JP4807563B2 - 容器詰め飲料及びその製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、カテキン類化合物を含有する飲食品及び飲食品や飲食品用素材等におけるエピガロカテキンガレートの吸収性改善方法、及び、これを利用した飲食品及び飲食品用素材の製造方法、エピガロカテキンガレートの吸収性が改善された飲食品及び飲食品用素材に関する。
急須等を用いて茶葉から抽出して飲用に供する緑茶は、近年、容器詰飲料として普及したことにより、従来に比べて飲用が容易になっている。また、緑茶には茶カテキンが含まれていることが知られており、茶カテキンが心臓病や癌の予防に有効であることが報告され、茶カテキンの保健効果が明らかになるにつれて、茶カテキンの含有量を高めた飲料なども市場に流通し、茶カテキンの積極的な摂取が浸透しつつある。
緑茶には８種類のカテキン類化合物があるが、その中でも、分子内に水酸基を８個有するエピガロカテキンガレート(EGCg)は、抗酸化作用に基づく広範囲な生理活性が期待されて研究が重ねられ、実際に強い活性を有することが確かめられている。EGCgの有効性を最大限享受するには、継続的に摂取することが肝要であるが、ヒトにおけるEGCgの吸収性は非常に低く、血液中に移行するEGCgの割合は、その摂取量の僅か１〜２％と見積もられている。従って、摂取量の大部分は無駄になる。
カテキンの有効性に影響を与える食品素材として、1)コショウの成分［EGCgの代謝に影響を与え、血液中に滞留する量・時間を増大させる］、及び、2)ある種の乳化剤［腸管吸収性を高める］が提案されている。また、摂取されるカテキンの吸収性を高めた飲料として、下記特許文献１には、炭水化物類と考えられるアルコール沈殿性物質の量を低減した飲料が開示され、下記特許文献２、３には、非エピ体カテキン類及びエピ体カテキン類の含有量が所定関係を満たすように配合した紅茶飲料が記載されている。
特許第３４０３４００号公報
特許第３６３８５７０号公報
特許第３６３８５８８号公報
しかし、上述の1)及び2)の食品素材は、風味や機能などの性質上、用途が限られるので、飲料やその他を含む広範囲の飲食品に適用することは難しい。
また、特許文献１に記載されるアルコール沈殿性物質の低減は、広範な飲食品に適用可能な事項ではなく、場合によってはカテキン類の多量の添加が必要となって風味が損なわれることも予想される。
更に、特許文献２、３に記載されるカテキン類の含有量に関する要件も、一般家庭で飲用される緑茶等では通常満たされる事項であって、容器詰飲料以外の飲食品への適用が有効であるとは考えられない。しかも、これらは、紅茶飲料に関するものであり、他の飲食品に広範に応用することは難しい。
本発明の課題は、広範囲の飲食品に適用可能であり、飲食品と共に摂取されるEGCgの吸収性を向上させることが可能なEGCgの吸収性改善方法、これを利用してEGCgの吸収性が改善された飲食品及び飲食品用素材並びにこれらの製造方法を提供することである。
上記課題を解決するために、本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、カフェインがEGCgの吸収性に影響を及ぼすことを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明の一態様によれば、容器詰め飲料は、カフェインをエピガロカテキンガレートに対して質量比で０．２０〜０．６０の割合で含有し、エピガロカテキンガレートの含有量が０．０２５mg／ml以上０．８０mg／ml以下であることを要旨とする。
また、本発明の一態様によれば、容器詰め飲料の製造方法は、飲料に含有されるカフェインのエピガロカテキンガレートに対する質量比が０．２０〜０．６０であり、エピガロカテキンガレートの含有量が０．０２５mg／ml以上０．８０mg／ml以下となるようにカフェイン及び／又はエピガロカテキンの含有量を調整することを要旨とする。
本発明によれば、カフェインとEGCgとの割合の好適化により、経口摂取されるEGCgの体内への吸収性を通常の飲食における吸収性よりも高くなるように改善することができる。これは、広範囲の飲食品及び飲食品用素材の製造・加工に適用可能であり、EGCgの吸収性を高めた飲食品及び飲食品用素材が提供される。EGCgの吸収性を高めた飲食品用素材は、食品添加物として使用することによって、EGCgの吸収性が改善された飲食品の製造及び提供が容易になる。
カテキン類化合物（総カテキン）には、４種のエピ型カテキン（エピカテキン(EC)、エピカテキンガレート(ECg)、エピガロカテキン(EGC)、エピガロカテキンガレート(EGCg)）と、４種の非エピ型カテキン（カテキン(C)、ガロカテキン(GC)、カテキンガレート(Cg)、ガロカテキンガレート(GCg)）とがあり、茶葉に含まれるカテキン類化合物は、４種のエピ型カテキンと僅かな量の２種の非エピ型カテキン（カテキン、ガロカテキン）である。茶葉を用いて一般的な淹れ方で抽出した茶浸出液中のカテキン類化合物は、主としてエピ型カテキンである。但し、エピ型カテキンは、加熱殺菌等の高温に曝されると非エピ型に異性化するので、容器詰飲料製品等に加工された茶飲料では、非エピ型カテキンの量が増加する。
カテキン類化合物のうちで最も機能性の高い成分であるEGCgは、生体内への吸収性が非常に低く、摂取したEGCgが血液中に移行する割合は、摂取量の１〜２％と言われている。しかし、これは、茶葉から抽出される種々の化合物を含んだ茶浸出液の飲用における結果である。本願発明者らは、カテキン類以外の化合物がEGCgの吸収に及ぼす影響の有無について調べたところ、メチルキサンチン化合物の存在によってＥＧＣｇの吸収性が変動することを見出した。メチルキサンチン化合物には、カフェイン、テオフィリン、テオブロミン等があり、茶類に含まれるメチルキサンチンはカフェインが主である。つまり、茶浸出液に含まれるカフェイン量によってEGCgの吸収性は変動する。より詳細には、EGCg含有量に対するカフェイン含有量の割合（以下、Ｃ／Ｅ比と称する）が通常の茶浸出液における割合より低下すると、EGCgの吸収性が高くなり、Ｃ／Ｅ比がゼロと通常の茶液の値との間の領域に、EGCgの吸収性が最大となる最適なＣ／Ｅ比が存在する。従って、Ｃ／Ｅ比が最適値に近づくように組成を調整することによって、摂取されるEGCgの吸収性つまり血中移行量が向上する。Ｃ／Ｅ比の好適化は、カフェイン含有量及び／又はEGCg含有量の調整によって可能である。過剰量のカテキン類化合物は飲食品の風味を損なうことを考慮すると、カフェインの減量によって吸収性の改善が可能なＣ／Ｅ比の適正化は、飲食品の風味に与える影響を軽減できる点において非常に有利であり、幅広い範囲の飲食品に適用することが可能である。
以下、本発明について詳細に説明する。
ヒトがEGCg及びカフェインを経口摂取した時の血液中濃度（血中移行量）の経時変化を調べると、EGCg及びカフェインの濃度のいずれも、摂取後急激に増加して１．５時間前後において最大値を示し、その後減少する。従って、EGCgの吸収性は、経口摂取後一定時間経過した時のEGCgの血中濃度によって評価することができる。EGCg及びカフェインの投与量を変化させてEGCgの吸収性を調べると、ラットにおいては、EGCgの吸収性は、Ｃ／Ｅ比がゼロから増加するに従って上昇して、Ｃ／Ｅ比が０．２を超えると逆に低下し、Ｃ／Ｅ比が０．５付近において、EGCg単独（Ｃ／Ｅ比＝０）での吸収性より小さくなる。つまり、EGCgの吸収性はＣ／Ｅ比が０．２付近において最大となり、Ｃ／Ｅ比が約０．５以上では、カフェインがEGCgの吸収を阻害すると理解される。ヒトの場合でも、Ｃ／Ｅ比とEGCgの吸収性との関係にはラットの場合と類似の傾向が見られ、EGCgの吸収性は、飲料のＣ／Ｅ比がゼロから増加するに従って上昇して、Ｃ／Ｅ比が０．４を超えると減少に転じ、Ｃ／Ｅ比が２．０付近においてはEGCg単独での吸収性とほぼ同程度になる。但し、EGCgの吸収性が最大になるのは、Ｃ／Ｅ比が０．４付近（約０．３〜０．５）においてであり、Ｃ／Ｅが１を超える範囲では、EGCg単独での吸収性と差が小さいが、吸収阻害は見られない。つまり、ヒトにおけるEGCgの吸収性は、Ｃ／Ｅ比が約２．０以下において明らかに昂進し、Ｃ／Ｅ比が０．０８〜１．１５の範囲では向上が著しい。
故に、Ｃ／Ｅ比が約２．０以下（ゼロを除く）、好ましくは０．０８〜１．１５となるような割合で飲食品中にカフェイン及びEGCgが含まれると、飲食品の経口摂取によるEGCgの吸収性は、EGCg単独の場合より著しく昂進する。従って、通常の飲食品の製造プロセスにおいて、飲食品中のＣ／Ｅ比が０．４に近づくようにカフェイン含有量及び／又はEGCg含有量を調整すれば、吸収性が向上したEGCg含有飲食品が得られる。具体的には、飲食品に本来含まれるカフェイン及びEGCgの量を考慮して、カフェイン及びEGCgを配合すればよい。
茶類の中で最もカテキン含有量が多い緑茶において、茶葉を熱湯により抽出した浸出液に含まれるカフェイン及びEGCgの含有量は、湯温によって異なるが、一般的な淹れ方においては、カフェインが０．２１mg／ml程度、EGCgが０．２４mg／ml程度であると報告されている（参照文献：高橋ら、「埼玉県における日常の緑茶飲用実態及びカテキン類摂取量の推計」、茶業研究報告、97(2004)、49〜58）。これに基づくと、通常の緑茶浸出液のＣ／Ｅ比は約０．９となる。湯温が低いとカフェインの浸出量が減少するが、同時にEGCgも減少することから、一般的な緑茶浸出液のＣ／Ｅ比は概ね０．９程度と見なせる。容器詰め飲料に加工した製品では、加熱殺菌によりEGCgが減少するため、Ｃ／Ｅ比は更に大きくなる。また、発酵茶及び半発酵茶でも、Ｃ／Ｅ比は更に大きくなる。従って、一般的な茶浸出液のＣ／Ｅ比は、EGCgの吸収性が最大になる最適Ｃ／Ｅ比より大きく、一般的な緑茶浸出液からＣ／Ｅ比が好適な茶飲料を得るには、Ｃ／Ｅ比を減少させて０．４に近づける。これには、カフェインを減量（脱カフェイン）する方法と、EGCgを増量（添加）する方法とがある。
容器詰め茶飲料の調製では、茶葉から抽出した浸出液に対して、脱カフェイン処理及びEGCg添加の何れも施すことが可能である。また、健康飲料、特定保健用飲料などの茶以外の飲料の場合は、カフェインとEGCgとを適切に配合することにより飲料を調製できる。EGCgの渋味を考慮すると、飲料の風味が良好であるためには、飲料中のEGCg含有量は、約１．０mg／ml以下が適しており、好ましくは約０．０２５〜０．８０mg／ml、より好ましくは０．０５〜０．７５mg／ml程度に調整するとよい。これに従って適切なＣ／Ｅ比となるカフェイン含有量を求めると、カフェイン含有量は、約１．１５mg／ml以下、好ましくは約０．００２〜０．９２mg／ml、より好ましくは約０．００４〜０．８６mg／mlとなる。本発明に係る飲料には、一般的な飲料の調製において用いられる酸化防止剤、安定化剤等の各種添加物や調味料、香料等を必要に応じて適宜配合してもよい。アスコルビン酸、クエン酸等の酸性物質は、高温での非エピ化によるEGCgの減少を防止するのに有効であり、加熱殺菌時の飲料を効果的に安定化する。
茶浸出液の脱カフェインは、例えば、合成吸着剤を充填したカラムを用いたクロマト処理（特許３４０３４００号公報段落［００２７］等）などによって可能である。本発明では、完全にカフェインを除去する必要はなく、最終製品に求められるカフェイン含有量に応じて脱カフェイン処理の除去率を適切に調整したり、カフェイン除去率に応じて添加するEGCgの割合を調節することができる。EGCgの添加において使用するEGCgは、精製物であっても、茶抽出物から得られる他のカテキン類化合物等を含んだ組成物であっても良く、文献によれば、EGCg以外のカテキン類の存在がEGCgの吸収性に及ぼす実質的な影響はない（参照：Henning et al, "Bioavailability and antioxidant effect of epigallocatechin gallate administered in purified form versus as green tea extract in healthy individuals", Journal of Nutritional Biochemistry, 16(2005), p610-616）。例えば、市販のカテキン製剤（伊藤園社製品「テアフラン」、ＤＳＭニュートリショナルプロダクト社製品「テアビゴ」等）や、茶浸出液を脱カフェイン処理した後の濃縮物などを用いることができる。
上述のようにＣ／Ｅ比を０．４に近づけて好適化した飲料（又は飲料原料液）は、濃縮又は乾燥して濃縮物又は乾燥物に調製すると、粉末飲料、インスタント茶等として使用することができ、また、飲食品用素材としても使用可能であり、例えば、サプリメントや補助食品などの構成成分としての利用可能である。また、このような飲食品用素材は、種々の飲食品へ配合する食品添加物として利用してもよく、緑茶飲料以外の飲食品にも吸収性が向上した状態でEGCgを配合することができ、様々な飲食品の摂取においてEGCgの吸収性向上による有効性を享受することが可能となる。食品添加物は、精製カフェイン及び精製EGCgを好適なＣ／Ｅ比で配合して調製しても良く、一般に使用可能な調味料、香料、ｐＨ調整剤、増粘剤などの添加も許容され、粉末、固形、液状、ペースト状等の様々な形態に調製できる。酸味料の添加は、ｐＨを低下させてエピ型カテキンの異性化を抑制するのに有効である。このような食品添加物は、飲料、菓子類、総菜類、インスタント食品、加工食品等の様々な飲食品に適用でき、飲食品の製造中又は製造後に用いて、吸収性が向上したEGCg含有飲食品が提供される。また、添加量によって適度な茶風味を加えることもできる。飲食品加工用の原料に配合して、EGCgの吸収性を向上させてもよい。例えば、小麦粉、そば粉などの穀物粉や、砂糖、塩、醤油、味噌、酢などの調味料類などの原料への適用が挙げられる。
上述したＣ／Ｅ比の好適化を茶葉製品などに適用すると、一般家庭において淹れる茶飲料のEGCgの吸収性を高めることが可能である。具体的には、脱カフェインした緑茶抽出物又はカテキン製剤を茶葉に添着させて、茶葉から得られる茶飲料のＣ／Ｅ比が上述の好適な値になるように茶葉製品全体のＣ／Ｅ比を調整する。この際、主材の茶葉として、蒸した葉を熱湯に浸漬することによって製造される低カフェイン茶葉（カフェインを減少させた茶葉）を用いると、Ｃ／Ｅ比の調節及び風味の調整が容易である。紅茶やウーロン茶等の発酵茶、半発酵茶は、カテキン含有量が緑茶より少ないので、本発明の適用によってEGCgの有効摂取に貢献することができる。
このように、本発明は、幅広い飲食品においてEGCgの吸収を向上させることができ、EGCgの含有量が低い飲食品を通じても、保健的に有効な量のEGCgの摂取を容易にすることができ、保健向上に有用である。
上述のようなＣ／Ｅ比が好適な食品添加物を使用する場合、適用する飲食品がカフェインを含有していると、Ｃ／Ｅ比が好適な範囲から逸脱し得るので、適用する飲食品（用途）が予め設定される場合には、飲食品のカフェイン含有量及び標準的添加割合を勘案して食品添加物のＣ／Ｅ比を設定することが望ましい。このような飲食品には、コーヒー、ココア（チョコレートドリンク）等のカフェイン含有飲料や、これらを用いた飲食品などが挙げられる。低カフェインコーヒーやココア、チョコレート類及びこれらを用いた飲食品は、本発明を適用してEGCgの含有量及び吸収性が高い飲食品を提供するのに有利である。
又、本発明に係る好適なＣ／Ｅ比の食品添加物を、カフェインを含まない穀物や野菜、果物等を原料とする飲食品に適用してもよい。この場合の食品添加物の添加量は、風味が良好な範囲内で適宜変更できる。
通常の緑茶飲料はＣ／Ｅ比が０．９程度であるので、Ｃ／Ｅ比を０．９未満、具体的には０．１２〜０．８５に調整すると、通常の緑茶浸出液と比較してEGCgの吸収性の向上が明らかになり、Ｃ／Ｅ比が０．１８〜０．７０では、通常の緑茶浸出液の吸収性の約１．１倍以上（EGCg単独の吸収性の約１．７倍以上）となる。Ｃ／Ｅ比が０．２０〜０．６０では、通常の緑茶浸出液の吸収性の約１．１５倍以上（EGCg単独の吸収性の約１．７５倍以上）となり、実用的に吸収性の昂進効果が良好に得られる。
文献によれば、癌等の予防に有効な１日当たりの緑茶摂取量を従来の緑茶飲用に基づいて求めた場合、緑茶約１０杯（≒１．５Ｌ、含まれるEGCg量：３６０〜５４０mg）になると報告されている（Nakachi et al., "Preventive effects of drinking green tea on cancer and cardiovascular disease: Epidemiological evidence for multiple targeting prevention", BioFactors, 13(2000), 49-54）。これに基づくと、EGCgの吸収性を通常のお茶の１．２倍程度に高めることができる本発明においては、EGCg含有量が一般の茶浸出液と同程度（約０．２４mg／ml）の緑茶の場合、有効な１日当たりの緑茶摂取量は８．３杯（１．２５Ｌ）程度となる。風味への影響を最小限に抑えられる範囲でEGCgを増量して０．２４mg／mlより高いEGCg含有量においてＣ／Ｅ比を調整すれば、有効な１日当たりの摂取量は５杯以下に減少することが可能である。
以下、実施例を参照して、本発明によるEGCgの吸収性の向上について具体的に説明する。
（試料の調製）
カフェイン試薬（和光純薬工業株式会社製）０〜６５mgを水３mlに溶解した水溶液、及び、EGCg製剤（EGCg含有量：９０％以上、商品名：テアビゴ、ＤＳＭニュートリショナルプロダクト社製）３０mgを水１mlに溶解した水溶液を調製した。
カフェイン試薬（和光純薬工業株式会社製）０〜６５mgを水３mlに溶解した水溶液、及び、EGCg製剤（EGCg含有量：９０％以上、商品名：テアビゴ、ＤＳＭニュートリショナルプロダクト社製）３０mgを水１mlに溶解した水溶液を調製した。
（ラットにおけるEGCgの吸収性）
表１に示す試験区１〜７に従って、カフェイン水溶液及びEGCg水溶液をラットに経口投与した後６０分間経過した時のラットの血中EGCG量を化学発光−ＨＰＬＣにより測定した。測定は、各試験区についてラット６匹を用いて行い、６匹の測定値の平均値を表１に示す。
表１に示す試験区１〜７に従って、カフェイン水溶液及びEGCg水溶液をラットに経口投与した後６０分間経過した時のラットの血中EGCG量を化学発光−ＨＰＬＣにより測定した。測定は、各試験区についてラット６匹を用いて行い、６匹の測定値の平均値を表１に示す。
表１に従ってＣ／Ｅ比と血中EGCg量との関係をグラフで示すと図１のようになる。表１によれば、ラットの血中EGCg量は、Ｃ／Ｅ比が０．２である試験区３の場合に最も高く、Ｃ／Ｅ比がそれより小さくても大きくても血中EGCg量は低下する。また、試験区４〜７における投与では、カフェインを投与しない試験区１の場合より血中EGCg量が低く、この結果は、Ｃ／Ｅ比が約０．５以上になるとカフェインによってEGCgの吸収を阻害することを示している。このことから、EGCgの吸収性を高めるには、Ｃ／Ｅ比が０．５未満になることが肝要であると言える。
（表１）
カフェイン EGCg Ｃ／Ｅ比 血中EGCg量
(mg) (mg) (pmol/ml)
試験区１ ０ ３０ ０ ２２９
試験区２ ３ ３０ ０．１ ２４３
試験区３ ６ ３０ ０．２ ２７０
試験区４ １５ ３０ ０．５ ２２１
試験区５ ３０ ３０ １．０ １５３
試験区６ ４５ ３０ １．５ ９０
試験区７ ６５ ３０ ２．２ ９４
カフェイン EGCg Ｃ／Ｅ比 血中EGCg量
(mg) (mg) (pmol/ml)
試験区１ ０ ３０ ０ ２２９
試験区２ ３ ３０ ０．１ ２４３
試験区３ ６ ３０ ０．２ ２７０
試験区４ １５ ３０ ０．５ ２２１
試験区５ ３０ ３０ １．０ １５３
試験区６ ４５ ３０ １．５ ９０
試験区７ ６５ ３０ ２．２ ９４
（飲料の調製）
表２に示す量のカフェイン製剤（白鳥製薬株式会社製）、EGCg製剤（EGCg含有量：９０％以上、商品名：テアビゴ、ＤＳＭニュートリショナルプロダクト社製）、アスコルビン酸及びクエン酸を水１９０mlに加えて溶解した後に缶に封入し、加熱殺菌することによって、飲料Ａ〜Ｃを調製した。調製した飲料のカフェイン及びカテキン含有量の実測値を表に示す。
表２に示す量のカフェイン製剤（白鳥製薬株式会社製）、EGCg製剤（EGCg含有量：９０％以上、商品名：テアビゴ、ＤＳＭニュートリショナルプロダクト社製）、アスコルビン酸及びクエン酸を水１９０mlに加えて溶解した後に缶に封入し、加熱殺菌することによって、飲料Ａ〜Ｃを調製した。調製した飲料のカフェイン及びカテキン含有量の実測値を表に示す。
（ヒトにおけるEGCgの吸収性）
飲料Ａ〜Ｃの１つを被験者が飲用した後９０分間経過した時の被験者の血中のEGCG量を化学発光−ＨＰＬＣにより測定した。測定は、各飲料について被験者３名によって行い、３名の測定値の平均値を表２に示す。
飲料Ａ〜Ｃの１つを被験者が飲用した後９０分間経過した時の被験者の血中のEGCG量を化学発光−ＨＰＬＣにより測定した。測定は、各飲料について被験者３名によって行い、３名の測定値の平均値を表２に示す。
表２に従ってＣ／Ｅ比と血中EGCg量との関係をグラフで示すと図２のようになる。表２によれば、被験者の血中EGCg量は、Ｃ／Ｅ比が０．４の飲料Ｂを飲用した場合に最も高く、Ｃ／Ｅ比がそれより小さくても大きくても血中EGCg量は低下する。また、飲料Ｃの飲用では、カフェインを含まない飲料Ａの場合より血中EGCg量が多少高く、この結果からは、Ｃ／Ｅ比が約０．４を超えた範囲においてカフェインによるEGCgの吸収阻害は見られない。EGCgの吸収性が最も昂進する最適Ｃ／Ｅ比は０．６以下の範囲にあることが明らかである。
（表２）
カフェイン EGCg アスコルビン酸 クエン酸 Ｃ／Ｅ比 血中EGCg量
(mg) (mg) (mg) (mg) (pmol/ml)
飲料Ａ ０ ９４ ２４ ４ ０ ３３６
飲料Ｂ ４１ ９５ ２３ ４ ０．４ ６３１
飲料Ｃ １８０ ９４ ２２ ４ １．９ ３９０
カフェイン EGCg アスコルビン酸 クエン酸 Ｃ／Ｅ比 血中EGCg量
(mg) (mg) (mg) (mg) (pmol/ml)
飲料Ａ ０ ９４ ２４ ４ ０ ３３６
飲料Ｂ ４１ ９５ ２３ ４ ０．４ ６３１
飲料Ｃ １８０ ９４ ２２ ４ １．９ ３９０
Claims (4)
- カフェインをエピガロカテキンガレートに対して質量比で０．２０〜０．６０の割合で含有し、エピガロカテキンガレートの含有量が０．０２５mg／ml以上０．８０mg／ml以下である容器詰め飲料。
- エピガロカテキンガレートの含有量が０．２４mg／mlを超え０．８０mg／ml以下であり、緑茶飲料として提供される請求項１記載の容器詰め飲料。
- 飲料に含有されるカフェインのエピガロカテキンガレートに対する質量比が０．２０〜０．６０であり、エピガロカテキンガレートの含有量が０．０２５mg／ml以上０．８０mg／ml以下となるようにカフェイン及び／又はエピガロカテキンの含有量を調整することを特徴とする容器詰め飲料の製造方法。
- エピガロカテキンガレートの含有量が０．２４mg／mlを超え０．８０mg／ml以下となるように調整する請求項３記載の容器詰め飲料の製造方法。
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