JP4925276B2

JP4925276B2 - ミキサセトラ型ブンゼン反応器

Info

Publication number: JP4925276B2
Application number: JP2006255541A
Authority: JP
Inventors: 成昭坂場; 輝夫原; 博之佐藤; 一彦国富
Original assignee: Japan Atomic Energy Agency
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 2006-09-21
Filing date: 2006-09-21
Publication date: 2012-04-25
Anticipated expiration: 2026-09-21
Also published as: JP2008074660A

Description

本発明は、熱化学水素製造プロセスにおけるブンゼン反応及びその反応生成物分離の機能を有するミキサセトラ型ブンゼン反応器に関する。

近年、代替エネルギーとして水素が注目されているが、二炭化酸素を生じることなく原子炉の核熱を利用して水素を製造する方法が開発されている（例えば、非特許文献１参照）。

この水素製造方法は、通常４０００℃近い温度を必要とする水の直接熱分解反応について、ヨウ素と硫黄を用いた熱化学反応を組合せたサイクルにより９００℃程度で水を分解させるプロセスである。水の分解のため原料は水で、生成物は水素と酸素のみである。

上記プロセスでは、最終工程でヨウ化水素から水素を取り出すが、このヨウ化水素を得るために、二酸化硫黄と水とヨウ素を混合させヨウ化水素と硫酸を生成するブンゼン反応工程がある。なお、ヨウ化水素から水素を取り出した後のヨウ素及びブンゼン反応工程で生成した硫酸はプロセスの中でリサイクルされる。

ここで、ブンゼン反応を行う場合、大気圧下、常温〜１００℃では反応器に投入する二酸化硫黄はガス、水は液体、ヨウ素は固体である。そのため、通常の熱化学水素製造されるプロセスでは、ブンゼン反応器内で攪拌機を用いて混合させ、その後、生成した混合溶液を別の容器に移送し、静置させて生成物の比重差でヨウ化水素と硫酸を取り出すというバッチ方式を採用していた。

また、連続式として、一空間の反応器内の上下部に直接取り出し口を設ける案が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
中島隼人ら、外３名、熱化学法ＩＳプロセスの閉サイクル連続水素製造試験、化学工学論文集、化学工学会、１９９８年、第２４巻、第２号、ｐ３５２−３５５特開２００５−４１７３５号公報

しかしながら、バッチ方式のようにブンゼン反応、反応液の移送、反応液の分離を個別の機器で行う場合には、設備構成が複雑となり、設置スペース及び設備製造コストも増加する。一方、連続式においても、一空間のみの容器内で混合、分離を同時に行わせた場合には、未反応液及び不完全分離溶液が払い出されることが懸念される。

また、ブンゼン反応は発熱反応であるため、容器は高温となり、かつ、内部流体が硫酸及びヨウ化水素という腐食性流体であるため、容器使用材料も一部の耐熱耐食材料に制限されるという課題もある。

本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的は、原料の混合と反応生成物の分離を一つの容器内で独立、並行して効率的に行うことができると共に、未反応溶液や不完全分離溶液の流出を極力防止して連続払い出しできるブンゼン反応器を提供することにある。

また、本発明の他の目的は、ブンゼン反応の反応熱による容器温度上昇を防止できるブンゼン反応器を提供することにある。

本発明のミキサセトラ型ブンゼン反応器は、ブンゼン反応における原料を混合・反応させるためのミキサ部と、該ミキサ部で得られた反応液を液比重により分離するセトラ部とを備え、該セトラ部内の前記ミキサ部の出口に対向する位置に、前記反応液の流路拡大・流速低減手段を設けたことを特徴とする。

前記流路拡大・流速低減手段は、堰板とすることが好ましいが、堰板のような板状体に限られず、反応液が通過可能な管状体であっても良い。

前記ミキサ部が、ブンゼン反応の原料である二酸化硫黄と水とを反応させるための下部ミキサ及び、下部ミキサで反応生成した亜硫酸とヨウ素とを反応させるための上部ミキサからなるものとすることができる。

前記下部ミキサ内に、多孔板及び噴流ノズルを設けることが好ましい。また、前記上部ミキサにおいて、反応液の液面よりも上に、ヨウ素の入口管の開口部を設けることが望ましい。

また、本発明のミキサセトラ型ブンゼン反応器は、ブンゼン反応における原料を混合・反応させるためのミキサ部と、該ミキサ部で得られた反応液を液比重により分離するセトラ部とを備え、該セトラ部内の前記ミキサ部の出口に対向する位置に、前記反応液の流路拡大・流速低減手段を設け、更に反応器外側に冷却ジャケット又は冷却フィンを設けたことを特徴とする。

本発明のミキサセトラ型ブンゼン反応器によれば、原料の混合と反応生成物の分離を一つの容器内で独立、並行して効率的に行うことができる。しかも、未反応溶液及び不完全分離溶液の流出を極力防止し、相分離した反応生成物を連続して払い出せるため、後工程である精製工程の負担軽減、分離工程の削減が図れる。

また、本発明のミキサセトラ型ブンゼン反応器によれば、冷却による容器温度上昇防止により、腐食環境下における容器材料選択の幅が増加するため、設備コスト低減につながる。

本発明の一実施形態に係るミキサセトラ型ブンゼン反応器について図１〜４に基づいて説明する。

（本実施形態の構成）
本ミキサセトラ型ブンゼン反応器は、原料を混合するための下部ミキサ１及び上部ミキサ２からなるミキサ部と、反応液を液比重により分離する相分離部（セトラ部）１１とで構成された矩形容器である。

下部ミキサ１には、ブンゼン反応の原料である二酸化硫黄用入口３、二酸化硫黄をミキサ内で反応促進を目的としてバブリングさせるための多孔板４、及び水を噴流にてミキサ部内に導入し、効率良く二酸化硫黄のバブルと反応させる噴射ノズル５が設けられる。

上部ミキサ２には、ブンゼン反応の原料であるヨウ素用入口７と下部ミキサ１で生成した亜硫酸を上部ミキサ２に導入する短管６が配置される。この時、未反応ヨウ素が短管６より逆流して下部ミキサ１に流れ込まないように、短管６の開口部が液面よりも上に位置するように設置される。また、上部ミキサ２には、亜硫酸とヨウ素を混合促進させる攪拌機８及び反応物である硫酸とヨウ化水素を払い出す出口９が設けられる。

相分離部（セトラ部）１１には、出口９からの反応済み溶液の流路を拡大し、流速を落してセトラ内の相分離部１１に流入させ、比重分離を促進することができるように、上部ミキサ２の出口９と対向する位置に、堰板１０が配置される。

また、相分離部（セトラ部）１１には、下方に反応生成物であるヨウ化水素用出口１２が、上方に硫酸用出口１３が設けられている。

更に、ブンゼン反応器の外側には、ブンゼン反応によって生じる熱により反応容器温度が上昇するのを防止するため、反応熱除熱用の冷却ジャケット１６が設置される。冷却ジャケット１６は、図２に示すように、反応器外面１４の各面において面を蛇行するように配置され、容器の異なる面のジャケットとの接合は連通管１７により行われる。また、ジャケットの端部には、冷却水用入口１５と出口１８が設けられる。

（本実施形態の作用）
本ブンゼン反応器で反応させる場合は、まず、入口３より二酸化硫黄をガスで取り入れ、多孔板４にて細かいバブルにして下部ミキサ１に放出させ、これと直交する方向に水を噴射ノズル５より噴射させて混合させる。混合され、化学反応によって生成した亜硫酸及び水は短管６によって、上部ミキサ２における液面より上の位置から取り入れられる。この時、図３に示すように、下部ミキサ１内に仕切り板１９を設けて水の噴流による攪拌を効果的に調整してもよい。

上部ミキサ２に取り込まれた亜硫酸と水は入口７から取り込まれたヨウ素と攪拌機８によって混合され、化学反応によって硫酸とヨウ化水素を生成する。この時、ヨウ素は比重が大きく析出しやすいため、ミキサ上部より取り入れることが好ましい。

また、下部ミキサ１と同様、図４に示すように、上部ミキサ２内にも、攪拌を効果的に調整し、反応後、溶液を出口９に導くための仕切り板２０を設けてもよい。

ミキサ部から出た溶液は、ミキサ部と堰板１０で形成された流路に沿って速度を落しながら流れ、相分離部１１に到達する。ここでは、流速が遅いため、比重の軽い硫酸は上方へ、比重の重いヨウ化水素は下方へと流れ、相分離する。分離後の硫酸は出口１３より、ヨウ化水素は出口１２より容器外へ払い出される。ここで、このセトラ部内でも仕切り板を設けて流速の調整、分離の助勢を行ってもよい。

この一連の化学反応で発生する反応熱は、反応器外面１４に設けられた冷却ジャケット１６で除熱され、反応容器を一定以下の温度に保つことができる。

なお、反応熱量が小さければ、冷却ジャケットに代えて冷却フィンを用いることもできる。

（本実施形態の効果）
本実施形態のミキサセトラ型ブンゼン反応器によれば、以下の効果を奏する。
（１）原料を混合するための下部ミキサ１及び上部ミキサ２からなるミキサ部と、反応液を液比重により分離する相分離部（セトラ部）１１とでブンゼン反応器を構成しているので、原料（二酸化硫黄、ヨウ素、水）の混合と反応生成物（硫酸、ヨウ化水素）の分離を一つの容器内で独立、並行して効率的に行うことができると共に、未反応溶液及び不完全分離溶液の流出を極力防止することができる。
（２）相分離した反応生成物をヨウ化水素と硫酸として連続して払い出せるため、後工程である精製工程の負担軽減、分離工程の削減が図れる。
（３）下部ミキサ１内にバブリング用多孔板４及び噴射ノズル５を設けたので、多孔板４により二酸化硫黄が細かいバブルとなって、噴射ノズル５より噴射された水との反応を効果的に促進することができる。
（４）上部ミキサ２において、短管６の開口部を液面よりも上にしたので、未反応ヨウ素が短管６より逆流して下部ミキサ１に流れ込むことがない。
（５）相分離部１１の上部ミキサ２の出口側に、堰板を配置したので、出口９からの反応済み溶液の流路を拡大し、流速を落してセトラ内の相分離部１１に流入させ、比重分離を促進することができる。
（６）反応器外側に、反応熱除熱用の冷却ジャケット１６を設けたので、ブンゼン反応によって生じる熱により反応容器温度が上昇するのを防止することができる。

産業上の利用の可能性

本発明のブンゼン反応器により、熱化学水素製造プロセスの設備構成及び材料選定の点で合理化でき、プラント建設コストを削減できる。

本発明の一実施形態に係るミキサセトラ型ブンゼン反応器を示す斜視図である。本発明の一実施形態に係るミキサセトラ型ブンゼン反応器の外側に設ける冷却ジャケットの一例を示す斜視図である。下部ミキサの変形例を示す正面図である。上部ミキサの変形例を示す正面図である。

符号の説明

１下部ミキサ
２上部ミキサ
３，７，１５入口
４多孔板
５噴射ノズル
６短管
８攪拌機
９，１２，１３，１８出口
１０堰板（流路拡大・流速低減手段）
１１相分離部
１４反応器外面
１６冷却ジャケット
１７連通管
１９，２０仕切り板

Claims

ブンゼン反応の原料である二酸化硫黄と水とを反応させるための下部ミキサ部及び、下部ミキサ部で反応生成した亜硫酸とヨウ素とを反応させるための上部ミキサ部からなるミキサ部と、該ミキサ部で得られた反応液を液比重により分離するセトラ部とを、備え、該セトラ部内にて該ミキサ部の出口に対向する位置に、反応液の流路拡大及び流速低減手段を設けたことを特徴とするミキサセトラ型ブンゼン反応器。
前記流路拡大及び流速低減手段は、堰板であることを特徴とする請求項１記載のミキサセトラ型ブンゼン反応器。
前記下部ミキサ内に、多孔板及び噴流ノズルを設けたことを特徴とする請求項１又は２記載のミキサセトラ型ブンゼン反応器。
前記上部ミキサにおいて、反応液の液面よりも上に、ヨウ素の入口管の開口部を設けたことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のミキサセトラ型ブンゼン反応器。
さらに、反応器外側に冷却ジャケット又は冷却フィンを設けたことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のミキサセトラ型ブンゼン反応器。