JP5015598B2 - 固体酸化物燃料電池の製造方法 - Google Patents
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Description
この出願は、発明の名称:燃料電池の製造のための単一段階による共焼成方法として、2003年9月10日に、アメリカ合衆国仮出願第60/501,742号に基づく優先権を主張する。
燃料電池は酸素と水素が結合して水になる電気化学的反応により電気を発生するシステムまたは装置である。電池内の電解質は、電荷粒子をカソードからアノードへ輸送する。触媒はしばしば使用されて、電気化学的反応を促進してその効率を向上する。燃料電池機器は代替エネルギー源として見こみあるものである。これらの機器は従来の電源よりも効率よくまた公害源となることが少ない。燃料電池から製造される電力は、たとえば、航空機、コンピューター機器、自動車および携帯電話機器などへ電力を供給する。
本発明は、電力キロワット当たり500ドルよりも安価なコストで固体酸化物燃料電池を製造する方法を提供する。本方法は、電極層を形成し、電極層面に電解質材料を沈積することからなる。形成される構造は、電極層−電解質層の二層構造である。第2の電極層は、この二層構造の上に沈積されて、多層燃料電池構造体となり、それは二つの電極間に電解質層が位置する。この多層電気化学的構造体は、その後、単一の加熱サイクルで加熱・焼成されて、バインダーを除去されて、焼結されて燃料電池となる。この加熱サイクルは、一つまたはそれ以上のチャンバーを有する炉の中で行なわれる。一つまたは複数のチャンバーは好ましくは、電池を加熱して電解質層と電極層構造体のバインダー材料を除去するために、可変のまたは多重の周波数のマイクロウエーブ源を含む。チャンバーはまた、好ましくは焼結のための対流または放射加熱源を含む。
本発明の他の特徴と利点は、以下の図面を参考にして、次ぎの本発明の詳細な説明から明らかであり、添付の図面は以下のとおりである:
図1は、多孔質構造体の間に位置する高密度電解質層からなる固体酸化物燃料電池の部分説明図である。
図2は、数個の電池が各電池を仕切るインターコネクタで配列した固体酸化物燃料電池(SOFC)の積み重ねの斜視図である。
図3は、本発明の方法で形成される多孔質電極層のフローチャートである。
図4は、本発明の方法により図3の電極層面上に高密度電解質層が形成されるフローチャートであり、電極層−電解質層二層構造体である。
図5は、図4のフローチャーに示される本発明の方法で形成される電極層−電解質層二層構造体の画像である。
図6は、図4のフローチャートに示される本発明の方法により形成される電極層−電解質層二層構造体の走査電子顕微鏡写真の図である。
図7は、図4の電解質層面上に多孔質電極層が沈積するフローチャートであり、形成された多層構造体は、本発明に従う単一の加熱サイクルで加熱されて焼成される。
そして、
図8は、図3、4および7の方法に従い製造されるSOFCの部分斜視図であり、多層燃料電池は固体のイットリア安定化(yttria-stabilized)ジルコニア(YSZ)電解質からなり、それは、ストロンチウムをドープしたランタン・マンガナイト−YSZカソードとニッケル−YSZ酸化物アノードの間に位置する。
本発明は単一の温度サイクルで固体酸化物燃料電池(SOFC)を製造する方法を提供する。このサイクルはバッチ式または連続式でも使用できる。SOFCは、本発明に従い、電力1キロワット当たり500ドルよりも安価なコストで適切に製造され得る。製造されるSOFCは約700〜1100℃の温度範囲で動作する。同様に、本発明の方法は数個の電池が各電池を仕切るインターコネクタで配列するSOFCのスタック(積み重ね)を製造し得る。開示する方法で製造される燃料電池機器は、たとえば、航空機機器、コンピュータ機器、自動車機器および携帯電話機器に電力を供給するのに使用され得る。
22 ガイド板
24 アノード
26 カソード
28 分離板
Claims (33)
- 焼成前の厚みが0.5〜2.0mmを有する第1の電極層を形成し、乾燥する工程、
前記第1の電極層上に、バインダー、分散剤、溶剤、可塑剤及び複合材固体を含んでなる粉末スラリーをスクリーン印刷することにより電解質層を形成し、乾燥する工程、及び
前記電解質層上に第2の電極層を形成し、乾燥する工程を含んでなり、
前記3工程により形成された第1の電極層、電解質層及び第2の電極層により多層電気化学的構造体が形成され、
さらに、前記3工程に次いで、前記多層電気化学的構造体を下記(a)〜(d)工程からなる単一の熱サイクルにより熱処理する工程を含んでなることを特徴とする固体酸化物燃料電池の製造方法。
(a)前記多層電気化学的構造体を加熱して水分を除去する工程。
(b)前記多層電気化学的構造体を加熱してバインダーを除去する工程。
(c)前記多層電気化学的構造体を加熱して炭素残さを除去する工程。
(d)前記多層電気化学的構造体を焼成して第1の電極層、電解質層及び第2の電極層を焼結し、固体電解質層を形成する工程。 - 前記スラリーを沈積して第1の電極層と第2の電極層を形成する工程を更に含むことを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記バインダーと炭素残さの除去のための加熱エネルギー源は、可変または多重周波数のマイクロウエーブ源から供給されることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記焼成が対流加熱、放射加熱またはこれらの組合せにより行なわれることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記焼結が1000℃よりも高温で行なわれることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記加熱工程がマイクロウエーブのエネルギーで供給されることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第1の電極層がアノードとして作用することを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 焼成後の前記第1の電極層が多孔質であることを特徴とする請求項7に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第2の電極層がカソードとして作用することを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 焼成後の前記第2の電極層が多孔質であることを特徴とする請求項9に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 焼成前の前記第2の電極層が50〜150μmの範囲の厚みを有することを特徴とする請求項10に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記電解質層が高密度固体であることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 焼成前の前記電解質層が5〜1000μmの範囲の厚みを有することを特徴とする請求項12に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第1の電極層はセラミック複合体からなると共に、該セラミック複合体は、ニッケル−イットリウム安定化ジルコニウム酸化物、ニッケル−ガドリニウム酸化物ドープのセリウム酸化物、ニッケル−サマリウム酸化物ドープのセリウム酸化物、コバルト−イットリウム安定化ジルコニウム酸化物、コバルト−ガドリニウム酸化物ドープのセリウム酸化物およびこれらの組合せからなる群から選ばれることを特徴とする請求項7に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第2の電極層がストロンチウムドープのランタン亜マンガン酸−イットリウム安定化ジルコニウム酸化物セラミック複合材からなることを特徴とする請求項9に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記電解質層が伝導体からなると共に、該伝導体は、イットリウム安定化ジルコニウム酸化物、セリア・ガドリウム酸化物、ストロンチウム・マグネシウム・ランタン没食子酸塩、希土類金属ドープのセリウム酸化物およびこれらの組合せからなる群から選ばれることを特徴とする請求項12に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 乾燥した前記第1の電極層の厚みを測定して要求厚みと比較し、
乾燥した該第1の電極層の上に電気化学的に活性な材料の追加の層を供給すると共に、該追加の層は、バインダー、分散剤、溶剤、可塑剤および複合材固体を含んでなり、
前記追加の層を乾燥し、
前記第1の電極層と追加の層の厚みを測定して要求厚みと比較し、
前記測定厚みと要求厚みとがほぼ等しくなるまで前記追加と乾燥の工程を繰り返すことを更に含むことを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。 - 乾燥した前記電解質層の厚みを測定して要求厚みと比較し、
乾燥した該電解質層の上に電気化学的に活性な材料の追加の層を供給すると共に、該追加の層は、バインダー、分散剤、溶剤、可塑剤および複合材固体を含んでなり、
前記追加の層を乾燥し、
前記電解質層と追加の層の厚みを測定して要求厚みと比較し、
前記測定厚みと要求厚みとがほぼ等しくなるまで前記追加と乾燥の工程を繰り返すことを更に含むことを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。 - 乾燥した前記第2の電極層の厚みを測定して要求厚みと比較し、
乾燥した該第2の電極層の上に電気化学的に活性な材料の追加の層を供給すると共に、該追加の層は、バインダー、分散剤、溶剤、可塑剤および複合材固体を含んでなり、
前記追加の層を乾燥し、
前記第2の電極層と追加の層の厚みを測定して要求厚みと比較し、
前記測定厚みと要求厚みとがほぼ等しくなるまで前記追加と乾燥の工程を繰り返すことを更に含むことを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。 - 前記多層電気化学的構造体の表面上にインターコネクタを配置し、更に多層電気化学的構造体の形成を繰り返して少なくとも1以上の追加の多層電気化学的構造体を形成し、前記インターコネクタにより各多層電気化学的構造体が分離されるように構成されていることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記電解質層を形成する工程において、該電解質層の焼成前の厚みが5〜1000μmであり、
前記第2の電極層を形成する工程において、該第2の電極層が、焼成前の厚みが50〜150μmのセラミック複合材からなることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。 - 前記第1の電極層、電解質層及び第2の電極層の少なくとも一つの層の形成工程が、少なくとも2以上の複合材からなる追加の層を沈積して要求厚みを提供することを具備することを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 基板上にテープキャスティングにより、電気化学的活性材料からなり該基板に対向する表面を有する第1の電極層を形成する工程、
前記基板から前記第1の電極層を除去する工程、
前記第1の電極層の表面上に固体電解質粒子を含む粉末スラリーをスクリーン印刷することにより電解質層を沈積する工程、及び
前記電解質層の表面上に電気化学的活性材料の第2の電極層をスクリーン印刷することにより沈積する工程とを含んでなると共に、
前記電解質層は両電極層間に配置されて多層電気化学的構造体を構成し、更に、
該多層電気化学的構造体を下記(a)〜(g)工程からなる単一の熱サイクルにより熱処理する工程を含んでなることを特徴とする固体酸化物燃料電池。
(a)前記多層電気化学的構造体を加熱して水分を除去する工程。
(b)前記多層電気化学的構造体を加熱してバインダーを除去する工程。
(c)前記多層電気化学的構造体を加熱して炭素残さを除去する工程。
(d)前記多層電気化学的構造体を焼成して第1の電極層、電解質層及び第2の電極層を焼結し、固体電解質層を形成する工程。
(e)前記第1の電極層、電解質層及び第2の電極層を形成する工程を繰り返し、当該第1の電極層、電解質層及び第2の電極層を有する電池を所望数形成する工程。
(f)隣接する電池の第1の電極層の表面と第2の電極層の表面の間にインターコネクタを配置する工程。及び
(g)1つの電池における第1の電極層と、別の電池における第2の電極層のそれぞれの外側表面上にインターコネクタを配置する工程。 - 前記加熱エネルギーがマイクロウエーブ源により供給されることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第1の電極層が、テープキャスティング法で形成されることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第2の電極層が、前記電解質層の上にスクリーン印刷法により形成されることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記多層電気化学的構造体を加熱して水分を除去する工程における加熱温度が125〜150℃、前記多層電気化学的構造体を加熱してバインダーを除去する工程における加熱温度が275〜375℃、前記多層電気化学的構造体を加熱して炭素残渣を除去する工程における加熱温度が500〜600℃、前記多層電気化学的構造体を焼成して第1の電極層、電解質層及び第2の電極層を焼結し、固体電解質層を形成する工程における焼成温度が1000〜1500℃であることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第1の電極層を形成する工程が第1の多孔質電極層を形成する工程を含み、前記電解質層を形成する工程が高密度電解質層を形成する工程を含み、前記第1の多孔質電極層と高密度電解質層が2層を形成してなることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第2の電極層の表面上にインターコネクタを配置する工程、及び第1の電極層、電解質層及び第2の電極層を形成する工程を繰り返し、当該3層からなる別の多層電気化学的構造体を形成する工程を、更に含んでなることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第1の電極層、電解質層及び第2の電極層を形成する工程を繰り返し、当該第1の電極層、電解質層及び第2の電極層を有する電池を所望数形成する工程、
前記電池間にインターコネクタを配置する工程、及び
1つの電池における第1の電極層と、別の電池における第2の電極層のそれぞれの外側表面上にインターコネクタを配置する工程、
を更に含んでなることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。 - 前記第1の電極層を形成する工程の後、当該第1の電極層が形成された表面から該第1の電極層を除去する工程を更に含んでなることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第1の電極層を所望のサイズに調製する工程をさらに含んでなることを特徴とする請求項31に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
- 前記第2の電極層の表面上にインターコネクタを配置する工程、及び前記第1の電極層、電解質層及び第2の電極層を形成する工程を繰り返して、これら3層からなる別の多層電気化学的構造体を形成する工程を更に含んでなり、前記インターコネクタは隣接する第1の電極層と第2の電極層間に燃料又は酸化剤の流れをガイドする通路を備えていることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池の製造方法。
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