JP4926390B2 - 非水電解液二次電池及び非水電解液 - Google Patents
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Description
実施例1においては、負極と正極とを下記のようにして作製すると共に、非水電解液を下記のようにして調製し、図1に示すような扁平なコイン型の非水電解液二次電池を作製した。
負極を作製するにあたっては、電解銅箔(厚み18μm、表面粗さRa=0.188μm)からなる負極集電体の上に、スパッタガス(Ar)流量:100sccm、基板温度:室温(加熱なし)、反応圧力:0.133Pa(1.0×10-3Torr)、高周波電力:200Wの条件でRFスパッタリングを行い、厚さが約5μmになったシリコン薄膜からなる負極活物質の薄膜を形成した。ここで、得られたシリコン薄膜について、ラマン分光分析を行った結果、480cm-1近傍のピークは検出されたが、520cm-1近傍のピークは検出されず、非晶質シリコン薄膜であることがわかった。また、このようにして負極集電体の上に形成した非晶質シリコン薄膜からなる負極活物質の薄膜をSEM(走査型電子顕微鏡)により観察した結果、図2に示す模式図のように、上記の負極集電体2bの凹凸に対応するようにして、この負極活物質2aの薄膜はその厚み方向に形成された切れ目2cにより柱状に分離された構造になっていた。
正極を作製するにあたっては、正極活物質としてリチウム含有二酸化コバルトLiCoO2粉末(日本化学工業社製:C5)を用い、このLiCoO2粉末85重量部に、カーボンブラック(電気化学工業社製:デンカブラック)を6重量部、ポリフッ化ビニリデン(呉羽化学社製:KF−1000)を9重量部の割合で加えて混合し、これにN−メチル−2−ピロリドンを加えてスラリー状にし、このスラリーを正極集電体である厚さ20μmのアルミニウム箔の上に、上記の負極の理論容量の約9割になるように均一に塗布し、これを100℃で12時間乾燥させた後、これを直径10.0mmの円板状に打ち抜いて正極を作製した。
非水電解液の調製するにあたっては、非水系溶媒のエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとを3:7の体積比で混合させた溶媒に、溶質として六フッ化リン酸リチウムLiPF6を1モル/リットルになるように溶解させて非水電解液を調製し、さらにこの非水電解液に対してBF4塩であるテトラエチルアンモニウムテトラフルオロボレートを2重量%添加させた。
電池を作製するにあたっては、図1に示すように、上記のように作製した正極1と負極2との間にポリプロピレン製の微多孔膜からなるセパレータ3を介在させると共に、このセパレータ3に上記の非水電解液を含浸させ、これらをステンレス製の正極缶4aと負極缶4bとからなる電池缶4内に収容させ、上記の正極集電体1bを介して正極1を正極缶4aに接続させる一方、上記の負極集電体2bを介して負極2を負極缶4bに接続させ、この正極缶4aと負極缶4bとの間に絶縁パッキン5を配して電池缶4をかしめ、正極缶4aと負極缶4bとの間を電気的に絶縁させると共に密封させて、設計容量が3.4mAhになった非水電解液二次電池を作製した。
実施例2においては、上記の実施例1の場合と使用する非水電解液だけを変更し、それ以外は、上記の実施例1のものと同様にして非水電解液二次電池を作製した。
実施例3においても、上記の実施例1の場合と使用する非水電解液だけを変更し、それ以外は、上記の実施例1のものと同様にして非水電解液二次電池を作製した。
実施例4においても、上記の実施例1の場合と使用する非水電解液だけを変更し、それ以外は、上記の実施例1のものと同様にして非水電解液二次電池を作製した。
参考例1においても、上記の実施例1の場合と使用する非水電解液だけを変更し、それ以外は、上記の実施例1のものと同様にして非水電解液二次電池を作製した。
比較例1においても、上記の実施例1の場合と使用する非水電解液だけを変更し、それ以外は、上記の実施例1のものと同様にして非水電解液二次電池を作製した。
比較例2においても、上記の実施例1の場合と使用する非水電解液だけを変更し、それ以外は、上記の実施例1のものと同様にして非水電解液二次電池を作製した。
比較例3においても、上記の実施例1の場合と使用する非水電解液だけを変更し、それ以外は、上記の実施例1のものと同様にして非水電解液二次電池を作製した。
1a 正極集電体
2 負極
2a 負極活物質
2b 負極集電体
2c 切れ目
3 セパレータ
4 電池缶
4a 正極缶
4b 負極缶
5 絶縁パッキン
Claims (9)
- 集電体の上にリチウムを吸蔵・放出する金属を含む負極活物質の薄膜が形成された負極と、リチウムを吸蔵・放出する正極活物質を用いた正極と、非水系溶媒にリチウム塩が溶解された非水電解液とを有し、上記の負極活物質の薄膜が、シリコン及びその合金、錫及びその合金から選択される材料で構成されると共にその厚み方向に形成された切れ目によって柱状に分離されている非水電解液二次電池において、非水系溶媒にLiBF4以外のリチウム塩を溶解させた非水電解液に有機オニウム塩のBF4塩を添加させたものを用いた非水電解液二次電池。
- 請求項1に記載の非水電解液二次電池において、上記のBF4塩がテトラアルキルアンモニウム塩とテトラアルキルホスホニウム塩とからなる群から選択される少なくとも1種である非水電解液二次電池。
- 請求項1又は請求項2に記載の非水電解液二次電池において、上記の非水電解液に対するBF 4 塩の割合が0.01〜10重量%の範囲である非水電解液二次電池。
- 請求項3に記載の非水電解液二次電池において、上記の非水電解液に対するBF 4 塩の割合が0.1〜5重量%の範囲である非水電解液二次電池。
- 請求項1〜4の何れか1項に記載の非水電解液二次電池において、上記の非水系溶媒中に、それぞれ総炭素数が3〜9の範囲にある環状カーボネートと鎖状カーボネートとエーテルとラクトン化合物と鎖状カルボン酸エステルとからなる群から選択される1種以上の溶媒が70容量%以上含有されている非水電解液二次電池。
- 請求項5に記載の非水電解液二次電池において、上記の非水系溶媒中に、総炭素数が3〜9の範囲にある鎖状カーボネートが含有されると共に、それぞれ総炭素数が3〜9の範囲にある環状カーボネートとラクトン化合物とからなる群から選択される1種以上の溶媒が20容量%以上含有されている非水電解液二次電池。
- 請求項5又は請求項6に記載の非水電解液二次電池において、上記のラクトン化合物が、γ−ブチロラクトンとγ−バレロラクトンとδ−バレロラクトンとからなる群から選ばれる1種以上であり、上記の環状カーボネートが、エチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとブチレンカーボネートとからなる群から選ばれる1種以上であり、上記の鎖状カーボネートが、ジメチルカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネートとからなる群から選ばれる1種以上である非水電解液二次電池。
- 請求項1〜7の何れか1項に記載の非水電解液二次電池において、上記の非水電解液中におけるリチウム塩として、LiPF 6 が総リチウム塩中5mol%以上含有されている非水電解液二次電池。
- 集電体の上にリチウムを吸蔵・放出する金属を含む負極活物質の薄膜が形成された負極と、リチウムを吸蔵・放出する正極活物質を用いた正極とを有し、上記の負極活物質の薄膜が、シリコン及びその合金、錫及びその合金から選択される材料で構成されると共にその厚み方向に形成された切れ目によって柱状に分離された非水電解液二次電池に用いる非水電解液であって、非水系溶媒にLiBF 4 以外のリチウム塩を溶解させた非水電解液に有機オニウム塩のBF 4 塩を添加させたことを特徴とする非水電解液。
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