JP4727912B2 - 燃料電池スタック - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、電解質の両側に一対の電極を設けた電解質・電極構造体を有し、前記電解質・電極構造体がセパレータにより挟持された発電セルを複数積層した積層体を備える燃料電池スタックに関する。
【0002】
【従来の技術】
一般的に、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜(陽イオン交換膜)からなる電解質膜(電解質)の両側に、それぞれアノード側電極及びカソード側電極を対設した電解質膜・電極構造体(電解質・電極構造体)を、セパレータによって挟持した発電セルを構成している。この種の発電セルは、通常、電解質膜・電極構造体及びセパレータを所定数だけ交互に積層することにより、燃料電池スタックとして使用されている。
【0003】
この発電セルにおいて、アノード側電極に供給された燃料ガス、例えば、主に水素を含有するガス(以下、水素含有ガスともいう)は、電極触媒上で水素がイオン化され、電解質を介してカソード側電極側へと移動する。その間に生じた電子は外部回路に取り出され、直流の電気エネルギとして利用される。なお、カソード側電極には、酸化剤ガス、例えば、主に酸素を含有するガスあるいは空気(以下、酸素含有ガスともいう)が供給されているために、このカソード側電極において、水素イオン、電子及び酸素が反応して水が生成される。
【0004】
ところで、燃料電池スタックでは、外部への放熱により他の発電セルに比べて温度低下が惹起され易い発電セルが存在している。特に、積層方向端部に配置されている発電セル(以下、端部発電セルともいう)は、例えば、各発電セルによって発電された電荷を集める電力取り出し用ターミナル板(集電板)や、積層された発電セルを保持するために設けられたエンドプレート等からの放熱が多く、上記の温度低下が顕著になっている。
【0005】
この温度低下によって、端部発電セルでは、燃料電池スタックの中央部分の発電セルに比べて結露が発生し易く、生成水の排出性が低下して発電性能が低下するという不具合が指摘されている。特に、燃料電池スタックを氷点下環境で始動する際、端部発電セルで発生した生成水が凍結してしまい、前記端部発電セルを有効に昇温させることができず、電圧低下が惹起されるという問題がある。
【0006】
そこで、例えば、特許文献1に開示されている固体高分子電解質型燃料電池は、図7に示すように、端部セル1を備えている。この端部セル1は、電解質膜・電極構造体2をセパレータ3、4で挟持している。電解質膜・電極構造体2は、PE膜2aの両面に燃料電極2bと酸化剤電極2cとを設けている。セパレータ3は、燃料電極2bに対向する面に燃料ガス用の溝3aを設ける一方、この面とは反対の面に冷却流体用の溝3bを設けている。
【0007】
端部セル1を構成する外側のセパレータ4は、燃料電極2bに対向する面に酸化剤ガス用の溝4aが設けられる一方、この面とは反対の面には、冷却流体用の溝が形成されていない。これにより、セパレータ4は、冷却流体により冷却され過ぎない構造を採用し、端部セル1の冷やし過ぎを防止している。
【0008】
【特許文献1】
特開平8−130028号公報(段落[0053]〜[0055]、図9)
【0009】
【発明が解決しようとする課題】
上記のように、特許文献1は、端部セル1が冷却流体により冷却され過ぎることを阻止することによって、前記端部セル1内の結露を防止しながら、発電に伴う燃料電池の自己発熱により発電部全体を加熱して暖機する構造に関するものである。
【0010】
しかしながら、特に氷点下環境で起動を行う場合は、生成水が凍結しない温度までセル温度を一挙に昇温させなければならず、上記の特許文献1では対応することができないという問題がある。
【0011】
すなわち、燃料電池スタック内部の温度が氷点下である場合には、生成水の凍結が、電解質膜・電極構造体を構成する電極内部で発生し易く、反応ガス拡散経路が閉塞されてセル電圧の降下が惹起される。このため、電極を迅速に0℃以上に昇温させる必要があるが、上記の特許文献1では、前記電極を0℃以上に維持させることができない。これにより、端部セル1に急激な電圧降下が惹起してしまい、結果的に前記端部セル1の自己暖機が遂行されないという問題がある。
【0012】
本発明はこの種の問題を解決するものであり、簡単且つ経済的な構成で、端部発電セルの電圧低下を有効に阻止し、特に低温始動特性に優れる燃料電池スタックを提供することを目的とする。
【0013】
【課題を解決するための手段】
本発明の請求項1に係る燃料電池スタックは、電解質の両側に一対の電極を設けた電解質・電極構造体を有し、前記電解質・電極構造体がセパレータにより挟持された発電セルを複数積層した積層体を備え、氷点下起動が可能な燃料電池スタックであって、前記積層体は、積層方向の少なくとも一方の端部に配設される前記発電セルを端部発電セルとして構成するとともに、前記端部発電セルを構成する電極の細孔容積は、前記端部発電セルの内方に配置される前記発電セルを構成する前記電極の細孔容積よりも大きく設定されることにより、前記端部発電セルで発生した生成水を収容し、且つ氷点下起動時の前記生成水の凍結を阻止可能に構成することを特徴とする。
【0014】
端部発電セルは、電極の細孔容積が内方の発電セルよりも大きく設定されるため、前記電極内部に比較的多くの生成水が存在していても、反応ガス拡散経路を確保することができる。従って、低温始動時に、端部発電セルの運転が開始されてから前記端部発電セルに電圧降下が発生するまでの時間が長尺化するため、前記端部発電セルに昇温遅れが惹起しても、前記端部発電セルの自己発熱が可能になる。これにより、特に氷点下環境での起動において、生成水の凍結を有効に阻止して端部発電セルの暖機運転が確実且つ効率的に遂行される。
【0015】
また、本発明の請求項2に係る燃料電池スタックでは、細孔容積が、直径0.01μm〜30μmの範囲内の細孔に基づいて設定されている。細孔の直径が0.01μm未満では、ガス拡散性が低下する一方、細孔の直径が30μmを超えると、低温始動特性が低下してしまう。従って、端部発電セルは、ガス拡散性及び低温始動特性が有効に向上する。
【0016】
【発明の実施の形態】
図1は、本発明の実施形態に係る燃料電池スタック10の概略断面図である。
【0017】
燃料電池スタック10は、発電セル12を備え、複数の発電セル12を矢印A方向に積層して積層体14が構成される。積層体14は、積層方向の少なくとも一方の端部、本実施形態では、両端部に配設される発電セル12を端部発電セル12aとして構成する。各端部発電セル12aの外方には、負極側ターミナル板18a及び正極側ターミナル板18bと、絶縁プレート19a、19bと、エンドプレート20a、20bとが、順次、配設される。エンドプレート20a、20bが図示しないタイロッド等によって締め付けられることにより、燃料電池スタック10が組み付けられる。
【0018】
図2に示すように、発電セル12は、電解質膜・電極構造体(電解質・電極構造体)22と、前記電解質膜・電極構造体22を挟持する第1及び第2金属セパレータ24、26とを備える。電解質膜・電極構造体22と第1及び第2金属セパレータ24、26との間には、後述する連通孔の周囲及び電極面(発電面)の外周を覆って、ガスケット等のシール部材28が介装されている。なお、第1及び第2金属セパレータ24、26に代替して、例えば、カーボン製セパレータを使用してもよい。
【0019】
発電セル12の矢印B方向の一端縁部には、積層方向である矢印A方向に互いに連通して、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給するための酸化剤ガス供給連通孔30a、冷却媒体を排出するための冷却媒体排出連通孔32b、及び燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出するための燃料ガス排出連通孔34bが、矢印C方向(鉛直方向)に配列して設けられる。
【0020】
発電セル12の矢印B方向の他端縁部には、矢印A方向に互いに連通して、燃料ガスを供給するための燃料ガス供給連通孔34a、冷却媒体を供給するための冷却媒体供給連通孔32a、及び酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス排出連通孔30bが、矢印C方向に配列して設けられる。
【0021】
電解質膜・電極構造体22は、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜36と、該固体高分子電解質膜36を挟持するアノード側電極38及びカソード側電極40とを備える(図1及び図2参照)。
【0022】
図3に示すように、アノード側電極38及びカソード側電極40は、カーボンペーパ等からなるガス拡散層38a、40aと、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子を前記ガス拡散層38a、40aの表面に一様に塗布した電極触媒層38b、40bとをそれぞれ有する。電極触媒層38b、40bは、互いに固体高分子電解質膜36を介装して対向するように、前記固体高分子電解質膜36の両面に接合されている。シール部材28の中央部には、アノード側電極38及びカソード側電極40に対応して開口部44が形成されている。
【0023】
図2に示すように、第1金属セパレータ24の電解質膜・電極構造体22側の面24aには、酸化剤ガス供給連通孔30aと酸化剤ガス排出連通孔30bとに連通する酸化剤ガス流路46が設けられる。酸化剤ガス流路46は、例えば、矢印B方向に延在する複数の溝部とカソード側電極40との間に形成される。
【0024】
第2金属セパレータ26の電解質膜・電極構造体22側の面26aには、燃料ガス供給連通孔34aと燃料ガス排出連通孔34bとに連通する燃料ガス流路48が形成される。この燃料ガス流路48は、例えば、矢印B方向に延在する複数の溝部とアノード側電極38との間に形成される。
【0025】
第1金属セパレータ24の面24bと第2金属セパレータ26の面26bとの間には、冷却媒体供給連通孔32aと冷却媒体排出連通孔32bとに連通する冷却媒体流路50が形成される。この冷却媒体流路50は、第1金属セパレータ24に設けられる複数の溝部と、第2金属セパレータ26に設けられる複数の溝部とを重ね合わせることにより、矢印B方向に延在して一体的に構成される。
【0026】
端部発電セル12aは、発電セル12と同様に構成されており、図1及び図3に示すように、電解質膜・電極構造体52と、前記電解質膜・電極構造体52を挟持する第1及び第2金属セパレータ24、26とを備える。電解質膜・電極構造体52は、固体高分子電解質膜36と、該固体高分子電解質膜36を挟持するアノード側電極54及びカソード側電極56とを備える。
【0027】
アノード側電極54及びカソード側電極56は、カーボンペーパ等からなるガス拡散層54a、56aと、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子を前記ガス拡散層54a、56aの表面に一様に塗布した電極触媒層54b、56bとをそれぞれ有する。電極触媒層54b、56bは、互いに固体高分子電解質膜36を介装して対向するように、前記固体高分子電解質膜36の両面に接合されている。
【0028】
本実施形態では、端部発電セル12aを構成する電極触媒層54b、56bの細孔容積が、発電セル12を構成する電極触媒層38b、40bの細孔容積よりも大きく設定される。具体的には、図3に示すように、電極触媒層38b、40bは、細孔の直径が0.01μm〜30μmの範囲内で、細孔容積が1.0μl/cm2 〜4.0μl/cm2 の範囲内に設定される。一方、電極触媒層54b、56bは、細孔の直径が0.01μm〜30μmの範囲内で、細孔容積が4.0μl/cm2 〜10.0μl/cm2 の範囲内に設定される。
【0029】
電解質膜・電極構造体22、52は、基本的には、以下の方法で製造される。先ず、例えば、カーボンブラックとポリテトラフルオルエチレン(PTFE)とを混合し、エチレングリコール等の有機溶媒に均一に分散させたスラリーを、カーボンペーパの片面に塗布して乾燥させる。これにより、下地層としてガス拡散層38a、40a及び54a、56aが形成される。
【0030】
また、カーボンブラックに白金を担持させた触媒粒子が、イオン導伝性高分子バインダと均一に混合された触媒ペーストを、下地層上にスクリーン印刷する。さらに、上記の印刷物に乾燥処理を施すことにより、電極触媒層38b、40b及び54b、56bが形成される。その際、電極触媒層38b、40b及び54b、56bでは、図4に示すように、複数の触媒粒子58間に小径な細孔径D1や大きな細孔径D2が形成されている。
【0031】
そして、電極触媒層38b、40bで固体高分子電解質膜36を挟持するとともに、電極触媒層54b、56bで別の固体高分子電解質膜36を挟持した状態で、ホットプレス処理を行うことにより電解質膜・電極構造体22、52がそれぞれ製造される。
【0032】
上記の工程において、電極触媒層54b、56bの細孔容積を、電極触媒層38b、40bの細孔容積よりも大きくするために、例えば、製造時に増孔材が添加される。あるいは、触媒ペーストの塗布後の乾燥処理の際に、乾燥温度を高くして溶媒蒸発速度を速めることにより、溶媒の急速な蒸発による損傷部位が細孔として残存する。
【0033】
このため、端部発電セル12aの微分細孔容積と、発電セル12の微分細孔容積とは、図5に示すように設定される。なお、細孔径は、0.01μm〜30μmの範囲内に設定されている。細孔径が0.01μm未満では、ガス拡散性が低下する一方、前記細孔径が30μmを超えると、低温始動特性が低下するからである。
【0034】
このように構成される燃料電池スタック10の動作について、以下に説明する。
【0035】
図1に示すように、燃料電池スタック10内では、複数の発電セル12が積層された積層体14に対して、水素含有ガス等の燃料ガス、空気等の酸素含有ガスである酸化剤ガス、及び純水やエチレングリコールやオイル等の冷却媒体が供給される。
【0036】
このため、図2に示すように、各発電セル12では、燃料ガスが燃料ガス供給連通孔34aから第2金属セパレータ26の燃料ガス流路48に導入され、電解質膜・電極構造体22を構成するアノード側電極38に沿って移動する。また、酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給連通孔30aから第1金属セパレータ24の酸化剤ガス流路46に導入され、電解質膜・電極構造体22を構成するカソード側電極40に沿って移動する。
【0037】
従って、電解質膜・電極構造体22では、アノード側電極38に供給される燃料ガスと、カソード側電極40に供給される酸化剤ガスとが、電極触媒層内で電気化学反応により消費され、発電が行われる。
【0038】
次いで、アノード側電極38に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス排出連通孔34bに沿って矢印A方向に排出される。同様に、カソード側電極40に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス排出連通孔30bに沿って矢印A方向に排出される。
【0039】
さらに、冷却媒体供給連通孔32aに供給された冷却媒体は、第1及び第2金属セパレータ24、26間の冷却媒体流路50に導入された後、矢印B方向に沿って流通する。この冷却媒体は、電解質膜・電極構造体22を冷却した後、冷却媒体排出連通孔32bから排出される。
【0040】
一方、端部発電セル12aでは、上記の発電セル12と同様に、電解質膜・電極構造体52において、アノード側電極54に供給される燃料ガスと、カソード側電極56に供給される酸化剤ガスとが、電極触媒層内で電気化学反応により消費され、発電が行われる。
【0041】
この場合、本実施形態では、端部発電セル12aを構成する電極触媒層54b、56bの細孔容積が、発電セル12を構成する電極触媒層38b、40bの細孔容積よりも大きく設定されている。ここで、氷点下環境での起動時における細孔容積と負荷保持時間とは、図6に示す関係を有している。これにより、細孔容積が大きくなるのに比例して、生成水を収容し得る空間が拡大するため、反応ガス拡散経路を確保する時間が長くなり、負荷保持時間が長くなっている。
【0042】
従って、端部発電セル12aの運転が開始されてから前記端部発電セル12aに電圧降下が発生するまでの時間が長尺化するため、低温始動時に該端部発電セル12aに昇温遅れが惹起しても、前記端部発電セル12aの自己発熱が可能になる。これにより、特に氷点下環境での起動において、生成水の凍結を有効に阻止して端部発電セル12aの暖機運転が確実且つ効率的に遂行されるという効果が得られる。
【0043】
【発明の効果】
本発明に係る燃料電池スタックでは、端部発電セルを構成する電極の細孔容積が、内方に配置されている発電セルよりも大きく設定されるため、電極内部に比較的多くの生成水が存在していても、反応ガス拡散経路を確保することができる。従って、低温始動時に、端部発電セルの運転が開始されてから前記端部発電セルに電圧降下が発生するまでの時間が長尺化するため、該端部発電セルに昇温遅れが惹起しても、前記端部発電セルの自己発熱が可能になる。これにより、特に氷点下環境での起動において、生成水の凍結を有効に阻止して端部発電セルの暖機運転が確実且つ効率的に遂行される。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施形態に係る燃料電池スタックの概略断面図である。
【図2】前記燃料電池スタックを構成する発電セルの分解斜視説明図である。
【図3】前記発電セル及び端部発電セルの拡大断面図である。
【図4】前記燃料電池スタックを構成する電極の細孔径の説明図である。
【図5】前記発電セル及び前記端部発電セルの細孔径と微分細孔容積との関係を示す説明図である。
【図6】細孔容積と負荷保持時間との関係を示す説明図である。
【図7】特許文献1に開示されている固体高分子電解質型燃料電池の一部断面図である。
【符号の説明】
10…燃料電池スタック 12…発電セル
12a…端部発電セル 14…積層体
22、52…電解質膜・電極構造体 24、26…金属セパレータ
30a…酸化剤ガス供給連通孔 30b…酸化剤ガス排出連通孔
32a…冷却媒体供給連通孔 32b…冷却媒体排出連通孔
34a…燃料ガス供給連通孔 34b…燃料ガス排出連通孔
36…固体高分子電解質膜 38、54…アノード側電極
38a、40a、54a、56a…ガス拡散層
38b、40b、54b、56b…電極触媒層
40、56…カソード側電極 46…酸化剤ガス流路
48…燃料ガス流路 50…冷却媒体流路
Claims (2)
- 電解質の両側に一対の電極を設けた電解質・電極構造体を有し、前記電解質・電極構造体がセパレータにより挟持された発電セルを複数積層した積層体を備え、氷点下起動が可能な燃料電池スタックであって、
前記積層体は、積層方向の少なくとも一方の端部に配設される前記発電セルを端部発電セルとして構成するとともに、
前記端部発電セルを構成する前記電極の細孔容積は、前記端部発電セルの内方に配置される前記発電セルを構成する前記電極の細孔容積よりも大きく設定されることにより、前記端部発電セルで発生した生成水を収容し、且つ氷点下起動時の前記生成水の凍結を阻止可能に構成することを特徴とする燃料電池スタック。 - 請求項1記載の燃料電池スタックにおいて、前記細孔容積は、直径が0.01μm〜30μmの範囲内の細孔に基づいて設定されることを特徴とする燃料電池スタック。
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