JP5002484B2

JP5002484B2 - ウラン精製方法及びその装置

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Publication number: JP5002484B2
Application number: JP2008040626A
Authority: JP
Inventors: 大輔渡邉; 朗笹平
Original assignee: Hitachi GE Nuclear Energy Ltd
Current assignee: Hitachi GE Nuclear Energy Ltd
Priority date: 2008-02-21
Filing date: 2008-02-21
Publication date: 2012-08-15
Anticipated expiration: 2028-02-21
Also published as: JP2009198333A

Description

本発明は、ウランの精製技術に係わり、特に精製対象のウランをフッ化物ガスの状態で処理することで不純物を分離除去する方式のウラン精製技術であり、使用済み燃料から回収されるウランの精製に好適なウラン精製技術に関する。

使用済み燃料の再処理では、まず使用済み燃料からウランとプルトニウムを分離して回収し、それから回収したウランとプルトニウムそれぞれについて不純物を分離除去する精製処理を施して純度の高い精製ウランと精製プルトニウムを得る。このような使用済み燃料の再処理には、湿式法と乾式法があり、湿式法としては、溶媒抽出法、沈殿法、イオン交換法があり、乾式法としては、フッ化揮発法と高温法（高温冶金法、高温化学法）がある。ここではフッ化揮発法に着目する。

フッ化揮発法では、使用済み燃料をフッ化した場合のウランとプルトニウムの揮発挙動の相違を利用してウランとプルトニウムの分離を行い、また分離したウランとプルトニウムの精製もフッ化物ガスの状態で吸着処理したり凝縮処理したりすることで行う（例えば特許文献１、非特許文献１）。このようなフッ化揮発法は、乾式法のひとつであり、湿式法に比べて設備コストやランニングコストで優れているものの、フッ化物ガス状態でのプルトニウムの精製に困難がある。

こうしたことからフッ化揮発法と溶媒抽出法（ピューレックス法など）を組み合わせる方法（以下では仮に組合せ法と呼ぶ）が提案されている。組合せ法では、まずフッ化揮発法で使用済み燃料からウランを分離回収し、それからウランを分離回収後の使用済み燃料から溶媒抽出法でプルトニウムを分離回収する（例えば特許文献２）。このような組合せ法では、ウランの精製はフッ化物ガス状態で行い、プルトニウムの精製は溶媒を用いて行うことができる。したがってフッ化揮発法における上述のような利点を活かすことができると同時に、プルトニウムの精製困難問題を回避することが可能となる。

特開２００６−４６９６７号公報特開２００２−２５７９８０号公報文部科学省革新的原子力システム技術開発公募事業「フッ化技術を用いた次世代高経済性再処理法に関する技術開発」平成１７年度報告書

使用済み燃料の再処理をフッ化揮発法や組合せ法で行う場合、使用済み燃料から回収されるウランの精製はフッ化物ガスの状態で行われることになる。またピューレックス法などの湿式法で使用済み燃料から回収されるウランについても、フッ化物ガスの状態で精製を行うことが可能である。こうしたことから、ウランをフッ化物ガス状態で精製する手法（以下では仮にフッ化物ガス法と呼ぶ）は、使用済み燃料の再処理におけるウランの精製で中核的な技術となると期待される。

しかしながらフッ化物ガス法には、精製度の問題が残されている。フッ化物ガス法では、精製対象のウランつまり各種の不純物を同伴するウランのフッ化物ガスに吸着処理または凝縮処理を施すことで不純物を分離除去することになるのが通常である。この場合、吸着処理が化学吸着である場合は、不純物の分離除去レベルは吸着平衡における解離圧に依存し、解離圧以下の量については、不純物が分離除去されずに吸着処理後のウランのフッ化物ガスに同伴してしまうことになり、これにより精製度が制限されてしまう。また凝縮処理であると、不純物の分離除去レベルは凝縮平衡における平衡圧に依存し、平衡圧以下の量については、不純物が分離除去されずに凝縮処理後のウランのフッ化物ガスに同伴してしまうことになり、これにより精製度の上限が制限されてしまう。

このような精製度の上限が制限される問題は、例えば再処理で得られるウランに対して再濃縮工程で求められるレベルまで放射能濃度を低減させることのできる精製度として求められる必要な精製度を得られなくする可能性がある。

本発明は、以上のような事情を背景になされたものであり、その課題は、フッ化物ガス法について、その精製度問題を解消できるようにすることにある。

上述のようなフッ化物ガス法における精製では、精製対象に同伴する各種の不純物の全てでなく、それらのうちのいくつかの核種が特定核種として特に問題になる。この場合の特定核種とは、再処理で得られるウラン製品の放射能濃度に大きく影響する放射性核種、あるいは放射性核種以外でもウラン製品の燃料特性に悪影響を及ぼす核種（中性子を吸収する核種など）などであり、こうした特定の核種について分離除去レベルが十分でない場合に精製の不足を招くということである。したがって、そうした特定核種をターゲットにし、それについて分離除去レベルを高めることができれば、精製の不足を解消することが可能となる。

特定核種をターゲットにして分離除去レベルを高めるについて本発明では、同位体希釈の手法を用いる。上述のように不純物の分離除去レベルは、吸着処理の場合の吸着平衡における解離圧や凝縮処理の場合の凝縮平衡における平衡圧に依存する。この場合、例えばターゲットとするひとつまたは複数の特定核種のそれぞれ放射性核種であるとして、これら放射性核種をそれぞれの非放射性同位体で希釈した後に吸着処理や凝縮処理を施すようにすれば、その処理後のウランのフッ化物ガスには、非放射性同位体で希釈されたターゲット放射性核種が吸着平衡における解離圧や凝縮平衡における平衡圧に応じた量で同伴することになる。つまり吸着処理や凝縮処理後にウランのフッ化物ガスに解離圧や平衡圧に関係して同伴するターゲット放射性核種の量を同位体による希釈の程度に応じて減らすことができるということであり、これによりターゲット放射性核種の分離除去レベルを高めることができる。

本発明は、以上のような考え方に基づいて上記課題を解決するものとしており、具体的には、精製対象のウランをフッ化物ガスの状態で処理することで前記精製対象ウランに同伴する不純物の分離除去を行って精製ウランを得るようにしてなるウラン精製方法において、前記不純物中の放射性核種である特定核種について同位体希釈を行うようにし、その同位体希釈を経た後の精製対象ウランのフッ化物ガスに対して前記不純物の分離除去を行うようにしたことを特徴としている。

また本発明では、上記のようなウラン精製方法について、前記同位体希釈は、前記特定核種の同位体のフッ化物ガスを前記精製対象ウランのフッ化物ガスに添加することで行うようにするものとしている。このようにすることにより、同位体希釈をより容易に行うことができる。

また本発明では、上記のようなウラン精製方法について、上述のように、希釈用の同位体として非放射性同位体を用いるのを好ましい形態とする。

また本発明では、上記のようなウラン精製方法について、同位体希釈とその後の前記不純物分離除去を複数回繰り返すのを好ましい形態としており、このようにすることにより、ターゲットとする特定核種の分離除去レベルをより向上させることができ、しかも同位体希釈に使用する同位体フッ化物ガスの量を減らすことができる。

さらに本発明では、上記のようなウラン精製方法に用いるウラン精製装置について、前記精製対象ウランのフッ化物ガスを生成させるフッ化部、および前記精製対象ウランのフッ化物ガスを処理して前記不純物の分離除去を行う不純物除去部を備えるとともに、前記不純物中の特定核種の同位体のフッ化物ガスを前記精製対象ウランのフッ化物ガスに添加することで前記特定核種について同位体希釈を行うことができるようにされていることを特徴とするものとしている。

以上のような本発明によれば、フッ化物ガス法について、ウランの精製の不足を解消することができ、例えば再処理で得られるウランに対して再濃縮工程で求められるレベルまで放射能濃度を低減させることのできるような精製度を容易に得ることが可能となる。

以下、本発明を実施するための形態について説明する。図1に、第1の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す。本実施形態におけるウラン精製装置１は、化学的吸着により不純物の分離除去を行う方式であり、フッ化部２、第1の不純物除去部３、第２の不純物除去部４、同位体希釈部５、および精製ウラン回収部６を備えている。

フッ化部２には、フッ化塔７が設けられている。フッ化塔７には、使用済み燃料、あるいは使用済み燃料から回収されたウランが供給される。使用済み燃料が供給される場合、フッ化塔７では、その使用済み燃料のフッ化処理がなされ、それにより使用済み燃料中のウランからＵＦ_６（六フッ化ウラン）ガスが生成する。一方、例えばピューレックス法で使用済み燃料から回収されたウランが供給される場合、フッ化塔７では、そのウランのフッ化処理がなされ、それによりＵＦ_６ガスが生成する。こうしたＵＦ_６ガスの生成に際しては、使用済み燃料に含まれていたり回収ウランに同伴していたりする様々な不純物もフッ化される。このためＵＦ_６ガスには、それら不純物のフッ化物ガスが同伴することになる。フッ化塔７で生成された不純物フッ化物ガスを同伴するＵＦ_６ガス８は、精製対象ウランフッ化物ガスとして第1の不純物除去部３に送られる。

第1の不純物除去部３は、吸着剤９を充填した吸着塔構造で構成され、その吸着剤９の温度を昇温装置１１で調節できるようにされている。吸着剤９には、固体フッ化物を用いるのが通常である。本実施形態では、固体フッ化物としてＮａＦ（フッ化ナトリウム）を用いる場合としている。この第1の不純物除去部３は、フッ化塔７から送られてくるＵＦ_６ガス８に一次精製を施し、それで得られる一次精製後ＵＦ_６ガス１２を一次精製後の精製対象ウランフッ化物ガスとして第２の不純物除去部４に送る。

第２の不純物除去部４は、第1の不純物除去部３と同様に、ＮａＦを用いた吸着剤９を充填した吸着塔構造で構成され、その吸着剤９の温度を昇温装置１１で調節できるようにされている。この第２の不純物除去部４は、第1の不純物除去部３から送られてくる一次精製後ＵＦ_６ガス１２に二次精製を施して精製ＵＦ_６ガス１３を得る。第２の不純物除去部４で得られた精製ＵＦ_６ガス１３は、精製ウラン回収部６に送られて回収・貯留される。

同位体希釈部５は、ターゲットとする特定核種の同位体のフッ化物ガスを添加することで一次精製後ＵＦ_６ガス１２におけるその特定核種について同位体希釈を行う。そのために同位体希釈部５は、フッ化物ガス供給ボンベ１４を有しており、このフッ化物ガス供給ボンベ１４から同位体フッ化物ガス１５を必要な量で一次精製後ＵＦ_６ガス１２に添加できるようにされている。

精製ウラン回収部６は、フッ化ウランガス回収ボンベ１６を有しており、第２の不純物除去部４から送られてくる精製ＵＦ_６ガス１３を回収してフッ化ウランガス回収ボンベ１６に貯留する。

以下では、以上のようなウラン精製装置１でなされる精製処理の例を説明する。ただし、ターゲットの特定核種が放射性ニオブ（Ｎｂ）の一種だけである場合とし、その放射性ニオブの分離除去に重点をおいて説明するものとする。フッ化塔７から送り出されるＵＦ_６ガス８は、不純物のフッ化物ガスを同伴しており、その不純物のフッ化物ガスには、放射性のニオブのフッ化物ガスとしてＮｂＦ_５ガスも含まれている。このＮｂＦ_５ガスを同伴したＵＦ_６ガス８は、精製対象ウランフッ化物ガスとして第1の不純物除去部３に送られ、そこで一次精製処理を受ける。第1の不純物除去部３での一次精製処理では、まず例えば１００℃といった吸着条件温度に保った状態の吸着剤９にＵＦ_６ガス８を吸着させる。この吸着処理では、吸着剤９にＵＦ_６が吸着されるとともに、ＮｂＦ_５やその他の不純物のフッ化物ガスも吸着される。次いで、吸着剤９の温度を例えば４００℃といった脱離条件温度に上昇させて吸着剤９からＵＦ_６を離脱させる離脱処理を行う。この離脱処理では、その脱離条件温度で離脱することのできない不純物が分離除去され、これにより一次精製後ＵＦ_６ガス１２が得られる。ただ、ＮｂＦ_５については一部が離脱して一次精製後ＵＦ_６ガス１２に同伴する。一次精製後ＵＦ_６ガス１２に同伴するＮｂＦ_５ガスの濃度は以下の吸着平衡式に支配される。
２ＮａＦ＋ＮｂＦ_５＝Ｎａ_２ＮｂＦ_７
この吸着平衡において、文部科学省革新的原子力システム技術開発公募事業「フッ化技術を用いた次世代高経済性再処理法に関する技術開発」平成１７年度報告書によれば、４００℃での解離圧は６．１５ｍｍＨｇとなる。このことは、脱離条件温度を４００℃として離脱処理を行う場合、ＵＦ_６ガス８に同伴しているＮｂＦ_５ガスが６．１５ｍｍＨｇ以上であれば６．１５ｍｍＨｇ程度のＮｂＦ_５ガスが一次精製後ＵＦ_６ガス１２に同伴し、またＵＦ_６ガス８に同伴しているＮｂＦ_５ガスが６．１５ｍｍＨｇ以下でれば、その濃度程度のＮｂＦ_５ガスが一次精製後ＵＦ_６ガス１２に同伴する。したがって一次精製後ＵＦ_６ガス１２をそのまま第２の不純物除去部４で精製処理するとすれば、最大で６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ_５ガスが不純物フッ化物ガスとして精製ＵＦ_６ガス１３に同伴し、精製度の上限が制限されてしまうことになる。

そこで、一次精製後ＵＦ_６ガス１２におけるＮｂＦ_５ガスについて同位体希釈を行うことでこうした特定核種において精製度の上限を低減できるようにする。ＮｂＦ_５ガスの同位体希釈は、ニオブの非放射性同位体のフッ化物ガスを同位体フッ化物ガス１５として同位体希釈部５により一次精製後ＵＦ_６ガス１２に添加することで行う。ここでは５５．３５ｍｍＨｇの同位体フッ化物ガス１５を一次精製後ＵＦ_６ガス１２に添加する条件で同位体希釈を行うとする。この場合、一次精製後ＵＦ_６ガス１２に６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ_５ガスが同伴していたとすれば、同位体希釈後の一次精製後ＵＦ_６ガス１２では、ＮｂＦ_５ガスは全体で６１．５ｍｍＨｇとなり、このうち放射性のＮｂＦ_５ガスは６．１５ｍｍＨｇで１／１０であり、残りの９／１０は非放射性のＮｂＦ_５ガスとなる。つまり１０倍の同位体希釈を行ったことになる。なお、この１０倍という希釈倍率は一例に過ぎず、希釈倍率は、任意に設定することができる。

以上のような同位体希釈後の一次精製後ＵＦ_６ガス１２を第1の不純物除去部３での上述のような一次精製処理と同じ条件で第２の不純物除去部４で二次精製処理すると、それで得られる精製ＵＦ_６ガス１３には吸着平衡との関係で６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ_５ガスが同伴することになるが、このうち放射性のＮｂＦ_５ガスは０．６１５ｍｍＨｇ以下で１／１０以下となる。すなわちターゲットとした放射性ＮｂＦ_５ガスが吸着平衡との関係で精製ＵＦ_６ガス１３に同伴することになる量を１０倍の同位体希釈により１／１０以下に減らすことができ、これにより精製ＵＦ_６ガス１３における放射性ＮｂＦ_５ガスの分離除去レベルを９０％以上高めることができる。

ここで、フッ化塔７からのＵＦ_６ガス８に同伴する放射性ＮｂＦ_５ガスが吸着平衡における解離圧（上の例では６．１５ｍｍＨｇ）以下であることが予め分っている場合であれば、第1の不純物除去部３を省略するようにしてもよい。第1の不純物除去部３を省略する場合には、フッ化塔７からのＵＦ_６ガス８に対して同位体フッ化物ガス１５を添加して同位体希釈を行うことになる。

図２に、第２の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す。本実施形態におけるウラン精製装置２１は、凝縮・蒸発により不純物の分離除去を行う方式であり、フッ化部２２、第1の不純物除去部２３、第２の不純物除去部２４、同位体希釈部２５、および精製ウラン回収部２６を備えている。これらのうち、フッ化部２２、同位体希釈部２５、精製ウラン回収部２６は、第１の実施形態におけるフッ化部２、同位体希釈部５、精製ウラン回収部６と同一である。したがって以下では、第1の不純物除去部２３と第２の不純物除去部２４について主に説明し、フッ化部２２、同位体希釈部２５、精製ウラン回収部２６については上での説明を援用するものとする。

第1の不純物除去部２３は、凝縮と蒸発を交互に行わせることができるようにした凝縮・蒸発器構造で構成され、昇温装置２７で温度を調節できるようにされている。この第1の不純物除去部２３は、フッ化塔７から送られてくるＵＦ_６ガス８に一次精製を施し、それで得られる一次精製後ＵＦ_６ガス２８を一次精製後の精製対象ウランフッ化物ガスとして第２の不純物除去部２４に送る。

第２の不純物除去部２４は、第1の不純物除去部２３と同様な凝縮・蒸発器構造で構成されている。この第２の不純物除去部２４は、第1の不純物除去部２３から送られてくる一次精製後ＵＦ_６ガス２８に二次精製を施して精製ＵＦ_６ガス２９を得る。第２の不純物除去部２４で得られた精製ＵＦ_６ガス２９は、精製ウラン回収部２６に送られて回収・貯留される。

以下では、以上のようなウラン精製装置２１でなされる精製処理の例を説明する。ただし、ターゲットの特定核種が放射性のルテニウム（Ｒｕ）の一種だけである場合とし、その放射性ルテニウムの分離除去に重点をおいて説明するものとする。フッ化塔７から送り出されるＵＦ_６ガス８には、それに同伴する不純物のフッ化物ガスに放射性のルテニウムのフッ化物ガスとしてＲｕＦ_５ガスも含まれている。このＲｕＦ_５ガスを同伴したＵＦ_６ガス８は、精製対象ウランフッ化物ガスとして第1の不純物除去部２３に送られ、そこで一次精製処理を受ける。第1の不純物除去部２３での一次精製処理では、まず例えば−６０℃といった凝縮温度条件下でＵＦ_６ガス８を凝縮させる。この凝縮処理では、ＵＦ_６とともにＲｕＦ_５やその他の不純物のフッ化物ガスも凝縮するが、不純物の中には凝縮しないものもあり、それら凝縮しない不純物フッ化物ガスはＵＦ_６ガス８から分離除去される。次いで、凝縮しているＵＦ_６ガス８を例えば６０℃といった蒸発温度条件下で再蒸発させる再蒸発処理を行う。この再蒸発処理では、その蒸発温度条件で再蒸発することのできない不純物が分離除去され、これにより一次精製後ＵＦ_６ガス２８が得られる。ただ、ＲｕＦ_５については一部が蒸発して一次精製後ＵＦ_６ガス２８に同伴する。一次精製後ＵＦ_６ガス１２に同伴するＲｕＦ_５ガスの濃度は以下の凝縮平衡式に支配される。
ＲｕＦ_５(液体) ＝ＲｕＦ_５(気体)
この凝縮平衡において、文部科学省革新的原子力システム技術開発公募事業「フッ化技術を用いた次世代高経済性再処理法に関する技術開発」平成１７年度報告書によれば、６０℃での平衡圧は０．３５ｍｍＨｇとなる。すなわち蒸発条件温度を６０℃として蒸発処理を行う場合、ＵＦ_６ガス８に同伴しているＲｕＦ_５ガスが０．３５ｍｍＨｇ以上でれば０．３５ｍｍＨｇ程度のＲｕＦ_５ガスが一次精製後ＵＦ_６ガス２８に同伴し、またＵＦ_６ガス８に同伴しているＲｕＦ_５ガスが０．３５ｍｍＨｇ以下であれば、その濃度程度のＲｕＦ_５ガスが一次精製後ＵＦ_６ガス２８に同伴する。したがって一次精製後ＵＦ_６ガス２８をそのまま第２の不純物除去部２４で精製処理するとすれば、最大で０．３５ｍｍＨｇのＲｕＦ_５ガスが不純物フッ化物ガスとして精製ＵＦ_６ガス２９に同伴してしまい、精製度の上限が制限されてしまうことになる。

この精製度の上限は、第１の実施形態の場合と同様に、一次精製後ＵＦ_６ガス２８におけるＲｕＦ_５ガスについて同位体希釈を行うことで低減できる。ＲｕＦ_５ガスの同位体希釈は、ルテニウムの非放射性同位体のフッ化物ガスを同位体フッ化物ガス１５として同位体希釈部２５により一次精製後ＵＦ_６ガス２８に添加することで行う。ここでは３４．６５ｍｍＨｇの同位体フッ化物ガス１５を一次精製後ＵＦ_６ガス２８に添加する条件で同位体希釈を行うとする。この場合、一次精製後ＵＦ_６ガス２８に０．３５ｍｍＨｇのＲｕＦ_５ガスが同伴していたとすれば、同位体希釈後の一次精製後ＵＦ_６ガス２８では、ＲｕＦ_５ガスは全体で３５ｍｍＨｇとなり、このうち放射性のＲｕＦ_５ガスは０．３５ｍｍＨｇで１／１００であり、残りの９９／１００は非放射性のＲｕＦ_５ガスとなる。つまり１００倍の同位体希釈を行ったことになる。

このような同位体希釈後の一次精製後ＵＦ_６ガス２８を第1の不純物除去部２３での上述のような一次精製処理と同じ条件で第２の不純物除去部２４で二次精製処理すると、それで得られる精製ＵＦ_６ガス２９には凝縮平衡における平衡圧との関係で０．３５ｍｍＨｇのＲｕＦ_５ガスが同伴することになるが、このうち放射性のＲｕＦ_５ガスは１／１００以下となる。すなわちターゲットとした放射性ＲｕＦ_５ガスが凝縮平衡における平衡圧との関係で精製ＵＦ_６ガス２９に同伴することになる量を１００倍の同位体希釈により１／１００以下に減らすことができ、これにより精製ＵＦ_６ガス２９における放射性ＲｕＦ_５ガスの分離除去レベルを９９％以上高めることができる。

ここで、フッ化塔７からのＵＦ_６ガス８に同伴する放射性ＲｕＦ_５ガスが凝縮平衡における平衡圧（上の例では０．３５ｍｍＨｇ）以下であることが予め分っている場合であれば、第1の不純物除去部２３を省略するようにしてもよい。第1の不純物除去部２３を省略する場合には、フッ化塔７からのＵＦ_６ガス８に対して同位体フッ化物ガス１５を添加して同位体希釈を行うことになる。

図３に、第３の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す。本実施形態におけるウラン精製装置３１は、基本的には第１の本実施形態におけるウラン精製装置１と同様で、第２の不純物除去部４の後段に第３の不純物除去部３２が設けられている点で相違している。したがって以下では、第３の不純物除去部３２に関連することを重点にして説明し、ウラン精製装置１と共通する構成などについて図１と共通の符号を付して示し、それらについては上での説明を援用するものとする。

第３の不純物除去部３２は、第1の不純物除去部３や第２の不純物除去部４と同様で、ＮａＦを用いた吸着剤９を充填した吸着塔構造で構成され、その吸着剤９の温度を昇温装置１１で調節できるようにされている。

以下では、本実施形態のウラン精製装置３１でなされる精製処理の例を説明する。ただし、ターゲットの特定核種が第１の実施形態の場合と同様に放射性のニオブ（Ｎｂ）である場合とする。

第３の不純物除去部３２を設けたのは、同位体希釈処理とその後の不純物分離除去処理をセットにして２回繰り返すようにするためである。すなわち本実施形態では、第２の不純物除去部４での二次精製処理により二次精製後ＵＦ_６ガス３３を得るようにし、そしてその二次精製後ＵＦ_６ガス３３を同位体希釈部５による同位体希釈処理後、第３の不純物除去部３２で一次精製処理や二次精製処理と同様な処理による三次精製を施して精製ＵＦ_６ガス３４を得る。

このように同位体希釈と不純物分離除去の処理セットを２回繰り返す場合には、一次精製後ＵＦ_６ガス１２に対する同位体希釈の希釈倍率を第１の実施形態の場合より小さくする。ここでは、例えば第１の実施形態における５５．３５ｍｍＨｇよりも少ない量の１８．４５ｍｍＨｇで同位体フッ化物ガス１５を一次精製後ＵＦ_６ガス１２に添加する条件で同位体希釈を行うとする。この場合、一次精製後ＵＦ_６ガス１２に６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ_５ガスが同伴していたとすれば、同位体希釈後の一次精製後ＵＦ^６ガス１２では、ＮｂＦ_５ガスは全体で２４．６ｍｍＨｇとなり、このうち放射性のＮｂＦ_５ガスは６．１５ｍｍＨｇで１／４であり、残りの３／４は非放射性のＮｂＦ_５ガスとなる。つまり４倍の同位体希釈を行ったことになる。

このような同位体希釈後の一次精製後ＵＦ_６ガス１２を第２の不純物除去部４で二次精製処理すると、それで得られる二次精製後ＵＦ_６ガス３３には吸着平衡における平衡圧との関係で６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ_５ガスが同伴することになるが、このうち放射性のＮｂＦ_５ガスは１／４以下となる。すなわち第２の不純物除去部４では、ターゲットとした放射性ＮｂＦ_５ガスが吸着平衡における平衡圧との関係で二次精製後ＵＦ_６ガス３３に同伴することになる量を４倍の同位体希釈により１／４以下に減らすことができる。

このようにして得られた二次精製後ＵＦ_６ガス３３に対する同位体希釈は、一次精製後ＵＦ_６ガス１２に対する同位体希釈と同様の条件で行うとする。すなわち１８．４５ｍｍＨｇの同位体フッ化物ガス１５を二次精製後ＵＦ_６ガス３３に添加する条件で同位体希釈を行うとする。

このような同位体希釈後の二次精製後ＵＦ_６ガス３３を第３の不純物除去部３２で三次精製処理すると、それで得られる精製ＵＦ_６ガス３４には吸着平衡との関係で６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ_５ガスが同伴することになるが、このうち放射性のＮｂＦ_５ガスは１／１６以下となる。すなわち第３の不純物除去部３２では、ターゲットとした放射性ＮｂＦ_５ガスが吸着平衡との関係で精製ＵＦ_６ガス３４に同伴することになる量を４倍の同位体希釈により１／１６以下に減らすことができ、これにより放射性ＮｂＦ_５ガスの分離除去レベルを９３．７５％以上高めることができる。

本実施形態の場合、以上のようにターゲットとした放射性ＮｂＦ_５ガスの分離除去レベルを第１の実施形態の場合の９０％により高い９３．７５％以上とすることができ、しかもそれに必要とする同位体希釈用の同位体フッ化物ガスの量は、第１の実施形態の場合が５５．３５ｍｍＨｇであったのに対し、３６．９ｍｍＨｇである。つまり本実施形態によれば、ターゲットとする特定核種の分離除去レベルをより高めることができ、しかも同位体希釈用の同位体フッ化物ガスの量を減らすことができてランニングコストを削減することができる。

ここで、本実施形態では、一次精製後ＵＦ_６ガス１２と二次精製後ＵＦ_６ガス３３それぞれに対する同位体希釈を同じ条件で行うものとしていたが、このことは不可欠でなく、それぞれに対する同位体希釈の条件を異ならせるようにしてもよい。また本実施形態では、同位体希釈と不純物分離除去の処理セットを２回繰り返す場合としていたが、３回以上繰り返すようにしてもよく、繰返し回数を増やすほど分離除去レベルやランニングコストの低減に好ましい効果が得られる。

以上、本発明を実施するための形態について説明したが、これらは代表的な例に過ぎず、本発明はその趣旨を逸脱することのない範囲で様々な形態で実施することができる。例えば、上記の各実施形態では、同位体フッ化物ガスにより同位体希釈を行うようにしていたが、フッ化部でのフッ化処理前の使用済み燃料や精製対象のウランに対して同位体希釈を行うようにしてもよい。この場合には、使用済み燃料や精製対象のウランにターゲットとする特定核種の同位体を固体状態で添加することになる。また上記の各実施形態では、ターゲットとする特定核種が１種類である場合としていたが、複数の特定核種をターゲットとする場合にも適用でき、その場合には、各特定核種について同位体希釈を行うことになる。

第１の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す図である。第２の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す図である。第３の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す図である。

符号の説明

１、２１、３１ウラン精製装置
２、２２フッ化部
３、２３第1の不純物除去部
４、２４第２の不純物除去部
５、２５同位体希釈部
６、２６精製ウラン回収部
８ＵＦ_６ガス（精製対象ウランのフッ化物ガス）
３２第２の不純物除去部

Claims

精製対象のウランをフッ化物ガスの状態で処理することで前記精製対象ウランに同伴する不純物の分離除去を行って精製ウランを得るようにしてなるウラン精製方法において、
前記不純物中の放射性核種である特定核種について同位体希釈を行うようにし、その同位体希釈を経た後の精製対象ウランのフッ化物ガスに対して前記不純物の分離除去を行うようにしたことを特徴とするウラン精製方法。
前記同位体希釈は、前記特定核種の同位体のフッ化物ガスを前記精製対象ウランのフッ化物ガスに添加することで行うようにしたことを特徴とする請求項１に記載のウラン精製方法。
希釈用の同位体として非放射性同位体を用いるようにしたことを特徴とする請求項１または請求項２に記載のウラン精製方法。
前記同位体希釈とその後の前記不純物分離除去を複数回繰り返すようにしたことを特徴とする請求項２または請求項３に記載のウラン精製方法。
請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載のウラン精製方法に用いるウラン精製装置であって、前記精製対象ウランのフッ化物ガスを生成させるフッ化部、および前記精製対象ウランのフッ化物ガスを処理して前記不純物の分離除去を行う不純物除去部を備えるとともに、前記不純物中の特定核種の同位体のフッ化物ガスを前記精製対象ウランのフッ化物ガスに添加することで前記特定核種について同位体希釈を行うことができるようにされていることを特徴とするウラン精製装置。