JP4687055B2 - 単結晶の製造方法およびその装置 - Google Patents

Description

この発明は単結晶、特に酸化物単結晶の製造に係り、結晶に割れを発生させることなく、また電力を節約する単結晶の製造方法およびその装置に関するものである。

従来から良く知られている単結晶の製造装置１０１としては、図５に示されているように、炉体１０３を備えており、この炉体１０３内にはジルコニアなどの耐火物１０５が設けられている。この耐火物１０５は台座耐火物１０７と、この台座耐火物１０７上に立設された例えば中空円筒形状の固定耐火物１０９とで構成されている。しかも、この固定耐火物１０９の上部は開口部１１１を有して開口されている。

前記耐火物１０５内の台座耐火物１０７上には上部を開口した例えば中空円筒形状の導電性のルツボ１１３が設けられていると共に前記耐火物１０５の外側には加熱手段としての高周波コイル１１５が巻かれている。そして、この高周波コイル１１５には高周波電源１１７が接続されている。

前記ルツボ１１３内には原料１１９が収納されている。この原料１１９の表面に上下方向に延伸された回転可能でかつ引き上げ可能なホルダ１２１の下端に取り付けられた種結晶１２３を接触するように設けられている。

上記構成により、高周波電源１１７をオンにすると、高周波コイル１１５を介してルツボ１１３が例えば２０００℃程度の高温に加熱されて前記原料１１９を融解させて融液とし、この融液に前記種結晶１２３の下端を接触させ、前記ホルダ１２１を矢印で示したごとく一方向に回転させると共に上方へ引き上げることで種結晶１２３に結晶１２５を育成し、成長された結晶１２５を融液から切り離した後、高周波電源１１７をオフにし、例えば室温まで冷却することで単結晶１２５が製造される。いわゆるチョクラルスキー法で単結晶１２５が製造される。

上記の単結晶の製造装置１０１においては、耐火物１０５における固定耐火物１０９の上部に形成された開口部１１１では矢印Ａで示したごとくガスの上昇気流と同量の矢印Ｂで示したごとく低温ガスの下降気流があり、非定常流れが形成され、低温ガスの一部は単結晶１２５まで到達している。さらに、単結晶１２５の周囲では小さな渦１２７が発生し、単結晶１２５の肩部１２５Ｋの温度は不安定となる。

その結果、単結晶１２５の製造過程、特に冷却過程で単結晶１２５の肩部１２５Ｋの温度が不安定になることから、単結晶１２５の肩部１２５Ｋに割れが生じる場合が多い。すなわち、耐火物１０５における固定耐火物１０９の上方の低温ガスの流れにより単結晶１２５の肩部１２５Ｋの表面温度が低下し、単結晶１２５の径方向の温度勾配が大きくなるためである。

この割れを防止するために、一般の単結晶の製造装置では、耐火物１０５の構造が単結晶１２５の育成中、および冷却中ともに同一構造であり、かつ、個別の耐火物すなわち、台座耐火物１０５と固定耐火物１０９とはそれぞれ密着状態で、隙間がないように組み立てられる。あるいは、石英管等で耐火物１０５の外側のガス流れを遮断している。しかしながら、単結晶１２５の割れを完全に防止することができない。この単結晶１２５の割れを防止する防止手段として、特許文献１のごとく耐火物１０５における固定耐火物１０９の開口部１１１に蓋をする提案がなされている。
特開平６−１５７１８７号公報

ところで、上述した従来の単結晶の製造装置１０１において、単結晶１２５に割れが発生する主な原因は、上述したように単結晶１２５の特に肩部１２５Ｋに大きな温度差が生じその熱応力により割れが発生する。また、同じ耐火物１０５の構造であっても、割れが発生する場合もあれば、割れが発生しない場合もある。上記の特許文献１のように、冷却開始時に蓋を閉じる方法では、そのタイミングにより単結晶１２５やルツボ１１３が融解したり、あるいは、効果がなかったりする。

この発明は、結晶成長に影響を与えず、割れの発生しない単結晶を得る単結晶の製造方法とその装置を提供する。

上記の発明が解決しようとする課題を達成するためにこの発明の単結晶の製造方法は、炉体内に上部に開口部を有した耐火物を設置し、この耐火物内に設けられたルツボ内の原料を加熱して融解して融液とし、この融液に種結晶の下端を接触させ、この種結晶を引き上げながら結晶を成長させるべく育成し、ついで、成長された結晶を融液から切り離した後冷却する単結晶の製造方法において、前記成長中および／又は冷却中に、前記結晶の周囲への前記耐火物の上部に形成された開口部からの低温ガスの流入を抑制すべく、前記炉体内の外側あるいは耐火物の外側から耐火物の内側にガスを流入させて、この流入したガスが前記耐火物の内側から外側への、すなわち下方から上方への一方向に流れることにより、前記結晶の周囲に安定したガス流を生成させて結晶の製造を行うことを特徴とするものである。

この発明の単結晶の製造装置は、炉体内に設けられ上部に開口部を有した耐火物と、この耐火物内に設けられ内部に原料が入るルツボと、前記耐火物の外側に設けられ前記原料を加熱して融解し融液せしめる加熱手段と、前記原料が融解した融液に種結晶の下端を接触させこの種結晶を引き上げる引き上げ手段とで構成された単結晶の製造装置において、前記種結晶により育成された結晶の周囲への前記耐火物の上部に形成された開口部からの低温ガスの流入を抑制すべく、前記炉体の外側あるいは耐火物の外側から内側にガスを流入させて、この流入したガスを耐火物内において内側から外側への、すなわち下方から上方への一方向に流すためのガス流れ発生手段を備えてなることを特徴とするものである。

この発明の単結晶の製造装置は、前記単結晶の製造装置において、前記ガス流れ発生手段が、前記耐火物の側面に、好ましくは耐火物の下部側面に、耐火物の外側から内側へガスを取り入れるためのガス取り入れ口で構成されていることが好ましい。

この発明の単結晶の製造装置は、前記単結晶の製造装置において、前記ガス取り入れ口の開閉を行うための開閉装置とこの開閉装置の開閉を制御するための制御装置とが備えられていることが好ましい。

この発明の単結晶の製造装置は、前記単結晶の製造装置において、任意の時刻にガスの流れを切り替えるための切り替え手段を前記制御装置に備えていることことが好ましい。

この発明の単結晶の製造装置は、前記単結晶の製造装置において、単結晶の冷却時にガスの流れを切り替えるための切り替え手段を前記制御装置に備えていることが好ましい。

この発明の単結晶の製造装置は、前記単結晶の製造装置において、前記ガス取り入れ口の位置、数及び面積の少なくともいずれかを調整し、耐火物の外側から内側へのガス流量を調節するためのガス流量調節手段を前記制御装置に備えていてもよい。

この発明の単結晶の製造装置は、前記単結晶の製造装置において、前記ガス流れ発生手段が、前記炉体の外側から耐火物の内側へガスを取り入れるためのガス取り入れ口を備えた配管であると共に、この配管の先端が前記炉体の外側に突出されていてもよい。

この発明によれば、単結晶の製造において、耐火物の外側から内側へのガス流路を設けて結晶の周囲に下方から上方への一方向のガス流れを作ることにより、耐火物の上部開口部からの低温ガスの流入を抑制して結晶の周囲に安定した高温ガス流れを生成させることで、結晶の温度を安定化し、割れの発生を防止し、生産性を向上せしめることができる。

以下この発明を実施するための最良の形態を図面に基づいて詳細に説明する。

図１を参照するに、この発明の単結晶の製造装置１としては、例えば中空円筒形状のステンレス鋼ＳＵＳ３０４（Ｃｒ（１８）／Ｎｉ（９）／Ｆｅ（７３））からなる炉体３を備えており、炉体３は外壁の少なくとも一部が二重構造（ジャケット構造）となっており、壁面のジャケット部に冷却水等の溶媒を流すことができる。この炉体３内には例えばジルコニアなどの耐火物５が設けられている。この耐火物５は台座耐火物７と、この台座耐火物７上に立設された例えば中空円筒形状の固定耐火物９とで構成されている。しかも、この固定耐火物９の上部は固液界面付近温度勾配が大きく成るように、上方へ放熱すべく、開口部１１を有して開口されている。しかも、前記耐火物５は結晶の温度勾配が小さくなるよう放熱を小さくするような耐火物構造になっている。

前記固定耐火物９内の台座耐火物７上には上部を開口した例えば中空円筒形状の導電性のルツボ１３が設けられていると共に、前記炉体３内における耐火物５の外側には加熱手段としての例えば高周波コイル１５が巻かれている。そして、この高周波コイル１５には高周波電源１７が接続されている。

前記ルツボ１３内には、例えばセリウム賦活珪酸ガドリニウムなどの原料１９が収納されている。また、上下方向に延伸され、矢印で示したごとく一方向へ例えば回転速度１０〜５０ｒｐｍ、好ましくは１５〜４０ｒｐｍ、より好ましくは１５〜２５ｒｐｍにより回転可能で、かつ例えば下方から上方へ上昇速度１〜５ｍｍ／ｈ、好ましくは１〜３ｍｍ／ｈ、より好ましくは１〜２ｍｍ／ｈにより引き上げ可能なホルダ２１が設置され、このホルダ２１の下端に、種結晶２３が原料１９の表面に接触するように取り付けられている。

前記耐火物５における固定耐火物９の下部には、前記耐火物５の外側から内側に例えば窒素ガスなどからなるガスを流入させて、ガスを耐火物５内において内側から外側へ、すなわち下方から上方への一方向へ流すためのガス流れ発生手段２５としての例えば複数のガス取り入れ口（流入路）２７が設けられている。

ここで、耐火物５の外側から内側に流入させるガスの温度としては、特に制限はないが、急激な温度変化を避ける目的で、２５℃程度の常温以上が好ましく、より好ましくは３００〜７００℃、さらに好ましくは５００〜７００℃の高温である。図１に示すように、炉体３内の雰囲気ガスを耐火物５の内側に流入させる場合、簡便であるという利点を有するが、流入させるガスの温度は耐火物温度に依存するため、制御が難しい。たとえば、炉体３のジャケット部に流す水等の溶媒温度を制御するなどの方法により、ある程度の流入させるガスの温度制御が可能である。図４に示すように、炉体３の外側から配管３５を通り耐火物５の内側にガスを流入させる場合、流入させるガスの温度を上記に示した好ましい温度範囲に設定することが容易である。

耐火物５内に流入したガスは、耐火物５内に元々存在するガスに比べると低温ガスであり、ルツボ付近を通るとき加熱される。

上記構成により、高周波電源１７をオンにすると高周波コイル１５を介してルツボ１３が例えば１９５０〜２３００℃、好ましくは１９５０〜２２００℃、より好ましくは１９５０〜２１００℃の高温に加熱されてルツボ１３の発熱によりルツボ１３内の前記原料１９を融解して融液にし、この融液に前記種結晶２３の下端を接触させ、前記ホルダ２１を矢印で示したごとく一方向に回転させると共に上方へ引き上げることで、上記加熱された安定ガスが自然対流により上方へガスの流れを生成させて種結晶２３に結晶２９を育成し、成長された結晶２９を融液から切り離した後、高周波電源１７をオフにして例えば室温まで冷却することで結晶２９が製造される。いわゆるチョクラルスキー法で結晶２９が製造される。

この結晶２９の成長中（育成中）および／又は冷却中に固定耐火物９の下部側面にガス流れ発生手段２５としての例えば複数のガス取り入れ口２７が設けられているので、耐火物５の内側と外側の内外気圧差により、耐火物５の外側から内側にガスの流れが発生する。すると、固定耐火物９における上部の開口部１１のガス流れは上昇気流が支配的となり、固定耐火物９の上方の低温ガスは結晶２９まで到達しなくなる。すなわち、耐火物５の上部に設けられた開口部１１からの低温ガスの流入を抑制する。さらに、結晶２９の周囲の小さな渦の発生は解消し、安定したガスの流れとなる。

その結果、結晶２９の肩部２９Ｋの温度勾配が小さくなり温度は安定し、結晶２９の割れの発生を防止することができる。

図２には図１における固定耐火物９の下部側面に設けたガス流れ発生手段２５としての例えば複数のガス取り入れ口２７の外側部分に、ガス取り入れ口２７の開閉装置としての例えばシャッタ３１を設けた拡大図が示されている。そして、このシャッタ３１はすでに公知の駆動手段で開閉可能になっている。しかも、シャッタ３１には、開閉装置としてのシャッタ３１の開閉を制御するための制御装置３３が接続され、この制御装置３３には一定の時刻または冷却時にシャッタ３１が開くための切り換え手段としての例えばメモリが備えられていてもよい。制御装置３３からの指令によりシャッタ３１を開いたり、あるいは閉じたりするように制御されるようになっている。

上記構成により、制御装置３３からの指令により任意の時刻にシャッタ３１が開いたり、あるいは閉じたりされる。好ましくは結晶２９の冷却開始時に、制御装置３３からの指令によりシャッタ３１を閉じた状態から開いた状態にすることにより、ガス取り入れ口２７により耐火物５の外側から内側にガスが流入し、耐火物５内において内側から外側へ、すなわち下方から上方への一方向のガス流れが発生して、冷却過程での結晶２９の肩部２９Ｋの温度勾配が小さくなり温度は安定し、結晶２９の割れの発生を防止することができる。また、例えば結晶２９の育成の始めから、あるいは途中から冷却までシャッタ３１を開かせたり、あるいは閉じたりさせることができる。

図３には図１に代わる他の実施の形態が示されている。図３において、図１における部品と同一の部品には同じ符号を付して重複する説明を省略する。

図３において、図１と異なる点は、図１ではガス流れ発生手段２５としての例えば複数のガス取り入れ口２７を固定耐火物９の下部側面に設けたが、さらに固定耐火物９の上下方向の高さの中間部にガスが流入するように上下方向にガス流れ発生手段２５としての例えば複数のガス取り入れ口２７を設けるようにしてもよい。

このように、前記ガス取り入れ口２７の位置、数、面積の少なくともいずれかを調整し、耐火物５の外側から内側へのガス流量を調整することも可能である。例えばガス取り入れ口２７の位置を図１に示した位置あるいは図３に示した位置に複数設け、しかも、その数としては、３〜２４個、好ましくは３〜１８個、より好ましくは３〜９個とし、また、面積としては０．５〜５０ｃｍ^２、好ましくは０．５〜５ｃｍ^２、より好ましくは０．５〜２ｃｍ^２とし、例えば図１に示したように開閉装置３１、制御装置３３を設けて開閉装置３１により開閉を制御装置３３で制御することで、耐火物５の外側から内側へのガス流量を調整することができる。また、ガス取り入れ口２７の形状としては、ガス流路としての機能を果たせば特に制限はないが、例えば、円形、四角形等の断面を有する筒状のもの等が挙げられる。

図４には図１に代わる他の実施の形態が示されている。図４において、図１における部品と同一の部品には同じ符号を付して重複する説明を省略する。

図４において、図１と異なる点は、前記耐火物５における台座耐火物７に上下方向へ貫通したガス取り入れ口２７を設け、このガス取り入れ口２７に配管（チューブ）３５を直接接続し、この配管（チューブ）３５の先端（下端）を前記炉体３の外側に突出して設置する。

上記構成により、炉体３の外側から配管（チューブ）３５を介して、ガス取り入れ口２７よりガスを耐火物５の内部に噴出して、ガスは下方から上方へ流れる。その結果、炉体３の外部で酸素濃度を適切に調節されたガスを、配管３５を経てガス取り入れ口２７から耐火物５内に流入せしめることで、結晶２９付近の酸素濃度が安定し、良質の単結晶を得ることができる。

この発明の単結晶の製造装置の正面断面図である。 図１における耐火部物下部側面に設けられた取り入れ口の外側に設けた開閉装置と制御装置を示した拡大図である。 この発明の他の単結晶の製造装置の正面断面図である。 この発明の別の単結晶の製造装置の正面断面図である。 従来の単結晶の製造装置の正面断面図である。

符号の説明

１ 単結晶の製造装置
３ 炉体
５ 耐火物
７ 台座耐火物
９ 固定耐火物
１１ 開口部
１３ ルツボ
１５ 高周波コイル（加熱手段）
１７ 高周波電源
１９ 原料
２１ ホルダ
２３ 種結晶
２５ ガス流れ発生手段
２７ ガス取り入れ口（ガス流路）
２９ 結晶
２９Ｋ 肩部
３１ シャッタ（開閉装置）
３３ 制御装置
３５ 配管（チューブ）

Claims (4)

1. 炉体内に上部に開口部を有した耐火物を設置し、この耐火物内に設けられたルツボ内の原料を加熱して融解して融液とし、この融液に種結晶の下端を接触させ、この種結晶を引き上げながら結晶を成長させるべく育成し、ついで、成長された結晶を融液から切り離した後冷却する単結晶の製造方法において、前記結晶の成長中および／又は冷却中に、前記結晶の周囲への前記耐火物の上部に形成された開口部からの低温ガスの流入を抑制すべく、前記炉体の外側あるいは耐火物の外側から耐火物の内側にガスを流入させて、この流入したガスが前記耐火物の内側から外側への一方向に流れることにより、前記結晶の周囲に安定したガス流れを生成させて結晶の製造を行い、
   前記一方向に流れるガスは、前記耐火物の側面に設けられたガス取り入れ口から流入され、
   前記ガス取り入れ口の開閉は、単結晶の冷却時にガスの流れを切り替えるために制御されることを特徴とする単結晶の製造方法。
2. 炉体内に設けられ上部に開口部を有した耐火物と、この耐火物内に設けられ内部に原料が入るルツボと、前記耐火物の外側に設けられ前記原料を加熱して融解し融液せしめる加熱手段と、前記原料が融解した融液に種結晶の下端を接触させこの種結晶を引き上げる引き上げ手段とで構成された単結晶の製造装置において、前記種結晶により育成された結晶の周囲への前記耐火物の上部に形成された開口部からの低温ガスの流入を抑制すべく、前記炉体の外側あるいは耐火物の外側から耐火物の内側にガスを流入させて、この流入したガスを耐火物内において内側から外側への一方向に流すためのガス流れ発生手段を備えてなり、
   前記ガス流れ発生手段が、前記耐火物の側面に、耐火物の外側から内側へガスを取り入れるためのガス取り入れ口として構成され、
   前記ガス取り入れ口の開閉を行うための開閉装置と、この開閉装置の開閉を制御するための制御装置とが備えられ、
   単結晶の冷却時にガスの流れを切り替えるための切り替え手段を前記制御装置に備えていることを特徴とする単結晶の製造装置。
3. 前記ガス取り入れ口の位置、数及び面積の少なくともいずれかを調整し、耐火物の外側から内側へのガス流量を調節するためのガス流量調節手段を前記制御装置に備えていることを特徴とする請求項２に記載の単結晶の製造装置。
4. 前記ガス流れ発生手段が、前記炉体の外側から耐火物の内側へガスを取り入れるためのガス取り入れ口を備えた配管であると共に、この配管の先端が前記炉体の外側に突出されていることを特徴とする請求項２又は３に記載の単結晶の製造装置。

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