JPH07261213A - 分極反転層形成方法及び光波長変換素子 - Google Patents

分極反転層形成方法及び光波長変換素子

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JPH07261213A
JPH07261213A JP6047280A JP4728094A JPH07261213A JP H07261213 A JPH07261213 A JP H07261213A JP 6047280 A JP6047280 A JP 6047280A JP 4728094 A JP4728094 A JP 4728094A JP H07261213 A JPH07261213 A JP H07261213A
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Abstract

(57)【要約】 (修正有) 【目的】 高次の擬似位相整合における分極反転層をX
若しくはYカットLNまたはLT基板のZ軸に平行なカット面
上に形成できる分極反転層形成方法及び、TEモードで
レーザ光を素子端面へ直接結合できXまたはYカット面か
ら深い分極反転層を有する光波長変換素子を提供する。 【構成】 光波長変換素子は、タンタル酸リチウム結晶
またはニオブ酸リチウム結晶からなるX若しくはYカット
基板又はZ軸を面内に含む基板と、基板の主面に形成さ
れそのZ軸に伸長する複数の線状プロトン交換層3aか
ら、Z軸に対して0<θ<90度となる角度θで交わる
方向に外部からZ軸の逆方向成分を有する直流電界が印
加された状態で基板が熱アニールされて、形成された所
定周期間隔の複数の分極反転層と、基板の主面に形成さ
れ分極反転層と交差して伸長する光導波路と、からな
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、擬似位相整合による第
2高調波発生(Second Harmonic Generation:SHG)を利用
した光波長変換素子(以下、QPM-SHG素子という)に関
し、特にQPM-SHG素子が用いられている強誘電体結晶か
らなる基板に分極反転層を形成する方法に関する。
【0002】
【従来の技術】QPM-SHG素子は、強誘電体の伸長したコ
ア(3次元導波路)とその周囲を囲む低屈折率のクラッ
ドとからなり、該導波路に基本波λを注入して擬似位相
整合(quasi-phase matching:QPM)により第2高調波λ/
2を生ぜしめる素子である。QPM-SHG素子は、図1に示す
ように、強誘電体結晶からなる基板1において基本波が
導波する3次元導波路2の分極が該導波路の伸長方向に
沿って周期的に反転する複数の分極反転層3を有する
(破線矢印は分極の方向を示す)。擬似位相整合は、基
本波を注入された導波路2からの第2高調波出力がその
伝播に伴ってコヒーレンス長毎に極大極小を周期的に繰
返すことを利用して、コヒーレンス長毎に発生する分極
波の符号を交互に反転するように分極反転層3を通過さ
せて、第2高調波の出力の加算により出力を増大させる
整合方法である。QPM-SHG素子の強誘電体結晶基板1に
は、非線形光学係数が高いニオブ酸リチウム(LiNbO3)の
結晶(以下、LNという)や更に光損傷に強いタンタル酸
リチウム(LiTaO3)の結晶(以下、LTという)などが用い
られる。LN及びLTはZ軸方位(C軸)が分極方向となって
おり、不純物、歪応力、熱、電界等の外部要因によって
結晶のZ軸方位に分極の反転が生じやすい。よって、図
1に示すようにQPM-SHG素子としては、Zカット基板1
(結晶のZ軸を法線としX−Y軸を含むZカット面zを主面
とする基板)が主に用いられる。分極反転層の形成は、
キュリー点近傍熱処理法、すなわちLNやLT結晶のZカッ
ト面にてピロリン酸によるプロトン交換を行いキュリー
点近傍まで加熱する熱処理を行うプロトン交換法が用い
られている。このように、LN及びLTの結晶基板では、分
極反転が生じ易いZ軸方向に垂直なZカット面上に3次元
導波路及び分極反転層を形成していた。Zカット面にて
プロトン交換を行うのは、Zカット面へプロトン交換の
が容易に行えるのに、X若しくはYカットLNまたはLT基板
(結晶のX軸を法線としZ−Y軸を含むXカット面xまたは
Y軸を法線としZ−X軸を含むYカット面yを有する基板)
がプロトン交換により腐食されるためプロトン交換層の
作成に適さないとされてきたためである。
【0003】一方、Zカット基板を用いたQPM-SHG素子で
は、レーザ光とTMモードの結合となるため素子端面へ
レーザ光の直接結合ができない。よって、該QPM-SHG素
子を光ピックアップ装置に用いる場合などは、QPM-SHG
素子とレーザ光との間にモード変換器等の光学系が必要
となり、装置の大型化は免れない。そこで、QPM-SHG素
子において、X若しくはYカットLNまたはLT基板の使用が
試みられている。例えば、X若しくはYカットLNまたはLT
基板のZ軸に平行なカット面(面内Z軸)上に櫛形状電極
を設け、この電極への電界印加により周期的分極反転層
を形成する分極反転層形成方法がある。しかし、櫛形電
極が全て接続しているため結晶のミクロ部分の導電率の
差を受け易く一様な分極反転層は作製し難い。また、キ
ュリー点以下での反転を行うため1KV/mm以上の強電界
が必要である。強電界印加のため結晶が破壊する場合も
ある。Z軸に平行なカット面(X若しくはYカット面)上
の櫛形状電極は平面電極であるので、カット面から深い
分極反転層を形成することが難しい。浅い分極反転層
は、交差する光導波路との重なりが小さく、伝搬する基
本波から第2高調波への変換効率の向上が望めない。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】カット面から深い分極
反転層を形成するために、図2に示すように分極反転層
形成時のH+の熱拡散によりプロトン交換層3a及び基板
1間の境界Bに誘起される内部電界を利用する分極反転
層方法がある。これは、プロトン交換層3aの伸長方向
をXカット面においてプロトン交換層3aを基板1のZ軸
に角度φ傾斜させ形成し、熱処理をしてXカット面に深
い分極反転層を形成する。しかし、かかる分極反転層形
成方法は、高次の擬似位相整合、即ち反転分極層のピッ
チが大きい例えば10μm程度の場合は、内部電界の効
果があるが、低次の擬似位相整合でプロトン交換層のピ
ッチ及び幅が小さい場合、内部電界が相互に打ち消しあ
うので反転分極層が形成されない。
【0005】よって、本発明の目的は、高次の擬似位相
整合における分極反転層をX若しくはYカットLNまたはLT
基板のZ軸に平行なカット面上に形成できる分極反転層
形成方法を提供し、さらにTEモードでレーザ光を素子
端面へ直接結合できX若しくはYカット面から深い分極反
転層を有する光波長変換素子を提供することにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明による分極反転層
形成方法は、タンタル酸リチウム結晶またはニオブ酸リ
チウム結晶からなるX若しくはYカット基板又はZ軸を面
内に含む基板の主面に、そのZ軸方向に伸長する複数の
線状プロトン交換層を所定周期間隔で形成する工程と、
前記Z軸に対して0<θ<90度となる角度θで交わる
方向に外部から前記Z軸の逆方向成分を有する直流電界
を前記基板へ印加しつつ前記基板を熱アニールする工程
と、を含むことを特徴とする。
【0007】本発明による光波長変換素子は、タンタル
酸リチウム結晶またはニオブ酸リチウム結晶からなるX
若しくはYカット基板又はZ軸を面内に含む基板と、前記
基板の主面に形成されそのZ軸に伸長する複数の線状プ
ロトン交換層から、前記Z軸に対して0<θ<90度と
なる角度θで交わる方向に外部から前記Z軸の逆方向成
分を有する直流電界が印加された状態で前記基板が熱ア
ニールされて、形成された所定周期間隔の複数の分極反
転層と、前記基板の主面に形成され前記分極反転層と交
差して伸長する光導波路と、からなることを特徴とす
る。
【0008】
【作用】本発明によれば、結晶のYカット面またはXカッ
ト面にピッチ及び幅が小さい深い分極反転層を容易に形
成できる。よって、高い変換効率の光波長変換素子を形
成できる。
【0009】
【実施例】以下に、本発明の実施例を図面を参照しつつ
説明する。図3及び4に、分極反転層形成方法を示す。
XカットLT基板1(面内Z軸)を用意し、フォトリソグラ
フィ法及びリアクティブイオンエッチング法(RIE)等
の手段によりTa等のプロトン交換に耐える材料でグレー
ティング状のマスクを形成する(図3(a))。ここで
は、XカットLT基板を例にして説明するが、X若しくはY
カットLTまたはLN基板或いはZ軸を面内に含むLTまたはL
N基板を用いることができる。マスクはTaの他のA
u,Ptなどピロリン酸のプロトン交換に耐えるもので
あれば使用できる。安息香酸のプロトン交換であればア
ルミニウムAl,Cr,Tiも使用できる。
【0010】先ず、Xカット面x全面上にTa膜20を所
定膜厚例えば300〜400オングストロームに蒸着ま
たはスパッタする。次に、Ta膜20上にスピンコータ
ーでフォトレジスト膜を所定膜厚に塗布して、密着露光
装置を用いたフォトプロセスまたは電子ビーム描画装置
を用いて複数のスリット開孔パターンのパターニングを
行う。次にCF4またはSF6ガス中にてドライエッチン
グを行い、アセトンまたはリムーバーによってフォトレ
ジスト膜を除去し、所定幅及びピッチの伸長開孔のスリ
ットを有するTa膜20を基板1上に形成する。
【0011】スリットについて、図3(b)に示すよう
に、例えば基本波をλ=860nmとして一次のQPMのQPM-SH
G素子とする場合は、ピッチΛ=3.6μm、三次のQPM
の場合Λ=10.8μmとなる。スリット開孔幅は後者につ
いて例えばW=5μmである。ピッチΛは、Λ=mλ/2(nSH
−n)の式を満たすように設定される(式中、mはQPMの次
数を、λは基本波の波長を、nSHは第2高調波に対する
光導波路の等価屈折率を、nは基本波に対する光導波路
の等価屈折率を示す)。
【0012】次に、ピロリン酸またはリン酸をプロトン
源とし、プロトン交換温度230℃〜265℃好ましくは26
0℃、プロトン交換時間15分〜2時間好ましくは30
分間でTa膜20のスリットを介してプロトン交換を行
い、Xカット面x上にプロトン交換層3aを形成する(図
3(b))。なお、プロトン交換はピロリン酸で行った
が安息香酸等のプロトン交換源でも良い。
【0013】この後、マスクTa膜20をフッ硝酸で剥
離除去する。プロトン交換によりプロトン交換層のキュ
リー点は低下している。次に電界中アニールを行う。電
界中アニール装置は、加熱室(図示せず)内に、図4に
示すように離間した平行な電極30,31間に絶縁体
(例えば、窒化硼素のように熱衝撃に強い材料)からなる
敷板32が傾斜して架設され、各電極が可変直流電源3
5に接続された装置である。例えば、電極間隔は15mmで
ある。この装置によって、基板のZ軸に対して0<θ<
90度となる交差角度θで交わる方向に外部から該Z軸
の逆方向成分を有する直流電界を基板へ印加できる。
【0014】まず、プロトン交換層3aを有する基板1
を、図示のように、敷板32上に設置する。この際、電
界によるプロトンの深さ方向への引き込み効果を利用す
るべく試料を電界方向に対して例えば、θ=45度に傾
斜させることが好ましい。電極30,31間に500V/cm
の直流電界を逆Z軸(C軸)となるように印加しなが
ら、基板1を550℃まで+60℃/秒の急速昇温し、2分間
保持後、室温まで自然冷却する。これによって、Xカッ
ト面に深い分極反転層が形成される。
【0015】なお、実施例としてキュリー点が604℃程
度と低いLT基板の場合について述べたが、キュリー点が
1133℃と高いLNのX若しくはYカット基板(面内Z軸)の
場合も電界中アニールにより同様の効果が得られる。た
だし、この場合はプロトン交換層ではなくSiO2装荷によ
るLi抜取りによる低キュリー点層を利用する。具体的
に分極反転層の深さ形状について調べた。XカットLT基
板にプロトン交換層を260℃,30分間の条件で形成し、基
板を15mm間隔の電極間に交差角度θ=0〜90°の傾斜
を付けて設置し調べた。更に、この電極間に0〜500V/c
mの直流電界を逆C軸方向に印加しながらLTのキュリー
点近傍(550℃)で2分間のアニール(400℃まで−5℃
/秒で冷却)を行ない、電界印加がない場合と比較し
た。
【0016】図5は電界無しの場合でY軸方向切断面で
は浅い島状の分極反転層50が見られるだけである。こ
れに対して図6は電界印加アニールを行なった場合の切
断面であり、一様な周期的な深い島状の分極反転層3を
得ることができた。実施例の相対的にキュリー点の低い
プロトン交換(熱拡散)層が、外部電界によって選択的
にポーリングされたためであることが分かる。
【0017】図7は、交差角度θ=0°及びθ=45°
の場合における外部電界に応じた分極反転層の膜厚比の
変化(無電界の分極反転層膜厚を基準とする)を示すグ
ラフである。交差角度θ=0°ではZ軸方向に平行に電
界があるのでプロトン引込み効果はほとんど得られない
が、θ=45°の場合は電界強度に比例して分極反転層
膜厚が大きくなる。θ=45°〜<90°では引込み効
果は大きくなるが、分極反転に寄与する電界成分Ecos
θがさらに小さくなる。θ=90°では分極反転(ポー
リング)が得られなくなる。電界強度と交差角度とを適
宜設定すれば、分極反転層の膜厚(深さ)を制御できる
ことが分かる。
【0018】上記具体例の深い分極反転層を有するXカ
ットLT基板からQPM-SHG素子を図8に示すように作成し
た。所定周期の分極反転層3に直交した開孔パターンの
Ta膜20を基板1上に形成した(図8(a))。すな
わち、再度Xカット面全面に300オングストローム膜厚の
Ta膜を形成し、これをフォトリソグラフィ法及びRIE
法等の手段により幅4μmのスリット状に加工した。こ
こで、スリットの長手方向はY方向とした。
【0019】次にこの基板をリン酸にて、260℃,30分
の条件でプロトン交換を行って導波路2を形成した。こ
のあと酸素雰囲気中340℃,30分の条件でアニールを
行い導波路を低伝搬損失化した。さらにTa膜20を除
去して分極反転層3に直交した導波路2からなる導波路
型のQPM-SHG素子を得た(図8(b))。導波路2の両
端面に光学研磨を施し、TEモードの基本波(λ=860nm)
を上記導波路に入射させることにより第2高調波光(λ=
430nm)を反対側端面から取り出せた。即ち、これをQPM-
SHG素子としたときの青色光発生によっても周期的分極
反転層の形成を確認した。深い分極反転層には、交差す
る光導波路を伝搬する基本波が多く通るので、QPM-SHG
素子の変換効率が上がることも確認できた。
【0020】本実施例によれば、電界中アニール法によ
り、X若しくはYカットLTまたはLN基板(面内Z軸)にプ
ロトンの熱拡散パターンに基づく単純な方法で形状が一
様な周期的分極反転層を形成できる。プロトン交換のマ
クス精度及び形状で分極反転層を制御できるから、分極
反転層のY軸方向断面形状だけでなくZ軸方向断面におい
ても一様となる。
【0021】強誘電体基板の場合、アニール保持時間が
長すぎると反転層中にさらに針状反転層ができる場合が
あるが、本実施例では電界を印加しているので針状とな
らずに一様な分極反転層が得られる。反転部分は一般に
プロトン交換濃度に依存するが反転時間が短いと濃く表
層に残留し、これをQPM-SHG素子とする時の導波路の伝
搬損失増大の要因となる。しかし、本実施例では反転後
に傾斜電界中アニールを続行すれば反転層の戻り等の悪
影響無しで容易にプロトン濃度を下げられるため、素子
作製工程を簡略化できる。
【0022】反転層最表層は戻りが生じる場合がある
が、本実施例では反転領域は全て一様となる。X若しく
はYカットLTまたはLN基板を電界中で傾斜させてアニー
ルすることでプロトンの深さ方向への引き込みが起こ
り、より深い反転層とできる。実施例では電界強度を50
0V/cmとしたが、ポーリングに必要な電界は数V/cmでも
よい。電界強度を500V/cmを超える強い電界を用いた場
合はプロトン濃度の反転閾値が下がり、より広い範囲が
反転可能となる。また、電界強度が強いほどプロトン層
の深さ方向への引込み効果も大きくすることが出来る。
電界強度は結晶に絶縁破壊が起るまで、上げることが出
来る。
【0023】他の実施例としては以下のものが挙げられ
る。先ず、図4に示す装置の敷板32によっては基板内
部の電界の通りが充分でない場合、図9に示すように、
基板1の結晶と同様なLT結晶基板51を、そのZ軸方
向が電界と同方向になるように敷板32上に設置するこ
とで、基板1の内部の電界の通りを改善することがで
き、良好な分極反転層を得ることができる。
【0024】また、図4に示す装置の敷板32の代わり
に図10に示すように、基板1を支持できるような絶縁
物の棒52(例えばアルミナ管)を基板1の両端を支持
できるように設置した場合には、さらに安定に電界を基
板1中に通すことができる。これらの場合、基板が赤外
線に対して透明であるために、急速昇温しにくくなる
が、基板の昇温のために、図11に示すように基板1の
背面にフォルステライト等有色の絶縁物薄膜53をスパ
ッタ蒸着等の手段により、厚さ1000オングストローム程
度で一様に形成すれば良い。
【0025】また、絶縁物の棒52によって担持される
基板1の背面にCr等の金属膜の形成も有効であるが、
この場合は基板1の背面に例えば図12に示すように互
いに導通しない状態とすることで電界を安定に印加でき
る。すなわち、複数の個別のCr膜の島状体54を、例
えば0.2 mm直径の島状体を 0.2mmのスペースをあけてマ
トリクス状に一様に基板1の背面に形成する。スパッ
タ、蒸着により形成した厚さ1000オングストローム程度
の島状体54の形状は任意で良いが、多数の小領域に分
割され互いが絶縁されていれば良い。
【0026】上記実施例では、Z軸の逆方向成分を有す
る直流電界、これは変動がほとんど零か無視できる程小
さい単方向の電流印加によって得られる電界を印加した
が、もちろん、直流電界としてはパルス状の脈流単方向
の電界をも含み、このパルス状電界の印加でも同様の効
果を奏する。上記実施例では基板1側から敷板32側へ
向いた電界印加の場合について示したが、結晶のz軸方
向と電界の関係が同様であれば、敷板32側から基板1
側へ電界印加を行ってもかまわない。この場合は、基板
1をy軸の回りに 180度反転して敷板に置くことにな
る。
【0027】
【発明の効果】以上のように、本発明によれば、プロト
ン交換層を担持したXまたはXカット基板又はZ軸を面内
に含む基板のZ軸に対して0<θ<90度となる角度θ
で交わる方向に外部から該Z軸の逆方向成分を有する直
流電界を基板へ印加しつつ熱アニールするので、結晶の
Xカット面またはYカット面に深い分極反転層を形成でき
分極反転層のピッチ及び幅が小さい高次の擬似位相整合
が可能なQPM-SHG素子が得られる。更に、本発明のQPM-S
HG素子は、Xカット面またはYカット面に深い分極反転層
を有するので半導体レーザの端面直接結合が可能であ
り、高効率TEモード導波型素子を実現できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】従来のQPM-SHG素子の概略斜視図である。
【図2】従来の分極反転層形成方法における基板の部分
概略斜視図である。
【図3】実施例の分極反転層形成方法の各工程における
部材の概略斜視図である。
【図4】電界中アニール装置の要部おける部材の概略一
部切欠斜視図である。
【図5】無電界中アニールあとの分極反転層を示す断面
図である。
【図6】電界中アニールあとの分極反転層を示す断面図
である。
【図7】基板のZ軸と交差する外部電界強度に応じた分
極反転層の膜厚比の変化を示すグラフである。
【図8】実施例のQPM-SHG素子の製造方法の各工程にお
ける部材の概略斜視図である。
【図9】電界中アニール装置の要部おける部材の概略正
面図である。
【図10】他の電界中アニール装置の要部おける部材の
概略一部切欠斜視図である。
【図11】他の電界中アニール装置の要部おける部材の
概略正面図である。
【図12】他の電界中アニール装置に載置する基板の背
面図である。
【主要部分の符号の説明】
1 基板 2 導波路 3a プロトン交換層 3 分極反転層 30,31 電極 X Xカット面 20 タンタルマスク

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 タンタル酸リチウム結晶またはニオブ酸
    リチウム結晶からなるX若しくはYカット基板又はZ軸を
    面内に含む基板の主面に、そのZ軸方向に伸長する複数
    の線状プロトン交換層を所定周期間隔で形成する工程
    と、前記Z軸に対して0<θ<90度となる角度θで交
    わる方向に外部から前記Z軸の逆方向成分を有する直流
    電界を前記基板へ印加しつつ前記基板を熱アニールする
    工程と、を含むことを特徴とする分極反転層形成方法。
  2. 【請求項2】 タンタル酸リチウム結晶またはニオブ酸
    リチウム結晶からなるX若しくはYカット基板又はZ軸を
    面内に含む基板と、前記基板の主面に形成されそのZ軸
    に伸長する複数の線状プロトン交換層から、前記Z軸に
    対して0<θ<90度となる角度θで交わる方向に外部
    から前記Z軸の逆方向成分を有する直流電界が印加され
    た状態で前記基板が熱アニールされて、形成された所定
    周期間隔の複数の分極反転層と、前記基板の主面に形成
    され前記分極反転層と交差して伸長する光導波路と、か
    らなることを特徴とする光波長変換素子。
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