JP4707323B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
回された電極群と、前記正極と電気的に接続され、前記電極群の渦巻面から突き出た正極
タブと、前記負極と電気的に接続され、前記電極群の渦巻面から突き出た負極タブと、非
水電解質とを具備する非水電解質二次電池であって、
前記非水電解質は、シクロヘキシルベンゼンを含み、
前記正極タブと前記負極タブの最短距離を8mm〜17mmの範囲とし、前記渦巻面の
長手方向の幅を22〜65mmの範囲にすることを特徴とするものである。
前記非水電解質は、シクロヘキシルベンゼン(CHB)を含み、
前記正極タブと前記負極タブの最短距離を6mm〜18mmの範囲にすることを特徴とするものである。
この正極は、集電体と、集電体の片面もしくは両面に担持され、活物質を含む正極層とを含む。
前記負極は、集電体と、集電体の片面もしくは両面に担持される負極層とを含む。
このセパレータとしては、微多孔性の膜、織布、不織布、これらのうち同一材または異種材の積層物等を用いることができる。セパレータを形成する材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合ポリマー、エチレン−ブテン共重合ポリマー等を挙げることができる。セパレータの形成材料としては、前述した種類の中から選ばれる1種類または2種類以上を用いることができる。
前記非水電解質には、実質的に液状またはゲル状の形態を有するものを使用することができる。
容器の形状は、前述したように、例えば、有底矩形筒型、袋状、カップ状等にすることができる。
以下、本発明の実施例を前述した図面を参照して詳細に説明する。
<正極の作製>
まず、リチウムコバルト酸化物(LixCoO2;但し、Xは0<X≦1である)粉末90重量%に、アセチレンブラック5重量%と、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)5重量%のジメチルフォルムアミド(DMF)溶液とを加えて混合し、スラリーを調製した。前記スラリーを厚さが15μmのアルミニウム箔からなる集電体の両面に正極タブ溶接箇所を除いて塗布した後、乾燥し、プレスすることにより、正極層が集電体の両面に担持された構造の正極を作製した。なお、正極層の厚さは、片面当り60μmであった。
炭素質材料として3000℃で熱処理したメソフェーズピッチ系炭素繊維(粉末X線回折により求められる(002)面の面間隔(d002 )が0.336nm)の粉末を95重量%と、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)5重量%のジメチルフォルムアミド(DMF)溶液とを混合し、スラリーを調製した。前記スラリーを厚さが12μmの銅箔からなる集電体の両面に負極タブ溶接箇所を除いて塗布し、乾燥し、プレスすることにより、負極層が集電体に担持された構造の負極を作製した。なお、負極層の厚さは、片面当り55μmであった。
厚さが25μmの微多孔性ポリエチレン膜からなるセパレータを用意した。
エチレンカーボネート(EC)、メチルエチルカーボネート(MEC)およびシクロヘキシルベンゼン(CHB)を体積比率(EC:MEC:CHB)が下記表1に示す値になるように混合して非水溶媒を調製した。得られた非水溶媒に六フッ化リン酸リチウム(LiPF6 )をその濃度が1モル/Lになるように溶解させて、液状非水電解質を調製した。
前記正極の集電体の未塗工部に帯状アルミニウム箔(厚さ100μm、短辺側の幅4mm)からなる正極タブを超音波溶接し、前記負極の集電体の未塗工部に帯状ニッケル箔(厚さ100μm、短辺側の幅4mm)からなる負極タブを超音波溶接した後、前記正極及び前記負極をその間に前記セパレータを介して渦捲き状に捲回した後、偏平状に成形し、前述した図4に示すような内内タブ構造を有する電極群を作製した。得られた電極群において、正極タブと負極タブの最短距離Dは14mmであった。また、電極群2の渦巻面の長手方向の幅Lは、32mmであった。
非水溶媒の組成と、電解質の種類及び濃度と、CHBの種類及び配合比と、正極タブと負極タブの最短距離Dとを下記表1〜2に示すように設定すること以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして角形非水電解質二次電池を組み立てた。
アルミニウム箔の両面をポリエチレンで覆った厚さ100μmのラミネートフィルムを、プレス機により矩形のカップ状に成形し、得られた容器内に実施例1で説明したのと同様な電極群を収納した。
非水溶媒の組成と、電解質の種類及び濃度と、CHBの種類及び配合比とを下記表2に示すように設定すること以外は、前述した実施例29で説明したのと同様にして薄型非水電解質二次電池を組み立てた。
非水溶媒の組成と、電解質の種類及び濃度と、CHBの種類及び配合比と、正極タブと負極タブの最短距離Dとを下記表2〜3に示すように設定すること以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして角形非水電解質二次電池を組み立てた。
前述した図5に示すように、正極タブを正極の捲き終わり部に配置し、かつ負極タブを負極の捲き始め部に配置すること以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして角形非水電解質二次電池を組み立てた。
前述した図6に示すように、正極タブを正極の捲き終わり部に配置し、負極タブを負極の捲き始め部に配置し、かつ捲回数を実施例41よりも半周分多くすること以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして角形非水電解質二次電池を組み立てた。
非水溶媒の組成と、電解質の種類及び濃度と、CHBの種類及び配合比と、正極タブと負極タブの最短距離Dとを下記表4に示すように設定すること以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして角形非水電解質二次電池を組み立てた。
CHBが無添加であること以外は、前述した実施例29で説明したのと同様にして角形非水電解質二次電池を組み立てた。
各二次電池について、初充放電工程として、室温で0.2Cで4.2Vまで定電流・定電圧充電を10時間行い、その後、室温で0.2Cで3.0Vまで放電した。
ただし、前記t0はサイクル試験前の電池容器の厚さで、前記t1は、100サイクル後の電池容器の厚さを示す。
実施例33の二次電池について、前記初充放電工程後、5時間以上回路を開放して十分に電位を落ち着かせた後、Ar濃度が99.9%以上、かつ露点が−50℃以下のグローブボックス内で分解し、電極群を取り出した。前記電極群を遠沈管につめ、ジメチルスルホキシド(DMSO)−d6を加えて密封し、前記グローブボックスより取り出し、遠心分離を行った。その後、前記グローブボックス内で、前記遠沈管から前記電解液と前記DMSO−d6の混合溶液を採取した。前記混合溶媒を5mmφのNMR用試料管に0.5ml程度入れ、NMR測定を行った。前記NMR測定に用いた装置は日本電子株式会社製JNM−LA400WBであり、観測核は1H、観測周波数は400MHz、ジメチルスルホキシド(DMSO)−d6中に僅かに含まれる残余プロトン信号を内部基準として利用した(2.5ppm)。測定温度は25℃とした。1HNMRスペクトルではECに対応するピークが4.5ppm付近、VECに対応するピークが5.2,5.4,6ppm付近に観測され、初充放電工程後の実施例33の二次電池に存在する非水溶媒中にVECが含まれていることを確認できた。また、前記ECのNMR積分強度に対して前記VECのNMR積分強度の比を求めたところ、非水溶媒全体に対するVECの割合が二次電池組立て前より減少していることがわかった。参考に実施例33で用いた非水電解質の1HNMRスペクトルを図7に示す。
また、実施例37の二次電池について、前記初充放電工程後、5時間以上回路を開放して十分に電位を落ち着かせた後、Ar濃度が99.9%以上、かつ露点が−50℃以下のグローブボックス内で分解し、電極群を取り出した。前記電極群を遠沈管につめ、ジメチルスルホキシド(DMSO)−d6を加えて密封し、前記グローブボックスより取り出し、遠心分離を行った。その後、前記グローブボックス内で、前記遠沈管から前記電解液と前記DMSO−d6の混合溶液を採取した。前記混合溶媒を5mmφのNMR用試料管に0.5ml程度入れ、NMR測定を行った。前記NMR測定に用いた装置は日本電子株式会社製JNM−LA400WBであり、観測核は1H、観測周波数は400MHz、ジメチルスルホキシド(DMSO)−d6中に僅かに含まれる残余プロトン信号を内部基準として利用した(2.5ppm)。測定温度は25℃とした。1HNMRスペクトルではECに対応するピークが4.5ppm付近、VCに対応するピークが7.7ppm付近に観測された。一方、PRSに対応するピークが、図8に示すスペクトルのように5.1ppm付近(P1)、7.05ppm付近(P2)及び7.2ppm付近(P3)に観測された。これらの結果から、初充放電工程後の実施例37の二次電池に存在する非水溶媒中にVCとPRSが含まれていることを確認できた。
Claims (3)
- 正極及び負極がセパレータを介して扁平形状に捲回された電極群と、前記正極と電気的
に接続され、前記電極群の渦巻面から突き出た正極タブと、前記負極と電気的に接続され
、前記電極群の渦巻面から突き出た負極タブと、非水電解質とを具備する非水電解質二次
電池であって、
前記非水電解質は、シクロヘキシルベンゼンを含み、
前記正極タブと前記負極タブの最短距離を8mm〜17mmの範囲とし、前記渦巻面の
長手方向の幅を22〜65mmの範囲にすることを特徴とする非水電解質二次電池。 - 前記正極タブは、最外周よりも内側の周の前記正極に電気的に接続され、かつ前記負極
タブは、最外周よりも内側の周の前記負極に電気的に接続されていることを特徴とする請
求項1記載の非水電解質二次電池。 - 前記正極タブは、最外周の前記正極に電気的に接続され、かつ前記負極タブは、最外周
よりも内側の周の前記負極に電気的に接続されていることを特徴とする請求項1記載の非
水電解質二次電池。
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