この構成の場合、水素分離金属膜２と筐体Ｃ１，Ｃ２との接合部に設けた合金化促進部２４Ａ〜２４Ｃ及びＯリング２９はいずれかを選択的に用いることもできる。

図５及び図６は、支持板において、層間接合部となる合金化促進部５４と層間非接合部となる合金化阻止部５５の配置例を説明する図である。

図５（Ａ）〜（Ｄ）に示す支持板は、矩形状を成し、直線状の合金化促進部（層間接合部）５４を組み合わせると共に、それ以外の領域を合金化阻止部（層間非接合部）５５としたものであり、また、図５（Ｅ）に示す支持板は、直線状の合金化促進部５４と曲線状の合金化促進部５４を組み合わせると共に、それ以外の領域を合金化阻止部（層間非接合部）５５としたものであって、これらは比較的面積が大きい水素分離金属膜と支持体を接合するのに都合がよい。

図５（Ｆ）〜（Ｉ）に示す支持板は、矩形状を成すと共に、円形状、楕円形状、矩形状及び多角形状等の適宜形状の多数の合金化阻止部（層間非接合部）を配置し、それ以外の領域を合金化促進部（層間接合部）としたものであり、これらも比較的面積が大きい水素分離金属膜と支持体を接合するのに都合がよい。

図６（Ａ）〜（Ｆ）に示す支持板は、円形状又は多角形状を成すと共に、ハニカム形状や幾何学的模様に添って合金化促進部（層間接合部）５４を設けると共に、それ以外の領域を合金化阻止部（層間非接合部）５５としたものである。

いずれにしても合金化促進部（層間接合部）５４は、各図に示す如く、少なくとも支持板の表面の縁部全周に設けると共に、合金化阻止部（層間非接合部）５５を切れ目なく取り囲む形態にすれば良く、図示例以外にも様々な形態を採用することができる。

図７は、本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する図である。なお、先の各実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図示の水素分離装置は、図中で右方向となる混合ガスの流れ方向に、複数（図示例では四つ）の水素分離体３が配列してあり、一方の金属製筐体Ｃ１と水素分離体３との間に、水素含有の混合ガスを流す混合ガス室Ｇ１を形成すると共に、他方の金属製筐体Ｃ２と水素分離体３との間に、分離した水素ガスを流す水素ガス室Ｇ２を形成している。

各水素分離体３は、金属製の多孔質材から成る支持板１の表面に、耐熱無機酸化物製の膜又は多孔質材から成る合金化阻止部（層間非接合部）５を介して、水素分離金属膜２を設けたものである。この際、支持板１の表面において、合金化阻止部５の周囲が合金化促進部４となる。これに対して、他方の筐体Ｃ２は、上記の各水素分離体３の支持板１を夫々収容する凹部６１を備えている。

ここで、上記のように、水素分離体３と筐体Ｃ１との間に扁平な混合ガス室Ｇ１を形成し、この混合ガス室Ｇ１において、水素分離金属膜２の面に沿って混合ガスを流すと、その流れが層流になり、混合ガス室Ｃ１の上流側から下流側に向かうにつれて、水素透過に伴って水素分離金属膜２の表層での水素分圧が低下して、水素透過速度が低下することがあった。

そこで、この実施形態の水素分離装置は、混合ガス室Ｇ１に、混合ガスの流れ中に突出する突起体７１を設けている。突起体７１は、金属製の長尺部材であり、他方の筐体Ｃ２における凹部６１同士の間の桟部分６２に沿って配置してある。これらの突起体７１は、当該装置を組立てる際に、桟部分６２との間で水素分離金属膜２の周縁部を加圧挟持して加熱することにより、水素分離金属膜２に拡散接合（合金化）される。

これにより、各突起体７１は、混合ガス室Ｇ１において、混合ガスの流れを横切る方向に沿って設けてあると共に、混合ガスの流れ方向に所定間隔で配置されている。そして、各突起体７１の位置で水素分離金属膜２が分割された状態になっている。

上記構成を備えた水素分離装置は、先の各実施形態と同様の効果を得ることができるうえに、混合ガス室Ｃ１に突起体７１を配置しているので、混合ガス室Ｇ１における混合ガスの流れが乱流になって、混合ガスの攪拌が良好に行われ、水素分離金属膜２の表層での水素分圧を高めることができる。これにより、混合ガス室Ｇ１の上流側から下流側に至る間で水素ガス濃度の分布を均一にして、水素分離金属膜２において高い水素透過速度を得ることができ、混合ガスからの水素ガスの分離効率を向上させることができる。また、各突起体７１の位置で水素分離金属膜２が分割された状態になっているので、水素分離金属膜２を小さいものにすることができ、作製し易いなどの利点がある。

図８は、本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する図である。なお、先の各実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図示の水素分離装置は、先の図７に示す水素分離装置と同等の構成を備えると共に、その構成に加えて、一方の筐体Ｃ１の混合ガス室Ｃ１側の面に、突起体としての多数のフィン７２が一体的に設けてある。これらのフィン７２は、混合ガスの流れ方向に長手方向を一致させた状態にして、混合ガスの流れ方向及び流れを横切る方向に所定間隔で配列してある。

ここで、図１及び図２に示す実施形態では、改質器（７）を用いて炭化水素系の燃料から水素を含む混合ガス（改質ガス）を生成し、その混合ガスを水素分離装置に供給するものとしたが、この実施形態の水素分離装置では、混合ガスを供給する場合だけでなく、燃料ガスを直接供給する場合にも適用可能となる。

すなわち、上記構成を備えた水素分離装置は、先の各実施形態と同様の作用及び効果を得ることができると共に、突起体７１やフィン７２により混合ガスの攪拌を良好に行って、水素ガスの分離効率を向上させることができ、さらに、多数のフィン７２に改質触媒を塗布しておくことで、混合ガスのさらなる改質や燃料ガスの改質を行いつつ、これにより生成した混合ガスの攪拌を行うことができる。

また、筐体Ｃ１にフィン７２を一体的に設けたことにより、製造や組立ての容易化を実現することができるほか、フィン７２に改質触媒を塗布した場合には、筐体Ｃ１に近接して触媒反応の加熱源を設けることで、フィン７２及び改質触媒を効率良く加熱することができ、改質反応の促進に貢献することができる。

図９及び図１０は、本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する図である。なお、先の各実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図示の水素分離装置は、図７に示すものと同等の構成を備えている。ただし、図７に示す水素分離装置では、一方の筐体Ｃ１と各突起体７１が別体であると共に、他方の筐体Ｃ２における桟部分６２に沿って各突起体７１を配置していたのに対して、この実施形態の水素分離装置は、一方の筐体Ｃ１に、金属製長尺部材から成る突起体７１を一体的に設けており、この際、他方の筐体Ｃ２における桟部分６２に対応する位置と、各水素分離体３の中央に対応する位置に対応して、各突起体７１を互いに平行に配置している。

したがって、この実施形態の水素分離装置は、図７に示すものに比べて突起体７１の本数が多く（七本）、とくに図１０（ｄ）に示すように、一方の筐体Ｃ１の内部両側で各突起体７１の両端部を保持している。また、この実施形態では、水素分離金属膜２が、各支持板１に対して共通のものとなっている。

上記構成を備えた水素分離装置は、先の各実施形態と同様の作用及び効果を得ることができると共に、突起体７１により混合ガスの攪拌を良好に行って、水素ガスの分離効率を向上させることができ、さらに、各突起体７１が、一方の筐体Ｃ１側の合金化促進部として機能することとなる。

すなわち、この実施形態の水素分離装置では、一方の筐体Ｃ１に金属製の突起体７１を一体的に設けているので、当該装置を組立てる際に、突起体７１と他方の筐体Ｃ２の桟部分６２との間、及び突起体７１と水素分離体３の支持板１との間で１枚の水素分離金属膜２を挟持して、各突起体７１を水素分離金属膜２に拡散接合させる。

これにより、上記の水素分離装置では、水素分離体３を間にしたガス室Ｇ１，Ｇ２同士の間、並びに水素分離体３を収容する筐体Ｃ１，Ｃ２同士の間におけるガスシール性をより一層高めることができると共に、ガスシール構造及びガス混合促進構造体の大きさや形状の自由度を高めることができる。

図１１は、本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する図である。なお、先の各実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図示の水素分離装置は、図３に示すものと同様に、水素分離体１３を構成する支持板１１が、セラミックス等の耐熱無機酸化物製の多孔質材で形成してあり、少なくとも表面の縁部全周に合金化促進部１４を有すると共に、内側に合金化阻止部１５を有している。また、合金化促進部１４は、支持板１１の表面において、縁部全周のほかに、中央で交差する縦横の線に添って形成してあり、これにより、合金化阻止部１５が四箇所に分割されている。なお、四分割された合金化阻止部１５に対応して、水素分離金属膜２も四分割してある。

そして、当該水素分離装置は、上記の如く形成した合金化促進部１４に対応する金属製の枠部材７５を備えており、この枠部材７５と支持板１１との間で各水素分離金属膜１５を挟持してこれらを互いに拡散接合すると共に、枠部材７５の上面に、混合ガス室Ｇ１における混合ガスの流れ中に突出する突起体７１が配置してある。この突起体７１は、先の実施形態と同様に長尺部材であって、混合ガスの流れを横切るように、支持板１１の桟の部分に沿って配置してある。この実施形態では、突起体７１及び枠部材７２の位置で水素分離金属膜が四分割された状態となり、図７に示す実施形態と同様に、水素分離金属膜２を小さいものにすることができ、作製し易いなどの利点がある。

上記構成を備えた水素分離装置は、先の各実施形態と同様の作用及び効果を得ることができると共に、突起体７１により混合ガスの攪拌を良好に行って、水素ガスの分離効率を向上させることができる。

また、水素分離装置は、支持板１１との間で水素分離金属膜２を挟持して拡散接合される枠部材７５を採用したことにより、ガス室Ｇ１，Ｇ２同士の間や筐体Ｃ１，Ｃ２同士の間におけるガスシール性のさらなる向上を図ることができるうえに、図５及び図６に示すような支持板、すなわち様々な形態の合金化促進部及び合金化阻止部を備えた支持板との接合を容易に行うことができる。

図１２は、混合ガス室に設ける突起体の形状例を説明する図である。突起体７１は、図１２（ａ）に示すような断面矩形状、図１２（ｂ）に示すような断面概略半円形状、図１２（ｃ）に示すような断面二等辺三角形状、図１２（ｄ）に示すような断面台形状、図１２（ｅ）に示すような断面概略四分円形状、図１２（ｆ）に示すような断面直角三角形状などにすることができる。、

なお、突起体７１は、混合ガス室Ｇ１の流路の寸法やガスの流速により、ガスの流れの後側での混合状態が異なるため、水素分離金属膜の厚さや、支持板に対する水素分離金属膜の固定方法などの違いに応じて、断面形状、高さ及び設置間隔などを選択する。その際には、突起体７１のガス流れの後側において、図１２（ｆ）に示す混合流による圧力の低下で水素分離金属膜に損傷が生じないようにすることが望ましい。

本発明の水素分離装置は、その詳細な構成が上記各実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で構成の細部を適宜変更することができる。

本発明の水素分離装置の一実施形態を説明する分解状態の斜視図である。図１に示す水素分離装置の断面図（ａ）及び要部の拡大断面図（ｂ）である。本発明の水素分離装置の他の実施形態を説明する断面図（ａ）、支持板の製造要領を説明する断面図（ｂ）及び分解状態の斜視図（ｃ）である。本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する断面図（ａ）、及び分解状態の断面図（ｂ）である。支持板における合金化促進部と合金化阻止部の配置例を説明する各々平面図（Ａ）〜（Ｉ）である。支持板における合金化促進部と合金化阻止部の配置例を説明する各々平面図（Ａ）〜（Ｆ）である。本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する分解状態の斜視図（ａ）及び断面図（ｂ）である。本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する断面図（ａ）及び一方の筐体の底面図（ｂ）である。本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する分解状態の斜視図である。図９に示す水素分離装置の一方の筐体の斜視図（ａ）、混合ガスの流れに対する縦断面図（ｂ）、筐体の底面図（ｃ）、合ガスの流れに対する横断面図（ｄ）、及び装置全体の断面図（ｅ）である。本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する分解状態の斜視図である。混合ガス室に設ける突起体の形状例を示す各々断面図（ａ）〜（ｆ）である。

符号の説明

１１１２１支持板
２水素分離金属膜
３１３２３水素分離体
４１４２４合金化促進部（層間接合部）
５１５２５合金化阻止部（層間非接合部）
２４Ａ〜２４Ｃ合金化促進部
７１突起体
７２フィン（突起体）
７５枠部材
Ｇ１混合ガス室
Ｇ２水素ガス室
Ｃ１一方の筐体
Ｃ２他方の筐体

Claims

金属製の多孔質材から成る支持板の表面に水素分離金属膜を設けて水素分離体を構成すると共に、水素分離体を間にして組み合わされて同水素分離体の両側にガス室を形成する一方及び他方の金属製筐体を備え、支持板と水素分離金属膜の間に、拡散接合による層間接合部と層間非接合部を設けると共に、水素分離金属膜の全周を一方及び他方の筐体で挟持して水素分離金属膜及び両筐体を拡散接合し、
水素分離体と一方の筐体との間のガス室が、水素分離金属膜の面に沿う方向に水素含有の混合ガスを流す混合ガス室であって、この混合ガス室に、混合ガスの流れ中に突出する突起体を設け、
突起体が、金属製の部材であって、支持板との間で水素分離金属膜を挟持して同水素分離金属膜に拡散接合してあると共に、突起体の位置で水素分離金属膜が分割してあることを特徴とする水素分離装置。
支持板が、少なくとも表面の縁部全周に、層間接合部として、水素分離金属膜との合金化を促進する合金化促進部を有すると共に、表面の合金化促進部以外の部分に、層間非接合部として、水素分離金属膜との合金化を阻止する合金化阻止部を有しており、支持板からはみ出した水素分離金属膜の全周を両筐体で挟持したことを特徴とする請求項１に記載の水素分離装置。
支持板における合金化阻止部が、耐熱無機酸化物製の膜から成り、合金化阻止部の厚さが水素分離金属膜の厚さよりも小さいことを特徴とする請求項２に記載の水素分離装置。
支持板における合金化阻止部が、耐熱無機酸化物製の多孔質材から成り、支持板の表面と合金化阻止部の表面を同一面状に形成したことを特徴とする請求項２に記載の水素分離装置。
耐熱無機酸化物製の多孔質材から成る支持板の表面に水素分離金属膜を設けて水素分離体を構成すると共に、水素分離体を間にして組み合わされて同水素分離体の両側にガス室を形成する一方及び他方の金属製筐体を備え、支持板と水素分離金属膜の間に、拡散接合による層間接合部と層間非接合部を設けると共に、水素分離金属膜の全周を一方及び他方の筐体で挟持して水素分離金属膜及び両筐体を拡散接合し、支持板が、少なくとも表面の縁部全周に、層間接合部として、水素分離金属膜との合金化を促進する合金化促進部を有すると共に、この合金化促進部が、支持板の表面に形成した金属膜であり、
水素分離体と一方の筐体との間のガス室が、水素分離金属膜の面に沿う方向に水素含有の混合ガスを流す混合ガス室であって、この混合ガス室に、混合ガスの流れ中に突出する突起体を設け、
突起体が、金属製の部材であって、支持板との間で水素分離金属膜を挟持して同水素分離金属膜に拡散接合してあると共に、突起体の位置で水素分離金属膜が分割してあることを特徴とする水素分離装置。
支持板における合金化促進部が、水素分離金属膜と筺体との接合部よりも内側に設けてあることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の水素分離装置。
水素分離金属膜と筐体との接合部において、水素分離金属膜の端面を含む縁部全周に合金化促進部が設けてあることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の水素分離装置。
水素分離金属膜と筐体との接合部において、筐体に合金化促進部が設けてあることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の水素分離装置。
突起体が、混合ガスの流れを横切る方向に沿って設けてあることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の水素分離装置。
複数の突起体が、混合ガスの流れ方向及び流れを横切る方向のうちの少なくとも一方向に所定間隔で配置してあることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の水素分離装置。
突起体が、一方の筐体に一体的に設けてあることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか１項に記載の水素分離装置。
突起体が、一方の筐体に設けた多数のフィンであることを特徴とする請求項１１に記載の水素分離装置。
支持板との間で水素分離金属膜を挟持する枠部材を備え、この枠部材に突起体が配置してあることを特徴とする請求項１〜１２のいずれか１項に記載の水素分離装置。