KR100778648B1 - 고분자 막 연료 전지의 스택 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 고분자 막 연료 전지의 스택에 관한 것으로, 본 발명의 고분자 막 연료 전지의 스택에서는 전기 에너지의 생성에 의해 발생되는 열의 제거와, 전해물로서 사용된 이온 교환막들의 가습이 단일 유압 회로로부터 도입하는 물의 직접 분사에 의해 얻어진다. 따라서, 상기 스택은 보다 소형이고, 저가이며, 작동이 용이하도록 제조된다.
연료 전지, 냉각, 직접 분사, 물, 망형 부재

Description

고분자 막 연료 전지의 스택{A stack of polymeric membrane fuel cells}
본 발명은 연료 전지에 관한 것으로, 보다 명확하게는, 전해물(electrolyte)로서 고분자 막을 사용하는 연료 전지에 관한 것이다.
연료 전지들은 직류 형태의 전기 에너지의 전기화학적 발전기이며, 한편, 이들은 연료[예들 들어, 메탄올이나 에탄올 같은 경알콜(light alcohol)이나 수소를 함유하는 가스성 혼합물]와 산화제(oxidant)(예를 들어, 공기 또는 산소)의 반응시 자유 에너지를 그 완전한 열화없이 열 에너지로 변환하고, 따라서, 카르노 사이클(Carnot cycle)의 제한에 속박되지 않는다. 화학 에너지의 전기 에너지로의 양호한 변환을 달성하기 위해서, 연료는 전자와 H+ 이온의 방출과 동시에 상기 전지의 아노드(anode)에서 산화되고, 산화제는 캐소드(cathode)에서 환원되며, 여기서, H+ 이온이 흡수된다. 발전기의 두 개의 폴은 반드시 적절한 전해물에 의해 격리되어야만 하며, 상기 전해물은 아노드로부터 캐소드로의 H+ 이온의 연속적인 흐름을 허용하고, 동시에, 일극으로부터 나머지로 전자들의 전달을 방해하여 두 전극들 사이의 전위차를 최대화한다. 이 전위차는 사실, 상기 프로세스 자체의 구동력을 나타낸다. 상기 연료 전지들은 특히, 그 극도의 바람직한 환경적 영향(오염 방출물과 소음이 없이 단지 부산물로서 물을 형성)의 측면에서, 종래의 발전 시스템에 대한 양호한 대안으로서 간주되고 있으며, 이들은 다양한 크기의 고정 전력 발생기(전력 스테이션들, 백업 전력 발전기 등) 분야와, 이동 응용 분야(전기 챠량 분야, 자동차 에너지 발생 또는 우주에서의 보조 에너지, 잠수함 및 해군 분야)의 양자 모두에 사용된다.
그 신속한 시동 및 최적 작동 상태 달성의 신속성 및, 높은 전력 밀도와, 가혹한 열적 사이클들[실제로 종래의 모든 연료전지 중에서, 폴리머(polymeric) 전해물 연료 전지가 가장 낮은 작동 온도(일반적으로 70 내지 100℃)를 가짐)] 및 부식 현상의 부재 및 적은 수의 가동부들 양자 모두에 관련된 고유의 신뢰성으로 인하여 고분자 막 연료 전지들은 다른 연료 전지들에 비해 부가적인 장점을 제공한다.
이 목적을 위해 사용되는 중합체 전해물은 이온 교환막, 보다 명확하게는, 카티온(cation) 교환막, 즉, 전기 전하의 분리를 초래하는 산-염기(acid-base) 가수분해를 일으키는 그룹들로 부분적으로 기능화되어 있는 화학적 불활성 폴리머이며, 상기 가수 분해는 보다 명확하게 양이온(카티온)의 방출과, 상기 막을 구성하는 폴리머상에 고정 음전하의 형성을 포함한다. 다공성 전극들이 상기 막의 표면상에 적용되고, 이것이 반응물들이 그를통해 막 경계면에 도달할 때까지 유동하게 한다. 촉매는 상기 전극 및/또는 막 측에, 예를 들어, 플래티넘 블랙(platinum black) 같이 적용되어 있으며, 이는 연료 산화 또는 산화제 환원 중 대응하는 절반의 반응에 양호하다. 또한, 이 배열은 막의 두 개의 표면들 사이에 전위 구배(potential gradient)가 형성되고, 외부 전기 회로가 동시에 닫혀질 때, 카티온들의 연속적 유동을 제공하고, 이 경우에, 상술한 바와 같이, 전달되는 카티온은 H+ 이온이며, 아노드에서 보다 낮은 전기화학적 전위를 가진 스피시스를 공급하고 캐소드에 보다 높은 전기화학적 전위를 가진 스피시스를 공급할 때 발생되는 전위차는 외부 회로가 닫혀지자 마자 외부 회로를 가로지르는 전자 유동(즉, 전류)을 가로지르는 양자 전도(protonic conduction)를 유발한다.
양자 전도는 연료 전지의 동작에 대해 필수적인 조건이며, 그 효율을 평가하기 위한 결정적인 파라미터들 중 하나이다. 일단 전기 회로가 생성된 전기 출력을 이용하는 외부 저항 부하를 가진 상태로 닫혀지면, 불충분한 양자 전도는 전지의 전극들의 전위차의 현저한 강하(전지의 전압 강하)를 유발시킨다. 이것은 열 에너지에 대한 반응 에너지 열화의 증가 및 연료 전환 효율의 연속한 감소를 차례로 유발한다.
최적 양자 전도 특성을 제공하는 일부 카티온-교환막들(cation-exchange membranes)은 상기 분야에서 사용가능하고, 공업 연료 전지들, 예컨대, 미국, 듀퐁 드 네모어스(Dupont de Nemours)사의 상표 Nafion
Figure 112007032312585-pct00013
, 미국, 고어(Gore)사의 상표 Gore Select
Figure 112007032312585-pct00014
, 일본, 아사히 체미컬스(Asahi Chemicals)사의 상표 Aciplex
Figure 112007032312585-pct00015
로 상품화된 공업 연료 전지들에 널리 사용된다. 이와 같은 모든 막들은 양자 전도를 가능하게 하는 전하의 분리가 가수분해 메카니즘(hydrolysis mechanism)에 의해 설립된다는 동작 메카니즘과 연계된 고유의 프로세스 한계에 의해 부정적인 영향을 받고 있으며, 이런 막들은 액상수가 존재할 때에만 그 전도성을 발생시킨다. 비록 연료 전지의 동작의 고유한 결과로서 물이 형성되지만, 그 범위는 특히, 충분히 높은 전류 밀도에서 작동할 때, 막의 소요 수화 상태(hydration state)를 유지하기에는 거의 항상 불충분하게 된다.
사실상, 높은 전류 밀도에서의 동작은 주어진 전력 출력에 대해 투자 비용의 감소를 수반하지만, 더 높은 양의 열의 발생 및 에너지 효율을 감소시킨다. 일반적으로 100℃ 를 초과한 동작에 부적합한 이온 교환막의 한정된 열적 안정성의 관점 뿐만 아니라, 부산물인 물의 증발과, 이에 따른, 전지로부터의 불활성체들과 미변환 반응체들의 방출에 의한 제거를 가능한 제한하여야 한다는 관점에서, 실제 전류 밀도(예컨대, 150 내지 1500 ㎃/㎠ 사이)에서 동작하는 연료 전지에서 발생된 다량의 열은 그 시스템의 열 조절을 하기 위해 효율적으로 제거되어야만 한다. 게다가, 단일 연료 전지의 극들에서의 전압이 실제적으로 사용하기에는 너무 작기 때문에, 미국 특허 제 3,012,086호에 개시된 바와 같이, 상기 전지들은 통상적으로 바이폴러 접합부들(bipolar junctions)에 의해 전기적으로 직렬로 접속되고, 병렬로 반응물을 공급하는 필터-프레스 배열(filter-press arrangement)로 조립된다. 통상적으로 "스택(stack)"이라 지칭되는 그와 같은 연료 전지 배열에서, 열 제거의 문제점이 단일 전지의 경우에 비해 증가하고, 외벽들을 통한 열 방출의 장점을 취하는 것이 가능한 단일 전지의 경우에 비해 열 제거의 문제점이 증가한다.
이러한 이유 때문에, 종래 연료 전지들의 모든 설계들은 열적 교환에 의한 열 제거에 적합한 수압 회로들(hydraulic circuits)에 순환 유체(circulating fluid)를 제공한다. 이런 유체는 그와 함께 전기적으로 접속된 단일 전지들간에 삽입된 적절한 부분들 또는 바이폴러 플레이트(bipolar plate)들 내에 형성된 뱀과 같은 꾸불꾸불한 형상부들(serpentines)이 제공될 수 있고, 이들 양자는 그 스택들의 구성을 더 복잡하게 하고, 무게 및 체적들을 증가시켜 특히, 차량에 적용하는 경우, 최대화가 고도로 요구되는 요인인 전력 밀도를 감소시킨다.
이러한 관점에서 보다 쉬운 해결 방법이 PCT 특허 제 WO 98/28809호에 기술되고, 상기 특허에서는 냉각 유체(cooling fluid)가 전지의 활성 표면에 인접한 바이폴러 플레이트의 주변부에서 순환한다. 그러나, 이러한 방법으로 막 중심 영역에 그 주변 영역들의 온도보다 높은 온도에서 동작하는 횡단 온도 프로파일(profile)이 형성되어, 막 자체의 보전을 위해 잠재적으로 매우 위험한 열 변화도를 형성한다.
마지막으로, 시스템 온도를 100℃ 이하로 설정하기 위해 필요한 열 제거 범위가 달성가능하다 하더라도, 연료 전지 스택들로부터 동시에 발생하는 물 유출(concurrent water drain)은 생성된 용액이 막들의 충분한 가수 수준을 유지하기에는 너무 높게 유지된다; 그러므로, 종래의 스택 설계들은 필요한 부가적인 양의 물을 발전기에 주입하도록 제공하는 제 2 보조 시스템이 냉각 시스템에 추가로 도입된다. 이러한 회로는 통상적으로, 예컨대, 보조 전지들 내의 적절한 막들을 통해 수증기의 확산에 의해 또는 액체상태의 물의 기포에 의해 연료 전지들의 아노딕 및 캐소딕 콤파트먼트들(compartments)의 입구에서 반응물들을 사전에 가수하도록 제공된다. 이러한 제 2 회로는 또한, 명백한 무게, 체적들, 및 투자 비용들의 증가를 수반하고, 또한, 전지 콤파트먼트들 내의 잉여(excess) 액체가 전극의 표면에 대한 기체 반응물들의 액세스를 차단하는 극단적 결과를 초래하기 때문에, 이 전극에 대해 그 시스템에 제공될 물의 양이 엄격히 제어되어야만 한다. 비록 간접적이지만, 상기 시스템에 의해 공급된 물을 조절하는 유일한 방법은 물 자체의 온도에 제어하고, 따라서, 그 증기압을 제어하는 것이다. 이는 순차적으로, 연료 전지 스택들의 가수 시스템의 온도 조절을 필요로 하며, 추가적으로 구조 설계를 복잡하게 한다.
반응물 흐름에 적절한 물 공급을 보증하기 위한 보다 양호한 해결 방법이 유럽 특허 공개공보 제 316 626호에 개시되어 있으며, 상기 특허에서는 예를 들어, 초음파 에어로졸 발생기에 의해 그곳으로 분무화된(atomised) 물을 분사함으로써 상기 반응물 흐름의 가습을 수행한다. 그에 대해 공급되는 물의 일부가 전지 내측에서 증발하고, 그에 의해, 현저한 양의 열을 제거하기 때문에, 이 해결 방법은 부담스러운 보조 열 교환 회로에 의해 상기 스택을 냉각할 필요를 부분적으로 제거하였다. 그러나, 이 시스템은 고가이면서, 연료 전지에 의해 발생되는 전기 출력의 소정 부분을 소모하게 되는 에어로졸 발생기와 연계된 구조적 복잡성에 의해 나타나는 기본적 결함에 의한 부정적인 영향을 갖는다.
부가적으로, 특히 고전류 밀도와, 많은 수의 전지들을 포함하는 스택의 경우에, 보조 회로를 사용하지 않고 스택의 냉각과 막의 습윤을 동시에 보장하기에는 전지 내에 물이 존재하는 시간이 너무 짧다.
또한, 상기 반응물들을 상기 입구 매니폴드로 보내기 이전에 분무화된 물을 추가하는 경우나 반응물들을 습윤시키는 경우, 그 내부에 일부 물의 응결(condensation)이나 물방울이 형성될 수 있고, 상기 스택의 일부 전지들(일반적으로 반응물 입구에 보다 가까운 것들)에 과다한 양의 물을 공급하고, 다른 일부 전지들(일반적으로, 반응물 입구로부터 보다 멀리 있는 것들)에 불충분한 양의 물을 공급하는 결과를 갖는다.
본 발명은 예를 들어, 미국 특허 제 5,482,792호에 개시된 바와 같이 전극면과 바이폴러 플레이트 사이에 개재된 망형(reticulated) 전기적 열적 도전성 재료를 포함하는 연료 전지 스택에 관한 것이며, 여기서, 상기 반응물들의 습윤과 열적 제어는 적절한 물의 유동의 단일 회로 직접 분사에 의해 달성되고, 이는 부분적으로 망형 재료내측에서 증발하여 넓은 표면과 그 열적 도전성을 활용하여 전극들로부터 열을 효과적으로 추출하게 한다.
본 발명의 일 실시예에서, 가스성 유동 내의 물의 분사점은 반응물 입구 매니폴드 하류에 위치된다.
다른 실시예에서, 상기 분사점은 반응물들이 공급되는 것들로부터 물리적으로 분리된 영역에서, 상기 망형 재료의 외주의 대응부에 위치된다.
다른 실시예에서, 물은 상기 망형 재료의 내측에 형성된 오목부들에 대응하여 분사된다.
다른 실시예에서, 상기 물은 상기 망형 재료 내측에 제공된 뱀과 같이 꼬불꼬불한 형상의 오목부(serpentine-shaped)들에 대응하여 분사되고, 그 전체 표면을 따라 흐른다.
다른 실시예에서, 상기 물은 상기 망형 재료 내측에 제공된 오프셋 이중 콤브형(comb-shaped) 오목부들에 대응하여 분사된다.
도 1은 필터-프레스 배열로 조립된, 본 발명에 따른 막 연료 전지 스택의 개관을 도시하는 도면.
도 2a는 필터-프레스 배열 내에 조립된, 종래 기술의 막 연료 전지 스택의 개관을 도시하는 도면.
도 2b는 종래 기술의 바이폴러 플레이트를 도시하는 도면.
도 3, 4, 5, 및 6은 연료 전지를 위한 가스킷들의 다양한 형태를 도시하는 도면.
도 7, 8, 9 및 10은 연료 전지 스택들의 내측의 전극들과 바이폴러 플레이트들 사이의 접속과 유체들의 분배를 위한 망형 소자의 다양한 형태를 도시하는 도면.
첨부된 도면을 참조로 본 발명의 상세히 설명한다.
도 1을 참조하면, 필터-프레스 배열의 모듈 조립체의 반복 유니트(repetitive unit)를 나타내는 각 단전지(1; elementary cell)는 내측으로부터 외측으로 진행하면서, 이온 교환막(2)과, 한쌍의 다공성 전극들(3)과, 상기 막(2)과 각 전극들(3) 사이의 경계면에 형성된 한쌍의 촉매층들(4)과, 한쌍의 전기 도전성 망형 소자들(5)과, 주변 밀봉을 위한 한쌍의 가스켓들(6)과, 단전지(1)의 경계를 한정하는 한쌍의 바이폴러 플레이트들(7; bipolar plate)을 포함한다. 상기 망형 소자(5)는 50%의 최소 공극률(porosity)을 가지며, 상기 바이폴러 플레이트들(7)을 전극들(3)에 전기적으로 접속하는 기능을 수행하고, 가스성 반응물과 가습수(humidification water)를 분배시키며, 상기 가습수를 상기 망형 소자의 전체 두께를 통해 미세하게 분할하고, 따라서, 상기 바이폴러 플레이트(7)와 전극(3)에 의해 한정된 챔버의 전체 체적 내측의 증발을 양호하게 한다. 바이폴러 플레이트들(7)의 외주 영역과 가스켓(6)의 외주 영역상의 적절한 개구(apertures)들은 상술한 콤포넌트들의 병치(juxtaposition)시, 도면에는 단 하나만이 도시되어 있는, 두 개의 상부 매니폴드(8)를 형성하며, 상기 두 개의 상부 매니폴드는 반응물을 공급하도록 사용될 수 있고, 또한, 도면에는 단 하나 만이 도시되어 있는, 두 개의 하부 매니폴드(9)를 형성하고, 상기 하부 매니폴드는 생성된 물과, 가스성 물활성체들 및 반응물들 중 미변환된 부분들을 방출하기 위해 사용될 수 있다. 선택적으로, 상기 하부 매니폴드(9)는 공급 덕트로서 사용되고, 상부 매니폴드(8)는 배출 덕트로서 사용될 수 있다. 또한, 두가지 반응물들 중 하나를 상부 매니폴드들(8)중 하나를 통해 공급하고, 대응하는 하부 매니폴드를 출구로서 사용하며, 나머지 반응물을 나머지 하부 매니폴드(9)를 통해 공급하고, 대응하는 상부 매니폴드(8)를 출구로 사용하는 것도 가능하다.
필터-프레스 배열 내의 단전지(1) 조립체 외측으로, 두 개의 단부판들(10)이 있으며, 이들 중 하나는 도면에 도시되지 않은, 매니폴드들(8, 9)에 대한 유압 접속을 위한 피팅(fitting)들을 가지고 있으며, 이들 양자 모두는 도면에 도시되지 않은, 완전한 스택을 클램프하도록 사용되는 타이-로드(tie-rod)를 위한 적절한 구멍(hole)들을 구비하고 있다.
도 2a 및 도 2b를 참조하면, 필터-프레스 배열의 모듈 조립체의 반복 유니트를 구성하는 각 단전지(1')는 내측으로부터 외측으로 진행하면서, 이온교환막(2')과, 한쌍의 다공성 전극들(3')과, 상기 막(2')과 각 전극들(3') 사이의 경계면에 형성된 한쌍의 촉매층들(4')과, 유압 밀봉을 위한 한쌍의 평면 가스켓들(6')과, 단전지(1')의 경계를 한정하는 한쌍의 바이폴러 플레이트들(7')을 포함한다. 상기 바이폴러 플레이트들(7')은 리브형 프로파일(ribbed profile)(11)을 가지며, 그 돌출부는 상기 스택을 통한 전기적 연속성을 보증하고, 그 오목부는 가스들 및 물의 순환을 허용한다. 바이폴러 플레이트들(7')의 외주 영역의 적절한 개구들은 상술한 콤포넌트들의 병치시, 도면에는 단 하나만이 도시되어 있는, 두 개의 상부 매니폴드(8')를 형성하며, 상기 두 개의 상부 매니폴드는 반응물을 공급하도록 사용될 수 있고, 또한, 도면에는 단 하나 만이 도시되어 있는, 두 개의 하부 매니폴드(9')를 형성하고, 상기 하부 매니폴드는 생성된 물과, 가스성 불활성체들 및 반응물들 중 미변환된 부분들을 방출하기 위해 사용될 수 있다. 이 경우에도, 상부 및 하부 매니폴드의 기능을 반대로 사용하는 것이 가능하다.
필터-프레스 배열 내의 단전지(1') 조립체 외측으로, 두 개의 단부판들(10')이 있으며, 이들 중 하나는 도면에 도시되지 않은, 매니폴드들(8', 9')에 대한 유압 접속을 위한 피팅들을 가지고 있으며, 이들 양자 모두는 도면에 도시되지 않은, 완전한 스택을 클램프하도록 사용되는 타이-로드를 위한 적절한 구멍들을 구비하고 있다.
도 3, 4, 5, 및 6을 참조하면, 가스켓(6)의 몇몇 실시예들이 도시되어 있으며, 상기 가스켓은 필터-프레스 배열 내의 병치에 의해 상부 매니폴드(8)를 형성하는 상부 구멍(12)과, 필터-프레스 배열 내의 병치에 의해 하부 매니폴드(9)를 형성하는 하부 구멍(13)과, 망형 소자(5)를 위한 하우징과, 선택적으로, 물(15)의 분사를 위한 하나 이상의 채널을 포함한다.
도 7a를 참조하면, 롬보이달 메쉬(rhomboidal mesh)를 가진 평탄화된 팽창 시트로 제조된 망형 소자(5)의 일 실시예가 도시되어 있고, 도 7b에는 스퀘어 메쉬 를 가진 평면형 미세 네트가 도시되어 있다.
도 8, 9 및 10을 참조하면, 망형 소자의 몇몇 실시예가 도시되어 있으며, 이들은 금속 발포체(foam) 같은 변형가능한 금속성 재료로 제조되어 있으며, 도 9 및 도 10의 예에서는 물 분사를 위한 적절한 채널로서 작용하는 오목부들(16)이 예를 들어 냉간 압연(cold-pressing)에 의해 상기 금속성 재료 내측에 형성되어 있다.
제 1 실시예
하나는 15개의 단전지들(1)로, 나머지 하나는 30개의 단전지들(1)로 제조된 두 개의 스택들이 도 1의 개념에 따라 제조되며, 하기와 같은 콤포넌트들을 설치한다.
- 듀퐁 드 네모어스에 의해 판매되는 Nafion
Figure 112005012656032-pct00016
115인 이온 교환막(2)
- 200cm2의 활성면을 가진, 활성 카본상에 지지된 백금 입자들로 제조된 촉매층(4)에 의해 활성화된, ELAT
Figure 112005012656032-pct00017
라는 상표명으로 이-테크 인코포레이티드(E-TAK Inc.)에 의해 판매되는 전극(3)
- 1 내지 3mm 사이로 포함된 공극(pores)을 가지는 도 8에 도시된 바와 같은 니켈 발포체로 제조된 망형 소자(5)
- 도 3의 개념에 따른 가스켓(6)
- 2mm 두께의 스텐레스강판으로 제조된 바이폴러 플레이트(7)
- 가변 저항 부하에 접속된 집전 소켓들을 구비한, 외부 전지들의 바이폴러 플레이트(7)에 전기적으로 접속되어 있는 알루미늄 단부판(10).
상기 스택들은 상기 단부판들(10)중 하나에 장착된 적절한 피팅을 통해 가스성 반응물 공급원들 및 외부 회로에 연결되고, 상기 외부 회로에는 열 교환기에 의해 소정 온도로 열적으로 설정된 탈염수(demineralized water)가 순환되고 있다. 이 접속들을 통해, 상기 스택들은 상부 구멍들(12)의 필터-프레스 구조와, 대응하는 바이폴러 플레이트들(7) 내의 개구들의 병치에 의해 얻어진 상부 매니폴드(8)에 의해, 양극(아노드)에서 수소의 70%를 함유하는 혼합물을, 그리고, 음극(캐소드)에서 공기를 공급받게 된다. 동일한 매니폴드(8)는 대응하는 회로로부터 탈염수의 스트림(stream)을 공급받으며, 그 유량은 필요에 따라서, 상기 시스템의 동역학적 응답에 따라 규제된다. 상기 스택들은 분사된 물의 증발에 의해 매니폴드(8)로 공급되는 것에 부가하여 보조 냉각부를 구비하지 않는다.
상기 스택들은 300mA/cm2의 전류 밀도에서 12 시간 동안 작동되며, 상기 전지들의 온도를 70℃로 규제하고, 단일 전지의 전압을 모니터링한다. 상기 수류량은 상기 단일 전지의 전압을 최대화하도록 수동으로 규제된다. 이 수동 규제의 말단에서, 715 내지 745 mV 사이로 포함된 전압이 양 스택들의 각 전지상에서 검출된다. 30개의 전지 스택에서, 가장 낮은 전압값들을 가진 전지들은 물 입구(미부 전지; tail cell)와, 반응물에 연결된 단부판으로부터 보다 멀리 통계적으로 분배되어 있으며, 한시간의 동작 이후에, 상기 단일 전지의 전압은 일반적으로 일정하게 된다.
그 다음에, 두 개의 스택들로부터 600mA/cm2의 전류 밀도를 인출하기 위해서 단부판들(10)에 적용된 저항 부하가 변화된다. 이때, 15개의 전지 스택은 안정한 작동 조건을 유지하고, 단일 셀 전압은 600 내지 670mV 사이이며, 가장 낮은 값들은 미부 전지들 사이에 통계학적으로 분포되고, 가장 양호하게는, 30개의 전지 스택은 국부적 과열의 결과로서 단부 전지들에 의해 나타나는 전압들이 연속적으로 감소하기 때문에, 약 한 시간 이후 차단(shut-down)된다.
동일한 물을 상부 매니폴드(8)로 분사하기 이전에, 초음파 에어로졸 발생기로 물을 분무함으로써 동일한 시험이 반복되었다. 모든 경우에, 성능의 변화가 없었다.
제 1 비교예
도 2의 개념에 따라, 종래 기술에 따라서 15개의 연료 전지 스택이 제조된다.
상기 스택은 하기와 같은 콤포넌트들을 구비한다.
- 듀퐁 드 네모어스에 의해 판매되는 Nafion
Figure 112005012656032-pct00018
115 이온 교환막(2')
- 200cm2의 활성면을 가진, 활성 카본상에 지지된 백금 입자들로 제조된 촉매층(4)에 의해 활성화된, 이-테크 인코포레이티드에 의해 판매되는 ELAT
Figure 112005012656032-pct00019
전극(3')
- 전극(3')과 동일한 두께를 가지는 평면형 밀봉 가스켓(6')
- 5mm 두께의 리브형 그라파이트판(graphite sheet)으로 제조된 바이폴러 플레이트(7')
- 가변 저항 부하에 접속된 집전 소켓들을 구비한, 외부 전지들의 바이폴러 플레이트(7')에 전기적으로 접속되어 있는 구리 단부판(10').
상술한 실시예와 유사하게, 상기 스택들은 상기 단부판들(10')중 하나 상에 장착된 적절한 피팅을 통해 가스성 반응물의 공급 회로 및 외부 회로에 연결되고, 상기 외부 회로에는 열 교환기에 의해 소정 온도로 열적으로 설정된 탈염수가 순환되고 있다. 이 접속들을 통해, 상기 스택들은 상부 매니폴드(8')에 의해, 양극(아노드)에서 수소의 70%를 함유하는 혼합물을, 그리고, 음극(캐소드)에서 공기를 공급받게 되며, 탈염수의 흐름은 대응하는 회로로부터 동일한 매니폴드(8')로 공급된다. 상기 스택들은 매니폴드(8') 내로 분사된 물의 증발에 의해 제공되는 것에 부가한 보조 냉각부를 구비하지 않는다. 상술한 실시예에서 설명한바와 동일한 방식의 수류량을 규제하기 위한 모든 시도들에도 불구하고, 일부 전지들의 전압들이 랜덤하게 분배되고 과열로 인한 시간에 따른 감소를 나타내는 경향 때문에, 300mA/cm2의 전류 밀도에 도달하는 것이 불가능하였다. 전류 밀도를 감소시킴으로써, 70mA/cm2의 안정한 동작을 얻는 것이 가능하였으며, 이런 값에서, 각 단일 전지의 전압들은 800 내지 550mV 사이에 포함된 범위로 분포되고, 상술한 실시예의 초음파 에어로졸 발생기로 물을 분무할 때, 전류 밀도를 100mA/cm2 까지 증가시키는 것이 가능하였지만, 전류 출력을 추가로 향상시키는 것은 불가능하였다. 이들 시험들의 결과는 스택 내의 다수의 전지들 사이의 물 분사의 부족한 균일성과, 각 전지 내측에서, 리브형 구조 내측의 물의 불규칙한 분배를 나타내고, 상류에서 물을 분무화하는 것이 이 문제를 다소 경감시키지만, 상술한 실시예의 망형 소자에 의해 발생된, 전지의 전체 제적에 걸친 미세한 파열(fragmentation)과 동일한 효율을 갖지 못한다는 것을 나타낸다.
제 2 실시예
제 1 실시예의 두 개의 스택들은 하부 매니폴드(9)를 통해 물과 가스성 반응물을 공급받으며, 상부 매니폴드(8)를 배출용으로 사용한다. 이들 조건들에서, 다섯 개의 미부 전지가 600mV 이하의 전압으로 남아있기는 하지만, 30개의 전지 스택을 600mA/cm2으로 동작시키는 것이 가능하다. 동일한 전류 밀도에서, 15개의 전지 스택의 전압들은 650 내지 670mV 사이에 포함된 범위로 분포되며, 비록, 최대값이 상부 매니폴드를 통해 분사가 수행되는 이전 실험에 관한 것과 근접하지만, 전지 전압값의 분포는 보다 균질하게 초래되었다. 상기 설명은 복수의 전지들이 보다 높은 레벨에 위치된 메니폴드를 통해 평행하게 공급될 때, 물의 일부가 매니폴드 자체의 저면에 수집될 수 있고, 후속하여, 물 분사점에 근접한 전지들의 그룹의 입구를 통해 떨어져내릴 수 있다는 사실에 기인한다. 저면으로부터의 분사의 경우에, 물은 전지들 내로 떨어지지 않으며, 대신 도입 가스에 의해 흡입되어 각 단일 전지 내측에 보다 균일한 유동을 제공한다.
제 3 실시예
제 1 및 제 2 실시예의 시험이 연료로서 순수 수소를 공급하여 반복되었고, 아노드측상의 출구 매니폴드를 폐쇄하고, 공기 입구 매니폴드에만 물을 분사하였다. 양자의 경우에, 스택의 성능은 실질적으로 이전의 경우와 동일한 것으로 관찰되었으며, 연료의 몰적 파편(molar fraction)의 증가로 인해 전지 전압들이 미세하게 상승된 것이 발견되었다. 부가적으로, 아노드에서 순수 연료를 전체적으로 소모하는 경우에(데드 엔드(dead-end) 작동), 산화제 유동만을 가습시키기에 충분하였다.
이 경우에, 초음파 에어로졸 발생기로 상류에서 물을 분무화하는 것은 어떠한 긍정적인 효과도 형성하지 않았다.
제 4 실시예
앞선 실시예의 30개의 전지 스택은 그 주축에 대하여 35°회전되었고, 그래서, 공기가 공급된 각 가스켓(6)에 대하여, 하부 구멍(13)이 그 초기 위치에 대해 보다 낮은 레벨에 배치되고, 결과적으로, 공기측상의 전체 하부 매니폴드(9)가 그 초기 레벨에 대하여 보다 낮은 높이에 있게 된다. 그후, 상기 스택은 대응하는 하부 매니폴드(9)로부터 공기를 공급받고, 여기에, 앞선 실시예에서와 같이 물이 분사되게 된다. 순수 수소가 소정의 가습 없이 전체 소모되도록 대응하는 하부 매니폴드(9)로부터 공급되고, 데드 엔드 모드 동작에 따라서, 관련 상부 매니폴드(8)를 폐쇄한다.
제 5 실시예
도 1의 개념에 따라서, 종래 기술에 따라 45개의 전지 스택이 제조되며, 하기와 같은 콤포넌트들을 구비한다.
- 미국의 고어(Gore)에 의해 Gore Select
Figure 112005012656032-pct00020
라는 상표명으로 판매되는 이온 교환막(2)
- 900cm2의 활성면을 가지고, 활성 탄소상에 지지된 백금 입자들에 의해 제조된 촉매층(4)으로 활성화된 미국의 이-테크 인코포레이티드에 의해 ELAT
Figure 112005012656032-pct00021
라는 상표명으로 판매되는 전극(3)
- 1mm의 측면 길이를 가진 스퀘어 메쉬를 가지는 도 7b에 도시된 바와 같은 전극(3)에 대한 평면 미세 네트와, 3mm의 측면 길이를 가지는 롬보이달 메쉬를 구비하는 바이폴러 플레이트(7)에 대한 도 7a에 도시된 바와 같은 평탄한 팽창 시크를 중첩시킴으로써 제조된 망형 소자(5), 상기 팽창형 시트와 평면 메쉬 양자 모두는 스텐레스강 AISI 316L로 제조됨
- 도 4에 도시된 개념에 따른 가스켓(6)
- 2mm 두께의 스텐레스강판으로 제조된 바이폴러 플레이트(7)
- 가변 저항 부하에 연결된 집전 소켓들을 구비한, 스택의 각 단부에서 바이폴러 플레이트(7)에 전기적으로 접속되어 있는 알루미늄으로 제조된 단부판(10)
상기 스택은 상기 단부판들(10)중 하나 상에 장착된 적절한 피팅을 통해 가스성 반응물의 공급 회로 및 외부 회로에 연결되고, 상기 외부 회로에는 열 교환기에 의해 소정 온도로 열적으로 설정된 탈염수가 순환되고 있다. 이 접속들을 통해, 상기 스택들은 필터-프레스 구조의 바이폴러 플레이트(7)의 대응하는 구멍들과 하부 구멍들(13)을 병치시킴으로써 얻어진 하부 매니폴드(9)에 의해, 양극(아노드)에서 순수 수소를, 그리고, 음극(캐소드)에서 공기를 공급받게 된다. 그 유량이 상기 시스템의 동역학적 응답에 따라서 필요시에 규제되는 탈염수의 유동은 관련 회로로부터 분사 채널(15)로 공급된다. 상기 스택들은 분사 체널(15)로 공급된 물의 증발에 의해 제공되는 것에 부가적인 보조 냉각부를 구비하지 않는다.
상기 스택은 700mA/cm2의 전류 밀도에서 12 시간 동안 작동되며, 상기 전지들의 온도를 75℃로 규제하고, 단일 전지의 전압을 모니터링한다. 상기 수류량은 상기 단일 전지의 전압을 최대화하도록 수동으로 규제된다. 이 수동 규제의 말단에서, 상기 스택의 모든 전지들은 680 내지 700mV 사이에 포함되는 전압을 나타내며, 이는 시간에 따라 안정하게 된다. 이 테스트는 입구 매니폴드에서 물과 가스의 혼합을 결정하는 앞선 실시예들에 사용된 가스켓의 형태에 비해, 입구 매니폴드의 하류에서 보다 작은 덕트에서 두 개의 유체들의 혼합이 발생하는 도 4에 도시된 가스켓을 사용하는 것이 보다 양호하다는 것을 검증할 수 있게 해준다.
또한, 이 경우에, 상기 채널(15)로 공급된 공기류 내에 분사된 물의 분무화는 어떠한 양호한 효과도 제공하지 못한다는 것을 검증하였다.
제 6 실시예
45개의 연료 전지 스택이 앞선 실시예중 하나와 동일하게 조립되고, 도 5에 도시된 것에 대응하는 가스켓이 사용되었다. 이 설계 형태는 가스와 물 스트림의 서로 평행한 방향으로의 독립적 공급을 제공하며, 이는 상기 망형 소자(5) 내로 도입된 이후에, 단일 전지 내측에서 물의 보다 균일한 분배를 보증한다. 제 5 실시예와 동일한 작동 조건하에서, 700mA/cm2으로 작동한 후, 이 스택은 700 내지 715mV 사이에 포함된 전지 전압 값들을 나타낸다.
제 7 실시예
45개의 연료 전지 스택은 앞선 실시예중 하나와 동일하게 조립되고, 도 6의 것에 대응하는 가스켓과, 제 1 실시예의 것과 동일한 니켈 발포체로 제조된 망형 소자(5)가 사용되는 것만 다르다. 상기 스택은 상부 매니폴드(8)로부터 반응물을 공급하고, 하부 매니폴드(9)로부터 동일한 것들을 배출하도록 연결된다. 이 가스켓 형태에서, 분사된 가스와, 물 스트림은 망형 소자(5) 내로 삽입된 이후까지 분리되어 있으며, 서로 직교하는 방향으로 혼합된다. 이 경우에, 망형 소자의 상부 영역의 충분한 가습을 보증하기 위해서, 상기 수류는 대부분 상기 채널 내로 도입되고, 미소량만, 상기 전지로 공급하는데 사용되는 상부 매니폴드(8)로 도입되도록 분할된다. 채널(15) 내로 분사되는 물의 부분은 전체중 약 90% 정도로 설정되고, 어떠한 경우에도 80% 미만이 되지 않게 한다. 상기 제 5 및 제 6 실시예와 동일한 작동 조건 하에서 700mA/cm2으로 작동된 이 스택은 710 내지 730mV 사이에 포함되는 전지 전압값을 나타낸다.
제 8 실시예
45개의 연료 전지 스택은 제 6 실시예와 동일하게 조립되며, 도 9에 도시된 바와 같은 니켈 발포체로 제조된 망형 소자(5)를 사용하는 것만 다르다. 이 경우에, 금속 발포체의 변형성이 활용되어 가스 흐름에 대해 실질적으로 평행한 방향으로의 물의 양호한 분배를 위한 두 개의 작은 채널들 또는 오목부들(16)이 형성되며, 상기 채널들은 상기 발포체의 전체 표면을 가로지르는 뱀과 같은 꾸불꾸불한 형태를 갖는다. 상기 오목부들(16)을 형성하기 위해서는, 소정 두께를 가진 금속 와이어를 금속 발포체로 냉간 압연하는 것으로 충분하다. 이 경우에, 3mm 폭의 뱀과 같은 꾸불꾸불한 형상부가 동일한 두께를 가진 강철 와이어를 냉간 압연함으로써 얻어졌다. 단일 채널(15)로부터 공급받게 될 단일의 뱀과 같은 꾸불꾸불한 형상부나 둘 이상의 뱀과 같은 꾸불꾸불한 형상부를 형성하는 것이 명백히 가능하다. 제 5, 6 및 7 실시예와 동일한 작동 조건들하에서, 700mA/cm2으로 동작된 이 스택은 715 내지 730mV 사이에 포함되는 전지 전압값들을 나타낸다.
제 9 실시예
45개의 연료 전지 스택은 제 7 실시예의 것과 동일하게 조립되며, 도 6의 것에 대응하는 가스켓(6)과, 도 10에 예시된 니켈 발포체로 제조된 망형 소자(5)를 사용하는 것만 상이하다. 이 경우에도, 금속 발포체의 영구 변형성이 활용되어, 물의 양호한 분배를 위한 두 개의 소형 채널들을 형성하지만, 그러나, 이 경우에는, 가스 흐름의 방향에 대해 실질적으로 직교하는 방향으로 물을 공급하는 일련의 평행한 덕트를 형성하도록 오프셋 이중 콤브형 형상이 선택된다. 이는 망형 소자 내측의 전체 압력 강하를 향상시키고, 가스성 반응물들이 보다 많이 비틀어진 경로를 따르게 만들며, 전지의 전체 활성면을 따라 가스성 반응물을 분배시키고 정체(stagnation)나 고갈(depletion) 영역을 피하게 한다. 제 5, 6 및 7 실시예와 동일한 작동 조건들하에서, 700mA/cm2으로 동작된 이 스택은 730 내지 740mV 사이에 포함되는 전지 전압 값들을 나타낸다.
비록, 특정 실시예들을 참조로 본 발명을 설명하였지만, 상기 실시예들은 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니며, 본 발명의 범위는 첨부된 청구범위에 정의되어 있다.

Claims (21)

  1. 가스성 반응물을 공급받는 고분자 막 연료 전지의 스택으로서,
    상기 막은 캐소딕 콤파트먼트로부터 아노딕 콤파트먼트를 분리하고,
    바이폴러 플레이트들과, 유체들을 공급 및 방출하기 위한 채널을 선택적으로 구비한 가스켓들과, 다공성 전극들과, 상기 막들과 상기 전극들 사이에 개재된 촉매층들과, 상기 반응물들의 유동을 공급하기 위한 매니폴드들과, 상기 반응물들 중 반응되지 않은 부분과 불활성체들 및 발생된 물을 방출하기 위한 매니폴드들과, 상기 전지들의 하나 이상의 콤파트먼트 내측에 물 유동을 분사하기 위한 유압 회로를 연결하는 하나 이상의 분사점을 포함하고,
    상기 물 유동은 상기 막들의 가습과 발생된 열의 제거를 동시에 제공하며,
    상기 분사점으로부터 도입되는 물과 반응물들을 공급받는 상기 전지들의 하나 이상의 콤파트먼트는 상기 전극들과 상기 바이폴러 플레이트들 사이에 개재된 전기적 및 열적 도전성 망형 소자를 포함하고, 상기 망형 소자는 상기 가스성 반응물로 점유되는 전체 체적을 통해 상기 물 유동을 분배하는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 물의 분사점은 상기 하나 이상의 콤파트먼트 외측에 위치되는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 물의 분사점은 상기 반응물들의 유동을 공급하기 위한 매니폴드의 입구에 위치되는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 반응물의 유동을 공급하기 위한 상기 매니폴드는 하부 매니폴드인 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 스택은 그 주축에 대하여 회전하며, 상기 매니폴드는 가장 낮은 위치에 위치하는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 전지의 콤파트먼트들 중 단 하나만이 물을 공급받는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 물을 공급받는 단 하나의 콤파트먼트는 캐소딕 콤파트먼트인 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  8. 제 2 항에 있어서, 상기 물의 분사점은 반응물의 유동을 공급하기 위한 매니폴드의 하류에서, 가스켓에 형성된 채널 내에 위치되는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 물의 분사점은 상기 전지들의 내측에 위치되는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  10. 제 8 항에 있어서, 상기 물의 분사 방향은 상기 반응물들의 유동의 방향과 평행한 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  11. 제 8 항에 있어서, 상기 물의 분사 방향은 상기 반응물들의 유동 방향과 직교하는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 망형 소자는 냉간 압연에 의해 변형될 수 있는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  13. 제 12 항에 있어서, 상기 냉간 압연에 의해 변형될 수 있는 상기 망형 소자는 금속 발포체인 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  14. 제 13 항에 있어서, 상기 금속 발포체는 니켈을 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  15. 제 12 항에 있어서, 상기 망형 소자는 물 분배를 위한 하나 이상의 오목부를 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  16. 제 15 항에 있어서, 상기 하나 이상의 오목부는 냉간 압연에 의해 얻어지는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  17. 제 15 항에 있어서, 상기 하나 이상의 오목부의 방향은 반응물 유동 방향에 평행한 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  18. 제 17 항에 있어서, 상기 오목부들은 뱀과 같은 꾸불꾸불한 형상을 갖는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  19. 제 15 항에 있어서, 상기 하나 이상의 오목부의 방향은 상기 반응물 유동 방향과 직교하는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  20. 제 19 항에 있어서, 상기 오목부는 오프셋 이중 콤브형 형상(double comb-shaped geometry)에 따라 배치되는 것을 특징으로 하는 고분자 막 연료 전지의 스택.
  21. 삭제
KR1020017013383A 1999-04-21 2000-04-10 고분자 막 연료 전지의 스택 KR100778648B1 (ko)

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