JP4942107B2 - 光触媒素子 - Google Patents

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Description

本発明は、光を照射することにより触媒作用を示す光触媒素子に関する。
従来、アナターゼ型酸化チタン等の化合物は、光を照射することにより触媒作用を示すことが知られており、光触媒と呼ばれている。前記アナターゼ型酸化チタンは、光触媒としての強い酸化作用を利用して、水を分解して水素と酸素とを得る水素生成装置に用いられている(例えば特許文献1参照)。また、前記アナターゼ型酸化チタンは、前記酸化作用により、有害物の分解、殺菌、防汚等の環境浄化に用いられている(例えば非特許文献1参照)。
ところが、前記アナターゼ型酸化チタンは、触媒作用を示すには紫外領域の光を吸収する必要がある。このため、太陽光や、白熱灯または蛍光灯の発光光では、その一部の光が光触媒作用に寄与するに過ぎず、反応速度が遅い、光反応収率が低い等、十分な触媒効率を得ることができない。そこで、前記アナターゼ型酸化チタンからなる光触媒を改良して、可視光を吸収することにより前記触媒作用を示すようにする試みが種々なされている。
しかしながら、前記アナターゼ型酸化チタンからなる光触媒の改良は十分とは言えず、ある程度満足できる触媒作用を得るためには、触媒として作用する面積を大きくすることが避けられず、装置が大型化するため、高価になるという不都合がある。
特開2003−238104号公報 藤嶋昭、「光触媒を利用した環境浄化の実用化」、日本化学会編、季刊化学総説、No.36、1988、p.239-247
本発明は、かかる不都合を解消して、微弱な可視光線を用いても触媒作用を示すことができ、小型化の可能な光触媒素子を提供することを目的とする。
かかる目的を達成するために、本発明の光触媒素子は、光が入射せしめられる基材と、該基材の表面に形成された金属被覆層と、該金属被覆層の上に形成された光触媒薄膜層とを備える光触媒素子であって、該基材は、入射光が該金属被覆層の表面にエバネッセント光を形成するように入射角を制御すると共に、該基材はプリズムであり、該プリズムの1つの面に形成されて入射光の波長より小さな直径を備え規則性を持って配列された孔部を備える金属被覆層と、該金属被覆層の上に形成された光触媒薄膜層とを備えることを特徴とする。
本発明の光触媒素子では、まず、前記基材に入射した可視光等の光が前記金属被覆層で全反射される角度の中である角度を有する光が共鳴的に吸収されることによりエバネッセント光が発生し、該エバネッセント光により該金属被覆層表面に表面プラズモン共鳴光が励起される。このとき、前記基材をプリズムとすることにより、該プリズムに入射した前記可視光等の光が前記金属被覆層で共鳴的に吸収を起こす角度に容易に制御することができる。
本発明の光触媒素子において、金属被覆層は、入射光のうち、入射角が所定の条件に適合したものが金属表面で吸収され、前記エバネッセント光を発生する。また、前記金属被覆層は、前記基材に入射せしめられる前記可視光等の光の波長より小さな直径を備え、規則性を持って配列された孔部を備えるので、前記所定の条件に適合した入射角により発生するエバネッセント光に加えて、該孔部に入射した光によってもエバネッセント光が発生する。前記孔部に発生するエバネッセント光は、1つの孔部に発生したエバネッセント光が該孔部の配列の規則性に従って、次々に隣接する孔部に伝播することによって強度が増大される。従って、前記金属被覆層が前記孔部を規則性を持って配列させたものであるときには、前記全反射により発生するエバネッセント光と、前記孔部に発生する強度が増大されたエバネッセント光とにより、該金属被覆層の表面に前記表面プラズモン共鳴光を容易に励起させることができる。
前記表面プラズモン共鳴光は、電界強度増大効果を備えているので、入射光の強度を増大する。この結果、強度が増大された光が前記光触媒薄膜層に入射することとなり、該光触媒薄膜層は、触媒作用を示すことができる。
従って、本発明の光触媒素子によれば、前記可視光等の光が微弱であっても前記表面プラズモン共鳴光により強度が増大されて触媒作用を得ることができ、しかも前記基材の表面に前記金属被覆層と光触媒薄膜層とを形成するだけでよいので小型化することができる。
また、本発明の光触媒素子において、前記金属被覆層は、Au,Ag,Al,Cu,Pt,Pdからなる群から選択されるいずれか1種の金属からなる。前記金属被覆層は、前記金属のいずれか1種単独で形成されてもよく、前記金属の1種以上からなる合金により形成されてもよい。
また、本発明の光触媒素子は、前記金属被覆層と、前記光触媒薄膜層との間に、ルテニウム色素層を備えることが好ましい。前記ルテニウム色素は、可視光に対する光増感作用を備えており、このようなルテニウム色素として、例えば、トリスビピリジンルテニウム錯体、ポリビピリジンルテニウム錯体等のルテニウム錯体を挙げることができる。
前記ルテニウム色素層は可視光に対する光増感作用を備えるので、前記表面プラズモン共鳴光の電界強度増大効果とルテニウム色素層との増感作用が相まった形態で前記可視光等の光を前記光触媒薄膜層に入射させることができる。従って、本発明の光触媒素子は、前記金属被覆層と、前記光触媒薄膜層との間に、前記ルテニウム色素層を備えることにより、さらに容易に触媒作用を示すことができる。
また、本発明の光触媒素子は、前記金属被覆層と、前記光触媒薄膜層との間に、2光子蛍光体層を備えることが好ましい。前記2光子蛍光体は、アップコンバージョン蛍光体とも呼ばれるものであり、例えば、Eu、Sm、Tm等の希土類金属のイオンを含むガラスをからなる。前記2光子蛍光体によれば、入射光により励起されたイオンが励起状態にあるときに連続的に入射光を吸収してさらに高いエネルギー準位に励起(多段階励起)された後、基底状態に遷移する際に、該入射光より短波長、高エネルギーの光を放出する。
本発明において、前記基材に入射せしめられた光は、前述のように前記表面プラズモン共鳴光により強度が増大されているので、前記2光子蛍光体に含まれる前記希土類金属のイオンを多段階励起させることができる。この結果、前記2光子蛍光体は、入射光より短波長の光を放出することができ、該短波長の光を前記光触媒薄膜層に入射させることができる。前記入射光より短波長の光は、該入射光より高エネルギーであるので、本発明の光触媒素子は、前記金属被覆層と、前記光触媒薄膜層との間に、前記2光子蛍光体層を備えることにより、さらに容易に触媒作用を示すことができる。
前記基材に入射せしめられる光は、例えば、発光ダイオード等の可視光源の光であってもよい。
次に、添付の図面を参照しながら本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。図1は本実施形態の第1の態様の光触媒素子の構成を示す説明的断面図であり、図2は図1に示す光触媒素子の第1の変形例の構成を示す説明的断面図であり、図3は図1に示す光触媒素子の第2の変形例の構成を示す説明的断面図である。また、図4(a)は本実施形態の第2の態様の光触媒素子の構成を示す説明的断面図であり、図4(b)は図4(a)のB−B線断面図である。
次に、本実施形態の第1の態様の光触媒素子について説明する。
図1に示すように、本態様の光触媒素子1aは、発光ダイオード(図示せず)の発光光が入射せしめられる直角プリズム等のプリズム2を基材とし、プリズム2の稜部2aに対向する面2bの全面を被覆して形成された金属被覆層3と、金属被覆層3の上に形成されたアナターゼ型酸化チタン(TiO)からなる光触媒薄膜層4とを備える。
プリズム2は、稜部2aを挟む面2c,2dの稜部2aから対向面2bまでの長さが例えば10mmのものを用いることができる。また、プリズム2は、入射光に対して透明な材料からなるものであればよく、例えば、石英等からなるものを用いることができる。
金属被覆層3としては、Au,Ag、Al、Cu、Pt、Pdからなる群から選択されるいずれか1種の単独の金属からなるものであってもよく、1種以上の金属からなる合金であってもよい。金属被覆層3は、前記金属または合金を、プリズム2の面2b上に、10nm〜10μmの範囲の厚さに蒸着することにより形成することができる。金属被覆層3の厚さが10nm未満ではプリズム2との間で十分な密着性を得られないことがあり、10μmを超えると金属被覆層3で発生するエバネッセント光の減衰が大きくなり表面プラズモン共鳴光を励起することができないことがある。
尚、金属被覆層3の形成に当たっては、プリズム2と金属被覆層3との密着性を高めるために、プリズム2の表面にCr等の金属を蒸着し、該金属層(図示せず)の上に金属被覆層3を形成するようにしてもよい。前記Cr等の金属層は、例えば1〜2nm程度の厚さに形成される。
前記アナターゼ型酸化チタン(TiO)からなる光触媒薄膜層4は、例えば、金属チタンまたは酸化チタンを蒸発原料として、該蒸発原料を圧力勾配型プラズマガンによるアーク放電イオンプレーティングを用いて、金属被覆層3上に5nm〜1μmの範囲の厚さに成膜することにより、形成することができる。光触媒薄膜層4の厚さが5nm未満では均一かつ均質なアナターゼ型酸化チタンからなる光触媒薄膜層4を形成することが困難であり、1μmを超えると光触媒薄膜層4の酸化チタン表面上において、エバネッセント増大効果(表面プラズモン共鳴光の電界強度増大効果)を利用した光触媒反応を得ることが困難になる。
次に、光触媒素子1aの作用について説明する。光触媒素子1aは、プリズム2の稜部2aを挟む面2c,2dの一方の面、例えば面2cに前記発光ダイオードの発光光が入射せしめられる。前記発光ダイオードは、例えば、InGaAlP系化合物半導体を用いる赤色発光ダイオードであってもよく、InGaN系化合物半導体を用いる青色発光ダイオードであってよい。前記各発光ダイオードは、いずれもそれ自体公知の構成を備えるものを用いることができる。
前記発光ダイオードの発光光5は、金属被覆層3に対して特定の入射角となるようにプリズム2の面2cに入射させることにより、エバネッセント光が発生し、該エバネッセント光により金属被覆層3の表面に表面プラズモン共鳴光が励起される。
ここで、前記表面プラズモン共鳴光は、電界強度増大効果を備えており、電界強度が例えば20倍程度に増大される。入射光強度は電界強度の二乗となるので、電界強度が前記のように増大されると、金属被覆層3で発生した表面プラズモン共鳴光の強度は400倍程度に増大され、このように強度を増大された光が光触媒薄膜層4に入射する。この結果、光触媒薄膜層4は、前記発光ダイオードの発光光により、触媒作用を示すことができる。
次に、図2に示す光触媒素子1bは、図1に示す光触媒素子1aの第1の変形例であり、金属被覆層3と光触媒薄膜層4との間にルテニウム色素層6を備えることを除いて、光触媒素子1aと全く同一の構成を備えている。ルテニウム色素層6は、例えば、トリスビピリジンルテニウム錯体、ポリビピリジンルテニウム錯体等の可視光に対して光増感作用を備えるルテニウム錯体を金属被覆層3上に蒸着することにより、5nm〜1μmの範囲の厚さに形成される。
前記ルテニウム色素層6は、光増感作用を備える前記ルテニウム錯体からなるので、前記表面プラズモン共鳴光の電界強度増大効果とルテニウム色素層との増感作用とが相まった形態で前記発光ダイオードの発光光を光触媒薄膜層4に入射させることができる。従って、光触媒素子1bによれば、赤色発光ダイオードの波長600nm程度の発光光によっても、触媒作用を示すことができる。
次に、図3に示す光触媒素子1cは、図1に示す光触媒素子1aの第2の変形例であり、金属被覆層3と光触媒薄膜層4との間に2光子蛍光体層7を備えることを除いて、光触媒素子1aと全く同一の構成を備えている。2光子蛍光体層7としては、例えば、Eu、Sm、Tm等の希土類金属のイオンを含むガラスを用いることができる。
光触媒素子1cによれば、金属被覆層3で発生した光の強度は、前述のように前記表面プラズモン共鳴光により400倍程度に増大されており、このように強度が増大された光が2光子蛍光体層7に入射する。この結果、金属被覆層3で発生した光は、2光子蛍光体層7に含まれる希土類金属イオンを多段階励起することができ、該希土類金属イオンが励起状態から基底状態に遷移する際に、金属被覆層3で発生した光よりも短波長の蛍光が放射される。
前記蛍光は、前記発光ダイオードが赤色発光ダイオードであれば赤色光よりも短波長の青色乃至緑色の蛍光であり、前記発光ダイオードが青色発光ダイオードであれば青色光よりも短波長の紫外の蛍光である。前記蛍光は、いずれも前記発光ダイオードの発光光よりも短波長であり、高エネルギーである。従って、光触媒素子1cによれば、赤色発光ダイオードの波長600nm程度の発光光によっても、十分な触媒作用を示すことができる。
次に、本実施形態の第2の態様の光触媒素子について説明する。
図4(a)に示すように、本態様の光触媒素子11は、発光ダイオード(図示せず)の発光光が入射せしめられる直角プリズム等のプリズム12と、プリズム12の稜部12aに対向する面12bに形成された金属被覆層13と、金属被覆層13の上に形成されたアナターゼ型酸化チタン(TiO)からなる光触媒薄膜層14とを備える。
プリズム12は、稜部12aを挟む面12c,12dの稜部12aから対向面12bまでの長さが例えば10mmのものを用いることができる。また、プリズム12は、入射光に対して透明な材料からなるものであればよく、例えば、石英からなるものを用いることができる。
金属被覆層13は、図4(b)にその断面を示すように、規則性を持って配列された孔部15を備えており、孔部15はプリズム12に入射する光の波長より小さい直径を備えている。孔部15の直径は、例えば、プリズム12に入射せしめられる前記発光ダイオードの発光光が波長600nm程度の赤色光の場合には200〜300nmの範囲とすることができ、前記発光ダイオードの発光光が波長400nm程度の青色光の場合には100〜200nmの範囲とすることができる。尚、孔部15の配列は規則性を備えるものであればよく、例えば、1μm間隔で格子状に配列される。
金属被覆層13としては、Au,Ag、Al、Cu、Pt、Pdからなる群から選択されるいずれか1種の単独の金属からなるものであってもよく、1種以上の金属からなる合金であってもよい。金属被覆層13は、前記金属または合金を、プリズム2の面2b上に、10nm〜10μmの範囲の厚さに蒸着した後、フォトリソ・エッチング等により孔部15を形成することにより得ることができる。金属被覆層13の厚さが10nm未満ではプリズム12との間で十分な密着性を得られないことがあり、10μmを超えると金属被覆層13で発生するエバネッセント光の減衰が大きくなり表面プラズモン共鳴光を励起することができないことがある。
尚、金属被覆層13の形成に当たっては、プリズム12と金属被覆層13との密着性を高めるために、プリズム12の表面にCr等の金属を蒸着し、該金属層(図示せず)の上に金属被覆層13を形成するようにしてもよい。前記Cr等の金属層は、例えば1〜2nm程度の厚さに形成される。
前記アナターゼ型酸化チタン(TiO)からなる光触媒薄膜層14は、例えば、金属チタンまたは酸化チタンを蒸発原料として、該蒸発原料を圧力勾配型プラズマガンによるアーク放電イオンプレーティングを用いて、金属被覆層3上に5nm〜1μmの範囲の厚さに成膜することにより、形成することができる。光触媒薄膜層4の厚さが5nm未満では均一かつ均質なアナターゼ型酸化チタンからなる光触媒薄膜層4を形成することが困難であり、1μmを超えると光触媒薄膜層4の酸化チタン表面上において、エバネッセント増大効果(表面プラズモン共鳴光の電界強度増大効果)を利用した光触媒反応を得ることが困難になる。
次に、光触媒素子11の作用について説明する。光触媒素子11は、プリズム12の稜部12aを挟む面12c,12dの一方の面、例えば面12cに発光ダイオード(図示せず)の発光光を入射させる。前記発光ダイオードは、例えば、InGaAlP系化合物半導体を用いる赤色発光ダイオードであってもよく、InGaN系化合物半導体を用いる青色発光ダイオードであってよい。前記各発光ダイオードは、いずれもそれ自体公知の構成を備えるものを用いることができる。
光触媒素子11において、前記発光ダイオードの発光光16は、金属被覆層13に対して特定の入射角となるようにプリズム12の面12cに入射させることにより、金属被覆層13にエバネッセント光が発生し、該エバネッセント光により金属被覆層13の表面に表面プラズモン共鳴光が励起される。
また、前記発光ダイオードの発光光のうちの一部は、金属被覆層13の孔部15に入射する。このとき、孔部15の直径は、前記発光ダイオードの発光光の波長より小さいので、孔部15に入射した前記発光光は孔部15の外部に放射されることはなく、その一方でエバネッセント光を発生する。この現象は、微小開口によるエバネッセント光の発生として知られている。
また、孔部15の1つに発生したエバネッセント光は、図4(b)に矢示するように、孔部15の配列に従って縦横斜めに、次々に隣接する孔部15に伝播することによって強度が増大される。この結果、前記強度が増大されたエバネッセント光により金属被覆層13の表面に表面プラズモン共鳴光が容易に励起される。
前記表面プラズモン共鳴光は、電界強度増大効果を備えており、電界強度が例えば20倍程度に増大される。入射光強度は電界強度の二乗となるので、電界強度が前記のように増大されると、金属被覆層13を透過した光の強度は400倍程度に増大され、このように強度を増大された光が光触媒薄膜層14に入射する。この結果、光触媒薄膜層14は、前記発光ダイオードの発光光により、触媒作用を示すことができる。
尚、光触媒素子11は、第1の変形例として、図2に示す光触媒素子1bと同様に金属被覆層13と光触媒薄膜層14との間にルテニウム色素層を備えていてもよく、該ルテニウム色素層としては図2に示すルテニウム色素層6と同一のものを用いることができる。また、光触媒素子11は、第2の変形例として、図3に示す光触媒素子1bと同様に金属被覆層13と光触媒薄膜層14との間に2光子蛍光体層を備えていてもよく、該2光子蛍光体層としては図3に示す2光子蛍光体層7と同一のものを用いることができる。
本発明の第1の態様の光触媒素子の構成を示す説明的断面図。 図1に示す光触媒素子の第1の変形例の構成を示す説明的断面図。 図1に示す光触媒素子の第2の変形例の構成を示す説明的断面図。 (a)は本発明の第2の態様の光触媒素子の構成を示す説明的断面図であり、(b)は(a)のB−B線断面図。
符号の説明
1a,1b,1c…光触媒素子、 2…プリズム、 3…金属被覆層、 4…光触媒薄膜層、 6…ルテニウム色素層、 7…2光子蛍光体層、 11…光触媒素子、 12…プリズム、 13…金属被覆層。

Claims (4)

  1. 光が入射せしめられる基材と、該基材の表面に形成された金属被覆層と、該金属被覆層の上に形成された光触媒薄膜層とを備える光触媒素子であって、
    該基材は、入射光が該金属被覆層の表面にエバネッセント光を形成するように入射角を制御すると共に、該基材はプリズムであり、該プリズムの1つの面に形成されて入射光の波長より小さな直径を備え規則性を持って配列された孔部を備える金属被覆層と、該金属被覆層の上に形成された光触媒薄膜層とを備えることを特徴とする光触媒素子。
  2. 前記金属被覆層は、Au,Ag,Al,Cu,Pt,Pdからなる群から選択される1種以上の金属からなることを特徴とする請求項1記載の光触媒素子。
  3. 前記金属被覆層と、前記光触媒薄膜層との間に、ルテニウム色素層を備えることを特徴とする請求項1または請求項2記載の光触媒素子。
  4. 前記金属被覆層と、前記光触媒薄膜層との間に、2光子蛍光体層を備えることを特徴とする請求項1乃至請求項3のいずれか1項記載の光触媒素子。
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