JP4750693B2 - クスノハガシワ色素組成物の製造方法及びその組成物 - Google Patents

クスノハガシワ色素組成物の製造方法及びその組成物 Download PDF

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Description

本発明は、ロットレリンに代表されるクスノハガシワ（Mallotus philippinensis）の色素、特に、果皮色素の抽出方法に関する。
インド、フィリピン、東南アジア、オーストラリアに産するクスノハガシワの果実の表皮の腺毛および束毛部から得られるカマラ （kamala） と呼ばれる赤色粉末は、条虫駆除薬や染料として用いられ、有効成分はフロログルシノール誘導体であるロットレリンとされている（生薬学、南江堂、１９６６）。
クスノハガシワからの色素の抽出に関しては、１００％エチルアルコールによる加温抽出（特開昭４７−４３２６８）、水もしくは親水性有機溶媒またはこれらの混合液による室温または溶媒沸点以下での抽出（特開２００３−１４６８３７）方法が開示されている。また、特開２００３−５５３６９には、水および／または有機溶媒抽出を行い、更に、ｎ−ヘキサン抽出、セファデックスＬＨ−２０カラムクロマトグラフィー、およびシリカゲルクロマトグラフィーによってフロログルシノール誘導体が精製されたことも開示されている。グラム陽性細菌である黄色ブドウ状球菌や枯草菌に対して抗菌活性を有するフロログルシノール誘導体、Drummondin 類が、オトギリソウ科植物である Hypericum drummondii から単離されている (Journal of Natural Products,Vol.52, No.2, p. 325-331, 1989) が、これらの物質も茎葉のヘキサン抽出物から精製されたものである。
以上の開示されている結果によれば、カマラ色素又はフロログルシノール誘導体は１００％エチルアルコールあるいは低極性溶媒であるｎ−ヘキサンにより抽出される。したがって、色素成分ロットレリンは脂溶性に富むものであり、飲料に適応することは、乳化剤などを用いて分散させる必要があるため困難であった。また、その脂溶性の高さゆえに、製造現場においては、色素成分による配管類の着色、フィルターへの色素成分の吸着などが生じるので、洗浄に必要以上の労力が必要とされている。
特開昭４７−４３２６８号公報 特開２００３−１４６８３７号公報 特開２００３−５５３６９号公報 「生薬学」、南江堂、１９６６、ｐ．１６９ Journal of Natural Products,Vol.52, No.2, p. 325-331, 1989
本発明の第一の目的は、水溶性を高めたロットレリンを主要な色素成分として含むクスノハガシワ色素組成物およびその製造方法を提供することである。
本発明の第二の目的は、ロットレリンを主要な色素成分として含むクスノハガシワ色素組成物の製造において、クスノハガシワを抽出ろ過する際のフィルターの染色や配管の着色を回避し、それにより洗浄コストを削減すること、および／または、抽出された成分の水溶性を高めることにより真空乾燥に替えて凍結乾燥を導入しやすくすることなどにより製造工程時の利便性を向上することにある。
本発明者らは、クスノハガシワ植物体から水性アルコールを溶媒として用いて抽出を行なう際に、塩基成分を存在させることによって、クスノハガシワ色素成分の溶媒に対する溶解性が飛躍的に向上するとともに、製造時の設備の洗浄、および抽出物の粉末化が容易になることを見出し、さらに、抽出物中に含まれる色素、特にロットレリンが水に容易に溶解することをも見出し、本発明を完成するに至った。
以下、本発明について詳細に説明する。
本発明は、クスノハガシワ植物体から、塩基成分の存在下で色素成分を抽出することを特徴とする、クスノハガシワ色素組成物の製造方法である。抽出に用いる溶媒は、好ましくは、アルコールを含有する水性溶媒である。
より具体的には、本発明は、下記の工程：
i）クスノハガシワ植物体を用意すること、
ii）Ｃ1−Ｃ3、好ましくはＣ2アルコールを含有する水性溶媒を用意すること、
iii）塩基成分、クスノハガシワ植物体およびアルコール含有水性溶媒を、任意の順序で混合して混合物を得ること、
iv）工程 iii）で得られた混合物において、クスノハガシワ植物体から色素成分をアルコール含有水性溶媒中に抽出して抽出液を得ること、
v）必要であれば、工程 iv）で得られる抽出液を濃縮し、および／または乾燥して、濃縮または乾燥抽出物を得ること、
を含んでなる、実質的に水溶性のクスノハガシワ色素組成物の製造方法である。
本明細書において用いられる「クスノハガシワ植物体」という用語は、クスノハガシワを構成する、葉部、花部、根部、樹皮、枝部、果実、果皮およびシュウモウ部等のことをいうが、これらに限られない。クスノハガシワ植物体は、好ましくは、シュウモウ部を乾燥して得られたカマラである。
本発明における「クスノハガシワ色素組成物」とは、クスノハガシワ植物体から得られる、ロットレリンを含んでなる組成物のことをいう。
本発明方法において抽出に用いられる溶媒は、水およびアルコールを含んでなる。使用し得る水は、飲食品の製造に用いられる水であればよく、例えば、脱イオン水および蒸留水などであり、使用し得るアルコールは、Ｃ1〜Ｃ3のアルコール、好ましくは、エチルアルコールである。溶媒中のアルコール濃度は、３０〜９０容量％が好ましく、より好ましくは３０〜７０容量％、さらにより好ましくは５０容量％である。
本発明の方法においてクスノハガシワ植物体からの色素成分の抽出の際に使用する塩基成分としては、食品に添加することを考慮すると、食品添加物リストに記載の炭酸アンモニウム、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム（炭酸ソーダ）、炭酸水素ナトリウム（重曹）、リン酸三カリウム（第三リン酸カリウム）、リン酸水素二アンモニウム、リン酸水素二カリウム、リン酸水素二ナトリウム、リン酸三ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化ナトリウムが好ましいが、特に限定されない。これらの二種以上を混合して使用してもよい。
本発明の製造方法においては、塩基成分は、クスノハガシワ植物体およびアルコール含有水性溶媒と任意の順序で混合する。例えば、塩基成分は、溶媒と混合してからクスノハガシワ植物体と混合してもよいし、予め植物体と混合してから溶媒と混合してもよい。また、塩基成分は、植物体を溶媒と混合して得られる混合物と混合してもよい。
塩基の使用量は当業者が適宜決定してよいが、目安として、抽出前後を通じて溶媒のｐＨが、７．０以上、好ましくは７．0〜１１．０、特に、７．0〜９．0（常温（１５〜２５℃）または周囲温度）にコントロールされることが好ましく、そのためには、例えば、炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム又はリン酸三ナトリウムを用いるのが都合がよい。この際の塩基成分の使用量は、原料に対して１０〜３００重量％、とりわけ１０〜３０重量％が好ましい。また、抽出前後のｐＨをコントロールするためには、上記塩基成分に加えてさらに適切な緩衝剤を加えてもよく、あるいは抽出中に追加の塩基を加えてｐＨをコントロールしてもよい。用いられる緩衝剤には、Ａｔｋｉｎｓ＆Ｐａｎｔｉｎ氏炭酸ソーダ・ホウ酸混合液、四ホウ酸ナトリウム−水酸化ナトリウム緩衝液、ホウ酸−塩化カリウム−水酸化ナトリウム緩衝液、グリシン−水酸化ナトリウム緩衝液が含まれるが、これらに限られない。
上記工程 i）〜 v）を実施するための具体的な抽出処理操作や装置は、クスノハガシワに含有される可溶性色素成分を抽出溶媒に溶出させ得る限り特に限定されるものではない。例えば、工程 iii）および iv）は、クスノハガシワ植物体と塩基成分とをあらかじめ均一に混合し、抽出溶媒を満たした処理槽に投入し、必要に応じて時々攪拌しながら、通常１〜３時間静置して可溶性成分を溶出させることにより行なう。抽出に用いられる溶媒量、例えば、上記工程 iv）において抽出系に存在する溶媒量は、重量で抽出原料の通常５〜４０倍量、好ましくは５〜２０倍量である。また、抽出の際の溶媒温度は、常温乃至加熱還流温度（１５℃〜９０℃）、好ましくは５０〜８０℃である。必要に応じて、得られた抽出液から固形物を除去する。このためには、ろ過等の知られている方法を用いればよい。このようにして得られた抽出液は、そのまま本発明の組成物として用いてもよいが、必要に応じて、上記工程 v）に従って、濃縮し、および／または乾燥させることにより本発明の組成物が得られる。濃縮は、常圧または減圧濃縮により行なうことができ、その際の温度および時間等の条件は、色素成分が分解しないように適宜選択される。乾固若しくは乾燥は、例えば、凍結乾燥、減圧乾燥、通風乾燥のような通常の手段を用いて行なわれる。その際の温度や時間等の条件も、色素成分が分解しないよう適宜選択する。
こうして得られたクスノハガシワ色素組成物は特有の苦味や匂いを有し得るため、例えば、その抽出液またはその抽出液の濃縮若しくは乾燥物をヘキサン洗浄することにより、さらに精製してもよい。また、この目的のためには、抽出操作を行なう前に、クスノハガシワ植物体を予めヘキサン洗浄したり、水蒸気によって蒸したりしてもよい。
本発明の方法で製造された組成物は、実質的に水溶性であり、容易に粉末化されるため有利である。本発明において用いられる「実質的に水溶性である」との用語は、実用的な程度に水溶性であることを意味する。例えば、ロットレリンが「実質的に水溶性である」場合は、ロットレリンの水溶性は、２５０μｇ／ｍＬ以上、好ましくは１，５００μｇ／ｍＬ以上、より好ましくは５，５００μｇ／ｍＬ以上、更により好ましくは１２，０００μｇ／ｍＬ以上である。水溶性は、慣用的に用いられるいずれの方法によって測定してもよいが、例えば、後述の実施例４のように、（好ましくは室温（１℃〜３０℃）で）水に試料を加えて攪拌し、その上澄み中のロットレリン濃度を測定すればよい。
本発明の色素組成物は、染料、着色料、防腐剤（例えば保存料、殺菌料、日持ち向上剤など）、条虫駆除剤、香料等として、飲食品又は化粧料に配合され得る。本発明のクスノハガシワ色素組成物を配合し得る飲食品の種類は特に限定されないが、その具体例としては、清涼飲料、炭酸飲料、栄養飲料、果実飲料、乳酸飲料、スープ類等の飲料（これらの飲料の濃縮原液及び調製用粉末を含む）；アイスキャンディー、アイスクリーム、ソフトクリーム、アイスシャーベット、かき氷、みぞれ等の冷菓；ガム、チョコレート、飴、チューインガム、グミ、キャンディー、錠菓、スナック菓子、ビスケット、ジャム、クリーム、焼き菓子等の菓子類；ゼリー、ヨーグルト、プリン、ババロア等のデザート食品；うどん、そば、そうめん、冷麦、スパゲッティ、マカロニ、ビーフン、はるさめ、ぎょうざの皮、しゅうまいの皮、ワンタン、中華麺、即席麺等の麺類；ハム、ソーセージ、竹輪、かまぼこ、はんぺん、薩摩揚げ等の水産・畜産加工食品；加工乳、発酵乳等の乳製品；サラダ油、てんぷら油、マーガリン、マヨネーズ、ショートニング、ホイップクリーム、ドレッシング等の油脂及び油脂加工食品；ソース、たれ等の調味料；しょうが漬、梅干、福神漬、しば漬等の漬物；シチュー、サラダ、惣菜などが挙げられる。例えば、本発明の色素組成物は、お茶などの清涼飲料における防腐剤として使用され得る。また、クスノハガシワ色素組成物を配合し得る化粧料の種類は、例えば、顔用、皮膚用、頭髪用の化粧品、香水、コロン等のフレグランス製品、マウスウォッシュ、歯磨き等の口腔製品を挙げることができる。
本発明により、水に溶けやすいクスノハガシワ色素、特にロットレリンを有効成分として含有する色素組成物が提供される。本発明の色素組成物は、清涼飲料、炭酸飲料、栄養飲料、果実飲料、乳酸飲料等の飲料（これらの飲料の濃縮原液及び調製用粉末を含む）を包含する飲食品に適用するのに有用である。
本発明の製造方法により、従来よりも低いアルコール濃度を有する水性アルコール系を用いて、高い色素抽出率が達成される。
本発明により得られる抽出液においては、クスノハガシワ色素、特にロットレリンの水溶性が増加しているので、凍結乾燥の導入が容易である。従って、本発明の製造方法は、抽出物製造方法における作業の利便性を向上する。
また、本発明の製造方法は、色素成分の高められた溶媒溶解性故に、製造時のラインや容器の洗浄を容易にし、洗浄に要する溶媒使用量を減少し、洗浄時間を短縮させ、さらに、得られる色素の粉末化を容易にするので、色素製造上のコスト削減に有益である。
図１は、クロマトグラムのピーク面積とロットレリン濃度の関係を示す散布図である。 図２は、５０％ＥｔＯＨにおけるＮａＨＣＯ3添加効果の比較を示す棒グラフである。 図３は、９０％ＥｔＯＨにおけるＮａＨＣＯ3添加効果の比較を示す棒グラフである。 図４は、抽出処理後の溶液のｐＨとロットレリン抽出率との関係を示す散布図である。
以下、実施例に基づいて本発明を具体的に説明するが、本発明の範囲をこれらの実施例に限定するものではないことは言うまでもない。
以下の各実施例においては、特に説明されない限り、エタノール濃度は容量％として表され、炭酸水素ナトリウム等の塩基成分の量は原料に対する重量％として表される。
クスノハガシワの色素成分であるロットレリンのＨＰＬＣ分析
ロットレリン（シグマ社製）を購入し、ＨＰＬＣ移動相である１００％アセトニトリル（ＣＨ3ＣＮ）−０．０５％トリフルオロ酢酸（ＴＦＡ）（０．０５％ＴＦＡ含有１００％ＣＨ3ＣＮ）にて、その吸収極大波長を測定したところ、２８８．０および３５０．０ｎｍであった。夾雑物の吸収波長との区別がより優れていた３５０ｎｍを検出波長として、以下のように条件設定した。
ＨＰＬＣシステム：ＬＣ−１０Ａｉ（（株）島津製作所製）
カラム：デベロシルＣ３０−ＵＧ−５（３．０×１５０ｍｍ、野村化学（株）製）
カラム温度：４０℃
移動相：８０％ＣＨ3ＣＮ−０．０５％ＴＦＡ
流速：０．４ｍＬ／分
検出波長：３５０ｎｍ
注入量：５μＬ
保持時間：１２．７分
ロットレリンを９０％エタノールに溶解して、それぞれ、３、１０、３０、１００μｇ／ｍＬの濃度の溶液を作製し、検量線を作成した。その結果を、図１に示す。得られたクロマトグラムのピーク面積と濃度の関係は、原点を通る回帰直線により表され、その式は｛濃度（μｇ／ｍＬ）=(ピーク面積＋１７２３１)／１００４７｝であり、相関係数の指標であるＲ2は０．９９９２であった。
抽出時の炭酸水素ナトリウム添加の効果
クスノハガシワのシュウモウ部であるカマラ粉末（以下、原料と称する）５００ｍｇに対して、１０ｍＬ（２０倍量）の５０または９０％エタノールを加えて、８０℃で１時間加温して抽出を行った。抽出液を遠心分離して得られた各上澄み液を９０％エタノールにて２０ｍＬにメスアップし、その一部をさらに９０％エタノールにて希釈し、実施例１にしたがってＨＰＬＣ分析を行った。その結果、９０％エタノールで抽出した試料のロットレリン濃度は４．８４６ｍｇ／ｍＬと算出され、これを５００ｍｇの原料からのロットレリン抽出量に換算すると９６．９ｍｇ（抽出率：１９．４％）となった。これに対して、５０％エタノール抽出では５．０ｍｇ(抽出率：１％)と、その約２０分の１しか抽出されなかった。
次に、２０倍量の５０％エタノール抽出時に、炭酸水素ナトリウムを、１％（すなわち５ｍｇ）、３％（すなわち１５ｍｇ）、１０％（すなわち５０ｍｇ）、３０％（すなわち１５０ｍｇ）、１００％（すなわち５００ｍｇ）、または３００％（すなわち１５００ｍｇ）だけ加えて前述と同様に処理し、得られた抽出試料中のロットレリン量及び抽出率を算出し、そしてその抽出率を、上述の炭酸水素ナトリウム無添加９０％エタノール抽出時のロットレリン抽出率（１９．４％）と比較した。本実施例においては、この炭酸水素ナトリウム無添加９０％エタノール抽出区を対照区と呼び（後述の図３を参照。）、その抽出率を基準として、それぞれの抽出区の抽出相対効率を定めた。その結果を図２に示す。
アルコール濃度５０％においては、炭酸水素ナトリウムを添加することなく（すなわち、添加率０％）抽出操作を行うと、その抽出相対効率はわずか５．２％であった。これに対し、炭酸水素ナトリウム（ＮａＨＣＯ3）が原料に対して１０％以上添加されると、その抽出効率が飛躍的に向上した。即ち、炭酸水素ナトリウムを１０％添加すると２１．２倍に、３０％添加すると２２．７倍に、１００％添加すると２１．２倍に、そして、３００％添加すると１８．８倍にまで向上した。３００％添加での抽出相対効率は９６．９％であり、対照区とほぼ同じ抽出率であることが示された。一方で、炭酸水素ナトリウム添加率が３０％を超えると、原料抽出残渣に未溶解の炭酸水素ナトリウムと思われる白色沈殿が共存した。
同様にして、９０％エタノール抽出時にも、炭酸水素ナトリウムを１％、３％、１０％、３０％、１００％または３００％だけ加えて抽出を行い、その抽出率を対照区と比較した。その結果を図３に示す。いずれの炭酸水素ナトリウム添加率においても高い抽出相対効率が認められた。
結果として、塩基成分を用いない従来の抽出方法によるとアルコール濃度を９０％から５０％まで低下させることによって抽出効率が著しく低下するのに対し、塩基を添加する本発明においては抽出効率が改善されることが示された。
炭酸水素ナトリウム添加抽出の効率
原料５０ｇに炭酸水素ナトリウム５ｇ（原料の１０％）を加え均一にしたのち、１Ｌの５０％エタノールを添加し８０℃で一時間加温した。室温まで冷却後、自然ろ過によって得られたろ液を４０℃以下で減圧濃縮してアルコール溜去後、凍結乾燥を行って２４ｇの粉末（以下、Ａと称する）を得た。これに対し、炭酸水素ナトリウム無添加で、９０％エタノールにて同様に処理したところ、１５．８ｇの粉末（以下、Ｂと称する）が得られた。実施例１に従って抽出粉末Ａ、Ｂ中のロットレリン含有率を算出すると、Ａでは２３．５％、Ｂでは２９．５％であった。抽出粉末重量とロットレリン含有率を併せ考慮すると、１０％炭酸水素ナトリウム添加−５０％エタノール抽出により５．６４ｇのロットレリンが得られたことになるのに対し、炭酸水素ナトリウム無添加の９０％エタノール抽出では４．６６ｇのロットレリンしか得られなかったことになる。結果として、炭酸水素ナトリウムを添加して抽出すると、ロットレリンの回収量が、無添加の場合の１．２倍にまで向上した。
水に対する溶解性比較
水に対する溶解性を次のような方法によって調べた。すなわち、原料に対して１０％または３０％炭酸水素ナトリウムを添加した５０％または９０％エタノールによる抽出で得られた抽出液を乾燥し、得られた乾燥物のそれぞれ約０．２ｇに蒸留水４ｍＬ（すなわち、２０倍量）を加え、ボルテックスミキサーにて攪拌し、超音波で１分間処理した後に遠心分離して上澄みを採取した。ミリポア製フィルターユニットＭＩＬＬＥＸ（登録商標）−ＨＶ（０．４５μｍ）にて精密ろ過液を得、実施例１の方法によりロットレリン濃度を求めた。対照区として、炭酸水素ナトリウム無添加の９０％エタノールを用いて同様の操作を行った。それらの結果を表１に示す。
表１の説明：対照区である炭酸水素ナトリウム無添加９０％エタノール抽出物中のロットレリンの溶解性を１とすると、１０％炭酸水素ナトリウム−９０％エタノール抽出物ではその２５倍に、さらに１０％炭酸水素ナトリウム−５０％エタノール抽出物においては１９６倍にまで溶解性相対比率が向上した。つまり、炭酸水素ナトリウム添加抽出物は、炭酸水素ナトリウム無添加抽出物に比べて、水溶性が著しく向上していた。また、９０％エタノール抽出物よりも５０％エタノール抽出物のほうが著しく溶解性が優れていた。
抽出温度の検討
原料に、その１０％の炭酸水素ナトリウムを添加し、抽出温度を２６℃に設定して、３日後、７日後のロットレリン抽出量を実施例２の方法に従って測定した。エタノール濃度は、５０％または９０％に調製した。その結果、全ての場合において１５．５％以上の抽出率が得られた。実施例２に示されたように、１０％の炭酸水素ナトリウムを添加し８０℃−１時間処理をした場合の抽出率はいずれのアルコール濃度においても約１９％であったことを考慮すると、常温３日においてもその８０％以上が回収されたことになる。
抽出時のアルコール濃度の検討
原料に１０％または１００％炭酸水素ナトリウムを添加し、エタノール濃度を０％(すなわち蒸留水)、３０％、５０％に設定して、８０℃−１時間処理によるロットレリン抽出量を実施例２の方法に従って測定した。その結果を、表３に示す。
表３の説明：アルコール濃度０％の蒸留水では抽出率は約１％に過ぎなかった。一方で、アルコール濃度３０％においては、１２．１または１３．３％という比較的高い抽出率が達成された。これらは、５０％における抽出率の約７０％にあたる。
ロットレリン抽出効率に及ぼすｐＨの影響
ｐＨを種々変動させ、実施例２の方法に従って５０％エタノールによる８０℃−１時間抽出操作を行い、ロットレリン抽出効率に及ぼすｐＨの影響を検討した。ｐＨを変動させるために用いる同時添加する塩基成分として、上記実施例にある炭酸水素ナトリウムのほか、炭酸ナトリウム、リン酸水素二ナトリウム（無水）、リン酸三ナトリウム・１２水和物（表４においては、無水物に換算した重量をもとに計算された％が示される。）、Ａｔｋｉｎｓ＆Ｐａｎｔｉｎ氏炭酸ソーダ・ホウ酸混合液(ｐＨ８、９、１０、１１、最終イオン強度：５０ｍＭ)を用いた。塩基成分の種類、添加量、抽出に用いた溶媒のｐＨ、抽出処理後の溶液のｐＨおよびロットレリン抽出率を表４に示す。なお、Ａｔｋｉｎｓ＆Ｐａｎｔｉｎ氏炭酸ソーダ・ホウ酸混合液とは、Ｍ／１０炭酸ナトリウム水溶液（１Ｌあたり１０．６ｇの炭酸ナトリウムを含む。）とＭ／１０ホウ酸−塩化カリウム水溶液（１Ｌあたり６．２ｇのホウ酸と７．４５ｇの塩化カリウムを含む。）とを混合したものであり、それぞれ、１．１２：８．８０の容量比で混合するとｐＨ８に、３．７０：６．３０の割合で混合するとｐＨ９に、７．０９：２．９１の割合で混合するとｐＨ１０に、９．６５：０．３５の割合で混合するとｐＨ１１に調整できる。この混合液は、下表では単に緩衝液と表示した。
表４の説明：抽出処理後の溶液がｐＨ７．０〜１１．０、特に７．０〜９．０（太字、下線部）である時に高いロットレリン抽出率を示した。
これら抽出処理後の溶液のｐＨとロットレリン抽出率との関係は、添付された図面（図４）から明瞭に読み取ることができる。
炭酸水素ナトリウム無添加の９０％エタノール抽出による抽出率は、実施例２において示されたように１９．４％である。ｐＨ７．０〜９．０の範囲では、その８０％以上にあたるロットレリン抽出率が、ｐＨ７．０〜１１．０の範囲では、その７０％以上にあたるロットレリン抽出率が達成され、ｐH７．０以上で抽出率が高いことを明らかにした。

Claims (17)

  1. クスノハガシワ植物体を、塩基成分の存在下でアルコールを含有する水性溶媒で抽出することを特徴とする、クスノハガシワ色素組成物の製造方法。
  2. クスノハガシワ植物体が、粉末状にされたカマラである、請求項１に記載の製造方法。
  3. 色素組成物がロットレリンを色素成分として含有するものである、請求項１または２に記載の製造方法。
  4. 溶媒のアルコール濃度が３０〜９０容量％である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の製造方法。
  5. 溶媒のアルコール濃度が３０〜７０容量％である、請求項４記載の製造方法。
  6. 塩基成分が、炭酸アンモニウム、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、リン酸三カリウム、リン酸水素二アンモニウム、リン酸水素二カリウム、リン酸水素二ナトリウム、リン酸三ナトリウム、水酸化カリウムおよび水酸化ナトリウムからなる群から選択される少なくとも一つの塩基である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の製造方法。
  7. 塩基成分が、炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウムおよびリン酸三ナトリウムからなる群から選択される少なくとも一つの塩基である、請求項６記載の製造方法。
  8. 塩基成分の使用量がクスノハガシワ植物体に対して１０〜３００重量％である、請求項７記載の製造方法。
  9. 塩基成分の使用量がクスノハガシワ植物体に対して１０〜３０重量％である、請求項８記載の製造方法。
  10. 抽出に用いられる溶媒の量が重量でクスノハガシワ植物体の５〜２０倍量である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の製造方法。
  11. 植物体と接触している溶媒のｐＨが、常にｐＨ７．０以上となる条件下で抽出を行なう、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の製造方法。
  12. 植物体と接触している溶媒のｐＨが、常にｐＨ７．０〜１１．０となる条件下で抽出を行なう、請求項１１に記載の製造方法。
  13. 植物体と接触している溶媒のｐＨが、常に７．０〜９．０となる条件下で抽出を行なう、請求項１２項に記載の製造方法。
  14. 抽出時の溶媒の温度が常温〜還流温度である、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の製造方法。
  15. 抽出時の溶媒の温度が５０℃〜８０℃である、請求項１４記載の製造方法。
  16. 請求項１〜１５のいずれか１項に記載の製造方法により製造される、含有されるロットレリンの水溶性が２５０μｇ／ｍＬ以上である、クスノハガシワ色素組成物。
  17. 飲食品または化粧料の着色剤および／または防腐剤として、または駆虫薬として使用される、請求項１６記載の色素組成物。
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