JP4669516B2 - クラウンエーテルを含む抽出剤、その使用及びその再生方法、並びに放射性核種の抽出方法 - Google Patents
クラウンエーテルを含む抽出剤、その使用及びその再生方法、並びに放射性核種の抽出方法 Download PDFInfo
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Description
しかし、クラウンエーテル(特に、有機溶媒中の、ベンゼン置換基を含むクラウンエーテル)それら自体の溶解性の低さ、及び水溶液中のクラウンエーテル及びそれらの錯体の溶解性の高さのため、クラウンエーテルの実用化は、相当限定されている。
また、有機溶媒、2,2−ジヒドロトリフルオロエチレンペンタフルオロエチルエーテル中の0.1〜0.2モル/Lの濃度のクラウンエーテル、ジベンゾ−21−クラウン−7を含む水性硝酸塩媒体からセシウムを抽出するための抽出混合物が、当技術分野に公知である(SU1693438A1)。
式:H(CF2CF2)nCH2OH(式中、n=3である。)(以下、フルオロヘプタノールn3」と称する。)を有するポリフッ素化テロマー系アルコール、1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1を用いることにより達成した。
CnH2n+1O(C2H4O)mH
(式中、n=12〜14であり、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物をさらに含むことができる。
ポリフッ素化テロマー系アルコール、1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,80〜99
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,20〜1
を有することが好ましい。
ポリフッ素化テロマー系アルコール、1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,87
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,13
を有することが好ましい。
その際、本発明に従って、上記抽出剤において、各クラウンエーテルの濃度は、当該抽出剤の約0.04モル/L〜0.1モル/Lであることが好ましい。
その際、本発明に従って、水酸化カリウムを添加することにより上記pHを保持することが妥当である。
ポリフッ素化テロマー系アルコール、1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,80〜99
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,20〜1
を有することが好ましい。
他にも、本発明に従って、上記抽出法を、ストロンチウム放射性核種を抽出するように適合させることができ、当該抽出剤には、ジ−tert−ブチルシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DTBDCH18C6)、ジ−イソオクチルジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DIODCH18C6)、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DCH18C6)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシヘプチル]ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(クラウンXVI)を含む群から選択されるクラウンエーテルが含まれうる。
ポリフッ素化テロマー系アルコール、1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,87
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,13
を有することが好ましい。
その際、本発明に従って、上記混合物中の各クラウンエーテルの濃度は、抽出剤の約0.04モル/L〜0.1モル/Lである。
その際、本発明に従って、水溶液中のエチレンジアミン四酢酸カリウムの濃度は、約0.02モル/L〜0.03モル/Lの範囲で選択されることが好ましい。
他にも、本発明に従って、放射性核種の抽出法の全ての段階を、向流の動的条件の下で実施する。
1.1.種々の溶媒中のクラウンエーテル系抽出剤の選択
本発明に従う有機溶媒、ポリフッ素化テロマー系アルコール 1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1(以下、「フルオロヘプタノールn3」と称する。)中で、錯化剤としての種々のクラウンエーテル、ジ−tert−ブチルベンゾ−18−クラウン−6(以下、「DTBDB18C6」と称する。)、ジ−イソオクチルベンゾ−18−クラウン−6(以下、「DIODB18C6」と称する。)、ジ−tert−ブチルシクロヘキサノ−18−クラウン−6(以下、「DTBDCH18C6」と称する。)、ジ−イソオクチルジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(以下、「DIODCH18C6」と称する。)、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(以下、「DCH18C6」と称する。)又はジベンゾ−21−クラウン−7(以下、「DB21C7」と称する。)を含む、本発明に従う抽出剤により抽出すべき放射性核種(例えば、ストロンチウム又はセシウム)の構成比を測定するために検討を行った。
約3.0モル/Lの硝酸含有率と共に、1g/Lの濃度のストロンチウム及びセシウムを含む実験的な硝酸塩水溶液を、試験のために選択した。種々の抽出系No.1〜12に関して得られたストロンチウム及びセシウムの構成比を表1に示す。
硝酸塩溶液及び水溶液中において、他の溶媒中の、本発明に従う抽出剤及び類似のクラウンエーテルを含む抽出剤の溶解性を検討した。
異なる溶媒中の約0.1モル/Lの濃度においてDCH18C6又はDB21C7を含むクラウンエーテルを試験用に選択した。上記抽出剤を、閉鎖型のサーモスタットで制御したチャンバー内に、約3時間、水溶液、あるいは3モル/Lの硝酸含有率を用いた硝酸塩溶液と混合した。次いで、得られた水−有機系を分離した。沈降及びろ過した後、光度測定を用い、クラウンエーテルの含有率に関して、水性部分を解析した。試験結果を、表2に示す。
本発明に従う抽出剤の選択性に影響を及ぼす高レベルの廃棄物溶液の組成の違いを検討した。
1.3.1.放射性核種の抽出に影響を及ぼす溶液成分の測定
放射性核種の抽出を受ける放射化学系生成物から、実在の当初溶液1及び2の組成を測定した。
その際、実験溶液1は、ロシアで用いられている燃料電池の処理の、蒸発させ、生成した生成物のシミュレータであり、そして溶液2は、INEEL(米国)で用いられる高レベルの液状廃棄物のシミュレータである。平均的な組成を、表3に示す。
フルオロヘプタノールn3中の約0.1モル/Lの濃度における、クラウンエーテル、DB18C6、DTBDB18C6、DCH18C6又はDB21C7を含む抽出剤を、検討用に選択した。硝酸ナトリウムの水溶液を実験溶液として用い、ナトリウム−22同位体の、あらかじめ添加したアリコートに基づく放射分析技法を用いて、硝酸ナトリウムの濃度を測定した。試験結果を表4に示す。
種々のナトリウム濃度において、約3.0モル/Lの濃度を有する硝酸中の、1g/Lのセシウムを含む当初溶液からセシウムの抽出を行った。上記溶液を、フルオロヘプタノールn3中の約0.1モル/Lの濃度におけるクラウンエーテル、DTBDB18C6を含む本発明に従う抽出剤を用いて処理した。試験結果を表5に示す。
当初溶液において、硝酸濃度に対する、有機溶液、フルオロヘプタノールn3中のDTBDB18C6、及びフルオロヘプタノールn3中のDB21C7のセシウムの抽出の依存性を検討した。組成が表2に列挙されている溶液No.1を、当初溶液として用いた。結果を表7に示す。
硝酸塩水溶液から種々の金属のカチオンを抽出する方法を、約190g/Lの硝酸含有率及び0.05モル/Lのクラウンエーテル濃度において、フルオロヘプタノールn3(80体積%)及びシンタノール(20体積%)を含む有機溶媒中の、DCH18C6又はDB21C7を含む本発明に従う抽出剤を用いてそれらを処理することにより検討した。比較のため、米国特許第4749518号明細書(カチオン交換体−トリブチルホスフェート及び灯油を含むマトリックス溶液中のジナニルナフタレンスルホン酸と共に、クラウンXVI又はクラウンXVIIを含む抽出剤の類似試験が記載される)に与えられるデータを用いた。
ストロンチウム及びセシウム放射性核種を抽出する場合に、下記(体積%):
フルオロヘプタノールn3 87
シンタノール 13
を含む有機溶媒中の、クラウンエーテル、DCH18C6及びDB21C7(それぞれは、異なる濃度である。)の混合物を含む本発明に従う抽出剤の選択容量(クラウンエーテルの濃度によって決まる)を検討した。
溶媒の量比によって決まる、フルオロヘプタノールn3及びシンタノールを含む有機溶媒中のクラウンエーテル、DCH18C6及びDB21C7(それぞれは、約0.05モル/Lの濃度である。)の混合物を含む本発明に従う抽出剤の選択性を検討した。
ストロンチウム又はセシウムの放射性核種の抽出用に用いられる、本発明に従う抽出剤の放射線抵抗性を検討した。この目的において、硝酸塩廃棄物水溶液及びフルオロヘプタノールn3中のクラウンエーテル、DCH18C6又はDB21C7系抽出剤を含む二相、水−有機系からなる反応混合物と、トリブチルホスフェート及び灯油を含むマトリックス溶液中のカチオン交換体、ジナニルナフタレンスルホン酸と共にクラウンエーテル、クラウンXVI又はクラウンXVII系抽出剤を含む比較用の反応混合物とを、バブリングによる連続撹拌と共に、温度が制御されたステンレス鋼のセル内でガンマ線Co60を用いて照射した。最高積分放射線量は、285.3kGrに等しかった。上記抽出剤試料を試験し、そしてそれらの放射線の前後に抽出特性を評価し、抽出剤成分の放射線破壊による構成比DMeの減少を評価した。得られた結果を表11に示す。
クラウンエーテルが高価な製品であるという事実のため、当クラウンエーテルを再使用する目的で、それらを含む抽出剤を再生する可能性を検討した。
次いで、次の操作を連続的に実施した;
有機相を当初水溶液と接触させた、溶液No.1に関する組成を、表3に記載する;沈降後、当該相を分離する;
水性相(精製溶液)を解析し、そして上記有機相を脱イオン水と連続的に混合(2回の接触)し、抽出すべき元素の分析用の水性再抽出物と、有機相(再使用される抽出剤)とを分離する:
再使用される抽出剤を、溶液中のpH約8.0〜9.0(水酸化カリウム)において、0.025モル/Lの濃度を有するエチレンジアミン四酢酸カリウム(以下、「EDATA」と称する。)の水溶液と接触させる(1回の接触)。
当初溶液の大量のきょう雑物の元素組成及び酸性度に若干依存する、放射性核種、例えば、ストロンチウム又はセシウムに関する高い抽出能;
放射線照射に対する抵抗性;
抽出剤に用いられる溶媒により、ストロンチウム及びセシウムの有効な抽出向けに要求されるクラウンエーテルの濃度を得ることができる一方、放射性核種の再抽出向けに用いることができる、硝酸溶液及び水溶液との接触の際、クラウンエーテルと、抽出されるべきカチオンとのそれらの関連物の両方とを保持する;
次の再使用向けの、本発明に従う、使用済みの抽出剤を再生する能力(動的な産業条件の下、繰返し、本発明に従う抽出剤を適用可能である)。
放射化学系生成物の高レベルの廃棄物を処理する分野で働く専門家は、塩素化コバルトジカルボリド(DCC)を含む抽出剤を用いたそれらの周知の抽出法において、高濃度のI〜III族の元素を含む溶液からセシウムを抽出する可能性が、制限されていることを理解している。DCCの選択性の低さのために、当初溶液は、実際には2回希釈されるので、第二の放射性廃棄物の体積が増加することになる。DCCベースの抽出剤は、硝酸濃度約2.0モル/L〜4.0モル/Lにおける、最高の構成比を実証している。DCCを用いた抽出剤の場合、セシウムの再抽出用の溶液は、約8.0モル/L〜10.0モル/Lの濃度を有する硝酸中のヒドラジンである。エバポレーション及びグレージングの工程における火災及び爆発安全性の要件に適合させるため、処理溶液中のヒドラジンの含有率は、1.0g/L以下でなければならず、その結果、得られた再抽出物を、それらをグレージングする前に希釈しなければならない。
抽出器、例えば、衝撃撹拌及び相輸送を有する「ミキサー・セトラー」を備える設備上の連続的な向流工程において、20体積%のシンタノール及び80体積%のフルオロヘプタノールn3を含む溶媒中で、当初水溶液(当該成分の組成及び濃度は、表3中の溶液No.1に関して与えられる。)を、0.05モル/LのDCH18C6を含む本発明に従う抽出剤と接触させた。上記抽出には、8回の抽出段階、2回の洗浄段階、8回の再抽出段階、及び2回の再使用される抽出剤の再生段階が含まれる。抽出法の成分の流速及び組成を、表13に記載する。
本発明に従う方法によるセシウムの抽出条件及び工程のスキームは、上述の7.1のものと同様であるが、セシウムの抽出用の有機相は、5体積%の量のシンタノール及び約95体積%の量のフルオロヘプタノールn3を含む有機溶媒中の、約0.05モル/Lの濃度のDB21C7の溶液を含む。上記抽出成分の流速及び組成を、表15に列挙する。
放射性廃棄物組成物の溶液からなる原料を、表3の溶液No.1と特定した。
抽出条件及び工程のスキームは、7.1に記載されるものと同様であるが、抽出剤が、シンタノール(13体積%)及びフルオロヘプタノールn3(87体積%)を含む溶媒中の、約0.08モル/Lの濃度のDCH18C6と約0.06モル/LのDB21C7との混合物から成った。抽出された成分の流速及び組成を、表17に列挙する。
当初水溶液は、INEEL(米国、アイダホ州)の廃棄物をシミュレートした。その組成は、表19に記載されている。抽出器、例えば、衝撃撹拌及び相輸送を有する「ミキサー・セトラー」の設備上の連続的な向流様式において、フルオロヘプタノールn3を含む溶媒中で、この溶液を、約0.1モル/Lの濃度のDCH18C6及び約0.1モル/Lの濃度のDB21C7の混合物を含む本発明に従う抽出剤と接触して置いた。
クラウンエーテル、DB21C7及びDCH18C6の混合物を含む本発明に従う抽出剤を適用することにより、1回の抽出サイクルにつき、98%超のストロンチウム及びセシウムを抽出することができる;
ストロンチウムの濃度は、1.8倍より高く、得られた塩を含まない水性再抽出物は、0.1モル/L未満の硝酸を含む;
上記抽出剤の損失は、処理溶液1Lあたり、1.0mL未満である。
前処理なしで任意の組成の液状の放射性廃棄物を処理できること;
水溶液により放射性核種を再抽出することができること、そして結果として、ガラス比放射能を増すため、再抽出物をグレージング加熱炉に直接移動させることができること;
本発明に従う方法の多様性、というのは、それらは、ストロンチウム−セシウム再抽出物の共同生成向け、あるいは、個々の抽出剤を用いた一つの技術的スキーム及び別個の技術的スキームの両方における別の再抽出向けに用いることができるからである。
Claims (26)
- クラウンエーテルの混合物から選択される大環状化合物を含む溶液の希釈剤として、
次の式、H(CF2CF2)nCH2OH(式中、n=3である。)
の1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1、及び
次の一般式、CnH2n+1O(C2H4O)mH(式中、n=12〜14、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテル、
を含む混合物の使用であって、
前記クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルベンゾ−18−クラウン−6(DTBDB18C6)、ジ−イソオクチルベンゾ−18−クラウン−6(DIODB18C6)、ジベンゾ−21−クラウン−7(DB21C7)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシ−2−エチルヘキシル]ベンゾ−18−クラウン−6(クラウンXVII)を含む群から選択され、そして前記クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DTBDCH18C6)、ジ−イソオクチルジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DIODCH18C6)、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DCH18C6)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシヘプチル]ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(クラウンXVI)を含む群から選択される、
前記使用。 - 1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1、及び
次の一般式、CnH2n+1O(C2H4O)mH(式中、n=12〜14、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物
を含む有機溶媒中に、クラウンエーテルの混合物から選択される大環状化合物を含む、ナトリウム含有マクロ汚染物質を含む放射化学系生成物の高活性廃棄物の酸性水溶液から放射性核種を抽出するための抽出剤であって、
前記クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルベンゾ−18−クラウン−6(DTBDB18C6)、ジ−イソオクチルベンゾ−18−クラウン−6(DIODB18C6)、ジベンゾ−21−クラウン−7(DB21C7)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシ−2−エチルヘキシル]ベンゾ−18−クラウン−6(クラウンXVII)を含む群から選択され、そして前記クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DTBDCH18C6)、ジ−イソオクチルジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DIODCH18C6)、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DCH18C6)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシヘプチル]ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(クラウンXVI)を含む群から選択される、
前記抽出剤。 - 前記有機溶媒が、次の成分比(体積%)、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,80〜99
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,20〜1
を有することを特徴とする、請求項2に記載の抽出剤。 - 1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1、及び
次の一般式、CnH2n+1O(C2H4O)mH(式中、n=12〜14、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物を、
次の成分比(体積%)、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,80〜99
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,20〜1
で含む有機溶媒中に、
ジ−tert−ブチルベンゾ−18−クラウン−6(DTBDB18C6)、ジ−イソオクチルベンゾ−18−クラウン−6(DIODB18C6)、ジベンゾ−21−クラウン−7(DB21C7)、ビス−4、4’(5’)[1−ヒドロキシ−2−エチルヘキシル]ベンゾ−18−クラウン−6(クラウンXVII)を含む群から選択されるクラウンエーテルを含む、
セシウムカチオン及びナトリウム含有マクロ汚染物質を含む放射化学系生成物の高活性廃棄物の酸性水溶液から、セシウム放射性核種を抽出するための抽出剤。 - 前記抽出剤の0.04モル/L〜0.095モル/Lの濃度で、ジベンゾ−21−クラウン−7(DB21C7)を含むことを特徴とする、請求項4に記載の抽出剤。
- 1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1、及び
次の一般式、CnH2n+1O(C2H4O)mH(式中、n=12〜14、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物を、
次の成分比(体積%)、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,80〜99
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,20〜1
で含む有機溶媒中に、
ジ−tert−ブチルシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DTBDCH18C6)、ジ−イソオクチルジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DIODCH18C6)、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DCH18C6)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシヘプチル]ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(クラウンXVI)を含む群から選択されるクラウンエーテルを含む、
ストロンチウムカチオン及びナトリウム含有マクロ汚染物質を含む放射化学系生成物の高活性廃棄物の酸性水溶液から、ストロンチウム放射性核種を抽出するための抽出剤。 - 前記抽出剤の0.04モル/L〜0.095モル/Lの濃度で、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6を含むことを特徴とする、請求項6に記載の抽出剤。
- 1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1、及び
次の一般式、CnH2n+1O(C2H4O)mH(式中、n=12〜14、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物を、
次の成分比(体積%)、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,80〜99
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,20〜1
で含む溶媒中で、ストロンチウムカチオン及びセシウムカチオン、並びにナトリウム含有マクロ汚染物質を含む放射化学系生成物の高活性廃棄物の酸性水溶液から、ストロンチウム及びセシウム放射性核種を共抽出するための抽出剤であって、
クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルベンゾ−18−クラウン−6(DTBDB18C6)、ジ−イソオクチルベンゾ−18−クラウン−6(DIODB18C6)、ジベンゾ−21−クラウン−7(DB21C7)、ビス−4、4’(5’)[1−ヒドロキシ−2−エチルヘキシル]ベンゾ−18−クラウン−6(クラウンXVII)を含む群から選択され、そしてクラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DTBDCH18C6)、ジ−イソオクチルジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DIODCH18C6)、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DCH18C6)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシヘプチル]ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(クラウンXVI)を含む群から選択される、
前記抽出剤。 - 前記有機溶媒が、次の成分比(体積%)、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,87
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,13
を有することを特徴とする、請求項8に記載の抽出剤。 - ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6及びジベンゾ−21−クラウン−7のクラウンエーテルの混合物を、前記抽出剤の0.04モル/L〜0.095モル/Lの前記各クラウンエーテルの濃度で含む、請求項9に記載の抽出剤。
- 1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1、及び
次の一般式、CnH2n+1O(C2H4O)mH(式中、n=12〜14、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物
を含む有機溶媒中で、クラウンエーテルの混合物から選択される大環状化合物の錯体を含む使用済みの抽出剤の再生方法であって、
前記クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルベンゾ−18−クラウン−6(DTBDB18C6)、ジ−イソオクチルベンゾ−18−クラウン−6(DIODB18C6)、ジベンゾ−21−クラウン−7(DB21C7)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシ−2−エチルヘキシル]ベンゾ−18−クラウン−6(クラウンXVII)を含む群から選択され、そして前記クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DTBDCH18C6)、ジ−イソオクチルジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DIODCH18C6)、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DCH18C6)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシヘプチル]ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(クラウンXVI)を含む群から選択され、
pH8.0〜9.0において、エチレンジアミン四酢酸カリウムの水溶液を用いて前記使用済みの抽出剤を処理することによる、
前記再生方法。 - 前記水溶液中のエチレンジアミン四酢酸カリウムの濃度が、0.02モル/L〜0.03モル/Lの範囲から選択されることを特徴とする、請求項11に記載の再生方法。
- 前記pHが、水酸化カリウムの添加により保持される、請求項11に記載の再生方法。
- 放射性核種を、ナトリウム含有マクロ汚染物質を含む放射化学系生成物の高活性廃棄物の酸性水溶液から抽出する方法であって、
前記廃棄物の水溶液が、抽出の際に、放射性核種のイオンと結合できる大環状化合物を含む抽出剤を用いて処理され、そして
前記放射性核種が、脱イオン水により前記抽出物から再抽出され、
前記抽出剤が、1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1、及び
次の一般式、CnH2n+1O(C2H4O)mH(式中、n=12〜14、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物を含む有機溶媒中で、クラウンエーテルの混合物から選択される大環状化合物を含み、
前記クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルベンゾ−18−クラウン−6(DTBDB18C6)、ジ−イソオクチルベンゾ−18−クラウン−6(DIODB18C6)、ジベンゾ−21−クラウン−7(DB21C7)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシ−2−エチルヘキシル]ベンゾ−18−クラウン−6(クラウンXVII)を含む群から選択され、そして前記クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DTBDCH18C6)、ジ−イソオクチルジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DIODCH18C6)、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DCH18C6)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシヘプチル]ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(クラウンXVI)を含む群から選択される、
前記方法。 - 前記有機溶媒が、次の成分比(体積%)、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,80〜99
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,20〜1
を有することを特徴とする、請求項14に記載の方法。 - セシウムカチオン及びナトリウム含有マクロ汚染物質を含む放射化学系生成物の高活性廃棄物の酸性水溶液からセシウム放射性核種を抽出する方法であって、
前記廃棄物水溶液が、抽出の際に、セシウム放射性核種のイオンと結合することができる大環状化合物を少なくとも1種含む抽出剤により処理され、そして
脱イオン水により前記抽出物から前記セシウム放射性核種を再抽出することにより処理され、
前記抽出剤が、1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1、及び
次の一般式、CnH2n+1O(C2H4O)mH(式中、n=12〜14、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物を、
次の成分比(体積%)、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,80〜99
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,20〜1
で含む有機溶媒中で、
ジ−tert−ブチルベンゾ−18−クラウン−6(DTBDB18C6)、ジ−イソオクチルベンゾ−18−クラウン−6(DIODB18C6)、ジベンゾ−21−クラウン−7(DB21C7)、ビス−4、4’(5’)[1−ヒドロキシ−2−エチルヘキシル]ベンゾ−18−クラウン−6(クラウンXVII)を含む群から選択されるクラウンエーテルを含む、
前記方法。 - 前記抽出剤が、前記抽出剤の0.04モル/L〜0.095モル/Lの濃度で、ジベンゾ−21−クラウン−7(DB21C7)のクラウンエーテルを含むことを特徴とする、請求項16に記載の方法。
- ストロンチウムカチオン及びナトリウム含有マクロ汚染物質を含む放射化学系生成物の高活性廃棄物の酸性水溶液からストロンチウム放射性核種を抽出する方法であって、
前記廃棄物水溶液が、抽出の際に、ストロンチウム放射性核種のイオンと結合することができる大環状化合物を少なくとも1種含む抽出剤により処理され、そして
脱イオン水により前記抽出物から前記ストロンチウム放射性核種を再抽出することにより処理され、
前記抽出剤が、1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1、及び
次の一般式、CnH2n+1O(C2H4O)mH(式中、n=12〜14、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物を、
次の成分比(体積%)、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,80〜99
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,20〜1
で含む有機溶媒中で、
ジ−tert−ブチルシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DTBDCH18C6)、ジ−イソオクチルジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DIODCH18C6)、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DCH18C6)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシヘプチル]ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(クラウンXVI)を含む群から選択されるクラウンエーテルを含む、
前記方法。 - 前記抽出剤が、前記抽出剤の0.04モル/L〜0.095モル/Lの濃度で、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6を含むことを特徴とする、請求項18に記載の方法。
- セシウムカチオン及びストロンチウムカチオン、並びにナトリウム含有マクロ汚染物質を含む放射化学系生成物の高活性廃棄物の酸性水溶液からセシウム及びストロンチウムの放射性核種を共抽出する方法であって、
前記廃棄物水溶液が、抽出の際に、セシウム放射性核種及びストロンチウム放射性核種のイオンと結合することができる大環状化合物を含む抽出剤により処理され、そして
脱イオン水により前記抽出物から前記セシウム放射性核種及びストロンチウムを再抽出することにより処理され、
前記抽出剤が、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1、及び
次の一般式、CnH2n+1O(C2H4O)mH(式中、n=12〜14、m=2である。)
のC12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物を、
次の成分比(体積%)、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,80〜99
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,20〜1
で含む有機溶媒中で、
クラウンエーテルの混合物を含み、前記クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルベンゾ−18−クラウン−6(DTBDB18C6)、ジ−イソオクチルベンゾ−18−クラウン−6(DIODB18C6)、ジベンゾ−21−クラウン−7(DB21C7)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシ−2−エチルヘキシル]ベンゾ−18−クラウン−6(クラウンXVII)を含む群から選択され、そして前記クラウンエーテルの少なくとも1種が、ジ−tert−ブチルシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DTBDCH18C6)、ジ−イソオクチルジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DIODCH18C6)、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(DCH18C6)、ビス−4,4’(5’)[1−ヒドロキシヘプチル]ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6(クラウンXVI)を含む群から選択される、
前記方法。 - 前記有機溶媒が、次の成分比(体積%)、
1,1,7−トリヒドロドデカフルオロヘプタノール−1,87
C12〜C14画分の合成高級脂肪族第1級アルコールのポリオキシエチレングリコールエーテルの混合物,13
を有することを特徴とする、請求項20に記載の方法。 - 前記抽出剤が、ジシクロヘキサノ−18−クラウン−6及びジベンゾ−21−クラウン−7の混合物を、前記抽出剤の0.04モル/L〜0.095モル/Lの各クラウンエーテルの濃度で含むことを特徴とする、請求項20に記載の方法。
- 大環状化合物と放射性核種のカチオンとの錯体を含む、再使用される抽出剤を抽出し、そして8.0〜9.0のpHにおいて、エチレンジアミン四酢酸カリウムの水溶液により前記抽出剤を処理して、再使用するための前記抽出剤を回収する、請求項16,18及び20のいずれか一項に記載の方法。
- 前記水溶液中のエチレンジアミン四酢酸カリウムの濃度が、0.02モル/L〜0.03モル/Lの範囲から選択されることを特徴とする、請求項23に記載の方法。
- 前記水溶液pHが、水酸化カリウムの添加により保持される、請求項23に記載の方法。
- 前記方法の全ての操作が、動的な向流条件の下で実施されることを特徴とする、請求項16、18及び20のいずれか一項に記載の方法。
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