JP4998456B2 - オゾン発生装置およびオゾン発生方法 - Google Patents
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- Oxygen, Ozone, And Oxides In General (AREA)
Description
また、放電空隙長を1.0mm以下とし、光触媒機能を付与させた場合においても、放電によるオゾン生成のエネルギーに対し、光によるオゾン生成エネルギーは極めて小さいため、放電によるエネルギー不足を光によるエネルギーで補うことは困難である。したがって、高濃度のオゾンを発生し、そのオゾン発生効率を維持することは不可能である。また、光触媒薄膜の製法や素材によるばらつきが大きく、信頼性に欠ける。
以上より、極めて純度が高い酸素を原料ガスとした場合、窒素酸化物を含有しない高濃度オゾンの発生および高いオゾン発生効率を維持する実用的な手段は存在しない。
図1および図2は本発明の実施の形態1によるオゾン発生装置を説明するための図であり、より具体的には、図1は実施の形態1による電極部の構成を示す断面図、図2は無声放電式のオゾン発生装置に用いられる従来の一般的な平行平板型電極部の構成を示す断面図である。
接地側電極11および高電圧側電極12の少なくとも一方は、その内部に水道水、純水等による冷却流体通路が形成され、放電空間40の冷却を行う。
なお、低抵抗体31および32は、バルク体として接地側電極11および誘電体22に接着、接合または圧接してもよいし、スパッタリング、蒸着、溶射などの成膜、コーティングにより形成してもよい。
上記特許文献1や特許文献2で開示された従来のオゾン発生装置は、放電空隙長dが1.0mm程度またはそれ以上で動作されている。また、オゾン生成のためには、一般的にガス圧力Pは、1〜3気圧程度で動作されている。このような場合、高効率オゾン生成を実現するためには、streamer状放電柱を数多く生成し、酸素分子の解離を促進する必要が生じる。そのため、特許文献1および特許文献2に記載されるように、1011Ω以上の表面抵抗率が大きい誘電体(高抵抗皮膜)を用い、電極表面における電荷の外部へのリークを抑制する必要があった(ただし、特許文献1では、放電柱の発生箇所を増加させるために、表面抵抗率の閾値を109Ω〜1013Ωとしている)。すなわち、誘電体表面では電荷の蓄積が支配的となるような構造を形成する必要があり、誘電体材料としては、ガラスやアルミナなどの体積抵抗率および表面抵抗率が大きい絶縁材料が使用されていた。
しかしながら、本発明の発明者らは、図2に示した電極部構成を有するオゾン発生装置を用い、放電空隙長dが1.0mm以下における無声放電プラズマを直接観測することにより、放電空隙長dによって、その放電形態がstreamer状からアバランシェ(avalanche)状に変化するという、従来の常識を覆す事実を発見した。放電空隙長dが0.6mm以下において、streamer状放電柱の直径は急激に小さくなり、かつ単位面積あたりの放電柱の数密度が急増する傾向が顕著に現れる。また、放電空隙長dが小さくなるに従い、1個の放電柱の輝度は低下し、その電荷量は小さくなる。更に0.1mm以下となると、もはやstreamer状の放電柱ではなく、多数の超微細放電柱の集合体となりavalanche状の放電、すなわち見かけ上、放電柱が存在しない放電に近づくことを確認した。
このようなavalanche状の放電を発生する電極構造においては、特許文献1,2のように表面抵抗率が大きい誘電体を用い、電荷の蓄積を促進させることに、技術的な利点は存在しなくなる。
一方、体積抵抗率が大きく、表面抵抗率が更に小さくなる場合、逆に電荷のリークが支配的となり、蓄積電荷が過少な状態となる。この場合、蓄積電荷による逆電界が形成できなくなり、放電を維持することができなくなる。
また、原料ガスである酸素は、純度が99.9%以上の高純度酸素の他、99.99%以上、99.999%以上および99.9999%以上の高純度酸素、すなわち不純物として酸素中に含有される窒素が最大0.1%以下、0.01%以下、0.001%以下および0.0001%以下の原料ガスを用い、別途窒素をまったく添加することなく、上記と同様のオゾン発生特性が得られた。
これは、表面抵抗率がある程度小さい低抵抗体31および32を設置したことにより、表面に蓄積する電荷が最適に制御され、負極性電荷の蓄積が減少したことに起因する。
なお、図3および図4の結果は、放電空隙長dが0.03mm以上、0.6mm以下のすべての放電空隙長dにおいて成立することが確認された。
O3 -+NO2→NO3 -+O2 (1)
窒素と同様の効果が得られる二酸化炭素を酸素に添加した場合は、式(2)の反応により、炭酸イオンとなって表面に吸着する。
O3 -+CO2→CO3 -+O2 (2)
更に、本実施の形態では、一対の電極11および12はそれぞれ低抵抗体31および誘電体22により被覆されているため、スパッタエッチングされることなく、金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを生成することができる。
図5は本発明の実施の形態2によるオゾン発生装置を説明するための図であり、より具体的には、実施の形態2による電極部の構成を示す断面図である。
電極部として図5に示すような構成を有し、放電空隙長dが0.1mmであるオゾン発生装置においても、実施の形態1と同様の効果が得られた。
このように構成されたものにおいても、実施の形態1で説明したのと同様に、低抵抗体31および32の表面における電荷が適度にリークされ、極めて純度が高い酸素(99.9%以上)を原料ガスとした場合において、優れたオゾン発生特性を得ることができる。
また、一対の電極11および12はそれぞれ誘電体21および22により被覆されているため、スパッタエッチングされることなく、金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを生成することができる。
したがって、本実施の形態によるオゾン発生装置により、NOxおよび金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを高効率に生成することができる。
図6は本発明の実施の形態3によるオゾン発生装置を説明するための図であり、より具体的には、実施の形態3による電極部の構成を示す断面図である。
電極部として図6に示すような構成を有し、放電空隙長dが0.1mmであるオゾン発生装置においても、実施の形態1と同様の効果が得られた。
したがって、NOxを含まないクリーンな高濃度オゾンを高効率に生成することができる。
また、一対の電極11および12はそれぞれ低抵抗体320および誘電体22により被覆されているため、スパッタエッチングされることなく、金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを生成することができる。
したがって、NOxおよび金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを高効率に生成することができる。
図8は本発明の実施の形態4によるオゾン発生装置を説明するための図であり、より具体的には、実施の形態4による電極部の構成を示す断面図である。
電極部として図8に示すような構成を有し、放電空隙長dが0.1mmであるオゾン発生装置においても、実施の形態1と同様の効果が得られた。
また、一対の電極11および12はそれぞれ低抵抗体31および誘電体22により被覆されているため、スパッタエッチングされることなく、金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを生成することができる。
したがって、本実施の形態によるオゾン発生装置により、NOxおよび金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを高効率に生成することができる。
図9は本発明の実施の形態5によるオゾン発生装置を説明するための図であり、より具体的には、実施の形態5による電極部の構成を示す断面図である。
電極部として図9に示すような構成を有し、放電空隙長dが0.1mmであるオゾン発生装置においても、実施の形態1と同様の効果が得られた。
接地側電極11はその内部に冷却流体通路が形成され、直接冷却される。一方、高電圧側電極12は、ヒートシンク51により間接的に冷却される。なお、接地側電極11とヒートシンク51とで同一の冷却流体を循環させて使用した場合にも、絶縁体9が設置されているため、冷却流体の導電率に起因する電気的な短絡が発生しないため、冷却流体としては導電率の低い純水のような特別なものを用いなくてもよく、一般の水道水などを用いることができる。
図10は本発明の実施の形態6によるオゾン発生装置を説明するための図であり、より具体的には、実施の形態6による電極部の構成を示す断面図である。
本実施の形態では、誘電体23および24として、例えば体積抵抗率が109Ω・cmで絶縁耐力が5kV/mm以上であり、かつ表面抵抗率が109Ωである低抵抗アルミナからなる低抵抗誘電体を用いた。
図3より、本実施の形態の場合も実施の形態1(図3中○印で示す。)と同様に、最大オゾン発生効率および最高到達濃度ともに図2の場合(図3中△印で示す)に比べて急増していることが分かる。従来なし得なかった300g/Nm3程度の極めて高いオゾン濃度を達成し、オゾン発生特性の経時的な低下も全く発生しなかった。当然ながら、生成オゾン中のNOx量はほとんど皆無であった。
また、表面抵抗率が105Ωである低抵抗アルミナを誘電体23および24として用いても上記と同様の効果が確認された。
また、一対の電極11および12はそれぞれ低抵抗誘電体23および24により被覆されているため、スパッタエッチングされることなく、金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを生成することができる。
したがって、本実施の形態によるオゾン発生装置により、NOxおよび金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを高効率に生成することができる。
図12は本発明の実施の形態7によるオゾン発生装置を説明するための図であり、より具体的には、実施の形態7による電極部の構成を示す断面図である。
上記各実施の形態では、平行平板型の電極構成を有する無声放電式のオゾン発生装置について説明したが、本実施の形態では、同軸円筒型の電極構成を有する無声放電式のオゾン発生装置について説明する。
また、接地側電極11および誘電体22の放電空間40側の面、すなわち、接地側電極11および誘電体22の放電に接する面には、表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体31および32が設置されている。低抵抗体31および32は、表面抵抗率が104Ω〜1011Ωであるタングステン酸化物で構成されている。
また、一対の電極11および12はそれぞれ低抵抗体31および誘電体22により被覆されているため、スパッタエッチングされることなく、金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを生成することができる。
したがって、本実施の形態によるオゾン発生装置により、NOxおよび金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを高効率に生成することができる。
図13は本発明の実施の形態8によるオゾン発生装置を説明するための図であり、より具体的には、実施の形態8による電極部の構成を示す断面図である。
図において、接地側電極11、高電圧側電極12および誘電体25は同軸円筒型で形成されており、両電極または一方の電極は水等の冷却流体により冷却できるようになっている。誘電体25は、例えば、体積抵抗率が109Ω・cm以上で、絶縁耐力が5kV/mm以上である電気絶縁材料からなり、具体的には、ガラスやアルミナなどを用いることができる。
また、接地側電極11と誘電体25の間および誘電体25と高電圧側電極12の間には、それぞれ放電空間41、42が形成される。放電空間41の放電空隙長d0および放電空間42の放電空隙長d1は各々0.6mm以下である。
また、一対の電極11および12はそれぞれ低抵抗体33および低抵抗体36により被覆されているため、スパッタエッチングされることなく、金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを生成することができる。
したがって、本実施の形態によるオゾン発生装置により、NOxおよび金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを高効率に生成することができる。
図14は本発明の実施の形態9によるオゾン発生装置を説明するための図であり、より具体的には、実施の形態9による電極部の構成を示す断面図である。
上記各実施の形態では、無声放電式のオゾン発生装置について説明したが、本実施の形態では、沿面放電式のオゾン発生装置について説明する。
また、誘電体層27の上層、すなわち誘電体層27の誘電体26と反対側の面には、表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体37が配置されている。低抵抗体37は、パッキンなどのシール材82を介してガイド板81と接触し、原料ガスである極めて純度が高い酸素が流入するガス空間(放電空間)43を形成する。
また、低抵抗体37としては、表面抵抗率が104Ω〜1011Ωであるタングステン酸化物を用いた。
また、ガイド板81としては、例えばステンレスなどの金属、または金属コンタミネーション発生を抑制するためにPTFE(ポリテトラフルオロエチレン)などのフッ素樹脂を用いた。
また、一対の電極13および14は誘電体層27により被覆されているため、スパッタエッチングされることなく、金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンガスを生成することができる。
したがって、本実施の形態によるオゾン発生装置により、NOxおよび金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを高効率に生成することができる。
図15は本発明の実施の形態10によるオゾン発生装置を説明するための図であり、より具体的には、実施の形態10による電極部の構成を示す断面図である。
図において、誘電体26の表面に0.1mm以下の間隔d2を有して一対の電極13および14が並んで配置されている。この一対の電極13および14は、表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗誘電体層28により被覆されている。
誘電体26はヒートシンク52に接しており、ヒートシンク52内を流れる水などの冷却流体により冷却される。また、低抵抗誘電体層28は、パッキンなどのシール材82を介してガイド板81と接触し、原料ガスである極めて純度が高い酸素が流入するガス空間(放電空間)43を形成する。
また、低抵抗誘電体層28としては、体積抵抗率が109Ω・cm以上で絶縁耐力が5kV/mm以上であり、かつ表面抵抗率が109Ωである低抵抗アルミナを用いた。
また、ガイド板81としては、例えばステンレスなどの金属、または金属コンタミネーション発生を抑制するためにPTFEなどのフッ素樹脂を用いた。
また、一対の電極13および14は低抵抗誘電体層28により被覆されているため、スパッタエッチングされることなく、金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを生成することができる。
したがって、本実施の形態によるオゾン発生装置により、NOxおよび金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを高効率に生成することができる。
上記各実施の形態で示した表面抵抗率104Ω〜1011Ωまたは103Ω〜1011Ωの低抵抗体として、タングステン酸化物の他に、チタン、モリブデン、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、イットリウム、ジルコニウム、シリコン、カーボンの内の少なくとも1つを含有する化合物を用いた場合も、タングステン酸化物を用いた場合と同様に、極めて純度が高い酸素(99.9%以上)を原料ガスとした場合において、窒素酸化物を含有しない高濃度オゾンガスを高効率に生成することができる。
しかし、これらよりグレードの低いガスになると、酸素ボンベ内に含有される窒素量が増加するため、原理上、NOxの生成を抑制することはできない。逆に、5Nよりも純度が高い酸素を用いた場合は、同様に優れたオゾン発生特性を得ることができ、NOxおよび金属コンタミネーションを含まないクリーンな高濃度オゾンを生成することができる。
また、放電に接する誘電体の表面抵抗率が104Ω〜1011Ωであるオゾン発生装置である。
さらに、誘電体の放電に接する面に表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体を備えるオゾン発生装置である。
また、電極の放電に接する面に表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体を備えるオゾン発生装置である。
さらに、表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体は、タングステン、チタン、モリブデン、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、イットリウム、ジルコニウム、シリコン、およびカーボンの内の少なくとも1つを含有する化合物であるオゾン発生装置である。
また、表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体は、タングステン酸化物であるオゾン発生装置である。
Claims (7)
- 交流電圧が印加されることにより放電を発生する2個の電極と、前記電極間に設置される少なくとも1つの誘電体とを備え、前記放電が発生する放電空間に酸素を含む原料ガスを供給して前記放電によりオゾンを発生するものであって、
前記誘電体の前記放電に接する面に表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体を備え、
前記放電空間に供給する原料ガスを99.9%以上の高純度酸素としたことを特徴とするオゾン発生装置。 - 電極の放電に接する面に表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体を備えたことを特徴とする請求項1に記載のオゾン発生装置。
- 交流電圧が印加されることにより放電を発生する2個の電極と、前記電極間に設置される少なくとも1つの誘電体とを備え、前記放電が発生する放電空間に酸素を含む原料ガスを供給して前記放電によりオゾンを発生するものであって、
前記電極の前記放電に接する面に表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体を備え、
前記放電空間に供給する原料ガスを99.9%以上の高純度酸素としたことを特徴とするオゾン発生装置。 - 表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体は、タングステン、チタン、モリブデン、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、イットリウム、ジルコニウム、およびシリコンの内の少なくとも1つを含有する化合物であることを特徴とする請求項1から3のいずれか1項に記載のオゾン発生装置。
- 表面抵抗率が104Ω〜1011Ωである低抵抗体は、タングステン酸化物であることを特徴とする請求項1から3のいずれか1項に記載のオゾン発生装置。
- 交流電圧が印加されることにより放電を発生する2個の電極と、前記電極間に設置される少なくとも1つの誘電体とを備え、前記放電が発生する放電空間に酸素を含む原料ガスを供給して前記放電によりオゾンを発生するオゾン発生方法であって、
前記誘電体の前記放電に接する面に表面抵抗率が10 4 Ω〜10 11 Ωである低抵抗体を備え、
前記放電空間に供給する原料ガスを99.9%以上の高純度酸素としたことを特徴とするオゾン発生方法。 - 交流電圧が印加されることにより放電を発生する2個の電極と、前記電極間に設置される少なくとも1つの誘電体とを備え、前記放電が発生する放電空間に酸素を含む原料ガスを供給して前記放電によりオゾンを発生するオゾン発生方法であって、
前記電極の前記放電に接する面に表面抵抗率が10 4 Ω〜10 11 Ωである低抵抗体を備え、
前記放電空間に供給する原料ガスを99.9%以上の高純度酸素としたことを特徴とするオゾン発生方法。
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