JP4918142B2 - ポリオレフィンペレットの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、ポリオレフィンペレットの製造方法に関する。

従来、ポリオレフィンペレットの製造に際しては、通常ストランドカット法や、アンダーウォーターカット法が使用されている。
ストランドカット法は、溶融したポリオレフィン樹脂をノズルからストランド状に押しだし、冷却した後、一定の長さに切断する方法である（特許文献１参照）。
このような製造方法では、ペレットの形状が変化しやすく、ペレットの形状を一定に保つことが困難であった。
そこで、特許文献１に示すような造粒装置が提案されている。
この造粒装置では、重量検出装置でペレットの単位時間あたりの重量を検出している。
そして、ポリオレフィン樹脂をストランド状に押しだすためのスリット弁には、開度を調整するスリット弁開度調節計が設けられており、このスリット弁開度調節計にペレットの単位時間あたりの重量をフィードバックしている。
スリット弁開度調節計では、重量検出装置で検出したペレットの単位時間あたりの重量と、定常値の差を計算し、計算結果に基づいてスリット弁の開度を調整する。
このようにすることで、特許文献１では、ペレットの形状を一定に保つことができるとされている。しかしながら、ストランドカット法は、アンダーウォーターカット法に比べて、生産能力が極端に劣ると言う問題点が根本的に存在する。
アンダーウォーターカット法は、ダイス面に接したカッターが高速回転することによってダイス孔からでてきた樹脂を連続的に高速切断する方法である。カット箇所には通常、水が流れており、カットされた樹脂を水ととともに流し、最後に脱水、乾燥する。例えば、特許文献２には、カッターナイフの押し付け圧を制御することによって、カッターナイフの磨耗防止、プラッギング発生防止が達成できることが記載されている。なお、特許文献２には、造粒されたペレット形状についての開示はない。
特開平１１−２５４４３１号公報 特開平５−２２８９２３号公報

近年、ペレットの形状を均一化するだけでなく、ペレットの形状を、球状とすることが求められている。
これは、ペレット同士が接触する際、ペレット同士の接触面積を小さくすることができるためであり、特に融点の低いポリオレフィンでは、ブロッキングし難い形状として、球状とすることが求められている。
特許文献１では、ペレットの形状が均一化できるとされているものの、形状を制御する点までは開示されていない。
また、特許文献２においては、形状の均一化に関する認識が無い。
このような特許文献１、２に開示された製造方法では、球状のペレットを安定的に製造することは困難である。

本発明は、球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造できるポリオレフィンペレットの製造方法を提供するものである。

本発明者は、種々の条件でポリオレフィンペレットを製造し、実験を行った結果、以下の（１）〜（３）の条件を同時に満たすことで、球状のポリオレフィンペレットを安定的に得ることができることがわかった。
なお、実験結果については実施例において詳細に説明する。

（１）第一に、押し出し孔の排出側開口を通過する原料の平均線速ｕを所定の範囲内とする。
平均線速ｕは、原料の押し出し流量Ｑを押し出し孔の面積で除したＱ／πＲ²（ｍｍ／ｓｅｃ）で示される。

押し出し孔の排出側開口を通過する原料の平均線速ｕが速すぎる、具体的には、６５０ｍｍ／ｓｅｃを超えると、ポリオレフィンペレットの形状が円柱状になりやすい傾向があることがわかった。
また、押し出し孔の排出側開口を通過する原料の平均線速ｕが遅すぎる、具体的には５０ｍｍ／ｓｅｃ未満であると、単位時間あたりの押し出し孔からの原料の押し出し量が少なくなり、安定的に球状のポリオレフィンペレットを得ることが難しくなったり、押し出し孔が閉塞しやすくなる傾向があることがわかった。

（２）第二に、ダイスの押し出し孔から原料が円柱状に押し出されると仮定した場合、その円柱の高さと、円形の面の直径との比ｒ（以下、この比ｒを「仮想アスペクト比」と呼称する場合がある）を所定の値とする。
ここで、この仮想アスペクト比ｒは、原料の平均線速ｕに、アンダーウォーターカッターの回転数とアンダーウォーターカッターの刃の枚数との積の逆数で定義されるカット時間ｔをかけて、押し出し孔の直径で除すことにより算出できる。
この仮想アスペクト比は、実際に得られるポリオレフィンペレットのアスペクト比と一致するものではない。しかしながら、上述した（１）の平均線速および以下の（３）の条件のもとでは、仮想アスペクト比ｒが実際に得られるポリオレフィンペレットの形状を規定する指標となることがわかった。
具体的には、仮想アスペクト比ｒを１．６以下とし、平均線速を前述した（１）の所定の条件とし、さらに、下記の（３）の条件を満たすことで、球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造できることがわかった。
仮想アスペクト比が１．６を超える場合には、ポリオレフィンペレットの形状が円柱状になりやすい傾向がある。

（３）第三に、仮想アスペクト比rを平均線速ｕで除したｒ／ｕを０．００２以上とする。
本発明者は、仮想アスペクト比ｒと、平均線速ｕとの関係を規定することで、球状ペレットを安定的に製造できることを見出した。
本発明者の知見によれば、前述したように、仮想アスペクト比ｒと、実際のポリオレフィンペレットのアスペクト比とは一致しておらず、平均線速ｕの増大に伴い球状のポリオレフィンペレットを得ることができる仮想アスペクト比の下限値が大きくなることがわかった。
具体的には、仮想アスペクト比rを平均線速ｕで除したｒ／ｕが０．００２以上である場合には、安定的に球状のポリオレフィンペレットを得ることができることがわかった。

以上より、本発明によれば、ダイスのダイス面に近接配置され、水中で回転するアンダーウォーターカッターにより、前記ダイスの前記ダイス面に形成された押し出し孔から押し出される溶融したポリオレフィン樹脂を含む原料を所定の長さに切断し、ポリオレフィンペレットを得るポリオレフィンペレットの製造方法であって、
以下の条件（Ａ）〜（Ｃ）を同時に満たすポリオレフィンペレットの製造方法が提供される。
（Ａ）前記押し出し孔を通過する前記原料の下記式(Eq-1)で表される平均線速ｕが５０ｍｍ／ｓｅｃ以上、６５０ｍｍ／ｓｅｃ以下
（Ｂ）下記式(Eq-2)で表される仮想アスペクト比rが１．６以下である。
（Ｃ）仮想アスペクト比rを平均線速ｕで除したｒ／ｕが０．００２以上である。

〔上記式(Eq-1)及び(Eq-2)において、Ｑは原料の押し出し孔１孔あたりの押し出し流量(ｍｍ³／ｓｅｃ)、Ｒは押し出し孔の半径(mm)、tはアンダーウォーターカッターの回転数とアンダーウォーターカッターの刃の枚数との積の逆数で定義されるカット時間(sec)を示す。〕

本発明によれば、球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造することができる。
より詳細に説明すると、平均線速ｕが６５０ｍｍ／ｓｅｃを超える場合には、ポリオレフィンペレットの形状が円柱形状になりやすい。
また、平均線速ｕが５０ｍｍ／ｓｅｃ未満である場合には、安定的に球状のポリオレフィンペレットを得ることが困難となる。さらには、平均線速が５０ｍｍ／ｓｅｃ未満である場合には、ポリオレフィンペレットの生産性が劣るものとなる。
これに対し、本発明では、平均線速を６５０ｍｍ／ｓｅｃ以下、５０ｍｍ／ｓｅｃ以上としているため、ポリオレフィンペレットが円柱状、扁平形状となることを抑制でき、球状のポリオレフィンペレットを安定的に、かつ、生産性よく製造することができる。

さらに、仮想アスペクト比が１．６を超える場合には、ポリオレフィンペレットの形状が円柱状になりやすい傾向がある。条件（Ａ）、（Ｃ）のもと、仮想アスペクト比を１．６以下とすることで、安定的に球状のポリオレフィンペレットを製造することができる。

これに加え、条件（Ａ）、（Ｂ）のもと、仮想アスペクト比ｒを平均線速で除したｒ／ｕを０．００２以上とすることで、安定的に球状のポリオレフィンペレットを製造することができる。
なお、ｒ／ｕの上限は、原料の平均線速、仮想アスペクト比を条件（Ａ）、（Ｂ）で設定している関係から、０．０１であることが好ましい。

ここで、前記ｒは０．９以下、または１．１以上であることが好ましい。
本発明者らが検討した結果、樹脂の特性に応じて仮想アスペクト比ｒを０．９以下あるいは、１．１以上とすることで、より再現性よく球状のポリオレフィンペレットを製造することができることがわかった。たとえば、融点が８０℃以下のポリオレフィン樹脂を使用する場合には、ｒを０．９以下とすることが好ましいことがわかった。
なお、製造条件を適宜調整し、ｒを、０．９を超え、１．１未満の値としても、球状のポリオレフィンペレットを製造することは可能である。

この際、ｒ≦０．００２ｕ＋０．６５であることが好ましい。
前述したように、本発明者の知見によれば、仮想アスペクト比ｒと、実際に得られるポリオレフィンペレットのアスペクト比とは一致していない。
実際に得られるポリオレフィンペレットのアスペクト比を略１とし、ポリオレフィンペレットを球状とするためには、仮想アスペクト比ｒを平均線速ｕの変化に応じて変化させることが特に好ましいことがわかった。
例えば、平均線速ｕが小さい場合には、仮想アスペクト比ｒを小さくし、平均線速ｕが大きい場合には、仮想アスペクト比ｒを大きくすることで、再現性よく、かつ、高収率で球状のポリオレフィンペレットを製造することが可能であり、より安定的に球状のポリオレフィンペレットを得ることができることがわかった。
具体的にはｒ≦０．００２ｕ、かつ、ｒ≦０．００２ｕ＋０．６５の範囲内でｒ、ｕを設定することで、球状のポリオレフィンペレットを再現性よく、かつ、高い収率で得ることができる。
なお、ｒ≦０．００２ｕ＋０．５とすることがより好ましい。
この際、平均線速ｕを３００ｍｍ／ｓｅｃ以下とすることで、球状のポリオレフィンペレットをより高い収率で得ることができる。

一方、平均線速ｕが２００ｍｍ／ｓｅｃ以下であり、仮想アスペクト比rが１．１以上であってもよい。
平均線速が２００ｍｍ／ｓｅｃ以下の場合には、アンダーウォーターカッターのカット時間（ｔ）等を調整し、仮想アスペクト比を１．１以上とすることで、球状のポリオレフィンペレットをより安定的に製造することができる。

さらに、前記ポリオレフィン樹脂は、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテンから選ばれる一種以上のモノマーの（共）重合体であり、特にエチレンに由来する骨格濃度が５０ｍｏｌ％以上の重合体（以下、「エチレン系重合体（Ｐ１）」と略称する場合がある）、プロピレンに由来する骨格濃度が５０ｍｏｌ％以上の重合体（以下、「プロピレン系重合体（Ｐ２）」と略称する場合がある）、１−ブテンに由来する骨格が５０ｍｏｌ％以上の重合体（以下、「ブテン系重合体（Ｐ３）」と略称する場合がある）のうちいずれか１以上であることが好ましい。
また、前記ポリオレフィン樹脂の密度は、８００〜９７０ｋｇ／ｍ^３、好ましくは８３０〜９６０ｋｇ／ｍ^３の範囲にあることが好ましい。さらに、前記ポリオレフィン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）の好適範囲については、エチレン系重合体（Ｐ１）の場合は１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下のＭＦＲとして、０．０５〜５０ｇ／１０分、好ましくは０．１〜３０ｇ／１０分であり、プロピレン系重合体（Ｐ２）の場合は２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下のＭＦＲとして、０．１〜２００ｇ／１０分、好ましくは０．２〜５０ｇ／１０分であり、ブテン系重合体（Ｐ３）の場合は１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下のＭＦＲとして、０．０５〜５０ｇ／１０分、好ましくは０．１〜３０ｇ／１０分である。
ポリオレフィン樹脂として上述した樹脂を採用することで、球状のペレットをより一層安定的に製造することができる。
本発明によれば、球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造できるポリオレフィンペレットの製造方法が提供される。

上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。

本発明の一実施形態にかかる押し出し装置を示す模式図である。 本発明の一実施形態にかかるアンダーウォーターカッターと押し出し孔とを示す模式図である。 実施例および比較例における仮想アスペクト比と平均線速を示す図である。

以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
図１、２を参照して、本実施形態について説明する。
はじめに、本実施形態のポリオレフィンペレットの製造方法の概要について説明する。
本実施形態の球状ポリオレフィンペレットの製造方法は、ダイス１２のダイス面に近接配置され、水中で回転するアンダーウォーターカッター１４により、ダイス１２のダイス面に形成された押し出し孔１２１から押し出される溶融したポリオレフィン樹脂を含む原料を所定の長さに切断し、ポリオレフィンペレットを得るポリオレフィンペレットの製造方法であって、
以下の（Ａ）〜（Ｃ）を同時に満たす。
（Ａ）押し出し孔１２１を通過する原料の下記式(Eq-1)で表される平均線速ｕが５０ｍｍ／ｓｅｃ以上、６５０ｍｍ／ｓｅｃ以下
（Ｂ） 下記式(Eq-2)で表される仮想アスペクト比rが１．６以下である。
（Ｃ） 仮想アスペクト比rを平均線速ｕで除したｒ／ｕが０．００２以上である。

〔上記式(Eq-1)及び(Eq-2)において、Ｑは原料の押し出し孔１２１の１孔あたりの押し出し流量(mm³/sec)、Ｒは押し出し孔１２１の半径(mm)、ｔはアンダーウォーターカッター１４の回転数とアンダーウォーターカッター１４の刃１４１の枚数との積の逆数(sec)で定義されるカット時間(sec)を示す〕

以下に、本実施形態のポリオレフィンペレットの製造方法について詳細に説明する。
本実施形態では、ポリオレフィンペレットの製造に際し、図１に示すような造粒装置１を使用する。なお、本発明において「球状」とは、完全な球状のみならず、楕円体状も含む。本発明にて得られる球状のペレットは、アンダーウォーターカッター１４による平坦は切断面が２つ存在せず、外周面が外側に向かって湾曲している。
ポリオレフィンペレットが球状であるかどうかの判定は、ランダムに採取した合計１００〜１５０個のペレットについて肉眼で直接またはルーペによって形状観察する方法を採用した。球状ペレットの個数が、全体の９０％以上観察された場合を「球状ペレットが安定的に製造された」と判定した。
造粒装置１は、押し出し機１１と、押し出し機１１の先端に設けられたダイス１２と、水槽１３と、切断手段であるアンダーウォーターカッター１４とを備える。
押し出し機１１は、シリンダ１１１と、シリンダ１１１内に配置されるスクリュウ１１２とを有する。
シリンダ１１１の基端部には、ホッパ１１３が接続されており、ホッパ１１３にポリオレフィンペレットの原料を投入することで、シリンダ１１１内部に原料が供給される。
シリンダ１１１内部では、前記原料をスクリュウ１１２により可塑化する。

ダイス１２は、シリンダ１１１の先端部に接続されている。
ダイス１２には、複数の押し出し孔１２１が設けられており、各押し出し孔１２１からは溶融した前記原料が押し出される。
ここで、本実施形態では、各押し出し孔１２１の面積は等しく、押し出し流量Ｑは、ダイス１２から押し出される原料全体の押し出し流量を押し出し孔１２１の数全体で除したものである。

ダイス１２の先端は水槽１３に接続されており、ダイス１２から排出された溶融ポリオレフィン樹脂を含む原料は、水槽１３中のダイス面（押し出し孔１２１が形成されている面）に接触しつつ高速回転する、アンダーウォーターカッター１４により切断される。
このアンダーウォーターカッター１４の正面図を、図２に示す。ダイス１２のダイス面には、円板である回転板の周囲に複数の刃１４１が設けられており、回転板を回転させることで、刃１４１が原料を切断する。

次に、このような造粒装置１を使用したポリオレフィンペレットの製造方法について説明する。

「ポリオレフィン樹脂を含む原料」中のポリオレフィン樹脂としては、オレフィンの単独重合体、２種以上のオレフィンの共重合体、オレフィンを単独重合した後に２種以上のオレフィンの共重合部をブロック的に重合したブロック共重合体があげられる。
ポリオレフィン樹脂は、エチレン及び炭素数３〜２０のα−オレフィンから選ばれる一種以上のモノマーの（共）重合体である。炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、たとえばプロピレン、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、メチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ペンテン、エチル−１−ペンテン、トリメチル−１−ブテン、メチルエチル−１−ブテン、１−オクテン、メチル−１−ペンテン、エチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ヘキセン、プロピル−１−ヘプテン、メチルエチル−１−ヘプテン、トリメチル−１−ペンテン、プロピル−１−ペンテン、ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等をあげることが出来る。これらのモノマーの中では、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテンが好ましい。なお必要に応じて、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、メタクリル酸メチル、フマル酸、無水マレイン酸、芳香族ビニル化合物などの極性基含有オレフィン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネン、テトラシクロドデセン等の環状オレフィン類、５−ビニル−２−ノルボルネン等の非共役環状ポリエンに由来する骨格を含むポリオレフィン樹脂を何ら排除するものではない。

これらのポリオレフィン樹脂のうち、樹脂の押し出し性、成形性等の点から、エチレンに由来する骨格濃度が５０ｍｏｌ％以上の重合体（以下、「エチレン系重合体（Ｐ１）」と略称する場合がある）、プロピレンに由来する骨格濃度が５０ｍｏｌ％以上の重合体（以下、「プロピレン系重合体（Ｐ２）」と略称する場合がある）、１−ブテンに由来する骨格が５０ｍｏｌ％以上の重合体（以下、「ブテン系重合体（Ｐ３）」と略称する場合がある）から選ばれる１種以上が好ましく、更に好ましくは、エチレン系重合体（Ｐ１）、プロピレン系重合体（Ｐ２）、または「ブテン系重合体（Ｐ３）」である。
さらに前記ポリオレフィン樹脂の密度は、８００〜９７０ｋｇ／ｍ^３、好ましくは８３０〜９６０ｋｇ／ｍ^３の範囲にあることが好ましい。前記ポリオレフィン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）の好適範囲については、エチレン系重合体（Ｐ１）の場合は１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下のＭＦＲとして、０．０５〜５０ｇ／１０分、好ましくは０．１〜３０ｇ／１０分であり、プロピレン系重合体（Ｐ２）の場合は２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下のＭＦＲとして、０．１〜２００ｇ／１０分、好ましくは０．２〜５０ｇ／１０分であり、ブテン系重合体（Ｐ３）の場合は１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下のＭＦＲとして、０．０５〜５０ｇ／１０分、好ましくは０．１〜３０ｇ／１０分である。
さらには、ポリオレフィン樹脂はその一部が、無水マレイン酸の如き極性モノマーによりグラフト変性されていてもよい。このような変性ポリオレフィン樹脂は、極性モノマーを有機過酸化物あるいはジアゾ化合物等の共存下でグラフト重合させることにより得られる。
また、「ポリオレフィン樹脂を含む原料」中には前記ポリオレフィン樹脂以外に、上述したポリオレフィン樹脂に、公知の添加剤、例えば、安定剤、離型剤、帯電防止剤、分散剤、染顔料等の着色剤、酸化防止剤などが添加されていてもよい。本発明の通常の実施形態においては、これら公知の添加剤成分の含有量はポリオレフィン樹脂１００重量部あたり高々１重量部である。

はじめに、ホッパ１１３にポリオレフィンペレットの原料を投入する。原料としては、たとえば、ポリオレフィン樹脂と、添加剤とを含む。
ホッパ１１３に投入された原料は、シリンダ１１１内でスクリュウ１１２により可塑化され、シリンダ１１１の先端に接続されたダイス１２の押し出し孔１２１から押し出される。

このとき、押し出し孔１２１を通過する前記原料の前述した式(Eq-1)で表される平均線速ｕは、５０ｍｍ／ｓｅｃ以上、６５０ｍｍ／ｓｅｃ以下である。
なかでも、平均線速は１００ｍｍ／ｓｅｃ以上であることが好ましく、また、５８０ｍｍ／ｓｅｃ以下であることが好ましい。
押し出し孔１２１の排出側開口を通過する原料の平均線速が速すぎる、具体的には、６５０ｍｍ／ｓｅｃを超えると、ポリオレフィンペレットの形状が円柱状になりやすい傾向がある。
また、押し出し孔１２１の排出側開口を通過する原料の平均線速が遅すぎる、具体的には５０ｍｍ／ｓｅｃ未満であると、単位時間あたりの押し出し孔１２１からの原料の押し出し量が少なくなり、安定的に球状のポリオレフィンペレットを得ることが難しい傾向がある。
平均線速を５０ｍｍ／ｓｅｃ以上、６５０ｍｍ／ｓｅｃ以下とすることで球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造できる。

また、前述した式(Eq-2)で表される仮想アスペクト比rが１．６以下である。なかでも、仮想アスペクト比ｒは０．３以上、１．３以下であることが好ましい。
仮想アスペクト比を１．６以下とし、前述した条件（Ａ）、（Ｃ）を設定することで、球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造できる。
さらに、本発明者が検討した結果、樹脂の特性に応じて仮想アスペクト比ｒを０．９以下あるいは、１．１以上とし、前述した条件（Ａ）、（Ｃ）を設定することで、球状のポリオレフィンペレットをより再現性よく製造できることがわかった。
たとえば、融点が８０℃以下であるポリオレフィン樹脂を使用する場合には、仮想アスペクト比ｒを０．９以下とすることで、球状のポリオレフィンペレットをより再現性よく製造できる。

さらに、仮想アスペクト比rを平均線速ｕで除したｒ／ｕが０．００２以上である。
前述したように、仮想アスペクト比と、実際のポリオレフィンペレットのアスペクト比とは一致しておらず、平均線速の増大に伴い球状のポリオレフィンペレットを得ることができる仮想アスペクト比の下限の値が大きくなる。
そこで、条件（Ａ）、（Ｂ）のもと、ｒ／ｕを０．００２以上とすることで球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造できる。
なかでも、ｒ／ｕは、０．０１以下であることが好ましく、さらには、０．００４以下であることが好ましい。

また、ポリオレフィンペレットを球状とするためには、仮想アスペクト比ｒを平均線速ｕの変化に応じて変化させることが好ましい。具体的には、製造条件をｒ≦０．００２ｕ、かつ、ｒ≦０．００２ｕ＋０．６５、好ましくは、ｒ≦０．００２ｕ＋０．５の範囲内で設定することで、球状のポリオレフィンペレットを再現性よく、高い収率で得ることができる。また、製造条件をｒ≦０．００２ｕ、かつ、ｒ≦０．００２ｕ＋０．６５、好ましくは、ｒ≦０．００２ｕ＋０．５の範囲内で設定することで、真球度の高いポリオレフィンペレットを得ることもできる。

これは以下の理由によるものであると推測される。
原料の平均線速が大きいほど、ポリオレフィンペレットが押し出し孔１２１からの排出方向と直交する方向にふくらみやすい。そのため、原料の平均線速の増大に伴って、仮想アスペクト比を大きくし、ポリオレフィンペレットが球状になるようにする必要がある。
ここで、ｒ≦０．００２ｕ＋０．５であり、平均線速ｕが３００ｍｍ／ｓｅｃ以下である場合には、より高い収率で球状のポリオレフィンペレットを得ることができる。

ただし、仮想アスペクト比を所定値以上に大きくし、平均線速を遅くする、具体的には、ｒを１．１以上とし、平均線速ｕを２００ｍｍ／ｓｅｃ以下とすれば、ｒ≦０．００２ｕ＋０．６５の範囲外であっても、球状のポリオレフィンペレットをより安定的に製造できることがある。
この場合には、ポリオレフィンの原料として、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−プロピレン共重合体を使用することが好ましい。

ここで、押し出し孔の半径Ｒ(mm)は１．０ｍｍ以上、３．０ｍｍ以下であることが好ましい。なかでも、Ｒは、１．３ｍｍ以上であることがより好ましく、また、２．５ｍｍ以下であることが好ましい。このようにすることで、より安定的に球状のポリオレフィンペレットを得ることができるという効果がある。
また、アンダーウォーターカッター１４の回転数とアンダーウォーターカッターの刃１４１の枚数との積の逆数で定義されるカット時間ｔは０．００５秒以上、０．０５秒以下であることが好ましい。このようにすることでヒゲやバリと言った切断不良や樹脂の閉塞トラブルを少なくできるという効果がある。

さらに、製造すべきポリオレフィンペレットの平均体積Ｖ（ｍｍ^３）は、５以上、７０以下であることが好ましい。
なかでも、製造すべきポリオレフィンペレットの平均体積Ｖ（ｍｍ^３）は、１０以上であることが特に好ましい。また、製造すべきポリオレフィンペレットの平均体積Ｖ（ｍｍ^３）は５０以下であることが特に好ましい。
ポリオレフィンペレットの平均体積Ｖ（ｍｍ^３）を５以上とすることで、球状のポリオレフィンペレットをより安定的に製造することができる。
さらには、ポリオレフィンペレットの平均体積Ｖ（ｍｍ^３）を７０以下とすることで、冷却不足によりペレット同士が融着することを軽減するという効果がある。
ポリオレフィンペレットの平均体積Ｖ（ｍｍ^３）が７０を超える場合には、射出成形機などの成形機スクリューに入って行かないという問題が起こる可能性がある。また、平均体積Ｖ（ｍｍ^３）が５未満の場合では、他の樹脂ペレットと混合した場合に、分級を生じてしまう可能性がある。

ダイス１２の押し出し孔の排出口近傍には、図示しない冷却手段が埋め込まれており、押し出し孔１２１の内壁が冷却されている。
なお、押し出し孔１２１の内壁の温度は均一であると見なすことができる。
ダイス１２の押し出し孔１２１の内壁の温度と、ダイス１２の押し出し孔１２１に供給される直前の溶融した原料の温度との温度差により、原料の平均線速を制御することができる。

押し出し孔１２１から押し出されたポリオレフィン樹脂を含む原料は、水槽１３内に供給され、アンダーウォーターカッター１４により切断される。切断された原料は、水槽１３内において球状のポリオレフィンペレットとなる。
なお、ダイス１２の押し出し孔１２１に供給される直前の溶融した原料の温度Ｔ１と、水槽１３中の冷却媒体（本実施形態では水）の、カッターボックス入り口点の温度Ｔ２との差（Ｔ１−Ｔ２）は１３５℃以上であることが好ましい。なかでも、１５０℃以上、３３０℃以下とすることがより好ましい。
このようにすることで、より確実に球状のポリオレフィンペレットを得ることがきるという効果がある。
Ｔ１は１５０℃以上、３３０℃以下であることが好ましく、Ｔ２は０℃以上、６０℃以下であることが好ましい。

次に、本実施形態の作用効果について説明する。
本実施形態によれば、球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造することができる。
より詳細に説明すると、平均線速ｕが６５０ｍｍ／ｓｅｃを超える場合には、ポリオレフィンペレットの形状が円柱形状になりやすい。
また、平均線速ｕが５０ｍｍ／ｓｅｃ未満である場合には、安定的に球状のポリオレフィンペレットを得ることが困難となる。さらには、平均線速が５０ｍｍ／ｓｅｃ未満である場合には、ポリオレフィンペレットの生産性が劣るものとなる。
これに対し、本実施形態では、平均線速を６５０ｍｍ／ｓｅｃ以下、５０ｍｍ／ｓｅｃ以上としているため、ポリオレフィンペレットが円柱状、扁平形状となることを抑制でき、球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造することができる。

さらに、条件（Ａ）、（Ｃ）のもと、仮想アスペクト比を１．６以下とすることで、安定的に球状のポリオレフィンペレットを製造することができる。

これに加え、条件（Ａ）、（Ｂ）のもと、仮想アスペクト比ｒを平均線速で除したｒ／ｕを０．００２以上とすることで、安定的に球状のポリオレフィンペレットを製造することができる。

さらに、条件（Ａ）、（Ｃ）のもと、樹脂の種類に応じて仮想アスペクト比を０．９以下あるいは、１．１以上とすることで、より再現性よく球状のポリオレフィンペレットを製造することができる。たとえば、融点が８０℃以下の樹脂を使用する場合、仮想アスペクト比を０．９以下とすることでより安定的に球状のポリオレフィンペレットを製造することができる。

また、ｒ≦０．００２ｕかつ、ｒ≦０．００２ｕ＋０．６５の範囲内、なかでも、ｒ≦０．００２ｕかつ、ｒ≦０．００２ｕ＋０．５の範囲内でｒ、ｕを選択することにより、球状のポリオレフィンペレットの収率を高めることができる。なかでも、平均線速ｕを３００ｍｍ／ｓｅｃ以下とすれば、より高い収率で球状のポリオレフィンペレットを製造することが可能となる。

一方で、仮想アスペクト比rを１．１以上とし、平均線速ｕを２００ｍｍ／ｓｅｃ以下とした場合においては、安定的に球状のポリオレフィンペレットを製造することも可能である。

さらに、前記ポリオレフィン樹脂を、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテンから選ばれる一種以上のモノマーの（共）重合体であり、特にエチレンに由来する骨格濃度が５０ｍｏｌ％以上の重合体（Ｐ１）、プロピレンに由来する骨格濃度が５０ｍｏｌ％以上の重合体（Ｐ２）、１−ブテンに由来する骨格が５０ｍｏｌ％以上の重合体（Ｐ３）からなる群から選択される１または２以上の樹脂とすることで、球状のペレットをより一層安定的に製造することができる。

なお、本発明は前述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれるものである。
たとえば、使用するポリオレフィン樹脂は、前記実施形態で例示したものに限られない。

次に、本発明の実施例について説明する。
（実施例１）
前記実施形態と同様の方法で、ポリオレフィンペレットを製造した。
ポリオレフィンペレットを表１、２に示す製造条件にて製造した。

なお、表２において、ｔは、アンダーウォーターカッターの回転数とアンダーウォーターカッターの刃の枚数との積の逆数である。

表２の製造条件は、図３に示されるＲ７の点のうち、点Ｃである。
次に、原料ポリオレフィン樹脂として、２３０℃におけるＭＦＲが０．７〜１０ｇ／１０分を満たすエチレン−プロピレン共重合体４種類、１９０℃におけるＭＦＲが３〜８０ｇ／１０分を満たすエチレン−ブテン共重合体４種類、１９０℃におけるＭＦＲが０．４〜４．３ｇ／１０分を満たすエチレン−プロピレン共重合体３種類、２３０℃におけるＭＦＲが０．３〜４５ｇ／１０分を満たすエチレン−ブテン共重合体３種類、プロピレン系エラストマー６種類の合計２０種類それぞれについて、表２の製造条件のうち、押し出し流量Ｑ、およびカット時間ｔ［＝１／（カッター回転数×刃数）］を変化させた。具体的には、Ｑを１１９７ｍｍ^３／ｓｅｃ以上、２７１２ｍｍ^３／ｓｅｃ以下とした。また、ｔを０．００７ｓｅｃ以上、０．０１３ｓｅｃ以下とした。Ｑとｔの変化に伴って、平均線速、仮想アスペクト比、ｒ／ｕの値が変化するが、その他の製造条件は点Ｃと同じである。平均線速、仮想アスペクト比を図３の点Ｃ以外のＲ７の点で示す。具体的には、押し出し流量Ｑの変更に伴い平均線速が１００ｍｍ／ｓ以上、３００ｍｍ／ｓ以下となるようにした。また、押し出し流量Ｑの変更に伴い、仮想アスペクト比は０．３以上、０．７以下となった。
Ｒ７で示した点の原料ポリオレフィン樹脂は、融点が８０℃以下である。融点は、ＤＳＣ法により計測したものである。

（実施例２）
原料をエチレン−ブテン共重合体（三井化学社製商品名；タフマー、１９０℃におけるＭＦＲ＝０．５〜４ｇ／１０分の範囲にあるエチレン系重合体（コモノマーはブテン）、合計５種類）とし、各種類の原料それぞれでポリオレフィンペレットを製造した。各種類の原料ごとに、押し出し流量Ｑ、およびカット時間ｔを変化させた。具体的には、Ｑを１４４０ｍｍ^３／ｓｅｃ以上、２４０５ｍｍ^３／ｓｅｃ以下とした。押し出し流量Ｑとｔの変化に伴って、平均線速、仮想アスペクト比、ｒ／ｕの値が変化する。他の製造条件は点Ｃと同じである。実施例２の平均線速、仮想アスペクト比を図３においてＲ８として示した。
具体的には、押し出し流量Ｑの変化に伴い平均線速が１００ｍｍ／ｓ以上、２５０ｍｍ／ｓ以下となるようにした。また、押し出し流量Ｑの変更に伴い、仮想アスペクト比は０．６以上、１．５以下となった。
他の点は実施例１と同じである。
Ｒ８で示した点の原料ポリオレフィン樹脂は、融点が８０℃以下である。融点は、ＤＳＣ法により計測したものである。

（実施例３）
原料をプロピレン−エチレン共重合体（三井化学社製商品名；タフマー、２３０℃におけるＭＦＲ＝０．３５と１．０ｇ／１０分であるプロピレン系重合体（コモノマーはエチレン）合計２種類）、プロピレン系重合体（三井化学社製商品名；タフマー、２３０℃におけるＭＦＲ＝６ｇ／１０分と８ｇ／１０分であるプロピレン系重合体（コモノマーはブテン）、合計２種類）、ブテン系重合体（三井化学社製商品名；タフマー、１９０℃におけるＭＦＲ＝１ｇ／１０分と４ｇ／１０分であるブテン系重合体（コモノマーはエチレン）、合計２種類）、ブテン系重合体（三井化学社製商品名；タフマー、１９０℃におけるＭＦＲ＝２ｇ／１０分と４ｇ／１０分、コモノマーはエチレン、合計２種類）、及びポリブテン（三井化学社製商品名；タフマー、１９０℃におけるＭＦＲ＝０．１〜２３ｇ／１０分を満たすポリブテン、合計３種類）とし、各種類の原料それぞれでポリオレフィンペレットを製造した。各種類の原料ごとに、押し出し流量Ｑ、孔径Ｒおよびカット時間ｔを変化させた。具体的には、Ｑを１３５７ｍｍ^３／ｓｅｃ以上、４０８４ｍｍ^３／ｓｅｃ以下とした。また、Ｒを３．０ｍｍ以上、３．５ｍｍ以下とした。さらに、ｔを０．０６ｓｅｃ以上、０．０３２ｓｅｃ以下とした。Ｑ、Ｒおよびｔの変化に伴って、平均線速、仮想アスペクト比、ｒ／ｕの値が変化する。他の製造条件は点Ｃと同じである。実施例３の平均線速、仮想アスペクト比を図３においてＲ３として示した。
具体的には、押し出し流量Ｑの変化に伴い平均線速が１３０ｍｍ／ｓ以上、６００ｍｍ／ｓ以下となるようにした。押し出し流量Ｑの変化に伴い、仮想アスペクト比は０．８以上、１．３以下となった。

（実施例４）
原料を低密度ポリエチレン（プライムポリマー社製商品名；エボリュー、１９０℃におけるＭＦＲ＝０．５〜４．５ｇ／１０分の範囲をみたすエチレン系重合体（コモノマーはヘキセン、合計１０種類）とし、各種類の原料それぞれでポリオレフィンペレットを製造した。各種類の原料ごとに、押し出し流量Ｑおよびカット時間ｔを変化させた。具体的には、Ｑを２３２４ｍｍ^３／ｓｅｃ以上、３９１８ｍｍ^３／ｓｅｃ以下とした。また、ｔを０．００８ｓｅｃ以上、０．０１３０ｓｅｃ以下とした。Ｑおよびｔの変化に伴って、平均線速、仮想アスペクト比、ｒ／ｕの値が変化する。他の製造条件は、点Ｃと同じである。実施例４の平均線速、仮想アスペクト比を図３においてＲ２として示した。
具体的には、押し出し流量Ｑの変化に伴い、平均線速が２５０ｍｍ／ｓ以上、４５０ｍｍ／ｓ以下となるようにした。押し出し流量Ｑの変化に伴い、仮想アスペクト比は０．９以上、１．１以下となった。

（比較例１）
原料を低密度ポリエチレン（プライムポリマー社製商品名；ウルトゼックス、１９０℃におけるＭＦＲ＝１９ｇ／１０分および２１ｇ／１０分の２種類、およびプライムポリマー社製商品名；ネオゼックス、１９０℃におけるＭＦＲ＝０．８〜３．４ｇ／１０分を満たす３種類）とし、各種類の原料それぞれでポリオレフィンペレットを製造した。各種類の原料ごとに、押し出し流量Ｑ、孔径Ｒおよびカット時間ｔを変化させた。具体的には、Ｑを３７７０ｍｍ^３／ｓｅｃ以上、４６６４ｍｍ^３／ｓｅｃ以下とした。また、Ｒを２．７ｍｍ、ｔを０．００７ｓｅｃとした。Ｑ、Ｒおよびｔの変化に伴って、平均線速、仮想アスペクト比、ｒ／ｕの値が変化する。他の製造条件は点Ｃと同じである。比較例１の平均線速、仮想アスペクト比を図３においてＲ６として示した。
具体的には、押し出し流量Ｑの変化に伴い、平均線速が６６０ｍｍ／ｓ以上、８５０ｍｍ／ｓ以下となるようにした。押し出し流量Ｑの変更に伴い、仮想アスペクト比は１．７以上となった。

（比較例２）
原料をランダムポリプロピレン（プライムポリマー社製、コモノマーとしてエチレンおよびブテンを使用。２３０℃におけるＭＦＲが６．５〜３０ｇ／１０分の範囲を満たす合計３種類）とし、各種類の原料それぞれでポリオレフィンペレットを製造した。各種類の原料ごとに、押し出し流量Ｑ、孔径Ｒおよびカット時間ｔを変化させた。具体的には、Ｑを３０７９ｍｍ^３／ｓｅｃ以上、３５４０ｍｍ^３／ｓｅｃ以下とした。また、Ｒを２．３ｍｍ、ｔを０．００６ｓｅｃ以上、０．００７ｓｅｃ以下とした。Ｑ、Ｒおよびｔの変化に伴って、平均線速、仮想アスペクト比、ｒ／ｕの値が変化する。その他の製造条件は点Ｃと同じである。比較例２の平均線速、仮想アスペクト比を図３においてＲ４として示した。
具体的には、押し出し流量Ｑの変化に伴い、平均線速が７００ｍｍ／ｓ以上、１０００ｍｍ／ｓ以下となるようにした。押し出し流量Ｑの変更に伴い、仮想アスペクト比は１．８以上となった。

（比較例３）
原料をランダムポリプロピレン（プライムポリマー社製、コモノマーとしてエチレンを使用。２３０℃におけるＭＦＲが２０〜３５ｇ／１０分の範囲を満たす合計２種類）とし、各種類の原料それぞれでポリオレフィンペレットを製造した。各種類の原料ごとに、押し出し流量Ｑ、孔径Ｒおよびカット時間ｔを変化させた。具体的には、Ｑを５１２８ｍｍ^３／ｓｅｃ以上、５３５０ｍｍ^３／ｓｅｃ以下とした。また、Ｒを２．３ｍｍ、ｔを０．００４ｓｅｃとした。Ｑ、Ｒおよびｔの変化に伴って、平均線速、仮想アスペクト比、ｒ／ｕの値が変化する。比較例３の平均線速、仮想アスペクト比を図３においてＲ５として示した。
具体的には、押し出し流量Ｑの変化に伴い、平均線速が８５０ｍｍ／ｓ以上、１０００ｍｍ／ｓ以下となるようにした。押し出し流量Ｑの変更に伴い、仮想アスペクト比は１．２以上、１．５以下となった。

（比較例４）
原料を高密度ポリエチレン（プライムポリマー社製、密度；９４５〜９６５ｋｇ／ｍ^３、１９０℃におけるＭＦＲが０．３〜７ｇ／１０分の範囲を満たす合計６種類）とし、各種類の原料それぞれでポリオレフィンペレットを製造した。各種類の原料ごとに、押し出し流量Ｑ、孔径Ｒおよびカット時間ｔを変化させた。具体的には、Ｑを２０７３ｍｍ^３／ｓｅｃ以上、４１０７ｍｍ^３／ｓｅｃ以下とした。また、Ｒを２．４ｍｍ、ｔを０．００７ｓｅｃ以上、０．００８ｓｅｃ以下とした。Ｑ、Ｒおよびｔの変化に伴って、平均線速、仮想アスペクト比、ｒ／ｕの値が変化する。他の製造条件は、点Ｃと同じである。比較例４の平均線速、仮想アスペクト比を図３においてＲ１として示した。
具体的には、押し出し流量Ｑの変化に伴い、平均線速が４５０ｍｍ／ｓ以上、１０００ｍｍ／ｓ以下となった。また、押し出し流量Ｑの変更に伴い、仮想アスペクト比は１．７以上となった。

（比較例５）
原料をエチレン系重合体（三井化学社製商品名；タフマー、コモノマーはプロピレン、１９０℃におけるＭＦＲが２．９〜４．３ｇ／１０分を満たす合計２種類）とし、各種類の原料それぞれでポリオレフィンペレットを製造した。各種類の原料ごとに、押し出し流量Ｑ、カット時間ｔを変化させた。具体的には、Ｑを３８４８ｍｍ^３／ｓｅｃ以上、４８１１ｍｍ^３／ｓｅｃ以下とした。Ｑおよびｔの変化に伴って、平均線速、仮想アスペクト比、ｒ／ｕの値が変化する。他の製造条件は、点Ｃと同じである。比較例５の平均線速、仮想アスペクト比を図３においてＲ９として示した。
具体的には、押し出し流量Ｑの変化に伴い、平均線速が４００ｍｍ／ｓ以上、５１０ｍｍ／ｓ以下となった。押し出し流量Ｑの変更に伴い、仮想アスペクト比は０．５５となった。

実施例１〜４、比較例１〜５では、各製造条件で製造されたポリオレフィンペレットを製造条件（図３の各点）ごとに、１００〜１５０個ランダムに採取し、肉眼あるいはルーペで観察した。実施例１〜４では、各製造条件において、球状のポリオレフィンペレットの占める個数の割合は、９０％以上であった。
実施例１から４では、球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造することができることが確認された。すなわち、図３の直線Ｌ１，Ｌ３，Ｌ４、Ｌ５で囲まれた領域内の条件においては、球状のポリオレフィンペレットを安定的に製造することができた。
直線Ｌ１は、ｒ＝０．００２ｕを示すものであり、直線Ｌ３は、ｕ＝６５０ｍｍ／ｓを示すものである。また、直線Ｌ４は、ｒ＝１．６を示すものであり、直線Ｌ５は、ｕ＝５０ｍｍ／ｓを示すものである。
また、原料の種類に応じて、ｒを０．９以下、１．１以上とすることで球状のポリオレフィンペレットを再現性よく製造することができることがわかった。たとえば、融点が８０℃以下の原料を使用した場合には、ｒが０．９以下の領域を選択することで、球状のポリオレフィンペレットを再現性よく製造することができた。
さらに、ｒ≧０．００２ｕ（図３の直線Ｌ１）、ｒ≦０．００２ｕ＋０．６５（図３の直線Ｌ２）の範囲内のものは、球状のポリオレフィンペレットを再現性よく得ることができた。また、得られたポリオレフィンペレットはペレット形状全体として大きな曲率変化が極めて少ない球状であり、真球度が高かった。そして、球状のポリオレフィンペレットの収率が高いものとなった。
さらに、ｒ≧０．００２ｕ（図３の直線Ｌ１）、ｒ≦０．００２ｕ＋０．５の範囲であり、平均線速が３００ｍｍ／ｓ以下のものは、球状のポリオレフィンペレットの収率が非常に高かった。なかでも、ｒを０．９以下としたものが好ましいことがわかった。

一方、比較例５では、Ｒ９の点ではポリオレフィンペレットが碁石状の扁平形状となり、球状のポリオレフィンペレットはほとんど得ることができなかった。
また、比較例１〜４では、ポリオレフィンペレットが円柱形状となり、球状のポリオレフィンペレットはほとんど得ることができなかった。
なお、ｒ／ｕが０．００２未満の領域であり、ｕが３５０ｍｍ／ｓｅｃ以下の領域では、扁平形状のポリオレフィンペレットが多くなり、球状のポリオレフィンペレットはほとんど得ることができないことがわかっている。

Claims (9)

1. ダイスのダイス面に近接配置され、水中で回転するアンダーウォーターカッターにより、前記ダイスの前記ダイス面に形成された押し出し孔から押し出される溶融したポリオレフィン樹脂を含む原料を所定の長さに切断し、ポリオレフィンペレットを得るポリオレフィンペレットの製造方法であって、
   以下の要件（Ａ）〜（Ｃ）を同時に満たすポリオレフィンペレットの製造方法。
   （Ａ）前記押し出し孔を通過する前記原料の下記式(Eq-1)で表される平均線速ｕが５０ｍｍ／ｓｅｃ以上、６５０ｍｍ／ｓｅｃ以下
   （Ｂ）下記式(Eq-2)で表される仮想アスペクト比rが１．６以下
   （Ｃ）仮想アスペクト比rを平均線速ｕで除したｒ／ｕが０．００２以上。
   

   

   

   〔上記式(Eq-1)及び(Eq-2)において、Ｑは前記原料の押し出し孔１孔あたりの押し出し流量(ｍｍ³/sec）、Ｒは押し出し孔の半径(ｍｍ)、tはアンダーウォーターカッターの回転数とアンダーウォーターカッターの刃の枚数との積の逆数で定義されるカット時間(sec)を示す。〕
2. 請求項１に記載のポリオレフィンペレットの製造方法において、
   前記ｒは０．９以下、または１．１以上であるポリオレフィンペレットの製造方法。
3. 請求項２に記載のポリオレフィンペレットの製造方法において、
   前記ｒは０．９以下であり、
   前記ポリオレフィン樹脂は、融点が８０℃以下であるポリオレフィンペレットの製造方法。
4. 請求項１に記載のポリオレフィンペレットの製造方法において、
   前記ｒは０．９を超え、１．１未満であるポリオレフィンペレットの製造方法。
5. 請求項１乃至４のいずれかに記載のポリオレフィンペレットの製造方法において、
   ｒ≦０．００２ｕ＋０．６５であるポリオレフィンペレットの製造方法。
6. 請求項５に記載のポリオレフィンペレットの製造方法において、
   ｒ≦０．００２ｕ＋０．５であるポリオレフィンペレットの製造方法。
7. 請求項６に記載のポリオレフィンペレットの製造方法において、
   平均線速ｕが３００ｍｍ／ｓｅｃ以下であるポリオレフィンペレットの製造方法。
8. 請求項１に記載のポリオレフィンペレットの製造方法において、
   平均線速ｕが２００ｍｍ／ｓｅｃ以下であり、前記仮想アスペクト比rが１．１以上であるポリオレフィンペレットの製造方法。
9. 前記ポリオレフィン樹脂が、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテンから選ばれる一種以上のモノマーの（共）重合体であることを特徴とする請求項１に記載のポリオレフィンペレットの製造方法。

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