JP4997515B2 - 化学物質の無害化反応プロセス - Google Patents
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は触媒を用いた酸化的分解反応が広く行われているが、この場合、作動温度を常に一定以
上の高温度に保つ必要があり、メンテナンスを行う上で負担があった。また、有害化学物
質の加熱分解を行う場合、その反応温度が高すぎると、毒性を有する副生成物を生ずる可
能性があった。
例えば、有害化学物質の一種である、N,N -ジメチルホルムアミド(DMF;( CH3)NCHO
)は、低濃度ではあるが繊維や塗料生産工場から大量に揮発しており、日本では有害大気
汚染物質(大気汚染防止法)、第一種指定化学物質(化学物質管理促進法)に指定されて
いる。これをPtなどの酸化活性の高い触媒で分解すると、含まれる窒素原子のかなりの割
合が有害なN O xに変換されてしまう。
これまで本発明者らは、DMFについて、P tを坦持したゼオライト系触媒(Pt/H -ZSM-5)が水素共存下、200℃で、NOxなどを副生せず、無害的にCO2、H2Oまで完全分解することを見出している(Catal. L ett.Vol.98、103(2004))。しかし、200℃以下の温度では未反応のDMFが反応器内から排出され、また200℃以上ではNOx副生量が増大するという作動温度領域の狭さの問題があった。同様に、アクリロニトリルやアセトニトリルなどの含窒素有機化合物が貴金属触媒上で水素の共存下によりCO2への分解率が著しく上昇することを見出しているが(特許文献1参照)、この場合も高温領域におけるNOx副生の問題があった。
本発明は、N,N−ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む化学物質中に水素を0.5〜5vol%共存させ、活性成分としてPtを担持した触媒反応層内に、触媒層出口温度が入口温度よりも少なくとも50℃以上高い正の温度勾配を設け、150℃〜300℃で分解することを特徴とするN,N−ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む化学物質のNOXを発生させない無害化反応プロセスである。
また、本発明は、N,N−ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む化学物質中に水素を0.5〜5vol%共存させ、活性成分としてPdを担持した触媒反応層内に、触媒層出口温度が入口温度よりも少なくとも50℃以上高い正の温度勾配を設け、150℃〜250℃で分解することを特徴とするN,N−ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む化学物質のNOXを発生させない無害化反応プロセスである。
また、本発明の無害化反応プロセスは、N,N-ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む有害化学物質を有効に分解でき、とくに水素を併用すると効果が増大することが判った。
本発明において、反応プロセスで正の温度勾配を設ける方法として、特に制限はないが、触媒を反応不活性な材料と混合希釈することにより流路方向に長く分散配置し、その最下流位置に加熱源を設ける、反応器周囲を一定の温度とするが反応器自体の肉厚を下流側ほど薄くして熱伝達性を増す、反応器周囲の電熱線の疎密により下流側ほど加熱量を増大させる、などが挙げられる。
本発明において、分解対象とする化学物質については、N,N-ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルなどの含窒素有機化合物が挙げられる。
本発明において、N,N-ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む有害化学物質を分解させる反応温度は、150℃〜400℃であり、とくに、150℃〜250℃で分解反応を行うことが好ましい。
本発明においては、N,N-ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む化学物質中に水素を共存させることが望ましく、水素の添加量は0.5〜5vol%が好ましい。
粒状ゼオライト(H-ZSM-5)にPt(NH3)4(OH)2水溶液を含浸後500℃で焼成処理し、Ptを坦持したゼオライト触媒(Pt/ H-ZSM-5)を得た(Pt坦持率=1.0wt%)。この試料と希釈剤としての粒状シリカゲルを1:9の割合で混合し(Pt触媒=0.5g、シリカゲル=4.5g)、チューブ状のリアクター内に反応成分の流路方向約6.5cmの範囲にわたって充填した。リアクターにおける触媒および試料温度をモニターするための熱電対の位置を図1(a)に示す。反応試験は流通反応条件で行い、各温度での定常状態の反応性を調べた。反応ガスとして300ppmDMF+10%O2(He希釈)を500ml/min流し、出口ガスはマイクロガスクロマトグラフ(CO2、N2を測定)、ガスセルを設置したFT-IR(NO、NO2を測定)で繰り返し分析した。触媒層温度が定常に到達したところで、次式に示すCO2、N2、NOx(=NO+NO2)への転化率から活性評価した。
CO2転化率=[CO2出口濃度(ppm)/DMF入口濃度(ppm)x3]x100 (%)、
N2転化率=[(N2x2)/入口DMF]x100 (%)、
NOx転化率=[(NO+NO2)/入口DMF]x100 (%)。
この結果を図2に示す。
この結果を図3に示す。
この結果を図4に示す。
実施例1において、Pt触媒をシリカゲルで希釈しないで電気炉の中央部のリアクター内部に配置、すなわち触媒反応層内に温度勾配をもたせない以外は同様にして、DMF分解反応を行った。
この結果を図5に示す。
Claims (2)
- N,N−ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む化学物質中に水素を0.5〜5vol%共存させ、活性成分としてPtを担持した触媒反応層内に、触媒層出口温度が入口温度よりも少なくとも50℃以上高い正の温度勾配を設け、150℃〜300℃で分解することを特徴とするN,N−ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む化学物質のNOXを発生させない無害化反応プロセス。
- N,N−ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む化学物質中に水素を0.5〜5vol%共存させ、活性成分としてPdを担持した触媒反応層内に、触媒層出口温度が入口温度よりも少なくとも50℃以上高い正の温度勾配を設け、150℃〜250℃で分解することを特徴とするN,N−ジメチルホルムアミド、アクリロニトリル、アセトニトリルの1種以上を含む化学物質のNOXを発生させない無害化反応プロセス。
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