JP4890200B2 - 高強度コークスの製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、成型炭を原料炭に配合し、コークス炉で乾留して高強度コークスを製造する際、配合する成型炭の粒径を調整する高強度コークスの製造方法に関する。
高炉操業において、コークス（還元材）には、炉内の通気性を確保するために、所要の強度が求められるが、コークス用原料としての良質の強粘結炭は、資源的に枯渇状態にあるので、低品質炭（非粘結炭や非微粘結炭）を用いて、高強度のコークスを製造する技術が、これまで数多く提案されている。
その一つとして、例えば、特許文献１〜３には、粉状の低品質炭（非粘結炭や非微粘結炭）を混合した成型炭をコークス炉で乾留し成型コークス（室炉コークスに替えて用いる）を製造する技術が開示されている。しかし、この技術では、低品質炭を成型コークスの原料として用いるので、コークス強度の向上には限界がある。
他方、特許文献４には、所定量の成型炭を原料炭に配合し、高強度コークスを製造する技術が開示されている。この技術によれば、炉内における嵩密度が改善されて、コークス強度が向上するが、コークス強度（ドラム強度指数DI150 15）のレベルは８３であり、十分に高い強度レベルとはいえない。
低品質コークス原料を用い、従来以上に強度の高いコークスを生産性よく製造する技術の開発が求められている現状において、成型炭と原料炭を配合する手法は、高強度コークスを製造する点で有力な手法である。
しかし、成型炭と原料炭の配合態様と、コークスの強度特性との関連性は充分に解明されておらず、成型炭と原料炭の配合を前提とする有効な高強度コークスの製造方法は提案されていない。
本発明は、上記現状に鑑み、原料炭に、低品質コークス原料を成型して製造した成型炭を、粒径を調整して配合し、従来以上に強度の高いコークスを製造する高強度コークスの製造方法を提供することを目的とする。
本発明者は、成型炭を原料炭に配合して乾留し、コークスを製造することを前提に、コークスの強度特性を高める手法について鋭意研究した。
まず、本発明者は、成型炭を、粒径を変えて粗粒炭（原料炭）に配合し、成型炭の粒径が、コークスの強度特性（ドラム強度指数DI150 15）に及ぼす影響について調査した。
その結果、特定の粒径範囲の成型炭を配合した場合、ドラム強度指数（DI150 15）が極大値を示す現象と極小値を示す現象のいずれかが発現することが判明した。
そして、上記現象が発現する原因を調査した結果、下記式（１）で定義する空隙充填度Ｚが、コークスの強度特性に大きく影響していることが判明した。
Ｚ＝SV×BD ……（１）
ここで、SVは、成型炭を構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）であり、BDは、コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）である。
Ｚ＝SV×BD ……（１）
ここで、SVは、成型炭を構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）であり、BDは、コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）である。
本発明者は、上記知見に基づいてなされたもので、その要旨は以下のとおりである。
（１） 成型炭を原料炭に配合して高強度コークスを製造する製造方法において、
（ａ）成型炭につき、下記式（１）で定義する空隙充填度Ｚを測定し、
（ｂ）空隙充填度Ｚで粒径ｄ（mm）の成型炭を、配合率Ｘ（％）で原料炭に配合してコークス強度DIを測定し、
（ｃ）上記測定結果に基づいて、配合率Ｘ（％）におけるコークス強度DIの変化代（DI向上代又はDI低下代）：ΔDIと粒径ｄ（mm）の関係を規定する関数DI(ｄ)を設定し、
（ｄ）関数DI(ｄ)に基づいて、所要のコークス強度DIの変化代（DI向上代又はDI低下代）：ΔDIを達成する成型炭の粒径ｄ（mm）又は配合率Ｘ（％）を算出し、
（ｅ）上記算出値に基づいて、空隙充填度Ｚの成型炭を原料炭に配合する
ことを特徴とする高強度コークスの製造方法。
Ｚ＝SV×BD ……（１）
ここで、SV：成型炭を構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）
（ａ）成型炭につき、下記式（１）で定義する空隙充填度Ｚを測定し、
（ｂ）空隙充填度Ｚで粒径ｄ（mm）の成型炭を、配合率Ｘ（％）で原料炭に配合してコークス強度DIを測定し、
（ｃ）上記測定結果に基づいて、配合率Ｘ（％）におけるコークス強度DIの変化代（DI向上代又はDI低下代）：ΔDIと粒径ｄ（mm）の関係を規定する関数DI(ｄ)を設定し、
（ｄ）関数DI(ｄ)に基づいて、所要のコークス強度DIの変化代（DI向上代又はDI低下代）：ΔDIを達成する成型炭の粒径ｄ（mm）又は配合率Ｘ（％）を算出し、
（ｅ）上記算出値に基づいて、空隙充填度Ｚの成型炭を原料炭に配合する
ことを特徴とする高強度コークスの製造方法。
Ｚ＝SV×BD ……（１）
ここで、SV：成型炭を構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）
（２） 成型炭を原料炭に配合して高強度コークスを製造する製造方法において、
（ａ）下記式（１）で定義する空隙充填度Ｚの成型炭の粒径ｄ（mm）及び配合率Ｘ（％）を、コークス強度DIの変化代（DI向上代又はDI低下代）：ΔDIを調整する、下記式（２）で定義するDI調整関数：DI(ｄ)に基づいて算出し、
（ｂ）上記算出値に基づいて、空隙充填度Ｚの成型炭を原料炭に配合する
ことを特徴とする高強度コークスの製造方法。
Ｚ＝SV×BD ……（１）
ここで、SV：成型炭を構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）
DI(ｄ)＝DI−DI(0) ……（２）
ここで、DI：空隙充填度Ｚで粒径ｄ（mm）の成型炭を、配合率Ｘで原料炭に配合し て乾留した時のコークス強度
DI(0)：ｄ＜d1、d2＜ｄでのDI（基準DI）、d1、d2：定数
DI(ｄ)＝０（ｄ＜d1、d2＜ｄ）
DI(ｄ)≠０（d1≦ｄ≦d2）
（ａ）下記式（１）で定義する空隙充填度Ｚの成型炭の粒径ｄ（mm）及び配合率Ｘ（％）を、コークス強度DIの変化代（DI向上代又はDI低下代）：ΔDIを調整する、下記式（２）で定義するDI調整関数：DI(ｄ)に基づいて算出し、
（ｂ）上記算出値に基づいて、空隙充填度Ｚの成型炭を原料炭に配合する
ことを特徴とする高強度コークスの製造方法。
Ｚ＝SV×BD ……（１）
ここで、SV：成型炭を構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）
DI(ｄ)＝DI−DI(0) ……（２）
ここで、DI：空隙充填度Ｚで粒径ｄ（mm）の成型炭を、配合率Ｘで原料炭に配合し て乾留した時のコークス強度
DI(0)：ｄ＜d1、d2＜ｄでのDI（基準DI）、d1、d2：定数
DI(ｄ)＝０（ｄ＜d1、d2＜ｄ）
DI(ｄ)≠０（d1≦ｄ≦d2）
（３） 前記DI(ｄ)は、d1≦ｄ≦d2で、上に凸の曲線であることを特徴とする前記（２）に記載の高強度コークスの製造方法。
（４） 前記DI(ｄ)は、d1≦ｄ≦d2で、下に凸の曲線であることを特徴とする前記（２）に記載の高強度コークスの製造方法。
（５） 前記上に凸の曲線において、粒径d1〜d2（d1＜d2）の成型炭の粒径分布ｙを、関数：ｆ(ｘ)で表す時、粒径d1〜d2の成型炭を配合率Ｘで原料炭に配合した時のDI向上代：ΔDIが、下記式：
∫d1 d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
に対応することを特徴とする前記（３）に記載の高強度コークスの製造方法。
∫d1 d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
に対応することを特徴とする前記（３）に記載の高強度コークスの製造方法。
（６） 前記下に凸の曲線において、粒径d1〜d2（d1＜d2）の成型炭の粒径分布ｙを、関数：ｆ(ｘ)で表す時、粒径d1〜d2の成型炭を配合率Ｘで原料炭に配合した時のDI低下代：ΔDIが、下記式：
∫d1 d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
に対応することを特徴とする前記（４）に記載の高強度コークスの製造方法。
∫d1 d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
に対応することを特徴とする前記（４）に記載の高強度コークスの製造方法。
（７） 前記上に凸の曲線に従い、空隙充填度Ｚの成型炭を原料炭に配合し、コークス強度をΔDI'向上せしめる時、向上代ΔDI'を確保する成型炭の配合率Ｘ'を、下記手順に従い決定又は算出することを特徴とする前記（５）に記載の高強度コークスの製造方法。
(1)配合する成型炭の粒径d1'〜d2'（d1'＜d2'）、粒径分布関数：ｆ(ｘ)を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DI(ｄ)（配合率：Ｘ、d1≦d1'＜d2'≦d2）を選択する。
(3)粒径d1'〜d2'の成型炭を配合率Ｘで配合した時のDI向上代：ΔDIを、下記式で算出する。
ΔDI＝∫d1' d2'DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
(4)粒径d1'〜d2'の成型炭の配合率Ｘ'を下記式で算出する。
Ｘ'＝（ΔDI'／ΔDI）×Ｘ
(1)配合する成型炭の粒径d1'〜d2'（d1'＜d2'）、粒径分布関数：ｆ(ｘ)を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DI(ｄ)（配合率：Ｘ、d1≦d1'＜d2'≦d2）を選択する。
(3)粒径d1'〜d2'の成型炭を配合率Ｘで配合した時のDI向上代：ΔDIを、下記式で算出する。
ΔDI＝∫d1' d2'DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
(4)粒径d1'〜d2'の成型炭の配合率Ｘ'を下記式で算出する。
Ｘ'＝（ΔDI'／ΔDI）×Ｘ
（８） 前記下に凸の曲線に従い、空隙充填度Ｚの成型炭を原料炭に配合し、コークス強度の低下をΔDI'に抑制する時、低下代ΔDI'に抑制する成型炭の配合率Ｘ'を、下記手順に従い決定又は算出することを特徴とする前記（６）に記載の高強度コークスの製造方法。
(1)配合しない成型炭の粒径d1〜d1'及び粒径d2'〜d2における成型炭の粒径分布関数：ｆ(ｘ)を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DI(ｄ)（配合率：Ｘ、d1≦d1'＜d2'≦d2）を選択する。
(3)粒径d1〜d1'及び粒径d2'〜d2の成型炭を配合率Ｘで配合した時のDI低下代：ΔDI（≧ΔDI'）を、下記式で算出する。
ΔDI＝∫d1 d1'DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ＋∫d2' d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
(4)粒径d1〜d1'及び粒径d2'〜d2の成型炭の配合率Ｘ'を下記式で算出する。
Ｘ'＝（ΔDI'／ΔDI）×Ｘ
(1)配合しない成型炭の粒径d1〜d1'及び粒径d2'〜d2における成型炭の粒径分布関数：ｆ(ｘ)を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DI(ｄ)（配合率：Ｘ、d1≦d1'＜d2'≦d2）を選択する。
(3)粒径d1〜d1'及び粒径d2'〜d2の成型炭を配合率Ｘで配合した時のDI低下代：ΔDI（≧ΔDI'）を、下記式で算出する。
ΔDI＝∫d1 d1'DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ＋∫d2' d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
(4)粒径d1〜d1'及び粒径d2'〜d2の成型炭の配合率Ｘ'を下記式で算出する。
Ｘ'＝（ΔDI'／ΔDI）×Ｘ
本発明によれば、低品質コークス原料を成型して製造した成型炭を、粒径を調整して原料炭に配合することにより、従来以上に強度の高いコークスを製造することができる。
本発明者が、原料炭に配合する成型炭の粒径が、コークスの強度特性（ドラム強度指数DI150 15）に及ぼす影響について調査した結果について説明する。
図１に、原料炭と成型炭を、表１に示す配合条件Ａ〜Ｆで配合した時の成型炭粒径と、コークスのドラム強度指数DI150 15との関係を示す。成型炭粒径５〜１２mmにおいて、ドラム強度指数DI150 15が、配合条件ＡとＢでは極大値を示し、一方、配合条件Ｄ、Ｅ、及び、Ｆでは極小値を示している。
このように、原料炭に配合する成型炭の粒径が５〜１２mmの時、コークスの強度特性は、極大値又は極小値を示し大きく振れることが判明した。そこで、本発明者は、コークスの強度特性が、成型炭の粒径に依存し大きく振れる原因について鋭意調査した。
石炭の膨張特性はコークス強度に大きく影響するから、本発明者は、まず、配合条件Ａ〜Ｆの配合炭の全膨張率TD（％）（表１、参照）と、コークスの強度変化：ΔDI150 15との関係を調査した。その結果を、図２に示す。
図２に示すように、全膨張率TD（％）が大きい場合（配合条件Ａ：５５％、配合条件Ｂ：８１％）は、＋ΔDI150 15であり、DI150 15は向上するが、全膨張率TD（％）が小さい場合（配合条件Ｄ：２９％、配合条件Ｅ：３５％、配合条件Ｆ：２９％）は、−ΔDI150 15であり、DI150 15は低下する。
このことは、（ｉ）配合炭の全膨張率が小さいと、石炭の軟化時に石炭が膨張しても、石炭粒同士が充分に接着せず、強度特性が向上しないか、又は、むしろ低下し、（ii）配合炭の全膨張率が大きいと、石炭の軟化時に石炭粒同士が充分に接着し、強度特性が向上することを意味している。
しかし、配合条件Ａ（TD：５５％）では、ΔDI150 15≒０．７２であり、また、配合条件Ｂ（TD：８１％）では、ΔDI150 15≒０．５５であるから、コークスの強度特性は、必ずしも、全膨張率の大小だけに依存するのではない。
本発明者は、石炭粒同士の接着度合は、全膨張率の他に、下記式（１'）で表す“石炭軟化時の空隙充填度”にも依存するとの見地から、上記“石炭軟化時の空隙充填度”を評価指標として、石炭特性を評価することを特開２００５−１９４３５８号で提案した。
石炭軟化時の空隙充填度＝石炭軟化時の比容積（cm3／ｇ）
×コークス炉装入時の石炭の嵩密度（ｇ／cm3）…（１'）
石炭軟化時の空隙充填度＝石炭軟化時の比容積（cm3／ｇ）
×コークス炉装入時の石炭の嵩密度（ｇ／cm3）…（１'）
石炭軟化時の比容積（cm3／ｇ）は、下記式（２'）に従って計算する。
石炭軟化時の比容積（cm3／ｇ）
＝最大膨張時の石炭体積（cm3）／ディラトメーターへの石炭投入量（ｇ）
＝０．９６π（１＋ｂ／１００）／ディラトメーターへの石炭投入量（ｇ）…（２'）
ここで、ｂ：ＪＩＳ Ｍ ８８０１に従い測定した全膨張率（％）
石炭軟化時の比容積（cm3／ｇ）
＝最大膨張時の石炭体積（cm3）／ディラトメーターへの石炭投入量（ｇ）
＝０．９６π（１＋ｂ／１００）／ディラトメーターへの石炭投入量（ｇ）…（２'）
ここで、ｂ：ＪＩＳ Ｍ ８８０１に従い測定した全膨張率（％）
上記提案に則れば、原料炭に配合する成型炭の粒径が５〜１２mmの時、コークスの強度特性が大きく振れる理由は、「成型炭の空隙充填度が、大きくばらついている」ということである。
本発明者は、上記理由を確認するため、強度特性が大きく振れる成型炭の粒径範囲を、図１から読み取れる“５〜１２mm”を基に“５〜１５mm”に拡大し、この粒径範囲において石炭成分とその組成を種々変えて製造した成型炭を、下記式（１）で表す評価指標で評価するとともに、該成型炭を、配合量を変えて原料炭に配合して製造したコークスの強度特性を測定した。
成型炭を構成する石炭の軟化時の空隙充填度Ｚ＝SV×BD ……（１）
ここで、SV：成型炭を構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）
＝最大膨張時の成型炭体積（cm3）／ディラトメーターへの成型炭投入量（ｇ）
＝０．９６π（１＋ｂ／１００）／ディラトメーターへの成型炭投入量（ｇ）
ｂ：成型炭を構成する石炭成分につき、ＪＩＳ Ｍ ８８０１に従って測定し た全膨張率（％）、ｂ1、ｂ2、…、ｂnの加重平均値
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）
成型炭を構成する石炭の軟化時の空隙充填度Ｚ＝SV×BD ……（１）
ここで、SV：成型炭を構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）
＝最大膨張時の成型炭体積（cm3）／ディラトメーターへの成型炭投入量（ｇ）
＝０．９６π（１＋ｂ／１００）／ディラトメーターへの成型炭投入量（ｇ）
ｂ：成型炭を構成する石炭成分につき、ＪＩＳ Ｍ ８８０１に従って測定し た全膨張率（％）、ｂ1、ｂ2、…、ｂnの加重平均値
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）
その結果、成型炭の粒径範囲５〜１５mmにおいて、コークス強度は、
（a1）軟化時の空隙充填度Ｚ（以下「空隙充填度Ｚ」という）が１．５以下の時、著しく低下し、
（a2）空隙充填度Ｚが１．５を超える時、低下しないか、又は、向上し、
（a3）空隙充填度Ｚが１．７５以上の時、著しく向上する
ことが判明した。
（a1）軟化時の空隙充填度Ｚ（以下「空隙充填度Ｚ」という）が１．５以下の時、著しく低下し、
（a2）空隙充填度Ｚが１．５を超える時、低下しないか、又は、向上し、
（a3）空隙充填度Ｚが１．７５以上の時、著しく向上する
ことが判明した。
粒径５〜１５mmの成型炭を、前記（１）式で定義する空隙充填度Ｚで評価し、原料炭に配合する成型炭の粒径分布を調整することにより、コークス強度が向上する理由は、一応、次のように考えられる。
（ｉ）粒径が１５mmを超える大きい成型炭の場合は、膨張性が大きいので、軟化時に、成型炭の周囲の空隙を押し潰して、嵩密度の低い粉炭部分を圧密する。その結果、成型炭同士、また、成型炭と粉炭が充分に接着して、強固なコークス構造が形成される。
（ii）粒径が５〜１５mmの中位の成型炭の場合は、膨張性が、粒径１５mm超の成型炭の膨張性ほど大きくないが、
（ii-a）空隙充填度Ｚが大きければ、粒径１５mm超の成型炭の場合と同様の現象が起き、強固又は均一なコークス構造が形成され、一方、
（ii-b）空隙充填度Ｚが小さければ、成型炭の周囲の空隙が押し潰されないので、嵩密度の低い粉炭部分が圧密されず、嵩密度が低いまま残り、この粉炭部分に、脆弱なコークス構造が形成される。
（ii-a）空隙充填度Ｚが大きければ、粒径１５mm超の成型炭の場合と同様の現象が起き、強固又は均一なコークス構造が形成され、一方、
（ii-b）空隙充填度Ｚが小さければ、成型炭の周囲の空隙が押し潰されないので、嵩密度の低い粉炭部分が圧密されず、嵩密度が低いまま残り、この粉炭部分に、脆弱なコークス構造が形成される。
（iii）粒径が５mm未満と小さい成型炭の場合は、成型炭と粉炭の接触面積が大きくなるので、成型炭の膨張性に拠るのではなく、むしろ、成型炭が小さいことにより、成型炭中に含まれるバインダーが均一に分散して、成型炭の軟化時、成型炭の周囲に存在する粉炭の粘結性をより高め、その結果、強固なコークス構造が形成される。
したがって、成型炭は、粒径が異なれば勿論のこと、粒径が同じでも、空隙充填度Ｚが異なれば、原料炭との混在状態における乾留過程で異なる挙動又は作用をなし、異なる現象が発現するのであり、成型炭の空隙充填度Ｚは、成型炭のコークス強度に及ぼす影響を客観的に評価する上で重要な評価指標である。
この点が、本発明の基礎をなす知見である。
そこで、本発明者は、成型炭の空隙充填度Ｚと粒径が、コークス強度に及ぼす影響について、成型炭の空隙充填度Ｚi（ｉ＝１、２、…、ｎ）及び配合率Ｘj（ｊ＝１、２、…、ｍ）を変えて、さらに調査した。
その結果、粒径−コークス強度曲線は、
（b1）図１に示す成型炭粒径−コークス強度曲線と同様に、所定の粒径範囲（以下、粒径を「粒径ｄ」と記載し、粒径範囲を「d1〜d2（d1＜d2）」と記載することがある）で、極大値又は極小値を示すこと、及び、
（b2）ｄ＜d1、及び、ｄ＞d2の粒径範囲で、ほぼ一定値を示すこと
が判明した。
（b1）図１に示す成型炭粒径−コークス強度曲線と同様に、所定の粒径範囲（以下、粒径を「粒径ｄ」と記載し、粒径範囲を「d1〜d2（d1＜d2）」と記載することがある）で、極大値又は極小値を示すこと、及び、
（b2）ｄ＜d1、及び、ｄ＞d2の粒径範囲で、ほぼ一定値を示すこと
が判明した。
即ち、「コークス強度−（ｄ＜d1及びｄ＞d2の粒径範囲でのコークス強度）」を、コークス強度の変化分（DI向上分又はDI低下分）：ΔDIと定義すると、空隙充填度Ｚi（ｉ＝１、２、…、ｎ）の粒径ｄの成型炭を、配合率Ｘj（ｊ＝１、２、…、ｍ）で配合した場合におけるコークス強度の変化分（向上分又は低下分）：ΔDIは、図３に模式的に示すように、
（c1）粒径範囲d1〜d2（d1＜d2）で、空隙充填度Ｚiに依存して異なる極大値を有する、上に凸の成型炭粒径（ｄ）−コークス強度変化分（ΔDI）曲線、又は、
（c2）粒径範囲d1〜d2（d1＜d2）で、空隙充填度Ｚiに依存して異なる極小値を有する、下に凸の成型炭粒径（ｄ）−コークス強度変化分（ΔDI）曲線
で表示できることを見出した。
（c1）粒径範囲d1〜d2（d1＜d2）で、空隙充填度Ｚiに依存して異なる極大値を有する、上に凸の成型炭粒径（ｄ）−コークス強度変化分（ΔDI）曲線、又は、
（c2）粒径範囲d1〜d2（d1＜d2）で、空隙充填度Ｚiに依存して異なる極小値を有する、下に凸の成型炭粒径（ｄ）−コークス強度変化分（ΔDI）曲線
で表示できることを見出した。
このことは、空隙充填度Ｚiの成型炭を配合率Ｘjで原料炭に配合する場合、予め、成型炭粒径（ｄ）−コークス強度変化分（ΔDI）曲線を把握しておけば、配合する成型炭の粒径範囲d1〜d2（d1＜d2）における粒径分布から、コークス強度の変化分（DI向上分又はDI低下分）：ΔDIを算出することができ、その結果、コークス強度DIを推測できることを意味している。
ここで、空隙充填度Ｚiで配合率Ｘjの成型炭粒径（ｄ）−コークス強度変化分（ΔDI）曲線（該曲線を「DI(ｘ)」という）において、粒径範囲d1〜d2（d1＜d2）の成型炭の粒径分布を、関数：ｆ(ｘ)で定義すると、粒径範囲d1〜d2（d1＜d2）の成型炭を配合した時のコークス強度変化分：ΔDIは、DI(ｘ)とｆ(ｘ)の積の粒径範囲d1〜d2における積分値、即ち、
ΔDI＝∫d1 d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
である。
ΔDI＝∫d1 d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
である。
したがって、上に凸のDI(ｘ)において、所望のコークス強度のDI向上分：ΔDI'を設定すれば、該変化分に対応するDI向上代：ΔDI'計算値、即ち、
ΔDI'＝∫d1' d2'DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
から、所望のコークス強度の変化分（DI向上分）を担う粒径範囲d1'〜d2'（d1＜d1'＜d2'＜d2）を算出できるし、また、配合率Ｘ'（＜Ｘ）を算出することができる。
ΔDI'＝∫d1' d2'DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
から、所望のコークス強度の変化分（DI向上分）を担う粒径範囲d1'〜d2'（d1＜d1'＜d2'＜d2）を算出できるし、また、配合率Ｘ'（＜Ｘ）を算出することができる。
また、下に凸のDI(ｘ)において、コークス強度の低下を抑制する所望の変化分（DI低下分）：ΔDI'を設定すれば、該変化分に対応するDI低下代：ΔDI'計算値、即ち、
ΔDI'＝∫d1 d1'DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ＋∫d2' d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
から、所望のコークス強度の変化分（DI低下分）を担う粒径範囲d1〜d1'及びd2'〜d2（d1＜d1'＜d2'＜d2で、粒径範囲d1'〜d2'の成型炭を配合しない）を算出できるし、また、配合率Ｘ'（＜Ｘ）を算出することができる。
ΔDI'＝∫d1 d1'DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ＋∫d2' d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
から、所望のコークス強度の変化分（DI低下分）を担う粒径範囲d1〜d1'及びd2'〜d2（d1＜d1'＜d2'＜d2で、粒径範囲d1'〜d2'の成型炭を配合しない）を算出できるし、また、配合率Ｘ'（＜Ｘ）を算出することができる。
本発明は、以上の知見を基礎とするものであり、予め求めた、空隙充填度Ｚiで配合率Ｘjの成型炭粒径（ｄ）−コークス強度変化分（ΔDI）曲線：DI(ｘ)に従って、原料炭に配合する成型炭の粒径ｄ又は配合率Ｘを、決定又は算出する点が特徴である。
以下、この決定又は算出の一例を説明する。
＜粒径ｄij（mm）又は配合率Ｘij（％）の決定又は算出例＞
<１>DI調整関数：DIij(ｄ)の設定
下記式（１”）で定義する空隙充填度Ｚi（ｉ＝１、２、…、ｎ）を測定した成型炭ｉを配合率Ｘj（ｊ＝１、２、…、ｍ）で原料炭に配合し、乾留した時のコークス強度DIijを測定し、空隙充填度Ｚi、配合率Ｘjでの成型炭粒径（ｄij）−コークス強度（DIij）曲線を得る。
Ｚi＝SVi×BD ……（１”）
ここで、SVi：成型炭ｉを構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）
<１>DI調整関数：DIij(ｄ)の設定
下記式（１”）で定義する空隙充填度Ｚi（ｉ＝１、２、…、ｎ）を測定した成型炭ｉを配合率Ｘj（ｊ＝１、２、…、ｍ）で原料炭に配合し、乾留した時のコークス強度DIijを測定し、空隙充填度Ｚi、配合率Ｘjでの成型炭粒径（ｄij）−コークス強度（DIij）曲線を得る。
Ｚi＝SVi×BD ……（１”）
ここで、SVi：成型炭ｉを構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）
上記成型炭粒径（ｄij）−コークス強度（DIij）曲線において、DIij＝DIij(0)（基準DIij）となる粒径範囲ｄ＜d1ij及びｄ＞d2ij（d1ij＜d2ij）を見いだし、下記式（２”）で定義するDI調整関数：DIij(ｄ)を設定する。
DIij(ｄ)＝DIij−DIij(0) ……（２”）
ここで、DIij(ｄ)は、DIij(ｄ)＝０（ｄ＜d1ij、d2ij＜ｄ）、DIij(ｄ)≠０（d1ij≦ｄ≦d2ij）であり、粒径ｄij（mm）の成型炭を配合率Ｘj（％）で原料炭に配合した場合におけるコークス強度DIの変化代：ΔDIijを意味している。
DIij(ｄ)＝DIij−DIij(0) ……（２”）
ここで、DIij(ｄ)は、DIij(ｄ)＝０（ｄ＜d1ij、d2ij＜ｄ）、DIij(ｄ)≠０（d1ij≦ｄ≦d2ij）であり、粒径ｄij（mm）の成型炭を配合率Ｘj（％）で原料炭に配合した場合におけるコークス強度DIの変化代：ΔDIijを意味している。
粒径範囲d1ij≦ｄ≦d2ijにおけるΔDIij−粒径ｄijは、上に凸か、下に凸の相関を示すが、この相関を何らかの関数曲線で近似し、DIij(ｄ)を設定する。
DIij(ｄ)が、粒径範囲d1ij≦ｄ≦d2ijで、上に凸の曲線であると、ΔDIijは、コークス強度DIの向上代（DI向上代）を意味し、下に凸の曲線であると、DI低下代を意味する。
なお、上に凸の曲線、及び、下に凸の曲線を表示する関数は、粒径範囲d1ij≦ｄ≦d2ijにおける上に凸、又は、下に凸の相関をできるだけ正確に表示できる関数であればよく、関数形態に拘る必要はない。
<２−１>向上代ΔDI'ijを得る場合における配合率Ｘ'jの決定又は算出
上に凸のDI調整関数：DIij(ｄ)に基づいて、下記手順に従って、原料炭に配合する成型炭の配合率Ｘ’j（％）を決定又は算出する。
(1)配合する成型炭の粒径d1'ij〜d2'ij（d1'ij＜d2'ij）を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘj、d1ij≦d1'ij＜d2'ij≦d2ij）を選択する。
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1'ij d2'ijｆij(ｘ)ｄｘ＝１ となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1'ij〜d2'ijの成型炭を、配合率Ｘjで配合した場合におけるDI向上代：ΔDIijを、下記式で算出する。
ΔDIij＝∫d1'ij d2'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
(4)向上代ΔDI'ijを得る場合における粒径d1'ij〜d2'ijの成型炭の配合率Ｘ'jを下記式で算出する。
Ｘ'j＝（ΔDI'ij／ΔDIij）×Ｘm
上に凸のDI調整関数：DIij(ｄ)に基づいて、下記手順に従って、原料炭に配合する成型炭の配合率Ｘ’j（％）を決定又は算出する。
(1)配合する成型炭の粒径d1'ij〜d2'ij（d1'ij＜d2'ij）を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘj、d1ij≦d1'ij＜d2'ij≦d2ij）を選択する。
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1'ij d2'ijｆij(ｘ)ｄｘ＝１ となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1'ij〜d2'ijの成型炭を、配合率Ｘjで配合した場合におけるDI向上代：ΔDIijを、下記式で算出する。
ΔDIij＝∫d1'ij d2'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
(4)向上代ΔDI'ijを得る場合における粒径d1'ij〜d2'ijの成型炭の配合率Ｘ'jを下記式で算出する。
Ｘ'j＝（ΔDI'ij／ΔDIij）×Ｘm
<２-２>向上代ΔDI'ijを得る場合における成型炭粒径d'ijの決定又は算出
上に凸のDI調整関数：DIij(ｄ)に基づいて、下記手順に従って、原料炭に配合する成型炭の粒径d'ijを決定又は算出する。
(1)配合する成型炭の配合比率Ｘ'j（％）を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘ'j、d1ij≦d1'ij＜d2'ij≦d2ij）を選択する。
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1'ij d2'ijｆij(ｘ)ｄｘ＝１ となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1'ij〜d2'ijの成型炭を配合率Ｘ'jで配合した場合におけるDI向上代：ΔDIijを下記式で求め、向上代ΔDI'ijとΔDIijが等しくなるように、下記式において粒径d1'ij〜d2'ijを調整することにより、向上代ΔDI'ijを得る場合における成型炭粒径d1'ij〜d2'ijを算出する。
ΔDIij＝∫d1'ij d2'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
上に凸のDI調整関数：DIij(ｄ)に基づいて、下記手順に従って、原料炭に配合する成型炭の粒径d'ijを決定又は算出する。
(1)配合する成型炭の配合比率Ｘ'j（％）を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘ'j、d1ij≦d1'ij＜d2'ij≦d2ij）を選択する。
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1'ij d2'ijｆij(ｘ)ｄｘ＝１ となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1'ij〜d2'ijの成型炭を配合率Ｘ'jで配合した場合におけるDI向上代：ΔDIijを下記式で求め、向上代ΔDI'ijとΔDIijが等しくなるように、下記式において粒径d1'ij〜d2'ijを調整することにより、向上代ΔDI'ijを得る場合における成型炭粒径d1'ij〜d2'ijを算出する。
ΔDIij＝∫d1'ij d2'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
<３−１>低下代をΔDI'ijに抑制する場合における配合率Ｘ'jの決定又は算出
下に凸のDI調整関数：DIij(ｄ)に基づいて、下記手順に従って、原料炭に配合する成型炭の配合率Ｘ'j（％）を決定又は算出する。基本的には、上記<２−１>の場合と同様である。
(1)配合しない成型炭の粒径d1'ij〜d2'ij（d1'ij＜d2'ij）を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘj、d1ij≦d1'ij＜d2'ij≦d2ij）を選択する。
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1ij d1'ijｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijfij(ｘ)ｄｘ＝１となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1ij〜d1'ij及び粒径d2'ij〜d2ijの成型炭を配合率Ｘjで配合した場合におけるDI低下代：ΔDIijを、下記式で算出する。
ΔDIij＝∫d1ij d1'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
(4)低下代をΔDI'ijに抑制する場合における粒径d1ij〜d1'ij及び粒径d2'ij〜d2ijの成型炭の配合率Ｘ'jを下記式で算出する。
Ｘ'j＝（ΔDI'ij／ΔDIij）×Ｘm
下に凸のDI調整関数：DIij(ｄ)に基づいて、下記手順に従って、原料炭に配合する成型炭の配合率Ｘ'j（％）を決定又は算出する。基本的には、上記<２−１>の場合と同様である。
(1)配合しない成型炭の粒径d1'ij〜d2'ij（d1'ij＜d2'ij）を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘj、d1ij≦d1'ij＜d2'ij≦d2ij）を選択する。
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1ij d1'ijｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijfij(ｘ)ｄｘ＝１となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1ij〜d1'ij及び粒径d2'ij〜d2ijの成型炭を配合率Ｘjで配合した場合におけるDI低下代：ΔDIijを、下記式で算出する。
ΔDIij＝∫d1ij d1'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
(4)低下代をΔDI'ijに抑制する場合における粒径d1ij〜d1'ij及び粒径d2'ij〜d2ijの成型炭の配合率Ｘ'jを下記式で算出する。
Ｘ'j＝（ΔDI'ij／ΔDIij）×Ｘm
<３-２>低下代をΔDI'ijに抑制する場合における成型炭粒径d'ijの決定又は算出
下に凸のDI調整関数：DIij(ｄ)に基づいて、下記手順に従って、原料炭に配合する成型炭の粒径d'ijを決定又は算出する。
(1)配合しない成型炭の配合比率Ｘ'j（％）を設定する。
下に凸のDI調整関数：DIij(ｄ)に基づいて、下記手順に従って、原料炭に配合する成型炭の粒径d'ijを決定又は算出する。
(1)配合しない成型炭の配合比率Ｘ'j（％）を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘ'j、d1ij≦d1'ij＜d2'ij≦d2ij）を選択する。
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1ij d1'ijｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijｆij(ｘ)ｄｘ＝１となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1ij〜d1'ij及び粒径d2'ij〜d2ijの成型炭を配合率Ｘ'jで配合した場合におけるDI低下代：ΔDIijを下記式で求め、目標低下代ΔDI'ijとΔDIijが等しくなるように、下記式において粒径d1'ij〜d2'ijを調整することにより、低下代をΔDI'ijに抑制する場合における成型炭粒径d1'ij〜d2'ijを算出する。
ΔDIij＝∫d1ij d1'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1ij d1'ijｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijｆij(ｘ)ｄｘ＝１となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1ij〜d1'ij及び粒径d2'ij〜d2ijの成型炭を配合率Ｘ'jで配合した場合におけるDI低下代：ΔDIijを下記式で求め、目標低下代ΔDI'ijとΔDIijが等しくなるように、下記式において粒径d1'ij〜d2'ijを調整することにより、低下代をΔDI'ijに抑制する場合における成型炭粒径d1'ij〜d2'ijを算出する。
ΔDIij＝∫d1ij d1'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
以上のように、空隙充填度Ｚiの成型炭を配合率Ｘjで配合した場合におけるDI調整関数：DIij(ｄ)が予め解っていれば、DIij(ｄ)に基づいて、所要のコークス強度を得るために配合する成型炭の粒径範囲d1'〜d2'又は粒径範囲d1〜d1'及び粒径d2'〜d2、及び、配合率Ｘ'jを、決定又は算出することができる。
上記粒径範囲を規定するd1及びd2は、配合率Ｘｊ及び成型炭の空隙充填率Ｚjにより異なるが、配合率Ｘjが１５〜３０％の範囲、成型炭の空隙充填率Ｚjが１．２〜１．８の範囲においては、本発明者の試験結果によれば、d1'≒５mm、d2'≒１５mmであった。
本発明において、成型炭の配合の適否は、成型炭の空隙充填度Ｚで評価するから、成型炭は、特定の銘柄、組成の石炭粒で成型されたものである必要はなく、適宜選択した銘柄の石炭粒を適宜混合して成型したものでよい。粉砕し、配合した原料炭を乾燥分級機で乾燥・分級処理を行った微粉炭のみを成型してもよいし、微粉炭に粘結材を混合して成型したものを用いてもよい。
実際に成型炭を製造する場合、粒径範囲d'1〜d'2（d1'＜d2'）の成型炭が、コークス強度DIを高める成型炭（向上代ΔDIの成型炭）であれば、粒径範囲d1'〜d2'の成型炭を増産する成型態様を採用する。
図４に、上記成型態様の一例を示す。成型機１から排出された成型炭から、上段篩機２で、＋d2'（d2'＜ｄ）の成型炭を分別・回収する。回収した成型炭を、粉砕機４で粉砕し上段篩機２へ循環する。上段篩機２を通過した−d2'（ｄ≦d2'）の成型炭から、下段篩機３で、原料炭へ配合する＋d1'（ｄ≧d1'）の成型炭６（粒径範囲d1'〜d2'（mm）の成型炭）を分別・回収する。下段篩機３を通過した−d1'（ｄ＜d1'）の成型炭は、成型炭原料５に混合され成型機１へ供給される。
なお、図４に示す成形態様においては、＋d2'（d2'＜ｄ）の成型炭、及び、−d1'（ｄ＜d1'）の成型炭を循環し、成型炭原料を、全て、粒径範囲d1'〜d2'（mm）の成型炭に成型する態様を示したが、篩機を用いず、成型機１で、粒径範囲d1'〜d2'の成型炭を、直接、成型してもよいし、また、粉砕機４からでる粉砕粉（ｄ＜d2'）の一部、及び／又は、下段篩機３を通過した篩下粉（ｄ＜d1'）の一部を、成型炭による変化代ΔDIを損なわない範囲で、配合用成型炭６に混合してもよい。
また、成型炭を製造する場合、粒径範囲d1'〜d2'の成型炭が、コークス強度DIを低下する成型炭（低下代ΔDIの成型炭）であれば、粒径d1'〜d2'の成型炭を排除する成型態様を採用する。
図５に、上記成型態様例を示す。成型機１から排出された成型炭から、上段篩機２で、原料炭へ配合する＋d2'（d2'≦ｄ）の成型炭６を分別・回収する。上段篩機２を通過した−d2'（d2'＞ｄ）の成型炭から、下段篩機３で、＋d1'（ｄ＞d1'）の成型炭（粒径範囲d1'未満〜d2'未満の成型炭）を分別・回収する。下段篩機３を通過した−d1'（ｄ≦d1'）の成型炭を、原料炭へ配合する成型炭として回収する。
下段篩機３で分別・回収した＋d1'（ｄ＞d1'）の成型炭（粒径範囲d1'未満〜d2'未満の成型炭）は、成型炭原料５へ混合されて成型機１へ再度供給されるか、又は、粉砕機４で粉砕され下段篩機３へ循環される。
なお、この成型態様において、成型炭原料５を、全量、粒径範囲−d1'（ｄ≦d1'）、＋d2'（d2'≦ｄ）の成型炭に成型するのではなく、下段篩機３で分別・回収した＋d1'（ｄ＞d1'）の成型炭（粒径範囲d1'未満〜d2'未満の成型炭）を、成型炭の低下代ΔDIを増大せしめない範囲で、配合用成型炭６に混合してもよい。
粒径範囲d1'（mm）未満〜d2'（mm）未満の成型炭を排除した成型炭、又は、粒径範囲d1'〜d2'（mm）の成型炭の配合割合は、所望の強度特性を考慮して、適宜設定すればよく、特定の配合割合に限定されないが、d1'〜d2'（mm）≒５〜１５（mm）の場合、１０〜５０質量％が好ましい。
本発明において、粒径を調整した成型炭を配合する原料炭は、特定の銘柄、組成のものに限定されない。原料炭は、低炭化度及び／又は高炭化度の非微粘結炭を含むものでもよい。
次に、本発明の実施例について説明するが、実施例の条件は、本発明の実施可能性及び効果を確認するために採用した一条件例であり、本発明は、この一条件例に限定されるものではない。本発明は、本発明の要旨を逸脱せず、本発明の目的を達成する限りにおいて、種々の条件を採用し得るものである。
（実施例１）
<１>DI調整関数：DIij(ｄ)の設定
下記式（１”）で定義する空隙充填度Ｚi＝１．５の成型炭ｉを配合率Ｘj＝２０％で原料炭に配合し、乾留した時のコークス強度DIijを測定し、空隙充填度Ｚi＝１．５、配合率Ｘj＝２０％での成型炭粒径（ｄij）−コークス強度（DIij）曲線を得た。
Ｚi＝SVi×BD ……（１”）
ここで、SVi：成型炭ｉを構成する石炭の軟化時の比容積＝１．８７５（cm3／ｇ）
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度＝０．８０（ｇ／cm3）
<１>DI調整関数：DIij(ｄ)の設定
下記式（１”）で定義する空隙充填度Ｚi＝１．５の成型炭ｉを配合率Ｘj＝２０％で原料炭に配合し、乾留した時のコークス強度DIijを測定し、空隙充填度Ｚi＝１．５、配合率Ｘj＝２０％での成型炭粒径（ｄij）−コークス強度（DIij）曲線を得た。
Ｚi＝SVi×BD ……（１”）
ここで、SVi：成型炭ｉを構成する石炭の軟化時の比容積＝１．８７５（cm3／ｇ）
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度＝０．８０（ｇ／cm3）
上記成型炭粒径（ｄij）−コークス強度（DIij）曲線において、DIij＝DIij(0)（基準DIij）となる粒径範囲は、ｄ＜５mm（＝d1ij）、及び、ｄ＞１５mm（＝d2ij）であった。
ここで、下記式（２”）で定義するDI調整関数：DIij(ｄ)を設定した。
DIij(ｄ)＝DIij−DIij(0) ……（２”）
DIij(ｄ)＝DIij−DIij(0) ……（２”）
DIij(ｄ)は、図６に示すように、粒径範囲：ｄ＜５mm、１５mm＜ｄで、DIij(ｄ)＝０であり、粒径範囲：５mm≦ｄ≦１５mmで、DIij(ｄ)≠０であり、粒径５〜１５mmの範囲で、粒径ｄij（mm）の成型炭を配合率Ｘj＝２０％で原料炭に配合した場合におけるコークス強度DIの変化代：ΔDIijを意味している。
<２−１>向上代ΔDI'ijを得る場合における配合率Ｘ'jの決定又は算出例１
(1)配合する成型炭の粒径：d1'ij〜d2'ijは、d1'ij＝５mm、d2'ij＝１５mmとした。
(2)実施例１の＜１＞で求めたDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘj＝２０％、粒径：５〜１５mm）を算出根拠とした。
(1)配合する成型炭の粒径：d1'ij〜d2'ijは、d1'ij＝５mm、d2'ij＝１５mmとした。
(2)実施例１の＜１＞で求めたDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘj＝２０％、粒径：５〜１５mm）を算出根拠とした。
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1'ij d2'ijｆij(ｘ)ｄｘ＝１となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1'ij〜d2'ijの成型炭を配合率Ｘjで配合した場合におけるDI向上代：ΔDIijを、下記式で算出する。
ΔDIij＝∫d1'ij d2'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
ΔDIij＝∫d1'ij d2'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
この場合のｆij(ｄ)を、図７に示す。即ち、ｆij(ｄ)は、図７に示すように、
ｄ＝５〜７mm、１３〜１５mm ： ｆij(ｄ)＝０．１
ｄ＝７〜９mm、１１〜１３mm ： ｆij(ｄ)＝０．２
ｄ＝９〜１１mm ： ｆij(ｄ)＝０．４
であり、ΔDIijは、表２に示すように、ΔDIij＝０．６８となる。
ｄ＝５〜７mm、１３〜１５mm ： ｆij(ｄ)＝０．１
ｄ＝７〜９mm、１１〜１３mm ： ｆij(ｄ)＝０．２
ｄ＝９〜１１mm ： ｆij(ｄ)＝０．４
であり、ΔDIijは、表２に示すように、ΔDIij＝０．６８となる。
(4)目標とするDI向上代ΔDI'ij＝０．５の場合において、粒径d1'ij〜d2'ijの成型炭の配合率Ｘ'jを、下記式で算出する。
Ｘ'j＝（ΔDI'ij／ΔDIij）×Ｘm＝０．５／０．６８×２０％＝１４．１％
Ｘ'j＝（ΔDI'ij／ΔDIij）×Ｘm＝０．５／０．６８×２０％＝１４．１％
したがって、空隙充填度Ｚi＝１．５の粒径５〜１５mmの成型炭ｉを、１４．１％（＝Ｘ'j）配合することにより、ΔDI'ij＝０．５を得ることができる。
実際に、上記粒径範囲の成型炭を１４．１%配合してコークスを製造したところ、DI向上代０．５を得ることができた（表５中、発明例１、参照）。
（実施例２）
<２−２>向上代ΔDI'ijを得る場合における配合率Ｘ'jの決定又は算出例２
(1)配合する成型炭の粒径：d1'ij〜d2'ijは、d1'ij＝７mm、d2'ij＝１３mmとした。
(2)実施例１の＜１＞で求めたDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘj＝２０％、粒径：５〜１５mm）を算出根拠とした。
<２−２>向上代ΔDI'ijを得る場合における配合率Ｘ'jの決定又は算出例２
(1)配合する成型炭の粒径：d1'ij〜d2'ijは、d1'ij＝７mm、d2'ij＝１３mmとした。
(2)実施例１の＜１＞で求めたDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘj＝２０％、粒径：５〜１５mm）を算出根拠とした。
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1'ij d2'ijｆij(ｘ)ｄｘ＝１となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1'ij〜d2'ijの成型炭を配合率Ｘjで配合した場合におけるDI向上代：ΔDIijを、下記式で算出する。
ΔDIij＝∫d1'ij d2'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
ΔDIij＝∫d1'ij d2'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
この場合のｆij(ｄ)を、図８に示す。即ち、ｆij(ｄ)は、図８に示すように、
ｄ＝７〜９mm、１１〜１３mm ： ｆij(ｄ)＝０．２５
ｄ＝９〜１１mm ： ｆij(ｄ)＝０．５
であり、ΔDIijは、表３に示すように、ΔDIij＝０．８０となる。
ｄ＝７〜９mm、１１〜１３mm ： ｆij(ｄ)＝０．２５
ｄ＝９〜１１mm ： ｆij(ｄ)＝０．５
であり、ΔDIijは、表３に示すように、ΔDIij＝０．８０となる。
(4)目標とするDI向上代ΔDI'ij＝０．５の場合において、粒径d1'ij〜d2'ijの成型炭の配合率Ｘ'jを、下記式で算出する。
Ｘ'j＝（ΔDI'ij／ΔDIij）×Ｘm＝０．５／０．８×２０％＝１２．５％
Ｘ'j＝（ΔDI'ij／ΔDIij）×Ｘm＝０．５／０．８×２０％＝１２．５％
したがって、空隙充填度Ｚi＝１．５の７〜１３mmの成型炭ｉを１２．５％（＝Ｘ'j）配合することにより、ΔDI'ij＝０．５を得ることができる。
実際に、上記粒径範囲の成型炭を１２．５％配合してコークスを製造したところ、DI向上代０．５を得ることができた（表５中、発明例２、参照）。
（実施例３）
<２−３>低下代をΔDI'ijに抑制する場合における配合率Ｘ'jの決定又は算出例３
(1)配合しない成型炭の粒径d1'ij〜d2'ijは、d1'ij＝７mm、d2'ij＝１３mmとした。
(2)算出根拠のDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘj＝２０％、d1ij≦d1'ij＜d2'ij≦d2ij）を、実施例１の＜１＞と同様にして求めた。求めたDI調整関数：DIij(ｄ)を、図９に示す。
<２−３>低下代をΔDI'ijに抑制する場合における配合率Ｘ'jの決定又は算出例３
(1)配合しない成型炭の粒径d1'ij〜d2'ijは、d1'ij＝７mm、d2'ij＝１３mmとした。
(2)算出根拠のDI調整関数：DIij(ｄ)（配合率：Ｘj＝２０％、d1ij≦d1'ij＜d2'ij≦d2ij）を、実施例１の＜１＞と同様にして求めた。求めたDI調整関数：DIij(ｄ)を、図９に示す。
ここで、空隙充填度Ｚi＝１．２、配合率Ｘj＝２０％、SVi＝１．５６（cm3／ｇ）、BD＝０．７７（ｇ／cm3）であった。
(3)粒径分布関数：ｆij(ｄ)（∫d1ij d1'ijｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijｆij(ｘ)ｄｘ＝１となるように規格化した粒径分布関数）の粒径d1ij〜d1'ij及び粒径d2'ij〜d2ijの成型炭を配合率Ｘjで配合した場合におけるDI低下代：ΔDIijを、下記式で算出する。
ΔDIij＝∫d1ij d1'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
ΔDIij＝∫d1ij d1'ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ＋∫d2'ij d2ijDIij(ｘ)ｆij(ｘ)ｄｘ
この場合のｆij(ｄ)を、図１０に示す。即ち、ｆij(ｄ)は、図１０に示すように、
ｄ＝５〜７mm ： ｆij(ｄ)＝０．５
ｄ＝１３〜１５mm ： ｆij(ｄ)＝０．５
であり、ΔDIijは、表４に示すように、ΔDIij＝−０．２０とすることができる。
ｄ＝５〜７mm ： ｆij(ｄ)＝０．５
ｄ＝１３〜１５mm ： ｆij(ｄ)＝０．５
であり、ΔDIijは、表４に示すように、ΔDIij＝−０．２０とすることができる。
(4)DI低下代をΔDI'ij＝−０．３に抑制することを目標とした場合において、粒径d1ij〜d1'ij及び粒径d2'ij〜d2ijの成型炭の配合率Ｘ'jを、下記式で算出する。
Ｘ'j＝（ΔDI'ij／ΔDIij）×Ｘm＝（−０．３）／（−０．２）×２０％＝３０％
Ｘ'j＝（ΔDI'ij／ΔDIij）×Ｘm＝（−０．３）／（−０．２）×２０％＝３０％
したがって、空隙充填度Ｚi＝１．２の５〜７mm及び１３〜１５mmの成型炭ｉを、３０％（＝Ｘ'j）配合することにより、ΔDI'ij＝−０．３とすることができる。
実際に、上記粒径範囲の成型炭を３０％配合してコークスを製造したところ、DI低下代を、−０．３に抑制することができた（表５中、発明例３、参照）。
ここで、実施例１〜３の結果を、発明例１〜３として、表５に示す。
（実施例４）
さらに、配合率を２０％とし、空隙充填度Ｚiを変えて、DI調整関数：DIij(ｄ)を求め、ΔDIij、粒径分布ｆij(ｄ)であるDI向上代又はDI低下代を算出した。
さらに、配合率を２０％とし、空隙充填度Ｚiを変えて、DI調整関数：DIij(ｄ)を求め、ΔDIij、粒径分布ｆij(ｄ)であるDI向上代又はDI低下代を算出した。
DI向上代又はDI低下代、及び、配合する成型炭の粒径範囲を設定し、設定したDI向上代又はDI低下代をもたらす成型炭の配合率Ｘjを算出した。
実際に、所要の粒径範囲の成型炭を、上記算出配合率で配合してコークスを製造したところ、設定どおりのDI向上代又はDI低下代を得ることができた。その結果を、表５に、発明例４〜６として示す。
前述したように、本発明によれば、低品質コークス原料を用いて、従来以上に強度の高いコークスを製造することができる。したがって、本発明は、鉄鋼産業を支えるコークス製造産業において利用される可能性の高い発明である。
１ 成型機
２ 上段篩機
３ 下段篩機
４ 粉砕機
５ 成型炭原料
６ 配合用成型炭
２ 上段篩機
３ 下段篩機
４ 粉砕機
５ 成型炭原料
６ 配合用成型炭
Claims (8)
- 成型炭を原料炭に配合して高強度コークスを製造する製造方法において、
（ａ）成型炭につき、下記式（１）で定義する空隙充填度Ｚを測定し、
（ｂ）空隙充填度Ｚで粒径ｄ（mm）の成型炭を、配合率Ｘ（％）で原料炭に配合してコークス強度DIを測定し、
（ｃ）上記測定結果に基づいて、配合率Ｘ（％）におけるコークス強度DIの変化代（DI向上代又はDI低下代）：ΔDIと粒径ｄ（mm）の関係を規定する関数DI(ｄ)を設定し、
（ｄ）関数DI(ｄ)に基づいて、所要のコークス強度DIの変化代（DI向上代又はDI低下代）：ΔDIを達成する成型炭の粒径ｄ（mm）又は配合率Ｘ（％）を算出し、
（ｅ）上記算出値に基づいて、空隙充填度Ｚの成型炭を原料炭に配合する
ことを特徴とする高強度コークスの製造方法。
Ｚ＝SV×BD ……（１）
ここで、SV：成型炭を構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3） - 成型炭を原料炭に配合して高強度コークスを製造する製造方法において、
（ａ）下記式（１）で定義する空隙充填度Ｚの成型炭の粒径ｄ（mm）及び配合率Ｘ（％）を、コークス強度DIの変化代（DI向上代又はDI低下代）：ΔDIを調整する、下記式（２）で定義するDI調整関数：DI(ｄ)に基づいて算出し、
（ｂ）上記算出値に基づいて、空隙充填度Ｚの成型炭を原料炭に配合する
ことを特徴とする高強度コークスの製造方法。
Ｚ＝SV×BD ……（１）
ここで、SV：成型炭を構成する石炭の軟化時の比容積（cm3／ｇ）
BD：コークス炉装入時の配合炭の嵩密度（ｇ／cm3）
DI(ｄ)＝DI−DI(0) ……（２）
ここで、DI：空隙充填度Ｚで粒径ｄ（mm）の成型炭を、配合率Ｘで原料炭に配合し て乾留した時のコークス強度
DI(0)：ｄ＜d1、d2＜ｄでのDI（基準DI）、d1、d2：定数
DI(ｄ)＝０（ｄ＜d1、d2＜ｄ）
DI(ｄ)≠０（d1≦ｄ≦d2） - 前記DI(ｄ)は、d1≦ｄ≦d2で、上に凸の曲線であることを特徴とする請求項２に記載の高強度コークスの製造方法。
- 前記DI(ｄ)は、d1≦ｄ≦d2で、下に凸の曲線であることを特徴とする請求項２に記載の高強度コークスの製造方法。
- 前記上に凸の曲線において、粒径d1〜d2（d1＜d2）の成型炭の粒径分布ｙを、関数：ｆ(ｘ)で表す時、粒径d1〜d2の成型炭を配合率Ｘで原料炭に配合した時のDI向上代：ΔDIが、下記式：
∫d1 d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
に対応することを特徴とする請求項３に記載の高強度コークスの製造方法。 - 前記下に凸の曲線において、粒径d1〜d2（d1＜d2）の成型炭の粒径分布ｙを、関数：ｆ(ｘ)で表す時、粒径d1〜d2の成型炭を配合率Ｘで原料炭に配合した時のDI低下代：ΔDIが、下記式：
∫d1 d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
に対応することを特徴とする請求項４に記載の高強度コークスの製造方法。 - 前記上に凸の曲線に従い、空隙充填度Ｚの成型炭を原料炭に配合し、コークス強度をΔDI'向上せしめる時、向上代ΔDI'を確保する成型炭の配合率Ｘ'を、下記手順に従い決定又は算出することを特徴とする請求項５に記載の高強度コークスの製造方法。
(1)配合する成型炭の粒径d1'〜d2'（d1'＜d2'）、粒径分布関数：ｆ(ｘ)を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DI(ｄ)（配合率：Ｘ、d1≦d1'＜d2'≦d2）を選択する。
(3)粒径d1'〜d2'の成型炭を配合率Ｘで配合した時のDI向上代：ΔDIを、下記式で算出する。
ΔDI＝∫d1' d2'DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
(4)粒径d1'〜d2'の成型炭の配合率Ｘ'を下記式で算出する。
Ｘ'＝（ΔDI'／ΔDI）×Ｘ - 前記下に凸の曲線に従い、空隙充填度Ｚの成型炭を原料炭に配合し、コークス強度の低下をΔDI'に抑制する時、低下代ΔDI'に抑制する成型炭の配合率Ｘ'を、下記手順に従い決定又は算出することを特徴とする請求項６に記載の高強度コークスの製造方法。
(1)配合しない成型炭の粒径d1〜d1'及び粒径d2'〜d2における成型炭の粒径分布関数：ｆ(ｘ)を設定する。
(2)算出根拠のDI調整関数：DI(ｄ)（配合率：Ｘ、d1≦d1'＜d2'≦d2）を選択する。
(3)粒径d1〜d1'及び粒径d2'〜d2の成型炭を配合率Ｘで配合した時のDI低下代：ΔDI（≧ΔDI'）を、下記式で算出する。
ΔDI＝∫d1 d1'DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ＋∫d2' d2DI(ｘ)ｆ(ｘ)ｄｘ
(4)粒径d1〜d1'及び粒径d2'〜d2の成型炭の配合率Ｘ'を下記式で算出する。
Ｘ'＝（ΔDI'／ΔDI）×Ｘ
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