JP4514146B2 - 周期分極反転光導波路素子の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、光通信や光エレクトロニクスなどにおいて第２高調波発生素子として用いられる周期分極反転光導波路素子の製造方法に関するものである。

ＬｉＮｂＯ₃やＬｉＴａＯ₃などの結晶の大きな非線形光学効果を利用した波長変換素子が実用化されている。特に、周期的に分極方向が反転したドメイン（分極の揃った領域）を配列することにより、１次光とこの２倍の周波数の光（ＳＨＧ光）の擬位相整合を取ることを原理とする周期分極反転素子は、安価な短波長光源としての地位を確立している。このような第２高調波を発生させる周期分極反転素子の多くにおいては、これまで、ＬｉＮｂＯ₃やＬｉＴａＯ₃などのＺカットの結晶がベースとして用いられてきた。

これらの結晶を用いて周期的に分極が反転した状態を形成するために、初期の頃には、Ｔｉ原子の拡散（非特許文献１参照）やプロトン交換（非特許文献２，非特許文献３参照）が利用されていた。また、この後、電界印加により周期的に分極が反転した状態を形成する方法も開発されている（非特許文献４，非特許文献５，非特許文献６参照）。最近では、制御性の良さや結晶自体の性質に与える影響を最小にする目的から、後者の技術が主に使用されている。

ＺカットのＬｉＮｂＯ₃基板やＬｉＴａＯ₃基板を用いると、結晶の＋ｃ面に櫛形電極、-ｃ面にべた電極を密着させ、所定の電圧を印加すれば、容易に上述した周期分極反転構造が得られる。このようにして周期分極反転構造を形成した後、ＴｉやＺｎ原子を拡散して表面から結晶の内部に所定深さまで拡散させ、屈折率を高くしてコアの部分を形成することで、光導波路を形成する。このようにして得られた周期分極反転光導波路では、各ドメインの分極方向は、基板表面に対して垂直な方向（Ｚ方向）となっている。従って、上記光導波路に入射させる光の偏光方向をＺ方向と一致させること、即ちＴＭモードの光を入射すると、非線形光学定数ｄ₃₃を利用できて大きな非線形光学効果が得られ、大きなＳＨＧ光の発生が得られるようになる。

ところが、通常市販されているレーザーダイオードから出射する光は、レーザーダイオードが形成されている基板表面に平行な方向に偏光したＴＥモードの光である。従って、ＴＭモードの入射光を用いる周期分極反転光導波路が形成されることになるＺカットの基板を用いたのでは、レーザーダイオードと周期分極反転波長変換素子を共通の基板上に作製することが困難である。

このような問題を解決するための１つの方法として、ＸカットやＹカットの基板を用いることが考えられる。これらの基板を使用すると、ｃ軸方向は基板表面に平行である。表面から数μｍの深さに表面と平行な方向に分極軸が並んだ周期分極反転構造を作製した例（非特許文献７，非特許文献８参照）や、３°オフＹカット基板もしくは８７°オフＺカット基板を用い、表面からより深い領域まで到達する周期分極反転構造を作製した例が報告されている（非特許文献９参照）。

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しかしながら、オフカットの基板を用いる場合、斜めの方向に電界をかけてポーリングすることになるため、印加する電界の方向の制御性があまりよくない。このため、ＸカットやＹカットの基板を用いる場合、作製されるコア部分の形状の再現性に乏しく、またポーリングされる深さも制御しにくいという問題点があった。このように、従来の技術では、製造しやすいＺカット基板を用いた周期分極反転光導波路素子では、入手しやすいレーザーダイオードより得られる光（ＴＥモード光）を効率よく利用できず、一方、ＴＥモード光が効率よく利用できる周期分極反転光導波路素子は、製造が容易ではないという問題があった。

本発明は、以上のような問題点を解消するためになされたものであり、入手しやすい光源の光であっても効率よく利用可能な周期分極反転光導波路素子が、従来より容易に製造できるようにすることを目的とする。

本発明に係る周期分極反転光導波路素子の製造方法は、主表面の法線方向が結晶のａ軸とされたサファイアからなる基板の上にアモルファス状の金属酸化物からなる金属酸化物薄膜が形成された状態とする第１工程と、金属酸化物薄膜を加熱して、基板の上にａ軸に配向した金属酸化物の結晶からなる結晶膜が形成された状態とする第２工程と、結晶膜の上に配置された第１電極と第２電極とを用い、分極の方向がｃ軸の一方の方向とされた領域が結晶膜に形成された状態とする第３工程と、結晶膜の上に配置された第３電極と第４電極とを用い、ｃ軸に沿った他方の向きに分極された部分を所定の間隔を開けて領域に形成することで、ｃ軸に沿った一方の向きに分極された第１ドメインと、ｃ軸に沿った他方の向きに分極された第２ドメインとが領域に形成された状態とする第４工程と、結晶膜の領域を加工して基板の上にａ軸の方向に配向した金属酸化物の結晶からなるコアが形成された状態とする第５工程とを少なくとも備え、第３工程は、結晶膜の上に、対向する各辺が互いに平行な直線形状である第１電極と第２電極を、各辺が一方の向きと垂直になるように、領域を挟んで配置する工程と、第１電極と第２電極に電圧を印加し、結晶膜の領域に電界が印加された状態とすることにより、領域に分極の方向が一方の向きとされた領域を形成する工程とを含み、第４工程は、結晶膜の上に、第１電極と第２電極の直線形状の各辺の一方を直線形状のままとし、他方を櫛形形状に置き換えた形状の第３電極と第４電極を、領域を挟んで配置する工程と、第３電極と第４電極に電圧を印加し、結晶膜の領域における電極間の短い箇所のみに分極の方向を一方の向きから他方の向きに反転させる電界が印加された状態とすることにより、領域の電極間の短い箇所に第２ドメインが形成され、領域の電極間の長い箇所に第１ドメインが形成された状態とする工程とを含み、金属酸化物は、ＬｉＮｂＯ₃，ＬｉＴａＯ₃，ＭｇＯが添加されたＬｉＮｂＯ₃，及びＭｇＯが添加されたＬｉＴａＯ₃の少なくとも１つから構成され、コアは、ｃ軸に沿った一方の向きに分極された第１ドメインと、ｃ軸に沿った他方の向きに分極された第２ドメインとが、コアよりなる光導波路の導波方向に交互に配列された状態に形成されるようにしたものである。

以上説明したように、本発明によれば、主表面の法線方向が結晶のａ軸とされたサファイアからなる基板の上に、ａ軸の方向に配向した状態で、ＬｉＮｂＯ₃，ＬｉＴａＯ₃，ＭｇＯが添加されたＬｉＮｂＯ₃，及びＭｇＯが添加されたＬｉＴａＯ₃の少なくとも１つから構成されたコアを形成するようにしたので、入手しやすい光源の光であっても効率よく利用可能な周期分極反転光導波路素子が、従来より容易に製造できるようになるという優れた効果が得られる。

以下、本発明の実施の形態について図を参照して説明する。図１は、本発明の実施の形態における周期分極反転光導波路素子の構成例を概略的に示す斜視図である。図１に示す周期分極反転光導波路素子は、サファイア（酸化アルミニウム結晶）Ａ面基板１０１と、この上に形成されてａ軸方向に配向したＬｉＮｂＯ₃の結晶からなるコア１０２とから構成されたものである。コア１０２は、例えばリッジ状に形成されて所定の方向に延在し、コア１０２は、断面の形状が幅２μｍ，高さ１μｍ程度に形成されている。

従って、コア１０２は、この延在方向（ｍ軸）及びサファイアＡ面基板１０１の法線方向（ａ軸）の両方に垂直な基板平面方向がｃ軸とされている。また、コア１０２は、図１の紙面においてｃ軸に沿った右方向（一方の向き）に分極されたドメイン１２１と、ｃ軸に沿った左方向（他方の向き）に分極されたドメイン１２２とが、交互に配列されて構成され、周期分極反転構造とされている。コア１０２の幅や、コア１０２よりなる光導波路の光の導波方向のドメイン１２１，ドメイン１２２の長さ（配列周期）は、導波する光の基本波と第２高調波の位相が、擬似的に整合するように設定されていればよい。なお、サファイアＡ面基板１０１がクラッドとなる。サファイアＡ面基板１０１とＬｉＮｂＯ₃との屈折率差は充分に大きく、コア１０２よりなる光導波路においては、伝播する光を効率的に閉じこめることが可能である。

図１に示す周期分極反転光導波路素子によれば、各ドメイン１２１，ドメイン１２２の分極方向は、基板表面に対して水平な方向となっている。従って、図１に示す素子によれば、コア１０２による光導波路に入射させる光の偏光方向を基板表面に対して水平な方向と一致させること、即ちＴＥモードの光を入射すると、非線形光学定数ｄ₃₃を利用できて大きな非線形光学効果が得られ、大きなＳＨＧ光の発生が得られるようになる。このため、入手しやすいレーザーダイオードより得られる光（ＴＥモード光）を効率よく利用できるようになる。

次に、図１に示す素子の製造方法例について説明する。まず、図２（ａ）に示すように、主表面の法線方向が結晶のａ軸とされたサファイアＡ面基板１０１を用意し、用意したサファイアＡ面基板１０１の上に、例えば酸素を供給しながら成膜を行う反応性スパッタ法によりアモルファス状態のＬｉＮｂＯ₃からなる膜厚１μｍ程度の金属酸化物薄膜２０１が形成された状態とする。例えば、ＬｉＮｂＯ₃をターゲット（焼結体ターゲット）として備えたＥＣＲプラズマスパッタ装置（以下「ＥＣＲスパッタ装置」）を用い、反応性ガスとして酸素が供給されている状態とし、基板温度を例えば２５０℃以下という低温にしてスパッタリングすることにより、アモルファス状態のＬｉＮｂＯ₃からなる金属酸化物薄膜２０１が形成されるようになる。

なお、ＥＣＲスパッタ装置を用いた成膜時に供給する酸素の分圧を変えると、形成している金属酸化物薄膜２０１におけるＬｉ，Ｎｂ及びＯ組成が変化する。ＬｉとＮｂとＯとの組成比を１：１：３にするためには、最適な酸素の分圧で成膜を行えばよい。なお、最適な酸素分圧は、プラズマを生成するためのマイクロ波のパワー、ターゲットへ投入するＲＦパワー、装置（成膜室）の排気速度などにより決定され、個々の装置によって異なる。一例を挙げると、マイクロ波のパワーが５００Ｗ、ターゲットへ投入するＲＦパワーを５００Ｗ、排気速度が毎秒１０００リットルの条件下では、酸素分圧を１０^-2Ｐａとすればよい。

次に、形成した金属酸化物薄膜２０１を、例えば３２０℃、より好適には４００℃以上に加熱して結晶化させ、図２（ｂ）に示すように、サファイアＡ面基板１０１の上に、ａ軸に配向したＬｉＮｂＯ₃からなる結晶膜２０２が形成された状態とする。この加熱は、例えば真空中で行えばよい。ここで、加熱により結晶化された結晶膜２０２においては、図２（ｂ’）の平面図に太い矢印で示すように、１８０°異なる分極方向の複数のドメインが存在している。

次に、図２（ｃ），図２（ｃ’）に示すように、電極２２１及び電極２２２が、結晶膜２０２の上に配置（密着）された状態とし、電極２２１を負，電極２２２を正とし、両電極間に結晶膜２０２の分極の方向を反転させるために必要な電界（抗電界）以上の電界が印加された状態とする。図２（ｃ）に示すように、両電極からの電界（電気力線）の一部がサファイアＡ面基板１０１に及び、電極間の領域の結晶膜２０２においては、電極２２２から電極２２１に向かう方向に分極の方向が揃い、均一にポーリング（分極処理）された状態となる。

ここで、電極２２１及び電極２２２について説明する。例えば、公知のリソグラフィー技術により、各電極形成領域に開口部を備えたレジストパターンが、結晶膜２０２の上に形成された状態とし、この上から金属材料を堆積（蒸着）して金属膜が形成された状態とし、この後レジストパターンを除去（リフトオフ）することで、電極２２１及び電極２２２が形成された状態が得られる。また、電極２２１及び電極２２２が形成されたマスク（電極治具）を別途に用意し、この基板の電極形成面を結晶膜２０２に押し付けることでも、図２（ｃ）に示す、結晶基板２０２の上に電極２２１及び電極２２２が配置（密着）された状態が得られる。

前者の、結晶膜２０２に直接電極が形成された状態とする場合、ポーリングの後に、各電極が除去された状態とする必要がある。しかし、基板のたわみや結晶膜２０２の膜厚に分布が発生していても、結晶膜２０２と各電極との位置関係が正確に固定されるため、確実なポーリングが可能となる。これに対し、電極治具を利用する場合は、結晶膜２０２に対する各電極の着脱が容易であり、電極が再利用が可能であるが、電極治具の各電極形成面や、サファイアＡ面基板１０１に高い平坦性が要求されるようになる。

以上のようにして、結晶膜２０２の分極方向を揃えた後、図３（ｄ），図３（ｄ’）に示すように、櫛形電極２２３及び電極２２４が、結晶膜２０２の上に配置（密着）された状態とする。ここで、図３（ｄ’）に示すように、櫛形電極２２３と電極２２４との間では、電極間の短い箇所と電極間の長い箇所とが等しい間隔で交互に配列されている。図３（ｄ）は、電極間の短い箇所の断面を示している。

このように各電極が配置された状態で、電極２２４を負，櫛形電極２２３を正とし、電極間の短い箇所における結晶膜２０２の分極の方向を反転させるために必要な電界（抗電界）以上の電界が、両電極間に印加された状態とする。このポーリングにより、電極間の短い箇所では、分極の方向が１８０°変更され、電極間の長い箇所では、分極の方向が変更されない。この結果、分極の方向が１８０°異なる２つのドメインが、等しい間隔で交互に配列された状態が得られる。

上述したように周期分極反転構造が得られたら、結晶膜２０２の上より櫛形電極２２３及び電極２２４が除去された状態とした後、結晶膜２０２を加工することで、図３（ｅ），図３（ｅ’）に示すように、サファイアＡ面基板１０１の上にコア１０２が形成された状態とする。例えば、まず、公知のリソグラフィー技術を用いてコア１０２となる領域にメタルパターンが形成された状態とする。図３（ｄ’）において、電極２２４から櫛形電極２２３のより近い部分までの帯状の領域が、コア１０２となる領域である。

次に、形成されたメタルパターンをマスクとしてフッ化炭素や三フッ化メタンなどのエッチングガスを用いたドライエッチングにより結晶膜２０２を選択的にエッチングすることで、コア１０２が形成可能である。このドライエッチングによれば、酸化アルミニウムがほとんどエッチングされないので、サファイアＡ面基板１０１の表面が露出した段階で、ほぼ自動的にエッチングを停止させることができる。

ここで、従来より、サファイアＣ面基板の上にｃ軸配向したＬｉＮｂＯ₃膜を形成する技術が提案されている。この場合、形成したＬｉＮｂＯ₃膜をポーリングしようとすると、基板の法線方向に電界が印加された状態とすることになるが、サファイア基板はきわめて絶縁性が高いため、この基板の法線方向に電界を印加して分極を行うことは、非常に困難である。これに対し、サファイアＡ面基板１０１の上にａ軸配向して形成された結晶膜２０２によれば、基板の平面方向に電界を印加すればポーリングできるため、容易にポーリングすることが可能である。また、結晶膜２０２は、膜厚１μｍ程度にサファイアＡ面基板１０１の上に形成されているため、結晶膜２０２の深さ方向に界面までがポーリングの対象となり、深さ方向に均一なポーリングが容易に可能である。

なお、上述では、コア１０２がＬｉＮｂＯ₃から構成されている場合について説明したが、これに限るものではなく、コア１０２がＬｉＴａＯ₃から構成されていてもよい。また、ＭｇＯが添加されたＬｉＮｂＯ₃及びＭｇＯが添加されたＬｉＴａＯ₃からコア１０２が形成されていてもよい。例えば、ＬｉＴａＯ₃の焼結体ターゲットを用いた前述同様の反応性スパッタ法により、サファイアＡ面基板１０１の上にアモルファス状態のＬｉＴａＯ₃からなる金属酸化物薄膜２０１の形成が可能である。また、アモルファス状態のＬｉＴａＯ₃からなる金属酸化物薄膜２０１を４００℃以上に加熱することで、サファイアＡ面基板１０１の上にａ軸配向したＬｉＴａＯ₃の結晶からなる結晶膜２０２が形成可能である。

また、所望の量のＭｇＯが添加されたＬｉＮｂＯ₃の焼結体ターゲットを用いた前述同様の反応性スパッタ法により、サファイアＡ面基板１０１の上にＭｇＯが添加されたアモルファス状態のＬｉＮｂＯ₃からなる金属酸化物薄膜２０１の形成が可能である。また、ＭｇＯが添加されたアモルファス状態のＬｉＮｂＯ₃からなる金属酸化物薄膜２０１を４００℃以上に加熱することで、サファイアＡ面基板１０１の上に、ＭｇＯが添加されたＬｉＮｂＯ₃のａ軸配向した結晶からなる結晶膜２０２が形成可能である。同様に、所望の量のＭｇＯが添加されたＬｉＴａＯ₃の焼結体ターゲットを用いた前述同様の反応性スパッタ法により、サファイアＡ面基板１０１の上にＭｇＯが添加されたアモルファス状態のＬｉＴａＯ₃からなる金属酸化物薄膜２０１の形成が可能である。また、ＭｇＯが添加されたアモルファス状態のＬｉＴａＯ₃からなる金属酸化物薄膜２０１を４００℃以上に加熱することで、サファイアＡ面基板１０１の上に、ＭｇＯが添加されたＬｉＴａＯ₃のａ軸配向した結晶からなる結晶膜２０２が形成可能である。

本発明の実施の形態における周期分極反転光導波路素子の構成例を概略的に示す斜視図である。 図１に示す素子の製造方法例について説明する説明図である。 図１に示す素子の製造方法例について説明する説明図である。

符号の説明

１０１…サファイア（酸化アルミニウム結晶）Ａ面基板、１０２…コア、１２１，１２２…ドメイン、２０１…金属酸化物薄膜、２０２…結晶膜、２２１，２２２…電極、２２３…櫛形電極、２２４…電極。

Claims (1)

1. 主表面の法線方向が結晶のａ軸とされたサファイアからなる基板の上にアモルファス状の金属酸化物からなる金属酸化物薄膜が形成された状態とする第１工程と、
   前記金属酸化物薄膜を加熱して、前記基板の上に前記ａ軸に配向した前記金属酸化物の結晶からなる結晶膜が形成された状態とする第２工程と、
   前記結晶膜の上に配置された第１電極と第２電極とを用い、分極の方向がｃ軸に沿った一方の向きとされた領域が前記結晶膜に形成された状態とする第３工程と、
   前記結晶膜の上に配置された第３電極と第４電極とを用い、前記ｃ軸に沿った他方の向きに分極された部分を所定の間隔を開けて前記領域に形成することで、ｃ軸に沿った一方の向きに分極された第１ドメインと、ｃ軸に沿った他方の向きに分極された第２ドメインとが前記領域に形成された状態とする第４工程と、
   前記結晶膜の前記領域を加工して前記基板の上に前記ａ軸の方向に配向した金属酸化物の結晶からなるコアが形成された状態とする第５工程と
   を少なくとも備え、
   前記第３工程は、
   前記結晶膜の上に、対向する各辺が互いに平行な直線形状である第１電極と第２電極を、前記各辺が前記一方の向きと垂直になるように、前記領域を挟んで配置する工程と、
   前記第１電極と前記第２電極に電圧を印加し、前記結晶膜の前記領域に電界が印加された状態とすることにより、前記領域に分極の方向が前記一方の向きとされた領域を形成する工程とを含み、
   前記第４工程は、
   前記結晶膜の上に、前記第１電極と前記第２電極の直線形状の前記各辺の一方を直線形状のままとし、他方を櫛形形状に置き換えた形状の第３電極と第４電極を、前記領域を挟んで配置する工程と、
   前記第３電極と前記第４電極に電圧を印加し、前記結晶膜の前記領域における電極間の短い箇所のみに分極の方向を前記一方の向きから前記他方の向きに反転させる電界が印加された状態とすることにより、前記領域の前記電極間の短い箇所に前記第２ドメインが形成され、前記領域の前記電極間の長い箇所に前記第１ドメインが形成された状態とする工程とを含み、
   前記金属酸化物は、ＬｉＮｂＯ₃，ＬｉＴａＯ₃，ＭｇＯが添加されたＬｉＮｂＯ₃，及びＭｇＯが添加されたＬｉＴａＯ₃の少なくとも１つから構成され、
   前記コアは、ｃ軸に沿った一方の向きに分極された第１ドメインと、ｃ軸に沿った他方の向きに分極された第２ドメインとが、前記コアよりなる光導波路の導波方向に交互に配列された状態に形成される
   ことを特徴とする周期分極反転光導波路素子の製造方法。

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