JP4780579B2 - 電気化学電池の流体流れの制御 - Google Patents

Description

本発明は、電気化学電池、より詳しくは、請求項１の前文に記載のプロトン交換膜燃料電池（ＰＥＭ燃料電池）又は電解セルに関する。

カソード及びアノードを有する電解セルでは、電気エネルギーが化学エネルギーに変換される。電流を使用して、イオン性放電によって化合物を分解する。外部電圧をかけたとき、電子は、還元プロセス中のカソードでイオンに吸収される。電子は、酸化プロセス中のアノードでイオンから放出される。電解セルは、還元及び酸化が互いに別々に起こるような方法で構成される。

燃料電池は、正極端子及び負極端子を有する、又はカソード及びアノードを有するガルヴァーニ電池であり、それは、化学エネルギーを電気エネルギーに変換する。この目的のために電極が使用され、電解液、及び好ましくは触媒と相互作用する。還元は正極端子で起こり、電子不足となる。酸化は負極端子で起こり、電子過剰となる。外部回路が接続されるとすぐに、燃料電池で電気化学的プロセスが起こる。

燃料電池の典型的な構造は、特許文献１に示されている。燃料電池は、カソード電極、アノード電極、及びマトリックスを含んでなり、それらはともに膜電極組立体（ＭＥＡ）を形成する。カソード電極及びアノード電極それぞれは、触媒材料に対し担体として働く導電体を含んでなる。マトリックスは、カソード電極とアノード電極の間に配置され、電解液に対し担体として働く。複数の燃料電池が、セパレーター・プレートを間に介挿して、互いに積み重ねられる。酸化体、還元体、反応物、及び冷却材の供給、循環、及び排出は、セパレーター・プレートにより作り出されるチャネル・システムによって行われる。それぞれの液体又はガスの作動材料のために、供給集合チャネル、分配チャネル、及び排出集合チャネルが、封止手段によって互いを分離して、燃料電池スタックに設けられる。供給集合チャネル及び排出集合チャネルは、英語を話す地域ではポートと称される。スタックの電池には、少なくとも１個の供給集合チャネルによって、酸化体流体、反応物流体、及び冷却材が同時に供給される。反応生成物、過剰反応物、及び酸化体流体、並びに加熱された冷却材は、スタックからの少なくとも１個の排出集合チャネルによって、電池から除去される。分配チャネルは、供給集合チャネルと排出集合チャネルの間の連結部、及び燃料電池の個々の活性チャネルを形成する。燃料電池は、直列に接続して、電圧を上げることができる。スタックは、エンド・プレートで閉じられ、ハウジングに収容され、正極端子及び負極端子が外部の消費ユニットにつなげられる。

特許文献２には、燃料電池システムの記載があり、そこでは、燃料電池スタックが断熱体によって取り囲まれている。熱放散のため、燃料電池スタックは、良好な熱伝導を有する金属体によって取り囲まれる。Ｕ字形のバイメタル体がボデーに固定される。燃料電池スタックの温度が予め定められた温度を超えた場合、バイメタル体が変形し、ラジエータ・プレートに接触し、その結果、燃料電池スタックの熱伝導性金属体からバイメタル体を経由してラジエータ・プレートに熱輸送が行われる。この装置は、かさばっており、機械的な接触による熱放散は、不満足なものである。

特許文献３に示されている液体燃料電池システムの場合、ファンの冷却空気が燃料電池スタックの廻りを流れる。冷却空気の流量は、フィンによって制御することができ、それは、冷却空気通路の連結棒によって枢動することができる。この連結棒は、バイメタル素子によって駆動され、それは、アノード液と熱接触している。アノード液の温度に変化があった場合、バイメタル素子が変形し、その結果、このフィンは、冷却空気通路をいくらか開口させる。冷却システムは燃料電池スタックの外側に取付けられ、このことが燃料電池システムの全体的なサイズを増大させる。この冷却システムは、燃料電池スタック内の温度不均一を均一化することができない。いずれの場合も全体的な電池温度だけが制御される。

さらに、燃料電池スタック上への冷却空気流れの流体動的流れを使用する公知の解決策がある。特許文献４による解決策の場合、冷却空気の流れ抵抗が、流入領域の特別な成型により低減される。特許文献５では、空気バッフルによって燃料電池上に冷却空気が均一に分配されることが記載されている。特許文献６では、冷却空気用の特別な流れ案内が示されている。

これらの全ての解決策の場合、それぞれ、個々の電池の温度が最適に制御されるというような方法で、しかし冷却流を局所的条件に適応させずに、冷却空気流れを形づくることを試みている。

独国特許出願公開第１００４７２４８号明細書 特開昭６０−０４１７６９号公報 特開昭６１−０５８１７３号公報 特開昭５８−１００３７２号公報 特開昭５８−０１７９６４号公報 特開１１８５８７１号公報

本発明の目的は、電池内の温度もしくは水分の分配、及び／又は反応物の分配が改良された結果として、改良された効率を有する電気化学電池を開発することである。

この目的は、請求項１に記載の特徴を有する電気化学電池によって達成される。有益な形態は、従属項によって提供される。

本発明は、個々の電池領域において流体流れの開ループ式又は閉ループ式制御を可能にする。少なくとも１個のチャネル内の流れ断面積を変化させる少なくとも１個の素子を使用すると、所望の温度分布又は水分分配の設定が可能になり、それは、電池の冷却媒体及び運転状態に依存する。

本発明による装置の主要な利点は、それぞれのチャネルが個別に制御され得ること、すなわち個々のチャネルにおける圧力損失の変動が、個々のチャネルの体積流量の変動をもたらし、そのチャネルへ、及びそのチャネルから、ガスが、集合及び分配チャネルによって、一緒に供給され、及び取り出されることである。均一な温度又は水分分配が要求された場合、チャネル間の温度又は水分の均一化がもたらされる。より複雑な燃料電池システムの場合で、特定の温度又は水分特性が要求された場合、流れ断面積を変化させる素子の対応する配置によって、これを達成することができる。

燃料電池における一様でない温度分布の理由の一つは、不均一な熱出力である。例えば、燃料電池スタックの外側の電池の場合、周囲に放出される熱量は、内部にある電池の場合より大きい。具体的には、空気冷却の場合、冷却流体の加熱によって不均一な熱出力が得られる。さらに、電池内の反応は、どこでも同じ程度には起こらず、その結果、熱の供給源は不均等に分布する。この反応は、とりわけ局所的温度、局所的分圧、及び局所的水分量に依存する。

例えばバイメタルストリップなどの、流れ断面積を変化させる素子によって、それぞれの冷却チャネルの冷却材流量を制御することができる。これにより、最適化された温度分布が得られる。

さらに、ガス流動に影響を与えることによる局所的ガス組成物の開ループ式又は閉ループ式制御のために、流れ断面積を変化させる素子を使用することができる。例えば、バイメタルストリップを、一つの又は両方の反応ガスの流体チャネルに設けることができる。流体チャネルが互いに連結されている場合、チャネルの間でガス交換が起こり得る。その結果、局所的に増大した電池反応及び局所的により高い温度が提供される。高い温度は、バイメタルストリップによるガス・チャネル断面積の縮小をもたらし、そのことにより、電池のこの領域において、反応ガスは、局所的により少なく存在し、他の領域において、ガス流量が増加するという結果になる。ガス流量の減少は、電池反応を減少させる影響を与え、供給がより大きい領域では反応が増大する。このようにして、均一な反応分布が得られる。

本発明の変形形態では、バイメタル素子の配置及びガス・チャネル間の連結によって、所望の反応分布を設定することができる。この目的のために、流体用の流れ場を異なる領域に分割することができて、異なる領域を介しての流体連通が可能になる。その領域の流体チャネルを互いに平行にすることができ、チャネルの断面積を変化させる素子を、下流領域に組み込むことが有利である。

さらに、冷却空気流量及び反応ガス流量を局所的に制御することができるかどうかは、材料もしくは構成部品の体積、又はそれらの形状が、水分量に依存して変化する構成部品を使用することによって、実現される。燃料電池の場合、反応パートナーに応じて、相変化が起こる、すなわち、チャネルの入口及び出口間のガス流れの通路中のカソード面上に、液状水分が製造されうる。水が反応生成物であるので、発生する水量は反応に依存する。前記材料又は構成部品が、水分量に依存して、チャネル断面積を縮小させるような方法でそれらを使用するなら、バイメタルストリップを使用する場合と同様の同じ効果が、このようにして達成され得る。

局所的発熱を制御する場合、アノード側及びカソード側のチャネル中、並びに冷却材チャネル中に、バイメタルストリップを使用することになる。水分依存性の制御の場合、断面積を変化させる材料又は構成部品は、カソード・チャネルに直接組み込まれる。アノード流体流量及び／又は冷却流体流量もまた、水分に依存して制御されるべき場合、チャネル断面積の変動を、アノード側又は冷却流体側で達成するために、カソード流体流れ中の水分を記録しなければならない。

本発明は、例示的実施形態に基づいて以下にさらに詳細に説明されることになる。

図１及び２は、矩形の冷却チャネル２を有する燃料電池のセパレーター・プレート１の詳細を示す。一端部でチャネル・ベース３に固定されているのは、同じく矩形のバイメタル小板４である。このバイメタル小板４は、冷却チャネル２と実質的に同じ幅であり、その幅は図面の平面に関して垂直に延在している。冷却流体５が、冷却チャネル２を循環している。冷却流体５が燃料電池の運転にとって低すぎる温度である場合、バイメタル小板４は上に曲がり、その結果、冷却チャネル２の流れ断面積が縮小される。極端な場合、図１に示すように、バイメタル小板４は、冷却チャネル２を完全に閉じるような程度まで上に曲がる。冷却流体５が流れない、又は少しだけ流れる場合、冷却流体５は、燃料電池で起こるプロセスによって加熱される。その結果、バイメタル小板４は、その自由端部がチャネル・ベース３の方向に曲がり、流れ断面積を増大させる。冷却流体５は、大きな抵抗なしで、指示された方向６に流れることができる。

以下の記載では、すでに記載した構成要素の同じ参照番号が、同等な機能を有する構成要素に使用される。

図３及び４は、矩形の冷却チャネル２を有する燃料電池のセパレーター・プレート１の詳細を示す。チャネル・ベース３上に、一端部で自由に移動可能な、舌状に成型した切欠き部７がある。切欠き部７は、全長にわたり、チャネル側で金属の矩形小板８に結合している。この小板８は、切欠き部７の材料とは異なる熱膨張率を有し、その結果、切欠き部７及び小板８は、バイメタル素子を形成する。低温の冷却流体５の場合、図３に表されるように、切欠き部７は小板８と共に、チャネル・ベース３から離れて曲がり、流れ断面積を縮小させる。図４は、冷却流体５が加熱されたときの状態を示す。切欠き部７は小板８と共に、チャネル・ベース３の中に戻り、その結果、流れ断面積全体は実質的にクリアにされる。

図５及び６は、矩形の冷却チャネル２を有する燃料電池のセパレーター・プレート１の詳細を示す。複数の矩形のバイメタル小板９〜１４が、それぞれ一端部でチャネル・ベース３に固定されている。バイメタル小板９〜１４の固定端部は、同じ方向に向いている。このバイメタル小板９〜１４を、冷却チャネル２と実質的に同じ幅にすることができ、又は、複数の上記バイメタル小板９〜１４を、冷却チャネル２の幅にわたり、互いの隣に位置させることができる。バイメタル小板９〜１４の長さＬは、冷却チャネル２の高さＨと比較するとかなり小さい。図５は、冷却流体５が高温すぎるときのバイメタル小板９〜１４の状態を示す。冷却流体５が高温度故に、バイメタル小板９〜１４は起き上がる。この状態では、起き上がったバイメタル小板９〜１４は、チャネル・ベース３の有効放熱表面積を増大させる。起き上がったバイメタル小板９〜１４は、壁の粗度を増大させ、このことにより、セパレーター・プレート１の材料の中への熱輸送が改善される。バイメタル小板９〜１４の長さが短い結果、冷却チャネル２の流れ断面積は、わずかに縮小されるだけである。もちろん、バイメタル小板９〜１４を、チャネル・ベース３の上とは別に、冷却チャネル２の他のチャネル壁上にも取付けることができる。冷却流体５が低い温度の場合、図６に示すように、バイメタル小板９〜１４は、チャネル・ベース３に横臥し、それによって冷却流体５との接触面積が縮小される。この場合、冷却流体５は、チャネル・ベース３を通じて少し冷却されるだけである。

図７は、セパレーター・プレート１６によって形成された、燃料電池のカソード・チャネル・システムのカソード・チャネル１５の平面図を示す。カソード・チャネル１５は、膜電極組立体を背にして位置するウェブ１７、１８で境を接している。カソード・チャネル１５を経由して流れるカソード・ガス１９は、膜電極組立体と接触し、そこで化学的反応を受け、製造水が形成される。カソード・チャネル１５は、幅Ｂ、図面の平面に対して垂直方向に延在する深さである。膨潤体２２、２３が、カソード・チャネル１５の側壁２０、２１上の、互いに反対側に位置して取付けられる。膨潤体２２、２３は、水分の存在下で膨潤する弾性材料からなる。図７に示すように、カソード・ガス１９の含水量が低い場合、膨潤体２２、２３は収縮し、その結果、カソード・ガス１９のための流れ断面積は、ほとんど縮小しない。カソード・ガスの大きい流れ２４があり、それは、膜電極組立体での反応に貢献する。強い反応は大量の製造水を生み出す。図８に表されるように、これにより、膨潤体２２、２３の膨潤がもたらされる。この状況では、膨潤体２２、２３は流れ断面積を縮小させ、その結果、カソード・ガス流れ２４は減少する。燃料電池の通常運転では、カソード・チャネル・システムのカソード・チャネル１５中で又はその間で、カソード・ガス１９の流量と含水量との間の平衡が確立され、その結果、チャネル１５間の温度又は水分の選択された特性への均一化又は同化作用が得られる。この膨潤体２２、２３は、カソード・チャネル１５中に複合的に存在することができる。

図９及び１０に表されているのは、セパレーター・プレート２５の一部であり、その中にカソード・チャネル２６及び冷却チャネル２７が形成されており、それらは、セパレーター・プレート２５の材料のウェブ２８によって、互い分離されている。カソード・チャネル２６、ウェブ２８、及び冷却チャネル２７を含んでなるこの構成は、セパレーター・プレート２５上に複合的に存在している。ウェブ２８に組み込まれているのは膨潤体２９であり、それは、冷却チャネル２７側に弾性の水不浸透性材料の壁３０を有し、カソード・チャネル２６側に剛性の水浸透性材料の壁３１を有する。壁３０はゴムからなることができ、壁３１は金属網で作ることができる。カソード・チャネル２６中のカソード・ガス３２の含水量に応じて、膨潤体２９は、大きい程度に又は小さい程度に膨潤する。図９に示すように、カソード・ガス流れ３３中の水は少なく、その結果、膨潤体２９は収縮し、壁３０は引き込まれる。冷却流体の流れ３４は、冷却チャネル２７中で実質的に邪魔されずに流れることができ、その結果、膜電極組立体のこの領域においては冷却効果が強められる。膜電極組立体の活性領域が冷却されると、次いで、カソード・チャネル２６において水の排出が起こるまで、カソード・ガス３２の飽和状態に達する。この水は、壁３１を経由して膨潤体２９に移動し、その結果、図１０に表されるように、膨潤体が膨潤する。膨潤体２９の体積増加は、壁３０が冷却チャネル２７の方向に膨張させる効果を有し、その断面積を減少させる。断面積の減少は、冷却流体の流れ３４の減少をもたらす。燃料電池の通常運転では、カソード・チャネル２６中のカソード・ガス３２の含水量と、冷却チャネル２７中の流量との間に、平衡が確立され、その結果、チャネル２６、２７間の温度又は水分の選択された特性への均一化又は同化作用が得られる。

図１１に示すのは、セパレーター・プレート１であり、その上に冷却流体用の流れ場が形成されている。アノード及びカソード流体の供給及び排出のための集合チャネル３５．１、３５．２、３６．１、３６．２が設けられている。冷却流体を導通させるために、冷却チャネル３７が、セパレーター・プレートに型押しされている。冷却チャネル３７の間には、ウェブ３８がある。冷却流体の流れ３９の方向に見て、冷却チャネル３７の出口にバイメタルストリップ４０があり、それは、図１に関して記載した方法で構成されている。燃料電池の場合、熱排出は、冷却チャネル３７の場所により大幅に変化するので、運転条件及び周囲条件に応じて、冷却流体の流れを、個々の冷却チャネル３７それぞれにおいて最適温度に制御できるとすれば、有利である。空気が冷却流体として使用される場合、空気は、圧縮機によって冷却チャネル３７を通じて圧入される。バイメタルストリップ４０への加熱に応じて、バイメタルストリップ４０は、異なる高さまで上に曲がり、所望の体積流量が得られるようなやり方で、それぞれの冷却チャネル３７を縮小させる。すなわち、個々のチャネル３７又は電池領域の温度が、選択された特性に均一化又は同化する。

図１１との相違点として、図１２の冷却流体用の流れ場は、冷却チャネル３７間に開口部４１を有する。この形態は、セパレーター・プレート１上の熱が、均一に分布していない場合、あるいは、均一に進行しない反応、又は不均一な熱排出の故に、所望の特性に一致していない場合、都合よく使用することができる。

図１２に示したセパレーター・プレート１の場合、流れ３９の方向に見て、冷却チャネル３７のうちの最後の第３番目において、大きい量で比例して熱が発生する。したがって、ここでも、この第３番目に取付けられるバイメタルストリップ４０で体積流量を制御することが必要なだけである。冷却チャネル３７が、開口部４１を経由して互いと連結されているという事実は、バイメタルストリップ４０が異なる位置にあるときの開口部４１間に、冷却流体の十字流４２があることを意味する。

図１３に示したセパレーター・プレート１の場合、チャネル３７は、それぞれ２つの開口部４３、４４によって中断されている。流れ３９の方向に見て、３つの部分４５〜４７が、それぞれの冷却チャネル３７に作り出される。２つの下流側部分４６、４７には、それぞれの冷却チャネル３７中にバイメタルストリップ４８、４９が取付けられる。その結果として、膜電極組立体の表面上の温度は、それぞれの部分４６、４７において独立して制御することができる。

流体の湿分又は温度の開ループ式又は閉ループ式制御のためのバイメタル素子４、７、８、９〜１４、４０、４８、４９、及び断面積縮小素子２２、２３、２９の分布は、図及びその説明において一例として示しただけである。素子の分布は、電気化学電池におけるそれぞれの条件に、特に温度及び水分の分布に適応させることができる。

低い冷却流体温度の場合の、バイメタル小板をチャネル・ベースに取付けた燃料電池の冷却チャネルを示す図である。 高い冷却流体温度の場合の図１に示した冷却チャネルを示す図である。 低い冷却流体温度の場合の、バイメタル小板をチャネル・ベースに組み込んだ燃料電池の冷却チャネルを示す図である。 高い冷却流体温度の場合の図３に示した冷却チャネルを示す図である。 高い冷却流体温度の場合の、複数のバイメタル小板をチャネル・ベースに取付けた燃料電池の冷却チャネルを示す図である。 低い冷却流体温度の場合の図５に示した冷却チャネルを示す図である。 乾いたカソード流体流れの場合の、平面図において水分依存性膨潤体を有する燃料電池のカソード・チャネルを示す図である。 湿ったカソード流体流れの場合の図７に示したカソード・チャネルを示す図である。 冷却流体が２つの異なる温度である場合の、２つの流体チャネル間に平面図において水分依存性膨潤体を有する燃料電池のカソード・チャネルを示す図である。 冷却流体が２つの異なる温度である場合の、２つの流体チャネル間に平面図において水分依存性膨潤体を有する燃料電池のカソード・チャネルを示す図である。 セパレーター・プレート中の冷却流体の流れ場におけるバイメタル素子の種々の配置を示す図である。 セパレーター・プレート中の冷却流体の流れ場におけるバイメタル素子の種々の配置を示す図である。 セパレーター・プレート中の冷却流体の流れ場におけるバイメタル素子の種々の配置を示す図である。

符号の説明

１ セパレーター・プレート
２ 冷却チャネル
３ チャネル・ベース
４ バイメタル小板
５ 冷却流体
６ 方向
７ 切欠き部
８ 小板
９〜１４ バイメタル小板
１５ カソード・チャネル
１６ セパレーター・プレート
１７、１８ ウェブ
１９ カソード・ガス
２０、２１ 側壁
２２、２３ 膨潤体
２４ カソード・ガス流れ
２５ セパレーター・プレート
２６ カソード・チャネル
２７ 冷却チャネル
２８ ウェブ
２９ 膨潤体
３０、３１ 壁
３２ カソード・ガス
３３ カソード・ガス流れ
３４ 冷却流体流れ
３５．１、３５．２、３６．１、３６．２ 集合チャネル
３７ チャネル
３８ ウェブ
３９ 流れの方向
４０ バイメタルストリップ
４１ 開口部
４２ 十字流
４３、４４ 開口部
４５〜４７ 部分
４８、４９ バイメタルストリップ

Claims (2)

1. セパレーター・プレート及び電池の運転に必要な流体の供給、循環、並びに排出用のチャネル構造を有する燃料電池であって、前記チャネル構造が前記セパレーター・プレート上に製造される燃料電池において、
   冷却流体の流れ（３４）の独立した制御のために、流れ断面積を変化させる少なくとも１個の素子（２９）が、チャネル構造の少なくとも１個のチャネル（２６、２７）に組み込まれるものであり、
   前記少なくとも１個の素子（２９）が、水分増加があるときに体積増加を起こすものであること、
   前記少なくとも１個の素子（２９）が、カソード流体チャネル（２６）と冷却流体チャネル（２７）の２つのチャネル（２６、２７）間のチャネル壁（２８）に組み込まれること、および
   前記チャネル壁（２８）が、カソード流体チャネル（２６）を冷却流体チャネル（２７）から分離させ、前記少なくとも１個の素子（２９）が、カソード流体チャネル（２６）側では剛性水浸透性材料の壁（３１）を有し、冷却流体チャネル（２７）側では弾性水不浸透性材料の壁（３０）を有すると共に、前記剛性水浸透性材料の壁と前記弾性水不浸透性材料の壁との間に膨潤体（２９）を有することを特徴とする燃料電池。
2. 前記弾性水不浸透性材料の壁（３０）がゴムからなり、前記剛性水浸透性材料の壁（３１）が金属網で作られることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。

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