JP5257776B2 - 水素分離装置 - Google Patents

Description

本発明は、水素を含有する混合ガスから水素ガスを取り出すのに用いられる水素分離装置に関するものである。

この種の水素分離装置としては、一対の保持部により、自立タイプの水素分離金属膜を挟持した構造を有するものがあった（特許文献１参照）。両保持部は、片面に複数の溝を等間隔で形成したプレートであって、互いの溝を対向させた状態にして、溝間である凸部同士の間で水素分離金属膜を挟持している。

そして、水素分離装置は、一方及び他方の保持部と水素分離金属膜との間に、夫々のガス室を形成しており、一方のガス室に水素を含有した混合ガス（改質ガス）を流通させて、水素分離金属膜により混合ガス中の水素ガスを透過分離し、その水素ガスを他方のガス室から外部に取出すようになっている。
特開２００３−１６５７１０号公報

ところで、この種の水素分離装置では、一方の保持部と水素分離金属膜との間のガス室において、水素分離金属膜の面に沿う方向に混合ガスを流すことになり、この際、ガス室における混合ガスの流れが層流になる。

このため、上記したような従来の水素分離装置では、混合ガスの流れ方向の上流側から下流側に向かうにつれて、水素透過に伴って水素分離金属膜の表層での水素分圧が低下し、水素透過速度が低下するという問題点があった。また、水素分離装置における水素分離金属膜は、混合ガスの流通域と水素ガスの流通域の隔壁でもあることから、構造体としての強度を確保し得る厚さが必要であって、水素透過量を多くするための薄肉化の要求に充分に答えられないという問題点があり、これらの問題点を解決することが課題であった。

本発明は、上記従来の課題に着目して成されたものであって、混合ガスの流れ方向における水素分離金属膜の表層での水素分圧を高めて、水素分離金属膜での充分な水素透過速度を得ることができると共に、極めて薄い水素分離金属膜の使用を可能にして水素透過量の増大を図ることができる水素分離装置を提供することを目的としている。

本発明の水素分離装置は、金属製の多孔質材から成る支持板の表面に水素分離金属膜を設けた水素分離体と、水素分離体を間にして組み合わされて同水素分離体の両側にガス室を形成する第１及び第２の金属製筐体を備えている。また、第１筐体と水素分離体との間のガス室が、水素分離金属膜の面に沿う方向に水素含有の混合ガスを流す混合ガス室となっている。

そして、本発明の水素分離装置は、両筐体のうちの少なくとも第１筐体が、複数の開口部を有し且つ水素分離体と接合する枠部材を備えると共に、第１筐体の枠部材に、混合ガスの流れ中に突出する突起体を設け、水素分離金属膜が、枠部材と支持体との間、あるいは枠部材同士の間で挟持されていると共に、枠部材の複数の開口部を同時に覆っている構成としており、上記構成を持って従来の課題を解決するための手段としている。

本発明の水素分離装置は、突起体の採用により、混合ガスの流れが混合され（乱流となり）、混合ガスの流れ方向における水素分離金属膜の表層での水素分圧を高めて水素分離金属膜での充分な水素透過速度を得ることができ、また、枠部材の採用により、水素分離体の機械的強度が向上するので、自身で形状を維持できない程の極めて薄い水素分離金属膜の使用を可能にして水素透過量の増大を図ることができ、水素ガスの分離効率を向上させることができる。

本発明の水素分離装置は、金属製の多孔質材から成る支持板の表面に水素分離金属膜を設けた水素分離体と、水素分離体を間にして組み合わされて同水素分離体の両側にガス室を形成する第１及び第２の金属製筐体を備えている。

支持板は、例えば、ステンレス製であると共に、平均孔径が数十μｍ程度の多孔質材である。水素分離金属膜は、例えば、パラジウム（Ｐｄ）又はパラジウム合金製である。そして、上記の支持板と水素分離金属膜とを４００〜７００℃の比較的低い温度で圧着することで水素分離体を構成している。

第１筐体と水素分離体との間のガス室は、水素分離金属膜の面に沿う方向に水素含有の混合ガス（改質ガス）を流す混合ガス室である。また、第２筐体と水素分離体との間のガス室は、水素分離体を透過した水素ガスが流通する水素ガス室である。

そして、水素分離装置は、両筐体のうちの少なくとも第１筐体が、水素分離体と接合する枠部材を備えると共に、第１筐体の枠部材に、混合ガスの流れ中に突出する突起体を設けたものとなっている。

ここで、水素分離装置は、水素分離体における支持板と水素分離金属膜の間に、拡散接合すなわち合金化による層間接合部と、層間非接合部を設けると共に、支持板からはみ出した水素分離金属膜の全周を第１筐体の一部を構成する枠部材と第２筐体とで挟持し、若しくは第１及び第２の筐体の夫々一部を構成する枠部材同士で挟持し、水素分離金属膜及び両筐体又は枠部材を拡散接合や溶融接合により合金化接合した構成にすることができる。これにより、接合部のガスシール性のさらなる向上を実現することができる。

図１は、本発明の水素分離装置の一実施形態を説明する図である。
図示の水素分離装置Ｍ１は、金属製の多孔質材から成る支持板１と、支持板１の表面（上面）に設けた水素分離金属膜２とで水素分離体３を構成すると共に、水素分離体３を間にして組み合わされて同水素分離体３の両側にガス室Ｇ１，Ｇ２を形成する第１及び第２の金属製筐体Ｃ１，Ｃ２を備えている。

第１及び第２の筐体Ｃ１，Ｃ２は、上下に組み合わされて箱型の筐体を形成するものであって、第１筐体Ｃ１と水素分離体３との間のガス室は、水素分離金属膜２の面に沿う方向に水素含有の混合ガス（改質ガス）を流す混合ガス室Ｇ１である。また、第２筐体Ｃ２と水素分離体３との間のガス室は、水素分離体３を透過した水素ガスが流通する水素ガス室Ｇ２である。

第１筐体Ｃ１は、上記の混合ガス室Ｇ１を形成すると共に、一方側（図中左側）のガス供給口６Ａと、他方側のガス排出口６Ｂを備えている。第２筐体Ｃ２は、上記の水素ガス室Ｇ２を形成すると共に、一方側（図中左側）のスイープガス供給口８Ａと、他方側の水素ガス排出口８Ｂを備えており、水素分離体３を透過した水素ガスをスイープガス（水素ガス）とともに外部に排出する。

また、水素分離装置Ｍ１は、第１及び第２の筐体Ｃ１，Ｃ２が、水素分離体３と接合する枠部材１１，１２を備えると共に、第１筐体Ｃ１の枠部材１１に、混合ガスの流れ中に突出する突起体１５を設けている。枠部材１１，１２は、第１及び第２の筐体Ｃ１，Ｃ２の夫々一部を構成するものであって、より具体的には、両筐体Ｃ１，Ｃ２の互いの接合部分の一部を夫々構成するものである。

そして、水素分離装置Ｍ１は、両筐体Ｃ１，Ｃ２の枠部材１１，１２の間で水素分離体３の水素分離金属膜２を挟持した構成になっている。

第１筐体Ｃ１の一部を構成する枠部材１１は、複数（八個）の小開口部１１ａを整列配置した開口部群Ｈを所定間隔で備えている。また、第２筐体Ｃ２の一部を構成する枠部材１２は、第１筐体Ｃ１の枠部材１１の全開口部群Ｈを含む大きさの大開口部１２ａを備えている。

突起体１５は、混合ガスの流れを横切る方向に沿って設けてあると共に、混合ガスの流れ方向に沿って所定間隔で設けてあり、図示例では、第１筐体Ｃ１の枠部材１１における開口部群Ｈの夫々両側に配置してある。

そして、図示の水素分離装置Ｍ１は、水素分離金属膜２の全周を両筐体Ｃ１，Ｃ２の枠部材１１，１２で挟持し、第２筐体Ｃ２の枠部材１２における大開口部１２ａの外周に沿って、水素分離金属膜２及び両枠部材１１，１２を溶接により接合（接合部Ｂ）した構成になっている。また、各筐体Ｃ１，Ｃ２と枠部材１１，１２は、溶接により気密的に夫々接合する。

上記の構成を備えた水素分離装置Ｍ１は、混合ガス室Ｇ１において、ガス供給口６Ａから水素含有の混合ガス（改質ガス）を供給すると共に、この混合ガスを一方向に流しながら、水素分離体３の水素分離金属膜２により、混合ガスから水素ガスを分離する。

このとき、混合ガス室Ｇ１に突起体１５が無い場合、混合ガスの流れが層流になるので、下流側になるほど水素分離金属膜２の表層での水素分圧が低下して、水素分離金属膜２における水素透過速度が低下する。これにより、混合ガスが、多量の水素ガスを含んだままで排出されることになる。

これに対して、当該水素分離装置Ｍ１は、枠部材１１に混合ガスの流れ中に突出する突起体１５が設けてあるので、混合ガスの流れが混合（乱流化）されて、水素分離金属膜２の表層での水素分圧を高めることができる。これにより、混合ガスの流れ方向の上流側から下流側に至る間で水素分離金属膜２の付近と同金属膜から離れた空間の水素ガス濃度の分布を均一にして、水素分離金属膜２において高い水素透過速度を得ることができる。

また、水素分離装置Ｍ１は、混合ガスの流れを横切る方向に沿って突起体１５を設けたことで、混合ガスの混合がより促進されると共に、混合ガスの流れ方向に沿って複数の突起体１５所定間隔で設けたことで、混合ガスの流れ方向の上流側から下流側に至る全域で混合ガスの混合を行うこととなり、水素分圧のさらなる向上や高い水素透過速度の確保に貢献し得るものとなる。

しかも、上記の水素分離装置Ｍ１は、水素分離金属膜２及び支持板１が、枠部材１１，１２により機械的強度が確保されるので、極めて薄い水素分離金属膜２を採用して充分な水素透過量を得ることができる。また、水素分離装置Ｍ１は、枠部材１１，１２が各筺体Ｃ１，Ｃ２の一部として組み込まれるため、水素分離体の両面側のガス室Ｇ１，Ｇ２間の良好なシール性を確保することができる。

さらに、水素分離装置Ｍ１は、自身で形状を維持できない程の極めて薄い水素分離金属膜２を採用しているにも係わらず、当該装置の製造過程において水素分離体３を非常に容易に取り扱うことができ、このほか、図示例のように多数の小開口部１１ａを有する枠部材１１を採用したことで、製造時において水素分離金属膜２の損傷を防止し得るという効果がある。

図２は、本発明の水素分離装置の他の実施形態を説明する図である。なお、先の各実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図示の水素分離装置Ｍ２は、第１及び第２の筐体Ｃ１，Ｃ２のうちの第１筐体Ｃ１が、水素分離体３と接合する枠部材１３を備えると共に、その枠部材１３に、混合ガスの流れ中に突出する突起体１５を設けている。そして、水素分離装置Ｍ２は、第１筐体Ｃ１の枠部材１３と支持体１との間で水素分離金属膜２を挟持した構成になっている。

この実施形態の枠部材１３は、複数（四個）の開口部１３ａを所定間隔で備えていると共に、各開口部１３ａの両側に、混合ガスの流れを横切る方向に沿う突起体１５が設けてある。

そして、図示の水素分離装置Ｍ２は、水素分離金属膜２の全周を枠部材１３と支持板１で挟持し、枠部材１３の各開口部１３ａの外周に沿って、水素分離金属膜２及び枠部材１３を接合（接合部Ｂ）した構成になっている。また、第１筐体Ｃ１と枠部材１３の間や、第２筐体Ｃ２と枠部材１３との間は、溶接により互いに気密的に接合する。

上記の水素分離装置Ｍ２は、先の実施形態と同様の作用及び効果を得ることができるうえに、第１筐体Ｃ１の枠部材１３と支持体１との間で水素分離金属膜２を挟持した構成とすることで、水素分離金属膜２の面積が支持板１の面積よりも小さい場合にも好適なものとなる。

また、上記各実施形態のように、筐体Ｃ１，Ｃ２の一部を成す枠部材１１〜１３を採用した構成では、複数の開口部１１ａ〜１３ａを同時に覆う水素分離金属膜２を用いると、開口部１１ａ〜１３ａ間の桟部の下側部分での水素透過も期待できるため、金属膜２の実質的な表面積を大きく確保し得るという利点がある。

図３及び図４は、本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する図である。なお、先の各実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図示の水素分離装置Ｍ３は、水素分離金属膜２を金属製多孔質材から成る支持板１で支持して成る水素分離体３と、水素分離体３を間にして組み合わされる第１及び第２の金属製筐体Ｃ１，Ｃ２とを一組立体Ａとして、これを二組備えている。

また、この水素分離装置Ｍ３は、混合ガス室Ｇ１の内壁部に改質触媒が設けてあって、混合ガス室Ｇ１に原料ガスを供給して、この原料ガスを水素含有の混合ガス（改質ガス）に改質するものとなっている。

そして、水素分離装置Ｍ３は、図４に示すように、両組立体Ａ，Ａの構成が線対称となるように、両組立体の第１筐体Ｃ１，Ｃ１同士を接合すると共に、両第１筐体Ｃ１，Ｃ１の間に、改質触媒の加熱源となる高温ガスの流路５を形成している。図４に示す構造では、紙面に垂直な方向に含水素ガス、水素ガス及び高温ガスが流通することとなる。

上記構成を備えた水素分離装置Ｍ３は、断面中央部に高温ガスの流路５が配置され、同中央部に熱が供給されることから、当該装置からの熱の逃げが少なく、両側の第１筐体Ｃ１，Ｃ１の改質触媒に対して効率良く熱を供給することができる。また、水素分離装置Ｍ３は、高温ガスの流路５の両側に位置する各組立体Ａ，Ａの温度をほぼ同一にすることができるので、当該装置の温度制御が容易であり、これにより水素ガスの生成量の制御も容易になるうえに、装置の耐久性が向上するなどの効果がある。

図５は、本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する図である。なお、先の各実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図示の水素分離装置Ｍ４は、図１に示す水素分離装置Ｍ１を一組立体Ａとして、両組立体の第１筐体Ｃ１，Ｃ１同士を接合すると共に、両第１筐体Ｃ１，Ｃ１の間に、改質触媒の加熱源となる高温ガスの流路５を形成したものである。また、混合ガス室Ｇ１の内壁部には改質触媒が設けてある。

上記構成を備えた水素分離装置Ｍ４は、突起体１５により、混合ガスの流れを混合（乱流化）して、水素分離金属膜２での充分な水素透過速度を得ることができる。また、枠部材１１，１２により、水素分離体３の機械的強度を高め、極めて薄い水素分離金属膜２の使用を可能にして水素透過量の増大を図ることができる。さらに、中央部に高温ガスの流路５を備えているので、両側の筐体Ｃ１，Ｃ１の改質触媒に対して効率良く熱を供給することができる。

図３〜図５に示す水素分離装置Ｍ３，Ｍ４の構造では、予め改質した混合ガスを混合ガス室Ｇ１に導入することも可能である。この場合には、当該水素分離装置を加熱するための高温ガスを流路５に流したり、流路５内に燃焼触媒を設けたりすることができ、これにより両組立体Ａ，Ａに対して効率良く熱を供給することができる。

図６は、本発明の水素分離装置を用いた自動車用パワートレインの燃料供給装置を説明する図である。

図示の燃料供給装置は、内燃機関５０に燃料としての水素ガスを供給するもので、水素分離体３、混合ガス室Ｇ１、水素ガス室Ｇ２及び高温ガス（燃焼ガス）の流路５を備えた水素分離装置Ｍを備えている。

また、燃料供給装置は、蒸発器５４と、蒸発器５４に対する第１燃料噴射弁５１と、高温ガス（燃焼ガス）の流路５に対する第２燃料噴射弁５２を備えると共に、第１及び第２の燃料噴射弁５１，５２を制御するコントロールユニット５５を備えている。

この燃料供給装置は、コントロールユニット５５からの制御信号により、混合ガス（改質ガス）となる燃料と水を第１燃料噴射弁５２から蒸発器５４に供給し、蒸発器５４において、燃焼触媒を設けた流路５から供給される高温ガス（燃焼ガス）との熱交換により燃料を気化する。

気化された燃料は、原料ガスとして膜反応器Ｍの混合ガス室Ｇ１に導入され、流路５に流通する燃焼ガスとの熱交換を行うことで、混合ガス室Ｇ１に設けた改質触媒により、原料ガスを水素含有の混合ガス（改質ガス）に改質する。この混合ガス中の水素ガスは、水素分離体３により選択透過され、水素ガス室Ｇ２を経た後、内燃機関５０に対して燃料又は燃料の一部として供給される。

ここで、水素分離体３により透過されなかった排気ガスは、高温ガスとして水素分離装置Ｍの流路５に導入され、改質反応の加熱源に供される。この流路５には、第２燃料噴射弁５１により燃料を供給することが可能であり、高温ガスの流路５の温度上昇が必要な場合、コントロールユニット５５からの制御信号により燃焼噴射を行う。

本発明の水素分離装置は、先の各実施形態で説明したように、含水素ガスの攪拌機能が高くて、水素ガスの分離効率が良好であるから、当該装置を用いた上記の自動車用パワートレインの燃料供給装置やパワートレインの排気処理装置への燃料供給装置においても、同様の効果をもたらすこととなり、内燃機関に対する充分な水素ガスの供給源になる。

本発明の水素分離装置は、その構成が上記各実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で構成の細部を適宜変更することが可能である。また、上記の各実施形態では、混合ガス室に改質触媒を設け、原料ガスを混合ガスに改質しつつ水素ガスを分離する場合を説明したが、予め改質した混合ガスを混合ガス室に導入するものであっても良い。

本発明の水素分離装置の一実施形態を説明する図であって、分解状態の断面図（ａ）、水素分離体の平面図（ｂ）、及び組立て状態の断面図（ｃ）である。 本発明の水素分離装置の他の実施形態を説明する図であって、分解状態の断面図（ａ）、水素分離体の平面図（ｂ）、及び組立て状態の断面図（ｃ）である。 本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する分解斜視図である。 図３に示す水素分離装置の断面図である。 本発明の水素分離装置のさらに他の実施形態を説明する断面図である。 本発明の水素分離装置を用いた自動車用パワートレインの燃料供給装置を説明するブロック図である。

符号の説明

１ 支持板
２ 水素分離金属膜
３ 水素分離体
５ 高温ガスの流路
１１〜１３ 枠部材
１５ 突起体
Ａ 組立体
Ｇ１ 混合ガス室
Ｇ２ 水素ガス室
Ｃ１ 第１筐体
Ｃ２ 第２筐体
Ｍ１〜Ｍ４ 水素分離装置

Claims (7)

1. 金属製の多孔質材から成る支持板の表面に水素分離金属膜を設けた水素分離体と、
   水素分離体を間にして組み合わされて同水素分離体の両側にガス室を形成する第１及び第２の金属製筐体を備え、
   第１筐体と水素分離体との間のガス室が、水素分離金属膜の面に沿う方向に水素含有の混合ガスを流す混合ガス室であって、
   両筐体のうちの少なくとも第１筐体が、複数の開口部を有し且つ水素分離体と接合する枠部材を備えると共に、第１筐体の枠部材に、混合ガスの流れ中に突出する突起体を設け、
   水素分離金属膜が、枠部材と支持体との間、あるいは枠部材同士の間で挟持されていると共に、枠部材の複数の開口部を同時に覆っていることを特徴とする水素分離装置。
2. 金属製の多孔質材から成る支持板の表面に水素分離金属膜を設けた水素分離体と、
   水素分離体を間にして組み合わされて同水素分離体の両側にガス室を形成する第１及び第２の金属製筐体を備え、
   第１筐体と水素分離体との間のガス室が、水素分離金属膜の面に沿う方向に水素含有の混合ガスを流す混合ガス室であって、
   両筐体のうちの少なくとも第１筐体が、水素分離体と接合する枠部材を備えると共に、第１筐体の枠部材に、混合ガスの流れ中に突出する突起体を設け、
   水素分離体と第１及び第２の金属製筐体とを一組立体としてこれを二組備え、両組立体の第１筐体同士を接合すると共に、接合する両筐体の間に、水素分離装置加熱用の高温ガスの流路を形成したことを特徴とする水素分離装置。
3. 突起体が、混合ガスの流れを横切る方向に沿って設けてあることを特徴とする請求項１又は２に記載の水素分離装置。
4. 突起体が、混合ガスの流れ方向に沿って所定間隔で設けてあることを特徴とする請求項３に記載の水素分離装置。
5. 混合ガス室の内壁部に、原料ガスを水素含有の混合ガスに改質する改質触媒を備えたことを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の水素分離装置。
6. 水素分離体を間にして組み合わされる第１及び第２の金属製筐体を一組立体としてこれを二組備え、両組立体の第１筐体同士を接合することにより形成した高温ガスの流路に燃焼触媒を備えたことを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の水素分離装置。
7. 自動車用パワートレインの燃料供給装置もしくは自動車用パワートレインの排気処理装置に用いたことを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の水素分離装置。

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