JP4946326B2 - 積層板 - Google Patents
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Description
本発明は、積層板に関する。
従来、プリント配線板としては金属箔張積層板を回路形成して回路基板を製作し、又は及びその表裏側にビルドアップ材と呼ばれる絶縁層と、導体回路層とを交互に積層していくビルドアップ方式により製造される多層プリント配線板が主流となっている。前記金属箔張積層板は、プリプレグを金属箔とともに積層して加熱加圧成形することで得られるものである（特許文献１参照）。また、多層配線板の層間材料としても使われている積層板は、金属箔に代わって、離型フィルムとともに積層して加熱加圧成形することで得られるものである。
しかしながら、特許文献１に記載された方法で製造したプリプレグを用いて作成されたこれら積層板は、曲げに対するクラックが発生しやすい、加熱した際にクラックが発生しやすいという課題があることがわかった。
本発明の目的は、クラックの発生を抑えることができる積層板を提供することである。
本発明者が検討を行った結果、従来の積層板の繊維束の断面形状は両凸面が大きく湾曲したいわゆる両凸レンズ形状であり、繊維束の断面の中心部の繊維本数が、断面両端部に比べて非常に高いものとなっている。
このような断面形状の繊維束を使用した繊維布では、たとえば横糸の長手方向に沿った断面において、隣接する縦糸の端部の距離が大きくなり、隣接する縦糸の端部間に大きなスペースが形成されることとなる。このような大きなスペースが形成されると、繊維布全体としてみた場合に、繊維密度が非常に小さい部分が存在することとなるため、この周辺をレーザやドリルを用いて孔を加工するとき、加工性に差が出て垂直な孔にならなかったり、細径のドリルであればドリル折れを発生したり、この部分からクラックが発生しやすくなったりしている。
本発明は、このような知見に基づいて発案されたものである。
このような断面形状の繊維束を使用した繊維布では、たとえば横糸の長手方向に沿った断面において、隣接する縦糸の端部の距離が大きくなり、隣接する縦糸の端部間に大きなスペースが形成されることとなる。このような大きなスペースが形成されると、繊維布全体としてみた場合に、繊維密度が非常に小さい部分が存在することとなるため、この周辺をレーザやドリルを用いて孔を加工するとき、加工性に差が出て垂直な孔にならなかったり、細径のドリルであればドリル折れを発生したり、この部分からクラックが発生しやすくなったりしている。
本発明は、このような知見に基づいて発案されたものである。
本発明によれば、横糸となる複数本の繊維束と、縦糸となる複数本の繊維束とが織り込まれた繊維布に、樹脂組成物を含浸させたプリプレグを硬化してなる積層板であって、横糸となる繊維束および縦糸となる繊維束のうち、一方の前記繊維束の断面は、略半月形状であり、半月の弦側が他方の前記繊維束と反対側に位置し、前記他方の繊維束の長手方向に沿った前記繊維布の断面において、前記他方の繊維束を挟んで隣接する一対の前記一方の繊維束の端部は重なりあっている積層板が提供される。
従来の繊維束の断面形状は、両凸面が大きく湾曲した両凸レンズ形状であり、断面の中心部の繊維密度が端部の繊維密度に比べ非常に高いものであった。これに対し、繊維束の断面形状を略半月形状とすることで、繊維束の断面の中心部の繊維密度と、端部の繊維密度の差を小さくすることができ、繊維束の断面をより幅広の扁平形状とすることができる。
これにより、ドリル折れや、クラックの発生をより確実に抑制することができる。
また、他方の繊維束を挟んで隣接する一対の一方の繊維束の端部を重なりあうものとすることで、一方の繊維束の端部間に形成されていたスペースを埋めることができる。これにより、繊維密度が非常に小さい部分が生じてしまうことを防止でき、ドリル折れや、クラックの発生を確実に防止することができる。
これにより、ドリル折れや、クラックの発生をより確実に抑制することができる。
また、他方の繊維束を挟んで隣接する一対の一方の繊維束の端部を重なりあうものとすることで、一方の繊維束の端部間に形成されていたスペースを埋めることができる。これにより、繊維密度が非常に小さい部分が生じてしまうことを防止でき、ドリル折れや、クラックの発生を確実に防止することができる。
この際、前記一方の繊維束の前記断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、前記一方の面側の繊維束側にある辺の前記直線との最大距離Ａと、前記他方の面側の繊維束側にある辺の前記直線との最大距離をBとした場合、０≦Ａ／Ｂ≦０．５であることが好ましい。
換言すると、繊維束の断面形状が、従来の繊維束の断面形状に比べ、扁平形状となっているといえる。このように繊維束の断面形状を扁平形状とすることで、繊維束の中心部と、端部との繊維本数の差を小さくすることができるとともに、さらには、繊維束の断面形状が従来の繊維束に比べ、幅方向に広がった形状となる。これにより、たとえば、横糸の長手方向に沿った断面において、隣接する縦糸の端部同士が接近し、縦糸の端部間に形成されていた大きなスペースを狭めることができる。これにより、ドリル折れや、クラックの発生を抑制することができる。
ここで、一方の繊維束の断面の幅方向とは、一方の繊維束の長手方向と直交する方向である。
この際、前記繊維布の横糸となる繊維束、および、縦糸となる繊維束のうち少なくともいずれか一方の繊維束の長手方向と直交する断面において、この一方の繊維束の断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、一方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＣ、他方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＤとした場合、
１．０＜Ｄ／Ｃ≦１．５
であることが好ましい。
このようにすることで、繊維束の断面をより幅広の扁平形状とすることができ、たとえば、横糸の長手方向に沿った断面において、隣接する縦糸の端部同士をより接近させることができ、ドリル折れや、クラックの発生をより確実に抑制することができる。
ここで、外郭線の長さとは、繊維束の長手方向と直交する断面において、その断面形状の外周部分の長さである。
１．０＜Ｄ／Ｃ≦１．５
であることが好ましい。
このようにすることで、繊維束の断面をより幅広の扁平形状とすることができ、たとえば、横糸の長手方向に沿った断面において、隣接する縦糸の端部同士をより接近させることができ、ドリル折れや、クラックの発生をより確実に抑制することができる。
ここで、外郭線の長さとは、繊維束の長手方向と直交する断面において、その断面形状の外周部分の長さである。
また、前記繊維布は、横糸と縦糸とが平織りされたものであることが好ましい。
繊維布を平織りされたものとすることで、繊維布全体として繊維の密度のばらつきを確実に抑えることができる。
繊維布を平織りされたものとすることで、繊維布全体として繊維の密度のばらつきを確実に抑えることができる。
さらに、前記樹脂組成物は、無機充填材を含有し、前記無機充填材の含有量が前記樹脂組成物の樹脂成分１００重量部に対して、２０重量部以上、４００重量部以下であることが好ましい。
樹脂組成物中の無機充填材の含有量を樹脂組成物の樹脂成分１００重量部に対して、２０重量部以上とすることで、無機充填材が繊維束を押さえつけることとなり、繊維束を扁平形状に維持することが容易となる。
樹脂組成物中の無機充填材の含有量を樹脂組成物の樹脂成分１００重量部に対して、２０重量部以上とすることで、無機充填材が繊維束を押さえつけることとなり、繊維束を扁平形状に維持することが容易となる。
本発明によれば、ドリル折れや、クラックの発生を抑えることができる積層板が提供される。
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
図１〜図４を参照して本実施形態の積層板について説明する。
はじめに、本実施形態の積層板の概要について説明する。
図１〜図３に示すように、積層板１は、横糸となる複数本の繊維束１１（１１Ａ）と、縦糸となる複数本の繊維束１１（１１Ｂ）とが織り込まれた繊維布１２に樹脂組成物１３を含浸させ硬化させたものである。
繊維布１２の横糸となる繊維束１１Ａ、あるいは縦糸となる繊維束１１Ｂのうち一方の繊維束の長手方向と直交する断面において、前記一方の繊維束の前記断面は、略半月形状であり、半月の弦側が前記他方の繊維束と反対側に位置する。
また、図２〜図４に示すように、縦糸の断面形状は、略半月形状であり、横糸側の辺が略弓状、横糸と反対側の辺が略直線状となっている。換言すると半月の弦側が横糸と反対側に位置している。
図１〜図４を参照して本実施形態の積層板について説明する。
はじめに、本実施形態の積層板の概要について説明する。
図１〜図３に示すように、積層板１は、横糸となる複数本の繊維束１１（１１Ａ）と、縦糸となる複数本の繊維束１１（１１Ｂ）とが織り込まれた繊維布１２に樹脂組成物１３を含浸させ硬化させたものである。
繊維布１２の横糸となる繊維束１１Ａ、あるいは縦糸となる繊維束１１Ｂのうち一方の繊維束の長手方向と直交する断面において、前記一方の繊維束の前記断面は、略半月形状であり、半月の弦側が前記他方の繊維束と反対側に位置する。
また、図２〜図４に示すように、縦糸の断面形状は、略半月形状であり、横糸側の辺が略弓状、横糸と反対側の辺が略直線状となっている。換言すると半月の弦側が横糸と反対側に位置している。
以下に、本実施形態の積層板１について詳細に説明する。
図１は、積層板１を示す平面図であり、図２は、積層板１の断面図である。図２は、図１のII-II方向の断面を示す図となっている。
積層板１は、繊維布１２に樹脂組成物１３を含浸させたものであり、樹脂組成物１３から構成される層中に、繊維布１２が存在している。
繊維布１２は、横糸となる複数本の繊維束１１（１１Ａ）と、縦糸となる複数本の繊維束１１（１１Ｂ）とが織り込まれたものである。本実施形態では、繊維布１２は、平織りされたものである。
図１は、積層板１を示す平面図であり、図２は、積層板１の断面図である。図２は、図１のII-II方向の断面を示す図となっている。
積層板１は、繊維布１２に樹脂組成物１３を含浸させたものであり、樹脂組成物１３から構成される層中に、繊維布１２が存在している。
繊維布１２は、横糸となる複数本の繊維束１１（１１Ａ）と、縦糸となる複数本の繊維束１１（１１Ｂ）とが織り込まれたものである。本実施形態では、繊維布１２は、平織りされたものである。
繊維布１２の材質としては特に限定されないが、種々の無機系または有機系の繊維布を用いることができる。その具体例としては、Ｅガラス（無アルカリガラス）、Ｓガラス、Ｄガラス、クォーツ、高誘電率ガラス等のガラスクロス、ケブラー（商品名：デュポン・東レ・ケブラー社製）、テクノーラ（商品名：帝人社製）、コーネックス（商品名：帝人社製）に代表されるポリ−ｐ−フェニレンフタルアミド、ポリ−ｍ−フェニレンフタルアミド、ｐ−フェニレンフタルアミドおよび３，４'−ジフェニルエーテルフタルアミドの共重合体等からなる芳香族ポリアミド系繊維布やアラミド系繊維布、ポリエステル繊維布、ナイロン繊維布、ポリベンザゾール繊維布、炭素繊維布等が挙げられる。好ましくはガラスクロスである。
繊維布１２の厚みも特に限定されるものではないが、１５〜３００μｍであることが好ましい。上記繊維布としてガラス織布を用いる場合、その厚みとしては、一例を挙げると、１５〜１８０μｍのものを用いることができる。
繊維布１２の厚みも特に限定されるものではないが、１５〜３００μｍであることが好ましい。上記繊維布としてガラス織布を用いる場合、その厚みとしては、一例を挙げると、１５〜１８０μｍのものを用いることができる。
横糸となる繊維束１１Ａと、縦糸となる繊維束１１Ｂの断面形状は同じであり、図１のII-II方向（横糸となる繊維束１１Ａの長手方向に沿った方向）と直交する方向（縦糸となる繊維束１１Ｂの長手方向に沿った）の断面も図２と同じである。
ここで、略半月状とは、従来の繊維束の断面形状に比べ、扁平形状になっているものである。こうすることにより、繊維束の中心部と端部の繊維本数の差を小さくすることができ、これによりクラックの発生やドリル折れを抑制することができる。また、弦の形状は、完全に平坦である場合に限らず、従来の繊維束の断面形状より扁平なものであって、クラックの発生やドリル折れを抑制する効果をもたらす形状であればよい。もっとも好ましい形状は、直線である。
この際、繊維布の縦糸の断面形状は、略半月形状であり、横糸側の辺が略弓状、横糸と反対側の辺が略直線状となっている。換言すると半月の弦側が横糸と反対側に位置している。こうすることにより、隣接する縦糸の端部間、隣接する横糸の端部間に形成されていた大きなスペースを狭めることができるので、クラックの発生を抑えることができる。このような効果をもたらす範囲のものであれば、弦の形状は直線である場合に限られない。
このような作用効果をもたらす繊維の断面形状の具体例について、以下に説明する。
図２、図３に示すように、繊維布１２の横糸となる繊維束１１Ａ、あるいは縦糸となる繊維束１１Ｂのうち一方の繊維束の長手方向と直交する断面において、前記一方の繊維束の前記断面は、略半月形状であり、半月の弦側が前記他方の繊維束と反対側に位置し、
繊維布１２の縦糸となる繊維束１１Ｂの長手方向と直交する断面において、この縦糸となる繊維束１１Ｂの断面の幅方向の最も広い部分を通る直線Ｌを挟んで、他方の繊維束側にある辺の前記直線との最大距離Ａと、前記直線とＡと反対側にある辺の最大距離をＢとした場合、
０≦Ａ／Ｂ≦０．５
であることが好ましい。
なかでも、Ａ／Ｂは、０以上であることが好ましく、さらには、０．３以下であることが好ましい。
なお、図３は、1本の縦糸の断面図であり、図３の縦糸の下側が横糸側であり、図３の縦糸の上側が横糸と反対側である。
また、縦糸の断面の各最大距離の長さは画像処理等により計測することができる。
ここで、略半月状とは、従来の繊維束の断面形状に比べ、扁平形状になっているものである。こうすることにより、繊維束の中心部と端部の繊維本数の差を小さくすることができ、これによりクラックの発生やドリル折れを抑制することができる。また、弦の形状は、完全に平坦である場合に限らず、従来の繊維束の断面形状より扁平なものであって、クラックの発生やドリル折れを抑制する効果をもたらす形状であればよい。もっとも好ましい形状は、直線である。
この際、繊維布の縦糸の断面形状は、略半月形状であり、横糸側の辺が略弓状、横糸と反対側の辺が略直線状となっている。換言すると半月の弦側が横糸と反対側に位置している。こうすることにより、隣接する縦糸の端部間、隣接する横糸の端部間に形成されていた大きなスペースを狭めることができるので、クラックの発生を抑えることができる。このような効果をもたらす範囲のものであれば、弦の形状は直線である場合に限られない。
このような作用効果をもたらす繊維の断面形状の具体例について、以下に説明する。
図２、図３に示すように、繊維布１２の横糸となる繊維束１１Ａ、あるいは縦糸となる繊維束１１Ｂのうち一方の繊維束の長手方向と直交する断面において、前記一方の繊維束の前記断面は、略半月形状であり、半月の弦側が前記他方の繊維束と反対側に位置し、
繊維布１２の縦糸となる繊維束１１Ｂの長手方向と直交する断面において、この縦糸となる繊維束１１Ｂの断面の幅方向の最も広い部分を通る直線Ｌを挟んで、他方の繊維束側にある辺の前記直線との最大距離Ａと、前記直線とＡと反対側にある辺の最大距離をＢとした場合、
０≦Ａ／Ｂ≦０．５
であることが好ましい。
なかでも、Ａ／Ｂは、０以上であることが好ましく、さらには、０．３以下であることが好ましい。
なお、図３は、1本の縦糸の断面図であり、図３の縦糸の下側が横糸側であり、図３の縦糸の上側が横糸と反対側である。
また、縦糸の断面の各最大距離の長さは画像処理等により計測することができる。
さらに、図４に示すように、繊維布の横糸となる繊維束、および、縦糸となる繊維束のうち少なくともいずれか一方の繊維束の長手方向と直交する断面において、この一方の繊維束の断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、一方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＣ、他方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＤとした場合、
１．０＜Ｄ／Ｃ≦１．５
であることが好ましい。
なかでも、Ｄ／Ｃは、１．３以下であることが好ましく、さらには、１．２以下であることがより好ましい。
１．０＜Ｄ／Ｃ≦１．５
であることが好ましい。
なかでも、Ｄ／Ｃは、１．３以下であることが好ましく、さらには、１．２以下であることがより好ましい。
また、再度、図２に示すように、横糸の長手方向に沿った繊維布１２の断面において、横糸を挟んで隣接する一対の縦糸の端部は非常に接近しており、前記一対の縦糸の端部間の間隔は７０μｍ以下である。
また、横糸を挟んで隣接する一部の一対の縦糸の端部同士は重なりあっている。
換言すると、縦糸を構成する繊維束１１Ｂの織り密度をＥ本／２５ｍｍとし、縦糸を構成する繊維束１１Ｂの断面の最大幅をＦｍｍとした場合、Ｅ×Ｆ≧２５ｍｍとなっている。好ましくは、Ｅ×Ｆは、２５ｍｍ以上、３５ｍｍ以下である。
また、横糸を挟んで隣接する一部の一対の縦糸の端部同士は重なりあっている。
換言すると、縦糸を構成する繊維束１１Ｂの織り密度をＥ本／２５ｍｍとし、縦糸を構成する繊維束１１Ｂの断面の最大幅をＦｍｍとした場合、Ｅ×Ｆ≧２５ｍｍとなっている。好ましくは、Ｅ×Ｆは、２５ｍｍ以上、３５ｍｍ以下である。
なお、ここでは、縦糸を構成する繊維束１１Ｂの断面形状や、配置について述べてきたが、横糸を構成する繊維束１１Ａの断面形状や配置についても同様である。
樹脂組成物１３は、樹脂成分として、絶縁性の樹脂を含んでいる。樹脂成分としては、たとえば、エポキシ樹脂、ＢＴレジン、シアネート樹脂等が挙げられる。なかでも、シアネート樹脂を使用することが好ましい。シアネート樹脂としては、ノボラック型シアネート樹脂、ビスフェノールＡ型シアネート樹脂、ビスフェノールＥ型シアネート樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型シアネート樹脂、またはこれらのプレポリマー等があげられる。なかでも、ノボラック型シアネート樹脂を使用することが好ましい。
ノボラック型シアネート樹脂としては、たとえば、下記一般式（１）で示されるものを使用することができる。
ノボラック型シアネート樹脂としては、たとえば、下記一般式（１）で示されるものを使用することができる。
また、シアネート樹脂に、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等の他の熱硬化樹脂、フェノキシ樹脂、溶剤可溶性ポリイミド樹脂、ポリフェニレンオキシド、ポリエーテルスルホン等の一種類以上の熱可塑性樹脂を併用しても良い。特にエポキシ樹脂の併用は、耐薬品性を悪化させずに吸水率を低減できるので好ましい。併用するエポキシ樹脂としては、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン骨格含有エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂などが挙げられ、特にジシクロペンタジエン骨格エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂が好ましい。ここでアリールアルキレン型エポキシ樹脂とは、繰り返し単位中に１つ以上のアリールアルキレン基を有するエポキシ樹脂をいい、キシリレン型エポキシ樹脂やビフェニレンジメチル型エポキシ樹脂などが挙げられる。
さらに、樹脂組成物１３は、無機充填材を含有することが好ましい。無機充填材としては、例えばタルク、アルミナ、ガラス、シリカ、マイカ等が挙げられる。これらの中でもシリカが好ましく、溶融シリカが低熱膨張性に優れる点で好ましい。
溶融シリカの形状としては例えば、破砕形状、球状等があるが、特に、球状の溶融シリカを用いると、樹脂組成物１３の溶融粘度を低くすることができるので、繊維布１２への含浸性を向上させることができる。
溶融シリカの形状としては例えば、破砕形状、球状等があるが、特に、球状の溶融シリカを用いると、樹脂組成物１３の溶融粘度を低くすることができるので、繊維布１２への含浸性を向上させることができる。
上記無機充填材の平均粒子径としては、例えば、０．０１〜５．０μｍであるものを用いることができ、特に、０．２〜２．０μｍであるものを好適に用いることができる。
これにより、樹脂組成物１３を調製する際の作業性を良好なものとすることができる。
上記平均粒子径が小さすぎると、樹脂組成物１３を有機溶剤等により溶解及び／又は分散させた液状樹脂組成物を調製する際に、その粘度が高くなって作業性に影響を与えることがある。一方、上記平均粒子径が大きすぎると、樹脂組成物１３中で無機充填材の沈降が起こることがある。
上記無機充填材としては、好ましくは平均粒子径が上記範囲内であるものを１種用いることもできるし、平均粒子径が異なる２種以上を併用することもできる。
この平均粒子径は、例えば、粒度分布測定装置（ＨＯＲＩＢＡ社製・「ＬＡ−５００」）により測定することができる。
これにより、樹脂組成物１３を調製する際の作業性を良好なものとすることができる。
上記平均粒子径が小さすぎると、樹脂組成物１３を有機溶剤等により溶解及び／又は分散させた液状樹脂組成物を調製する際に、その粘度が高くなって作業性に影響を与えることがある。一方、上記平均粒子径が大きすぎると、樹脂組成物１３中で無機充填材の沈降が起こることがある。
上記無機充填材としては、好ましくは平均粒子径が上記範囲内であるものを１種用いることもできるし、平均粒子径が異なる２種以上を併用することもできる。
この平均粒子径は、例えば、粒度分布測定装置（ＨＯＲＩＢＡ社製・「ＬＡ−５００」）により測定することができる。
上記無機充填材としては、平均粒子径が０．０１〜５．０μｍである球状の溶融シリカ、特に、平均粒子径が０．２〜２．０μｍである球状の溶融シリカを用いることが好ましい。
これにより、樹脂組成物１３中の無機充填材の高充填性を向上させることができる。
これにより、樹脂組成物１３中の無機充填材の高充填性を向上させることができる。
上記無機充填材の含有量としては、例えば、樹脂成分１００重量部に対して、２０重量部以上、４００重量部以下とすることが好ましい。
無機充填材を２０重量部以上含有させることで、樹脂組成物１３中の無機充填材が繊維束１１Ａ，１１Ｂを押さえつけることとなり、繊維束１１Ａ，１１Ｂを扁平形状に維持することが容易となる。
また、無機充填材の含有量を４００重量部以下とすることで、樹脂の流動性を成形できる範囲とすることができる。
なかでも、樹脂成分１００重量部に対して、無機充填材の含有量を４０重量部以上とすることがより好ましく、さらには、樹脂成分１００重量部に対して、無機充填材の含有量を２５０重量部以下とすることがより好ましい。
これにより、低熱膨張性を高めることができる。また、樹脂組成物１３の吸水性を小さなものとすることができるので、吸湿半田耐熱性を向上させることができる。
無機充填材を２０重量部以上含有させることで、樹脂組成物１３中の無機充填材が繊維束１１Ａ，１１Ｂを押さえつけることとなり、繊維束１１Ａ，１１Ｂを扁平形状に維持することが容易となる。
また、無機充填材の含有量を４００重量部以下とすることで、樹脂の流動性を成形できる範囲とすることができる。
なかでも、樹脂成分１００重量部に対して、無機充填材の含有量を４０重量部以上とすることがより好ましく、さらには、樹脂成分１００重量部に対して、無機充填材の含有量を２５０重量部以下とすることがより好ましい。
これにより、低熱膨張性を高めることができる。また、樹脂組成物１３の吸水性を小さなものとすることができるので、吸湿半田耐熱性を向上させることができる。
さらに、樹脂組成物１３においては、特に、上記無機充填材を含有する場合、カップリング剤を配合することが好ましい。
このカップリング剤は、シアネート樹脂などの樹脂成分と、無機充填材との界面の濡れ性を向上させることができるので、繊維布に対して樹脂成分及び無機充填材を均一に定着させ、硬化物の耐熱性、特に吸湿後の半田耐熱性を高めることができる。
上記カップリング剤としては、通常用いられるものであれば何でも使用できるが、例えば、エポキシシランカップリング剤、チタネート系カップリング剤、アミノシランカップリング剤、及び、シリコーンオイル型カップリング剤の中から選ばれる１種以上のカップリング剤を使用することが好ましい。これにより、上記濡れ性を高くすることができ、硬化物の耐熱性をより向上させることできる。
このカップリング剤は、シアネート樹脂などの樹脂成分と、無機充填材との界面の濡れ性を向上させることができるので、繊維布に対して樹脂成分及び無機充填材を均一に定着させ、硬化物の耐熱性、特に吸湿後の半田耐熱性を高めることができる。
上記カップリング剤としては、通常用いられるものであれば何でも使用できるが、例えば、エポキシシランカップリング剤、チタネート系カップリング剤、アミノシランカップリング剤、及び、シリコーンオイル型カップリング剤の中から選ばれる１種以上のカップリング剤を使用することが好ましい。これにより、上記濡れ性を高くすることができ、硬化物の耐熱性をより向上させることできる。
カップリング剤を用いる場合、その含有量としては、例えば、上記無機充填材１００重量部に対して、０．０５〜３重量部とすることができ、特に、０．１〜２重量部とすることが好ましい。
これにより、無機充填材を被覆することによる作用効果を充分に発現できるとともに、硬化物特性を良好なものとすることができ、これらの特性のバランスに優れたものとすることができる。
カップリング剤の含有量が少なすぎると、無機充填材を被覆する作用が充分でないことがある。一方、カップリング剤の含有量が大きすぎると、樹脂成分の反応に影響を与え、硬化物の機械的強度が低下することがある。
これにより、無機充填材を被覆することによる作用効果を充分に発現できるとともに、硬化物特性を良好なものとすることができ、これらの特性のバランスに優れたものとすることができる。
カップリング剤の含有量が少なすぎると、無機充填材を被覆する作用が充分でないことがある。一方、カップリング剤の含有量が大きすぎると、樹脂成分の反応に影響を与え、硬化物の機械的強度が低下することがある。
樹脂組成物１３には、このほか、必要に応じて硬化促進剤を用いることができる。
硬化促進剤としては公知のものを用いることができるが、例えば、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、オクチル酸スズ、オクチル酸コバルト、ビスアセチルアセトナートコバルト（ＩＩ）、トリスアセチルアセトナートコバルト（ＩＩＩ）等の有機金属塩、トリエチルアミン、トリブチルアミン、ジアザビシクロ［２，２，２］オクタン等の３級アミン類、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２，４−ジアミノ−６−〔２'−メチルイミダゾリル−（１'）〕−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−（２'−ウンデシルイミダゾリル）−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−〔２'−エチル−４−メチルイミダゾリル−（１'）〕−エチル−ｓ−トリアジン、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール等のイミダゾール類、フェノール、ビスフェノールＡ、ノニルフェノール等のフェノール化合物、酢酸、安息香酸、サリチル酸、パラトルエンスルホン酸等の有機酸等、またはこの混合物が挙げられる。
これらの中でも、樹脂組成物１３として、シアネート樹脂と、エポキシ樹脂と、フェノキシ樹脂とを含有するものを用いた場合には、硬化促進剤として、イミダゾール化合物を好適に用いることができる。これにより、樹脂組成物の絶縁性を低下させることなく、シアネート樹脂やエポキシ樹脂の反応を促進することができる。
イミダゾール化合物としては、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、ヒドロキシアルキル基、及び、シアノアルキル基の中から選ばれる官能基を２個以上有しているイミダゾール化合物が好ましく、特に２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾールが好ましい。このようなイミダゾール化合物の使用により、樹脂組成物の耐熱性を向上させることができるとともに、多層プリント配線板に低熱膨張性、低吸水性を付与することができる。
硬化促進剤としては公知のものを用いることができるが、例えば、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、オクチル酸スズ、オクチル酸コバルト、ビスアセチルアセトナートコバルト（ＩＩ）、トリスアセチルアセトナートコバルト（ＩＩＩ）等の有機金属塩、トリエチルアミン、トリブチルアミン、ジアザビシクロ［２，２，２］オクタン等の３級アミン類、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２，４−ジアミノ−６−〔２'−メチルイミダゾリル−（１'）〕−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−（２'−ウンデシルイミダゾリル）−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−〔２'−エチル−４−メチルイミダゾリル−（１'）〕−エチル−ｓ−トリアジン、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール等のイミダゾール類、フェノール、ビスフェノールＡ、ノニルフェノール等のフェノール化合物、酢酸、安息香酸、サリチル酸、パラトルエンスルホン酸等の有機酸等、またはこの混合物が挙げられる。
これらの中でも、樹脂組成物１３として、シアネート樹脂と、エポキシ樹脂と、フェノキシ樹脂とを含有するものを用いた場合には、硬化促進剤として、イミダゾール化合物を好適に用いることができる。これにより、樹脂組成物の絶縁性を低下させることなく、シアネート樹脂やエポキシ樹脂の反応を促進することができる。
イミダゾール化合物としては、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、ヒドロキシアルキル基、及び、シアノアルキル基の中から選ばれる官能基を２個以上有しているイミダゾール化合物が好ましく、特に２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾールが好ましい。このようなイミダゾール化合物の使用により、樹脂組成物の耐熱性を向上させることができるとともに、多層プリント配線板に低熱膨張性、低吸水性を付与することができる。
上記硬化促進剤を用いる場合、その配合量としては、例えば、樹脂組成物全体に対して０．０５〜５重量％とすることができ、特に、０．２〜２重量％とすることが好ましい。
これにより、樹脂組成物１３の硬化を促進できるとともに、積層板１の保存性を良好なものとすることができ、これらの特性のバランスに優れたものとすることができる。
硬化促進剤の含有量が少なすぎると、硬化促進する効果が充分に発現しないことがある。一方、硬化促進剤の含有量が多すぎると積層板１の保存性が低下する場合がある。
これにより、樹脂組成物１３の硬化を促進できるとともに、積層板１の保存性を良好なものとすることができ、これらの特性のバランスに優れたものとすることができる。
硬化促進剤の含有量が少なすぎると、硬化促進する効果が充分に発現しないことがある。一方、硬化促進剤の含有量が多すぎると積層板１の保存性が低下する場合がある。
さらに、樹脂組成物１３には、このほか、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂等の熱可塑性樹脂を併用することもできる。
また、必要に応じて、顔料、酸化防止剤等の上記成分以外の添加物を添加することもできる。
また、必要に応じて、顔料、酸化防止剤等の上記成分以外の添加物を添加することもできる。
次に、図５〜図８を参照して、積層板１の製造方法について説明する。
まず、図５（Ａ）、図５（Ｂ）に示すような、樹脂層付きキャリア１６を用意する。この樹脂層付きキャリア１６は、キャリア１６１上に積層板の樹脂組成物１３を構成する樹脂層１６２が設けられたものである。キャリア１６１としては、長尺のシート状のものを使用することができる。
ここで、樹脂層付きキャリア１６のキャリア１６１の幅寸法Ｗ１（長手方向と直交する方向の寸法）は、樹脂層１６２の幅寸法Ｗ２（長手方向と直交する方向の寸法）よりも大きく、キャリア１６１の短辺方向の端部は、樹脂層１６２に覆われていない。
なお、図５（Ａ）は、樹脂層付きキャリア１６の平面図であり、図５（Ｂ）は、樹脂層付きキャリア１６の長手方向と直交する方向の断面図である。
このような樹脂層付きキャリア１６を図６に示した製造装置２の真空ラミネート装置２１の一対の樹脂層付きキャリア供給手段２１１（供給ローラ）にそれぞれセットする。
真空ラミネート装置２１の内部は、図示されない真空ポンプなどの減圧手段により、所定の減圧条件に設定されている。
また、製造装置２の真空ラミネート装置２１の内部には、繊維布１２Ａを供給する繊維布供給手段（供給ローラ）２１２がある。
ここで、繊維布１２Ａは、繊維布１２となるものであるが、前述したＡ／Ｂの数値範囲、Ｄ／Ｃの数値範囲、Ｅ×Ｆを満たすものではなく、縦糸、横糸の断面形状が、両凸面が大きく湾曲したいわゆる両凸レンズ形状となっている。また、繊維布１２Ａの横糸を挟んで隣接する一部の一対の縦糸の端部同士、縦糸を挟んで隣接する一部の一対の横糸の端部同士は重なり合っていない。
まず、図５（Ａ）、図５（Ｂ）に示すような、樹脂層付きキャリア１６を用意する。この樹脂層付きキャリア１６は、キャリア１６１上に積層板の樹脂組成物１３を構成する樹脂層１６２が設けられたものである。キャリア１６１としては、長尺のシート状のものを使用することができる。
ここで、樹脂層付きキャリア１６のキャリア１６１の幅寸法Ｗ１（長手方向と直交する方向の寸法）は、樹脂層１６２の幅寸法Ｗ２（長手方向と直交する方向の寸法）よりも大きく、キャリア１６１の短辺方向の端部は、樹脂層１６２に覆われていない。
なお、図５（Ａ）は、樹脂層付きキャリア１６の平面図であり、図５（Ｂ）は、樹脂層付きキャリア１６の長手方向と直交する方向の断面図である。
このような樹脂層付きキャリア１６を図６に示した製造装置２の真空ラミネート装置２１の一対の樹脂層付きキャリア供給手段２１１（供給ローラ）にそれぞれセットする。
真空ラミネート装置２１の内部は、図示されない真空ポンプなどの減圧手段により、所定の減圧条件に設定されている。
また、製造装置２の真空ラミネート装置２１の内部には、繊維布１２Ａを供給する繊維布供給手段（供給ローラ）２１２がある。
ここで、繊維布１２Ａは、繊維布１２となるものであるが、前述したＡ／Ｂの数値範囲、Ｄ／Ｃの数値範囲、Ｅ×Ｆを満たすものではなく、縦糸、横糸の断面形状が、両凸面が大きく湾曲したいわゆる両凸レンズ形状となっている。また、繊維布１２Ａの横糸を挟んで隣接する一部の一対の縦糸の端部同士、縦糸を挟んで隣接する一部の一対の横糸の端部同士は重なり合っていない。
一対の樹脂層付きキャリア供給手段２１１から、樹脂層付きキャリア１６を供給するとともに、繊維布供給手段２１２から繊維布１２Ａを供給することで、図７（Ａ）に示すように、一対の樹脂層付きキャリア１６により、繊維布１２Ａが挟まれることとなる。
なお、繊維布１２Ａの幅寸法は、樹脂層付きキャリア１６の樹脂層の幅寸法よりも狭いものとなっている。
重ねあわされた一対の樹脂層付きキャリア１６、繊維布１２Ａは、ラミネートロール２１３により接合される。
ラミネートロール２１３，２１３間のクリアランスは、樹脂層付きキャリア１６と繊維布１２との接合に際して、実質的に圧力が作用しない程度に設定することもできるし、任意の圧力が作用するように設定することもできる。
接合された一対の樹脂層付きキャリア１６、繊維布１２Ａは、ラミネートロール２１４，２１５，２１６により、温度と圧力とを作用させて、接合程度及び上下方向から線圧が加えられ、繊維布１２Ａのつぶされる度合いが調整され縦糸、横糸が扁平形状となった繊維布１２が得られる。
なお、ラミネートロール２１６は、真空ラミネート装置２１の内部を所定の減圧条件に維持するため、真空ラミネート装置２１の外部から内部への空気の侵入を抑制するシールロールとしての機能をも有している。
これに加え、ラミネートロール２１６を通った一対の樹脂層付きキャリア１６は大気圧を面でうけることとなり、内部の繊維布１２Ａは面で加圧され、縦糸、横糸の扁平形状が維持されることとなる。
なお、繊維布１２Ａの幅寸法は、樹脂層付きキャリア１６の樹脂層の幅寸法よりも狭いものとなっている。
重ねあわされた一対の樹脂層付きキャリア１６、繊維布１２Ａは、ラミネートロール２１３により接合される。
ラミネートロール２１３，２１３間のクリアランスは、樹脂層付きキャリア１６と繊維布１２との接合に際して、実質的に圧力が作用しない程度に設定することもできるし、任意の圧力が作用するように設定することもできる。
接合された一対の樹脂層付きキャリア１６、繊維布１２Ａは、ラミネートロール２１４，２１５，２１６により、温度と圧力とを作用させて、接合程度及び上下方向から線圧が加えられ、繊維布１２Ａのつぶされる度合いが調整され縦糸、横糸が扁平形状となった繊維布１２が得られる。
なお、ラミネートロール２１６は、真空ラミネート装置２１の内部を所定の減圧条件に維持するため、真空ラミネート装置２１の外部から内部への空気の侵入を抑制するシールロールとしての機能をも有している。
これに加え、ラミネートロール２１６を通った一対の樹脂層付きキャリア１６は大気圧を面でうけることとなり、内部の繊維布１２Ａは面で加圧され、縦糸、横糸の扁平形状が維持されることとなる。
接合された一対の樹脂層付きキャリア１６、繊維布１２は、横搬送型の熱風乾燥装置２２間を移送され、樹脂層の溶融温度以上の温度で加熱処理する。これにより、キャリアが付いた状態の積層板１を得ることができ、また、積層板１内部に残存している非充填部分を消失させることができる。
次に、積層板１は、ピンチロール２３で挟みながら、これを連続的に巻き取ることにより、巻物形態の積層板１（キャリアが付いた状態の積層板）を得ることができる。
次に、積層板１は、ピンチロール２３で挟みながら、これを連続的に巻き取ることにより、巻物形態の積層板１（キャリアが付いた状態の積層板）を得ることができる。
次に、図８を参照して、枚葉での積層板１の製造方法について説明する。
まず、図５（Ａ）、図５（Ｂ）に示すような、樹脂層付きキャリア１６を用意する。この樹脂層付きキャリア１６は、キャリア１６１上に積層板の樹脂組成物１３を構成する樹脂層１６２が設けられたものである。キャリア１６１としては、任意のサイズに切断したシート状のものを使用することができる。
ここで、樹脂層付きキャリア１６のキャリア１６１の幅寸法Ｗ１（長手方向と直交する方向の寸法）は、樹脂層１６２の幅寸法Ｗ２（長手方向と直交する方向の寸法）と同じでもよい。
なお、図５（Ａ）は、樹脂層付きキャリア１６の平面図であり、図５（Ｂ）は、樹脂層付きキャリア１６の長手方向と直交する方向の断面図である。枚葉での製造時には流れ方向を図８に示す鏡面板２４１のサイズに合わせカットし枚葉シートとする。
このような樹脂層付きキャリア１６及び繊維布１２Ａを、図８に示す真空ボックス２４内でクッション材２４２、鏡面板２４１に挟み込みそれぞれセットする。ここで、枚葉に裁断された繊維布１２Ａの幅及び裁断された長さは、枚葉に裁断された樹脂層付キャリア１６の樹脂層の幅及び長さより小さいサイズでなければならない。又、鏡面板２４１の幅及び長さは、繊維布１２Ａの幅及び長さより大きいサイズでなければならない。
図８に示される真空プレス装置内部は、図示されない真空ポンプなどの減圧手段により、所定の減圧条件に設定できる。
ここで、繊維布１２Ａは、繊維布１２となるものであるが、前述したＡ／Ｂの数値範囲、Ｄ／Ｃの数値範囲、Ｅ×Ｆを満たすものではなく、縦糸、横糸の断面形状が、両凸面が大きく湾曲したいわゆる両凸レンズ形状となっている。また、繊維布１２Ａの横糸を挟んで隣接する一部の一対の縦糸の端部同士、縦糸を挟んで隣接する一部の一対の横糸の端部同士は重なり合っていない。
図８のように構成された一対の樹脂層付キャリア１６とそれに挟まれた繊維布１２Ａを鏡面板２４１に挟み込み、上下にクッション材２４２をあてがいプレスの熱盤２４３に挟み込む。なお、繊維布１２Ａの幅寸法は、樹脂層付きキャリア１６の樹脂層の幅寸法よりも狭いものとなっている。
重ねあわされた一対の樹脂層付きキャリア１６、繊維布１２Ａは、真空ポンプなどの減圧手段により所定の減圧条件の中、熱盤２４３で加熱、加圧し接合される。熱盤２４３の圧力、温度は、任意に設定し、接合程度及び上下方向から圧力が加えられ、繊維布１２Ａのつぶされる度合いが調整され縦糸、横糸が扁平形状となった繊維布１２が得られる。
まず、図５（Ａ）、図５（Ｂ）に示すような、樹脂層付きキャリア１６を用意する。この樹脂層付きキャリア１６は、キャリア１６１上に積層板の樹脂組成物１３を構成する樹脂層１６２が設けられたものである。キャリア１６１としては、任意のサイズに切断したシート状のものを使用することができる。
ここで、樹脂層付きキャリア１６のキャリア１６１の幅寸法Ｗ１（長手方向と直交する方向の寸法）は、樹脂層１６２の幅寸法Ｗ２（長手方向と直交する方向の寸法）と同じでもよい。
なお、図５（Ａ）は、樹脂層付きキャリア１６の平面図であり、図５（Ｂ）は、樹脂層付きキャリア１６の長手方向と直交する方向の断面図である。枚葉での製造時には流れ方向を図８に示す鏡面板２４１のサイズに合わせカットし枚葉シートとする。
このような樹脂層付きキャリア１６及び繊維布１２Ａを、図８に示す真空ボックス２４内でクッション材２４２、鏡面板２４１に挟み込みそれぞれセットする。ここで、枚葉に裁断された繊維布１２Ａの幅及び裁断された長さは、枚葉に裁断された樹脂層付キャリア１６の樹脂層の幅及び長さより小さいサイズでなければならない。又、鏡面板２４１の幅及び長さは、繊維布１２Ａの幅及び長さより大きいサイズでなければならない。
図８に示される真空プレス装置内部は、図示されない真空ポンプなどの減圧手段により、所定の減圧条件に設定できる。
ここで、繊維布１２Ａは、繊維布１２となるものであるが、前述したＡ／Ｂの数値範囲、Ｄ／Ｃの数値範囲、Ｅ×Ｆを満たすものではなく、縦糸、横糸の断面形状が、両凸面が大きく湾曲したいわゆる両凸レンズ形状となっている。また、繊維布１２Ａの横糸を挟んで隣接する一部の一対の縦糸の端部同士、縦糸を挟んで隣接する一部の一対の横糸の端部同士は重なり合っていない。
図８のように構成された一対の樹脂層付キャリア１６とそれに挟まれた繊維布１２Ａを鏡面板２４１に挟み込み、上下にクッション材２４２をあてがいプレスの熱盤２４３に挟み込む。なお、繊維布１２Ａの幅寸法は、樹脂層付きキャリア１６の樹脂層の幅寸法よりも狭いものとなっている。
重ねあわされた一対の樹脂層付きキャリア１６、繊維布１２Ａは、真空ポンプなどの減圧手段により所定の減圧条件の中、熱盤２４３で加熱、加圧し接合される。熱盤２４３の圧力、温度は、任意に設定し、接合程度及び上下方向から圧力が加えられ、繊維布１２Ａのつぶされる度合いが調整され縦糸、横糸が扁平形状となった繊維布１２が得られる。
接合された一対の樹脂層付きキャリア１６、繊維布１２は、大気圧以上の圧力をかけた状態で樹脂の溶融温度以上の温度まで熱盤温度をあげて加熱処理し硬化することが出来る。このとき真空プレス内は真空状態を維持したままでも良いし、真空を解除しても良い。これにより、キャリアが付いた状態の積層板を得ることができ、また、積層板内部に残存している非充填部分を消失させることができる。
又、接合された一対の樹脂層付きキャリア１６、繊維布１２を真空プレスより取り出し、熱風乾燥機で、樹脂層の溶融温度以上の温度で加熱処理し硬化させても良い。これにより、キャリアが付いた状態の積層板を得ることができ、また、積層板内部に残存している非充填部分を消失させることができる。このようにして、枚葉の積層板１（キャリアが付いた状態の積層板）を得ることができる。
又、接合された一対の樹脂層付きキャリア１６、繊維布１２を真空プレスより取り出し、熱風乾燥機で、樹脂層の溶融温度以上の温度で加熱処理し硬化させても良い。これにより、キャリアが付いた状態の積層板を得ることができ、また、積層板内部に残存している非充填部分を消失させることができる。このようにして、枚葉の積層板１（キャリアが付いた状態の積層板）を得ることができる。
次に、本実施形態の作用効果について説明する。
本実施形態では、繊維布１２の繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面形状を略半月形状としているため、繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面の中心部の繊維密度と、端部の繊維密度の差を小さくすることができ、繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面をより幅広の扁平形状とすることができる。
これにより、クラックの発生をより確実に抑制することができる。
本実施形態では、繊維布１２の繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面形状を略半月形状としているため、繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面の中心部の繊維密度と、端部の繊維密度の差を小さくすることができ、繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面をより幅広の扁平形状とすることができる。
これにより、クラックの発生をより確実に抑制することができる。
また、繊維布１２の横糸となる繊維束１１Ａの長手方向と直交する断面において、前記一方の繊維束の前記断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、他方の繊維束側にある辺の前記直線との最大距離Ａと、前記直線とＡと反対側にある辺の最大距離をＢとした場合、
０≦Ａ／Ｂ≦０．５
となっている。
また、同様に、繊維布１２の縦糸となる繊維束１１Ｂの長手方向と直交する断面において、この一方の繊維束の断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、一方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＣ、他方の面側の繊維束にある外郭線の長さをＤとした場合、１．０＜Ｄ／Ｃ≦１．５
となっている。
換言すると、繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面形状が、従来の繊維束の断面形状に比べ、扁平形状となっているといえる。このように繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面形状を扁平形状とすることで、繊維束１１Ａ，１１Ｂの中心部と、端部との繊維本数の差を小さくすることができるとともに、さらには、繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面形状が従来の繊維束に比べ、幅方向に広がった形状となる。これにより、たとえば、横糸の長手方向に沿った断面において、横糸を挟んで隣接する縦糸の端部同士が接近し、縦糸の端部間に形成されていた大きなスペースを狭めることができる。これにより、クラックの発生を抑制することができる。
なお、図９に示すように、従来の繊維束１０１の断面は、両凸面が大きく湾曲したいわゆる両凸レンズ形状であり、Ａ／Ｂは、限りなく１．０に近い値であると考えられる。
０≦Ａ／Ｂ≦０．５
となっている。
また、同様に、繊維布１２の縦糸となる繊維束１１Ｂの長手方向と直交する断面において、この一方の繊維束の断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、一方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＣ、他方の面側の繊維束にある外郭線の長さをＤとした場合、１．０＜Ｄ／Ｃ≦１．５
となっている。
換言すると、繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面形状が、従来の繊維束の断面形状に比べ、扁平形状となっているといえる。このように繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面形状を扁平形状とすることで、繊維束１１Ａ，１１Ｂの中心部と、端部との繊維本数の差を小さくすることができるとともに、さらには、繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面形状が従来の繊維束に比べ、幅方向に広がった形状となる。これにより、たとえば、横糸の長手方向に沿った断面において、横糸を挟んで隣接する縦糸の端部同士が接近し、縦糸の端部間に形成されていた大きなスペースを狭めることができる。これにより、クラックの発生を抑制することができる。
なお、図９に示すように、従来の繊維束１０１の断面は、両凸面が大きく湾曲したいわゆる両凸レンズ形状であり、Ａ／Ｂは、限りなく１．０に近い値であると考えられる。
また、従来のように、繊維束の断面の中心部の繊維本数が端部に比べて非常に高くさらには、隣接する縦糸の端部間、隣接する横糸の端部間に大きなスペースが空いている場合には、積層板１にスルーホールを形成する際に、加工しやすさが大きく異なる部分が生じることとなる。
これに対し、本実施形態では、繊維束１１Ａ，１１Ｂの中心部と、端部との繊維本数の差を小さくするとともに、縦糸の端部、横糸の端部間に形成されていた大きなスペースを狭めることができるので、スルーホールを形成する際に、スルーホールの加工のしやすさの均一性を保つことができる。
これに対し、本実施形態では、繊維束１１Ａ，１１Ｂの中心部と、端部との繊維本数の差を小さくするとともに、縦糸の端部、横糸の端部間に形成されていた大きなスペースを狭めることができるので、スルーホールを形成する際に、スルーホールの加工のしやすさの均一性を保つことができる。
また、本実施形態では、横糸の長手方向に沿った繊維布１２の断面において、横糸を挟んで隣接する一対の縦糸の端部は非常に接近しており、前記一対の縦糸の端部間の間隔は７０μｍ以下である。
同様に、縦糸を挟んで隣接する一対の横糸の端部同士は、非常に接近しており、一対の横糸の端部間の間隔は７０μｍ以下である。
このように、縦糸の端部間、横糸の端部間間隔を非常に狭いものとすることで、図１０に示すように、従来、縦糸１０１Ａの端部間、横糸１０１Ｂの端部間に形成されていた大きなスペースＳを狭めることができる。これにより、積層板１のクラックの発生を抑制することができる。
これに加え、本実施形態では、横糸を挟んで隣接する一部の一対の縦糸の端部同士、縦糸を挟んで隣接する一部の一対の横糸同士は重なりあっている。これにより、繊維束の端部間に形成されていたスペースを埋めることができる。従って、繊維密度が非常に小さい部分が生じてしまうことを防止でき、積層板のクラックの発生を確実に抑制することができる。
同様に、縦糸を挟んで隣接する一対の横糸の端部同士は、非常に接近しており、一対の横糸の端部間の間隔は７０μｍ以下である。
このように、縦糸の端部間、横糸の端部間間隔を非常に狭いものとすることで、図１０に示すように、従来、縦糸１０１Ａの端部間、横糸１０１Ｂの端部間に形成されていた大きなスペースＳを狭めることができる。これにより、積層板１のクラックの発生を抑制することができる。
これに加え、本実施形態では、横糸を挟んで隣接する一部の一対の縦糸の端部同士、縦糸を挟んで隣接する一部の一対の横糸同士は重なりあっている。これにより、繊維束の端部間に形成されていたスペースを埋めることができる。従って、繊維密度が非常に小さい部分が生じてしまうことを防止でき、積層板のクラックの発生を確実に抑制することができる。
また、本実施形態では、縦糸となる繊維束１１Ｂの断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、一方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＣ、他方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＤとした場合、
１．０＜Ｄ／Ｃ≦１．５
となっている。
このようにすることで、繊維束の断面をより幅広の扁平形状とすることができ、たとえば、横糸の長手方向に沿った断面において、横糸を挟んで隣接する縦糸の端部同士をより接近させることができ、クラックの発生をより確実に抑制することができる。
なお、横糸の断面においても同様の効果がある。
１．０＜Ｄ／Ｃ≦１．５
となっている。
このようにすることで、繊維束の断面をより幅広の扁平形状とすることができ、たとえば、横糸の長手方向に沿った断面において、横糸を挟んで隣接する縦糸の端部同士をより接近させることができ、クラックの発生をより確実に抑制することができる。
なお、横糸の断面においても同様の効果がある。
また、本実施形態では、繊維布１２を平織りされたものとすることで、繊維布１２全体として繊維の密度のばらつきを確実に抑えることができる。
さらに、本実施形態では、積層板１の樹脂組成物１３中の無機充填材の含有量を樹脂組成物の樹脂成分１００重量部に対して、２０重量部以上とすることが好ましいとしている。無機充填材の含有量をこのようにすることで無機充填材が繊維束１１Ａ，１１Ｂを押さえつけることとなり、繊維束１１Ａ，１１Ｂを扁平形状に維持することが容易となる。
なお、本発明は前述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれるものである。
前記実施形態では、繊維布１２は、平織りであるとしたがこれに限らず、ななこ織り、朱子織り、綾織り等の構造であってもよい。
さらに、一方の繊維束の前記断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、他方の繊維束側にある辺の前記直線との最大距離Ａと、前記直線とＡと反対側にある辺の最大距離をＢとした場合、０≦Ａ／Ｂ≦０．５を満たせば、繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面形状が両凸レンズ形状であってもよい。
前記実施形態では、隣接する一部の一対の縦糸（一対の横糸）の端部同士は重なりあっているとしたが、隣接する全ての縦糸同士、横糸同士の端部が重なりあっていてもよい。
また、前記実施形態では、繊維束１１Ａ，１１Ｂは、１．０<Ｄ／Ｃ≦１．５を満たすとしたが、これに限られるものではない。
前記実施形態では、繊維布１２は、平織りであるとしたがこれに限らず、ななこ織り、朱子織り、綾織り等の構造であってもよい。
さらに、一方の繊維束の前記断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、他方の繊維束側にある辺の前記直線との最大距離Ａと、前記直線とＡと反対側にある辺の最大距離をＢとした場合、０≦Ａ／Ｂ≦０．５を満たせば、繊維束１１Ａ，１１Ｂの断面形状が両凸レンズ形状であってもよい。
前記実施形態では、隣接する一部の一対の縦糸（一対の横糸）の端部同士は重なりあっているとしたが、隣接する全ての縦糸同士、横糸同士の端部が重なりあっていてもよい。
また、前記実施形態では、繊維束１１Ａ，１１Ｂは、１．０<Ｄ／Ｃ≦１．５を満たすとしたが、これに限られるものではない。
次に、本発明の実施例について説明する。
（実施例１）
ノボラック型シアネート樹脂（ロンザジャパン社製、「プリマセット ＰＴ−３０」、Ｍｗ約７００）を１５重量部、ノボラック型シアネート樹脂（ロンザジャパン社製、「プリマセット ＰＴ−６０」、Ｍｗ約２，６００）を５重量部、エポキシ樹脂を１０重量部、フェノール樹脂を１０重量部、各々用い、これらを常温でメチルエチルケトンに溶解した。
次いで、無機充填材１を１０重量部、無機充填材２を５０重量部、及び、無機充填材１と無機充填材２との合計１００重量部に対して、カップリング剤を０．５重量部添加し、高速攪拌装置を用いて１０分間攪拌混合して液状樹脂組成物を調製した。
キャリアとして厚み１２μｍ、幅５８０ｍｍの電解銅箔（日本電解（株）社製・ＹＧＰ−１２ＬＰ（５８０））を用いた。
上記キャリアに、上記で得られた液状樹脂組成物をコンマコーター装置で塗工し、１５０℃の乾燥装置で３分間乾燥させ、厚さ５５μｍ、幅５２０ｍｍの絶縁樹脂層を、幅方向においてキャリアの中心に位置するように形成した。
この絶縁樹脂層側に、保護フィルム（ポリエチレン）をラミネートして、樹脂層付きキャリアを製造した。
また、繊維布としてガラス織布（ユニチカグラスファイバー社製・「E10T−０４−４８０ＴＴ」、幅４８０ｍｍ、坪量１０５ｇ／ｍ２）を用いた。
図６に示した形態の装置を用いて、樹脂層付きキャリアの保護フィルムをはがしながら、樹脂層付きキャリアの樹脂層側を繊維布の両面側に、繊維布が幅方向においてキャリアの中心に位置するようにそれぞれ重ね合わせ、７５０Ｔｏｒｒの減圧条件下で、８０℃のラミネートロールを用いて接合した。
次いで、上記接合したものを、１２０℃に設定した横搬送型の熱風乾燥装置内を２分間通すことによって、圧力を作用させることなく加熱処理して、キャリア付き積層板を製造した。
（実施例１）
ノボラック型シアネート樹脂（ロンザジャパン社製、「プリマセット ＰＴ−３０」、Ｍｗ約７００）を１５重量部、ノボラック型シアネート樹脂（ロンザジャパン社製、「プリマセット ＰＴ−６０」、Ｍｗ約２，６００）を５重量部、エポキシ樹脂を１０重量部、フェノール樹脂を１０重量部、各々用い、これらを常温でメチルエチルケトンに溶解した。
次いで、無機充填材１を１０重量部、無機充填材２を５０重量部、及び、無機充填材１と無機充填材２との合計１００重量部に対して、カップリング剤を０．５重量部添加し、高速攪拌装置を用いて１０分間攪拌混合して液状樹脂組成物を調製した。
キャリアとして厚み１２μｍ、幅５８０ｍｍの電解銅箔（日本電解（株）社製・ＹＧＰ−１２ＬＰ（５８０））を用いた。
上記キャリアに、上記で得られた液状樹脂組成物をコンマコーター装置で塗工し、１５０℃の乾燥装置で３分間乾燥させ、厚さ５５μｍ、幅５２０ｍｍの絶縁樹脂層を、幅方向においてキャリアの中心に位置するように形成した。
この絶縁樹脂層側に、保護フィルム（ポリエチレン）をラミネートして、樹脂層付きキャリアを製造した。
また、繊維布としてガラス織布（ユニチカグラスファイバー社製・「E10T−０４−４８０ＴＴ」、幅４８０ｍｍ、坪量１０５ｇ／ｍ２）を用いた。
図６に示した形態の装置を用いて、樹脂層付きキャリアの保護フィルムをはがしながら、樹脂層付きキャリアの樹脂層側を繊維布の両面側に、繊維布が幅方向においてキャリアの中心に位置するようにそれぞれ重ね合わせ、７５０Ｔｏｒｒの減圧条件下で、８０℃のラミネートロールを用いて接合した。
次いで、上記接合したものを、１２０℃に設定した横搬送型の熱風乾燥装置内を２分間通すことによって、圧力を作用させることなく加熱処理して、キャリア付き積層板を製造した。
（実施例２）
樹脂層付きキャリアを製造するまでは実施例１と同じとした。又、使用する繊維布についても実施例１と同じくガラス織布（ユニチカグラスファイバー社製・「E10T−０４−４８０ＴＴ」、幅４８０ｍｍ、坪量１０５ｇ／ｍ２）を用いた。
図６に示した形態の装置を用いて、樹脂層付きキャリアの保護フィルムをはがしながら、樹脂層付きキャリアの樹脂層側を繊維布の両面側に、繊維布が幅方向においてキャリアの中心に位置するようにそれぞれ重ね合わせ、７５０Ｔｏｒｒの減圧条件下で、１００℃のラミネートロールを用いて接合した。
次いで、上記接合したものを、１２０℃に設定した横搬送型の熱風乾燥装置内を２分間通すことによって、圧力を作用させることなく加熱処理して、キャリア付き積層板を製造した。
樹脂層付きキャリアを製造するまでは実施例１と同じとした。又、使用する繊維布についても実施例１と同じくガラス織布（ユニチカグラスファイバー社製・「E10T−０４−４８０ＴＴ」、幅４８０ｍｍ、坪量１０５ｇ／ｍ２）を用いた。
図６に示した形態の装置を用いて、樹脂層付きキャリアの保護フィルムをはがしながら、樹脂層付きキャリアの樹脂層側を繊維布の両面側に、繊維布が幅方向においてキャリアの中心に位置するようにそれぞれ重ね合わせ、７５０Ｔｏｒｒの減圧条件下で、１００℃のラミネートロールを用いて接合した。
次いで、上記接合したものを、１２０℃に設定した横搬送型の熱風乾燥装置内を２分間通すことによって、圧力を作用させることなく加熱処理して、キャリア付き積層板を製造した。
（比較例１）
ノボラック型シアネート樹脂（ロンザジャパン社製、「プリマセット ＰＴ−３０」、Ｍｗ約７００）を１５重量部、ノボラック型シアネート樹脂（ロンザジャパン社製、「プリマセット ＰＴ−６０」、Ｍｗ約２，６００）を５重量部、エポキシ樹脂を１０重量部、フェノール樹脂を１０重量部、各々用い、これらを常温でメチルエチルケトンに溶解し液状樹脂組成物を調製した。
キャリアとして厚み１２μｍ、幅５８０ｍｍの電解銅箔（日本電解（株）社製・ＹＧＰ−１２ＬＰ（５８０））を用いた。
上記キャリアに、上記で得られた液状樹脂組成物をコンマコーター装置で塗工し、１５０℃の乾燥装置で３分間乾燥させ、厚さ５５μｍ、幅５２０ｍｍの絶縁樹脂層を、幅方向においてキャリアの中心に位置するように形成した。
この絶縁樹脂層側に、保護フィルム（ポリエチレン）をラミネートして、樹脂層付きキャリアを製造した。
また、繊維布としてガラス織布（ユニチカグラスファイバー社製・「E10T−０４−４８０ＴＴ」、幅４８０ｍｍ、坪量１０５ｇ／ｍ２）を用いた。
図６に示した形態の装置を用いて、樹脂層付きキャリアの保護フィルムをはがしながら、樹脂層付きキャリアの樹脂層側を繊維布の両面側に、繊維布が幅方向においてキャリアの中心に位置するようにそれぞれ重ね合わせ、７５０Ｔｏｒｒの減圧条件下で、１２０℃のラミネートロールを用いて接合した。
次いで、上記接合したものを、１２０℃に設定した横搬送型の熱風乾燥装置内を２分間通すことによって、圧力を作用させることなく加熱処理して、キャリア付き積層板を製造した。
ノボラック型シアネート樹脂（ロンザジャパン社製、「プリマセット ＰＴ−３０」、Ｍｗ約７００）を１５重量部、ノボラック型シアネート樹脂（ロンザジャパン社製、「プリマセット ＰＴ−６０」、Ｍｗ約２，６００）を５重量部、エポキシ樹脂を１０重量部、フェノール樹脂を１０重量部、各々用い、これらを常温でメチルエチルケトンに溶解し液状樹脂組成物を調製した。
キャリアとして厚み１２μｍ、幅５８０ｍｍの電解銅箔（日本電解（株）社製・ＹＧＰ−１２ＬＰ（５８０））を用いた。
上記キャリアに、上記で得られた液状樹脂組成物をコンマコーター装置で塗工し、１５０℃の乾燥装置で３分間乾燥させ、厚さ５５μｍ、幅５２０ｍｍの絶縁樹脂層を、幅方向においてキャリアの中心に位置するように形成した。
この絶縁樹脂層側に、保護フィルム（ポリエチレン）をラミネートして、樹脂層付きキャリアを製造した。
また、繊維布としてガラス織布（ユニチカグラスファイバー社製・「E10T−０４−４８０ＴＴ」、幅４８０ｍｍ、坪量１０５ｇ／ｍ２）を用いた。
図６に示した形態の装置を用いて、樹脂層付きキャリアの保護フィルムをはがしながら、樹脂層付きキャリアの樹脂層側を繊維布の両面側に、繊維布が幅方向においてキャリアの中心に位置するようにそれぞれ重ね合わせ、７５０Ｔｏｒｒの減圧条件下で、１２０℃のラミネートロールを用いて接合した。
次いで、上記接合したものを、１２０℃に設定した横搬送型の熱風乾燥装置内を２分間通すことによって、圧力を作用させることなく加熱処理して、キャリア付き積層板を製造した。
（比較例２）
樹脂層付きキャリアを製造するまでは比較例１と同じとした。又、使用する繊維布についても実施例１と同じくガラス織布（ユニチカグラスファイバー社製・「E10T−０４−４８０ＴＴ」、幅４８０ｍｍ、坪量１０５ｇ／ｍ２）を用いた。
図６に示した形態の装置を用いて、樹脂層付きキャリアの保護フィルムをはがしながら、樹脂層付きキャリアの樹脂層側を繊維布の両面側に、繊維布が幅方向においてキャリアの中心に位置するようにそれぞれ重ね合わせ、７５０Ｔｏｒｒの減圧条件下で、６０℃のラミネートロールを用いて接合した。
次いで、上記接合したものを、１２０℃に設定した横搬送型の熱風乾燥装置内を２分間通すことによって、圧力を作用させることなく加熱処理して、キャリア付き積層板を製造した。
樹脂層付きキャリアを製造するまでは比較例１と同じとした。又、使用する繊維布についても実施例１と同じくガラス織布（ユニチカグラスファイバー社製・「E10T−０４−４８０ＴＴ」、幅４８０ｍｍ、坪量１０５ｇ／ｍ２）を用いた。
図６に示した形態の装置を用いて、樹脂層付きキャリアの保護フィルムをはがしながら、樹脂層付きキャリアの樹脂層側を繊維布の両面側に、繊維布が幅方向においてキャリアの中心に位置するようにそれぞれ重ね合わせ、７５０Ｔｏｒｒの減圧条件下で、６０℃のラミネートロールを用いて接合した。
次いで、上記接合したものを、１２０℃に設定した横搬送型の熱風乾燥装置内を２分間通すことによって、圧力を作用させることなく加熱処理して、キャリア付き積層板を製造した。
（結果）
実施例および比較例で得られたプリプレグの断面を顕微鏡で観察した。
図１１には、実施例１の断面が示されており、図１２には、比較例１の断面が示されている。
なお、図１１、図１２は、プリプレグを使用した積層板の断面を示している。
実施例および比較例で得られたプリプレグの断面を顕微鏡で観察した。
図１１には、実施例１の断面が示されており、図１２には、比較例１の断面が示されている。
なお、図１１、図１２は、プリプレグを使用した積層板の断面を示している。
繊維束の断面の幅方向の最も広い部分を通る直線Ｌを挟んで、他方の繊維束側にある辺の前記直線Ｌとの最大距離Ａと、前記直線とＡと反対側にある辺の最大距離をBとした場合のＡ／Ｂを測定した。
又、縦糸となる繊維束のうち少なくともいずれか一方の繊維束の長手方向と直交する断面において、この一方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＣ、他方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＤとした場合のＤ／Ｃを測定した。
結果は、以下の表1に示す。
又、縦糸となる繊維束のうち少なくともいずれか一方の繊維束の長手方向と直交する断面において、この一方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＣ、他方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＤとした場合のＤ／Ｃを測定した。
結果は、以下の表1に示す。
また、実施例１の積層板では、図１１に示すように、隣接する繊維束の端部間の距離は７０μｍ以下であり、さらに、隣接する端部の一部が重なりあっている。また、実施例１の積層板では、図１０に示すように、繊維束の断面が半月形状であることがわかる。
実施例２の積層板も同様の配置、および断面形状である。
これに対し、比較例１，２の積層板では、図１２に示すように隣接する繊維束の端部間の距離は、１００μｍ以上であり、隣接する繊維束の端部同士が重なりあっている部分はなかった。
実施例２の積層板も同様の配置、および断面形状である。
これに対し、比較例１，２の積層板では、図１２に示すように隣接する繊維束の端部間の距離は、１００μｍ以上であり、隣接する繊維束の端部同士が重なりあっている部分はなかった。
さらに、実施例１，２の積層板と、比較例１，２の積層板のクラックの発生しやすさを検討した。
評価方法は以下の通りである。
各積層板にドリル加工を実施した。ドリル加工条件は以下通りである。
積層板重ね枚数：4枚
使用ドリル径：0.15mmφ、
ヒット数：2000hits、
ドリル回転数：120krpm、
送り速度：1.2m/min
4000hit目の断面観察を実施した。クラックの評価方法は次の通り。
クラック発生無し（10μｍ以下壁面粗さと判別不可）：○
クラック長10〜20μｍ以下：△
クラック長20μｍ以上 ：×
結果は、以下の表２に示す。比較例１，２ではクラックが発生したのに対し、実施例１，２の積層板では、クラックが発生しなかった。
評価方法は以下の通りである。
各積層板にドリル加工を実施した。ドリル加工条件は以下通りである。
積層板重ね枚数：4枚
使用ドリル径：0.15mmφ、
ヒット数：2000hits、
ドリル回転数：120krpm、
送り速度：1.2m/min
4000hit目の断面観察を実施した。クラックの評価方法は次の通り。
クラック発生無し（10μｍ以下壁面粗さと判別不可）：○
クラック長10〜20μｍ以下：△
クラック長20μｍ以上 ：×
結果は、以下の表２に示す。比較例１，２ではクラックが発生したのに対し、実施例１，２の積層板では、クラックが発生しなかった。
１ プリプレグ
２ 製造装置
１１ 繊維束
１１Ａ 繊維束
１１Ｂ 繊維束
１２ 繊維布
１２Ａ 繊維布
１３ 樹脂組成物
１６ 樹脂層付きキャリア
２１ 真空ラミネート装置
２２ 熱風乾燥装置
２３ ピンチロール
１０１ 繊維束
１０１Ａ 縦糸
１０１Ｂ 横糸
１６１ キャリア
１６２ 樹脂層
２１１ キャリア供給手段
２１２ 繊維布供給手段
２１３ ラミネートロール
２１４，２１５，２１６ ラミネートロール
２４ 真空ボックス
２４１ 鏡面板
２４２ クッション材
２４３ 熱盤
２４４ 圧力が掛かっていない部分
２ 製造装置
１１ 繊維束
１１Ａ 繊維束
１１Ｂ 繊維束
１２ 繊維布
１２Ａ 繊維布
１３ 樹脂組成物
１６ 樹脂層付きキャリア
２１ 真空ラミネート装置
２２ 熱風乾燥装置
２３ ピンチロール
１０１ 繊維束
１０１Ａ 縦糸
１０１Ｂ 横糸
１６１ キャリア
１６２ 樹脂層
２１１ キャリア供給手段
２１２ 繊維布供給手段
２１３ ラミネートロール
２１４，２１５，２１６ ラミネートロール
２４ 真空ボックス
２４１ 鏡面板
２４２ クッション材
２４３ 熱盤
２４４ 圧力が掛かっていない部分
Claims (5)
- 横糸となる複数本の繊維束と、縦糸となる複数本の繊維束とが織り込まれた繊維布に、樹脂組成物を含浸させたプリプレグを硬化してなる積層板であって、
横糸となる繊維束および縦糸となる繊維束のうち、一方の前記繊維束の断面は、略半月形状であり、半月の弦側が他方の前記繊維束と反対側に位置し、
前記他方の繊維束の長手方向に沿った前記繊維布の断面において、前記他方の繊維束を挟んで隣接する一対の前記一方の繊維束の端部は重なりあっている積層板。 - 請求項１に記載の積層板において、
前記一方の繊維束の前記断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、前記一方の面側の繊維束側にある辺の前記直線との最大距離をＡとし、前記他方の面側の繊維束側にある辺の前記直線との最大距離をBとした場合、
０≦Ａ／Ｂ≦０．５
である積層板。 - 請求項１または２に記載の積層板において、
前記繊維布の横糸となる繊維束、および、縦糸となる繊維束のうち少なくともいずれか一方の繊維束の長手方向と直交する断面において、この一方の繊維束の断面の幅方向の最も広い部分を通る直線を挟んで、一方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＣ、他方の面側の繊維束側にある外郭線の長さをＤとした場合、
１．０<Ｄ／Ｃ≦１．５
である積層板。 - 請求項１乃至３のいずれかに記載の積層板において、
前記繊維布は、横糸と縦糸とが平織りされたものである積層板。 - 請求項１乃至４のいずれかに記載の積層板において、
前記樹脂組成物は、無機充填材を含有し、
前記無機充填材の含有量が前記樹脂組成物の樹脂成分１００重量部に対して、２０重量部以上、４００重量部以下である積層板。
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|---|---|---|---|
| JP2006270950A JP4946326B2 (ja) | 2006-10-02 | 2006-10-02 | 積層板 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| JP2006270950A JP4946326B2 (ja) | 2006-10-02 | 2006-10-02 | 積層板 |
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|---|---|
| JP2008087342A JP2008087342A (ja) | 2008-04-17 |
| JP4946326B2 true JP4946326B2 (ja) | 2012-06-06 |
Family
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Family Applications (1)
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Country Status (1)
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