JP2002287191A - フェムト秒レーザー照射による分極反転構造の作成方法 - Google Patents

フェムト秒レーザー照射による分極反転構造の作成方法

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JP2002287191A JP2001094346A JP2001094346A JP2002287191A JP 2002287191 A JP2002287191 A JP 2002287191A JP 2001094346 A JP2001094346 A JP 2001094346A JP 2001094346 A JP2001094346 A JP 2001094346A JP 2002287191 A JP2002287191 A JP 2002287191A
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Junichiro Ichikawa
潤一郎 市川
Hirotoshi Nagata
裕俊 永田
Yoshinori Yagi
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  • Optical Modulation, Optical Deflection, Nonlinear Optics, Optical Demodulation, Optical Logic Elements (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【課題】分極反転周期構造の作成には、多くの方法が開
発されているが、光を用いた方法はこれまで開発されて
いなかった。 【構成】 0.1TW/cm2以上の高密度フェムト秒レ
ーザーパルスを強誘電体に照射することにより5〜0.
5μm径の局所的ドメイン反転構造を強誘電体中に作成
することを特徴とするフェムト秒レーザー照射による分
極反転構造の作成方法。または、0.1TW/cm2
上の高エネルギー密度を有し、互いに干渉した2つのフ
ェムト秒レーザーパルスを強誘電体に照射することによ
り5〜0.5μmの間隔を持つ短周期ドメイン反転構造
を強誘電体中に作成することを特徴とするフェムト秒レ
ーザー照射による分極反転構造の作成方法。強誘電体と
して、LiNbO3、MgドープLiNbO3、LiTa
3、KTiOPO4(KTP)、β―Ba223(B
BO)、またはLiB25(LBO)を用いる。この方
法で作成された短周期ドメイン反転構造を用いることを
特徴とする高調波発生素子、和周波発生素子、または差
周波発生素子。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、高エネルギー密度
を有する干渉したフェムト秒レーザーパルス光により、
強誘電体中に周期分極反転構造、特に、微細な周期間隔
を有する分極反転構造を作成する方法、およびその周期
分極反転構造を応用した波長変換光素子に関する。
【0002】
【従来の技術】非線形光学効果を利用した波長変換で
は、基本波と波長変換波の間の位相整合を取る必要があ
るが、強誘電体中のドメインの分極方向を周期的に反転
させることにより、擬似的に位相整合させ、波長変換を
行うこともできる。こうした擬似位相整合素子では、適
用できる材料や基本波波長に関する制限を取り除くこと
ができる。
【0003】また、導波路型素子では、長い伝播距離に
亘って、光密度を高く保つことができるので、「導波路
型擬似位相変換素子」は、高効率で波長変換を実現する
ことができる。
【0004】ドメイン分極反転周期をΛ としたとき、
第二高調波が発生するための擬似位相整合条件は、
(1)式で与えられる。
【0005】 Λ =(2m+1)λp/2(n(λp)-n(λsh)) (1) ここで、λp:基本波の波長、λsh:第二高調波の波
長、n(λp)、n(λsh)は、各波長に対する実効屈折率、
m:整数である。
【0006】周期反転構造を強誘電体に作製する方法と
して、 LiNbO3結晶にTiないしLi2Oを拡散させ、1
000〜1100℃で熱処理する方法[西原ほか Op
t.Lett.16 (1991)375、J.Web
jornほか IEEE Photonics Tec
h Lett.1(1989)316]、 LiNbO3の−Zに、ピロ燐酸を用い、260℃程
度の温度処理で、プロトン交換を行い、その後、500
〜600℃で熱処理する方法[K.Mizuuchiほ
か Appl.Phys.Lett. 60(199
2) 1283]、また、KTiOPO4(KTP)結晶
をRb/Ba塩によりイオン交換する方法[C.van
der Poel Appl.Phys.Lett.
57(1990) 2074]、 LiNbO3、LiTaO3結晶の−z面上に室温で、
収束電子ビームを照射する方法[M.Yamadaほか
Electron.Lett.27(1991)18
68]およびイオンビームを照射する方法[K.Mizu
uchiほか 29(1993)2064]、 zカットLiNbO3、LiTaO3結晶の片面に周期
電極、反対面に一様電極を設け、パルス電圧を印加する
方法[M.Yamadaほか Appl.Phys.L
ett.62(1993)435]、が報告されてい
る。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】上記のおよびの方
法は、結晶を高温処理する必要があり、また、化学的な
反応を伴うため、プロセスが複雑であり、分極周期間隔
を小さくすることが難しい。また、の方法では、電子
およびイオンは電荷を有しているために、電気絶縁体で
ある強誘電体を加工するためには、高電圧が必要となる
し、ビームを走査するために、プロセスに長時間を要す
る。の方法は、電極を設ける必要があるために、プロ
セスが複雑となるし、分極反転周期は、電極の周期間隔
で決まるので、最小周期として、1μm程度に限界があ
るなどの問題点がある。分極反転周期構造の作成には、
多くの方法が開発されているが、光を用いた方法はこれ
まで開発されていなかった。
【0008】
【課題を解決するための手段】本発明は、高密度のレー
ザーパルスの有する強い電場を利用して、強誘電体分極
ドメインを反転させるものである。集光したレーザー光
を用いれば、なんらの化学反応を伴うことなく、室温
で、強誘電体中の分極を反転させることができる。光は
電荷をもたないので、電気絶縁体である強誘電体の加工
に適している。
【0009】すなわち、本発明は、0.1TW/cm2
以上の高密度フェムト秒レーザーパルスを強誘電体に照
射することにより5〜0.5μm径の局所的ドメイン反
転構造を強誘電体中に作成することを特徴とするフェム
ト秒レーザー照射による分極反転構造の作成方法であ
る。
【0010】また、本発明は、0.1TW/cm2以上
の高エネルギー密度を有し、互いに干渉した2つのフェ
ムト秒レーザーパルスを強誘電体に照射することにより
5〜0.5μmの間隔を持つ短周期ドメイン反転構造を
強誘電体中に作成することを特徴とするフェムト秒レー
ザー照射による分極反転構造の作成方法である。
【0011】また、本発明は、強誘電体として、LiN
bO3、MgドープLiNbO3、LiTaO3、KTi
OPO4(KTP)、β―Ba223(BBO)、また
はLiB25(LBO)を用いることを特徴とする上記
のフェムト秒レーザー照射による分極反転構造の作成方
法である。
【0012】また、本発明は、上記の方法で作成された
短周期ドメイン反転構造を用いることを特徴とする高調
波発生素子、和周波発生素子、または差周波発生素子で
ある。
【0013】本発明者らは、先に、従来行われていた感
光性材料を用いたレーザービームによる照射法に替え
て、フェムト秒レーザーを用いた二ビームホログラム露
光法を開発し、フェムト秒パルスの持つ高エネルギー密
度とコヒーレンス性の特徴を利用して、本来は光感光性
を持たない透明有機、無機材料、半導体材料、または金
属材料に、一つのパルスから分岐した一対のパルス光
で、ホログラムを記録できる方法を実現し、特許出願し
た(特願2000−312715)。
【0014】この方法は、パルス幅が900〜10フェ
ムト秒、ピーク出力が1GW以上で、フーリェ限界また
はそれと近似できるフェムト秒レーザーを光源とし、該
レーザーからのパルスをビームスプリッターにより二つ
に分割し、二つのビームを光学遅延回路を介して時間的
に制御し、かつ微小回転する反射面が平面のミラーと凹
面のミラーを用いて空間的に制御し、ホログラムを記録
する基材表面または基材内部に、偏光面を平行にして、
エネルギー密度100GW/cm2 以上で集光し、二つ
のビームの集光スポットを時間的および空間的に合致さ
せることにより、高密度エネルギー照射によって生じる
基材材料のアブレーションまたは基材材料の原子配列構
造変化による基材表面の形状変化および/または基材材
料の屈折率変化により、透明材料、半導体材料、または
金属材料に不可逆的にホログラムを記録することを特徴
とする二ビームレーザー干渉露光法によるホログラムの
製造方法である。
【0015】この二ビームレーザー干渉露光法によるレ
ーザー光の干渉を利用すれば、直接、材料表面に周期凹
凸構造を記録することができるが、その凹凸構造の下側
に、周期分極反転構造が形成される。干渉の特性から、
光の入射角度を変化させ、5〜0.5μmの範囲で周期
間隔を制御することができる。
【0016】また、パルス数やパルスエネルギー密度を
変化させて、分極反転の領域を制御することが出来る。
変換効率は、反転ドメインと非反転ドメインの比に依存
し、その値が1:1の時、最大になる。
【0017】したがって、導波路に入射した基本波の第
二高調波の強度をモニターし、その値が最大になるよう
に、照射レーザーパルス数、パルスエネルギー密度を決
めれば、最大変換効率を有する素子を製作することがで
きる。
【0018】
【発明の実施の形態】図1は、本発明の方法に用いるレ
ーザー露光装置のシステム概念図である。このシステム
においては、 フェムト秒レーザー光源、該レーザーか
らのパルスビームを二つに分割するためのビームスプリ
ッター、パルス光の集光合致位置を時間的に制御するた
めの光学遅延回路および空間的に制御するための平面ミ
ラーと凹面ミラーと該ミラーを微回転するための機構か
らなる光学系とする。ミラーの位置を、ミラー面に垂直
方向、入射ビームに対して平行および垂直方向に微移動
させることにより、光学路長を変化させ、光学遅延回路
とすることができる。対向して該基材に入射する二ビー
ムの集光の合致位置および集光スポットのサイズを光学
遅延回路およびミラーにより制御できる。
【0019】二ビームレーザー露光装置は、ミクロンス
ケールで、位置が制御できる光学系が必要であり、それ
に対応できる高精度の位置制御性をもつ装置として、精
細な制御が可能な光学遅延回路、微回転できる平面ミラ
ーと凹面ミラー、および二ビームの集光合致の有無を検
出できる機能を併せ持つ光学系により、二つのビームを
基材上または基材内部に集光して、時間的および空間的
に、二つの集光スポットを合致させることを可能とした
ものである。
【0020】図1に示すシステムにおいて、チタンサフ
ァイヤモードロックレーザーのフェムト秒パルスレーザ
ーを最大エネルギー〜1mJ、時間幅〜100f秒に再
生増幅し、得られたフェムト秒レーザー光をLiNbO
3結晶の表面に〜100μm径程度に集光する(このレ
ーザー光のエネルギー密度は、100TW/cm2であ
る。)。
【0021】単一ドメイン化したLiNbO3結晶のz
面に、レーザー光の電気ベクトルを分極に平行にした配
置で、レーザーパルスを照射したとき、エネルギー密度
が100GW/cm2以上、好ましくは、10TW/c
2以上の時、一発のパルス照射で、分極反転が観測さ
れる。
【0022】分極ドメインの大きさは、エネルギー密度
が大きいほど、大きくなる。また、レーザーパルスを同
じ場所に重ねて照射した場合、照射パルスの数が増加す
るほど、ドメインの大きさは大きくなる。
【0023】反転構造は、弗硝酸混合液に浸したとき、
−z面はエッチングされるが、+z面はエッチングされ
ないことを利用して、確認することができる。z面以外
にレーザー光を照射したときには、分極反転は観測され
ない。高密度エネルギーパルスの有する強電場により、
逆方向の分極を持つドメインが誘起されたことを示して
いる。
【0024】上記の特願2000−312715に記載
した方法と同様に、パルス幅が900〜10フェムト
秒、ピーク出力が1GW以上で、フーリェ限界またはそ
れと近似できるフェムト秒レーザーを光源とし、該レー
ザーからのパルスをビームスプリッターにより二つに分
割し、二つのビームを光学遅延回路を介して時間的に制
御し、かつ微小回転する反射面が平面のミラーと凹面の
ミラーを用いて空間的に制御し、基材表面または基材内
部に、偏光面を平行にして集光し、二つのビームの集光
スポットを時間的および空間的に合致させることによ
り、エネルギー密度0.1TW/cm2 以上の高密度エ
ネルギーを強誘電体に照射する。
【0025】この際、ホログラム回折格子が形成できる
条件下で、強誘電体LiNbO3結晶のz面に、干渉レ
ーザー光の電気ベクトルが結晶の分極方向に平行になる
様に、干渉フェムト秒レーザーを照射すると、形成され
た表面凹凸型回折格子の下側に、深さ5μm程度の周期
的な分極反転ドメインを形成することが出来る。
【0026】すなわち、再生増幅したパルスを2本のビ
ームに分離し、LiNbO3結晶表面で再び会合させ、
レーザー光の電気ベクトルが分極に平行で、かつ二つの
ビームのエネルギー和が0.1TW/cm2以上のと
き、回折格子の下側に、深さ5μm程度の周期的な分極
反転ドメインが形成される。照射レーザー光の電場、局
所的な熱、歪、ないし衝撃波が原因して、分極反転が生
じると考えられる。
【0027】干渉ホログラム回折格子のフリンジ間隔d
は、d=λ/2sinθ(λは、レーザー波長=800
nm、2θは、二つのビームのなす角度)で与えられ
る。したがって、dは、0.5〜5μmの間で、制御す
ることができる。
【0028】強誘電体結晶として、MgドープLiNb
3、LiTaO3、KTiOPO4(KTP)、β―B
223(BBO)、またはLiB25(LBO)を
用いても同様の周期分極反転構造を形成することが出来
る。
【0029】本発明の方法によって、LiNbO3、L
iTaO3、KTP、BBO、LBOなどの単分域され
た非線形光学結晶基板に、不純物の選択的拡散、あるい
はイオン打ち込みやイオン交換等の周知の技術によっ
て、光導波路を作製することができる。
【0030】結晶基板の方位および光導波路の伝搬方向
については、非線形結晶の分極方位と光の伝搬する方
位、すなわち導波路の方位とが、一致しないかぎり、任
意の方位で疑似位相整合が実現可能であるが、効率の点
から最大の非線形定数を有する結晶主軸を導波路伝搬方
向が直交するような組み合わせを取ることが望ましい。
【0031】次に、導波路の伝搬方向とホログラムフリ
ンジが直交するように、非線形光学結晶基板上に作製し
た光導波路に干渉フェムト秒レーザーを照射して、周期
的ドメイン反転を形成する。フリンジの周期Λ を、
(1)式と一致させれば、疑似位相条件を満たし、第2次
数高調波発生による波長変換を行うことが出来る。結晶
方位、波長、屈折率の組み合わせに応じて、フリンジの
間隔を適切に選ぶことにより、和周波、差周波などの波
長変換も可能である。導波路とフリンジのなす角度ψを
変化させ、導波路伝播光が感ずる実効的な格子周期Λ/c
os(ψ)を制御し、擬似位相整合条件を満足させることも
出来る。
【0032】また、誘電体結晶上に導波路を形成しなく
とも、分極反転構造を形成した誘電体結晶基板に、レン
ズ等で集光ビームあるいは平行ビームを入射すれば、第
2次高調波発生など波長変換を行うことが可能である。
この場合も、干渉させる2ビームのなす角度を調整する
方法、波長変換を行おうとするビームとフリンジの角度
調整する方法のいづれでも、疑似位相整合を実現し、波
長変換を行うことが可能である。
【0033】導波路に基本波を導入し、波長変換された
光強度をモニターし、その強度が最大になるように、レ
ーザーパルスのエネルギー密度、パス数、導波路と回折
格子フリンジのなす角度を微調整して、最適な周期分極
反転構造を形成することができる。
【0034】分極反転構造を作製した後、導波路を平行
に起動させ、二つ目の分極反転構造を、最初の構造に隣
接して作製する。この手順を繰り返すことにより、分極
反転領域を拡大することができ、波長変換効率を向上さ
せることができる。また、それぞれの分極反転構造のフ
リンジ間隔を微変化させれば、擬似位相整合する基本波
の波長幅を広げることができる。
【0035】
【実施例】[実施例1]図1に示す2ビームレーザー干
渉露光システムを用いた。すなわち、レーザーは、再生
増幅チタンサファイヤレーザーで、発振中心波長は〜8
00nm、パルス幅は〜100フェムト秒、パルスエネ
ルギーは〜4mJ/パルスで、ピーク出力は〜40GW
と求められる。
【0036】レーザービームは、ハーフミラーHF1
で、二つに分けられ、レンズL1及びレンズL2によ
り、サンプルS1表面ないし内部に集光される。ビーム
B1あるいはビームB2に対する光学路内に、光学回路
を設置し、2つのビームの集光スポットを時間的、空間
的に合致させた。
【0037】集光スポットの大きさφは〜100μm
で、ピーク出力密度は〜400TW/cm2と計算され
る。ビームB1及びビームB2のサンプルS1への入射
角度θを調整して、回折格子のフリンジの間隔を変更し
た。サンプルS1をX−Yステージ上に置き、サンプル
S1を微動して、サンプルS1の指定の位置に、微小面
積のホログラムを記録できる。この2ビームレーザー干
渉露光装置を用い、LiNbO3単結晶に透過型ホログ
ラムを記録した。
【0038】LiNbO3単結晶の大きさは10×10
×1mmであり、レーザ−光の電気ベクトル方向が結晶
軸Z(分極軸)と平行になる配置で、レーザービームを
入射した。レーザー出力は〜200mJ/パルス、ビー
ムB1を100mJ、ビームB2を100mJとし、ビ
ーム径を約50μmに集光し(エネルギー密度:10T
W/cm2)、1パルスでホログラムを記録した。ビー
ムB1とビームB2のなす角度θは30度であった。図
2に示すような、それぞれ1μmの格子間隔をもつ回折
格子を得た。AFM測定から、表面に形成されたホログ
ラムフリンジの深さは約200nmであった。
【0039】また、フッ硝酸(フッ酸50%+硝酸50
%)、60℃、1時間エッチングを行った試料の断面に
ついて、光学顕微鏡による観察を行った。表面グレーテ
ィングの下方に微細なエッチング痕が深さt=約5μm
まで観察された。これによりフェムト秒レーザーによる
微細な周期をもつ分極反転構造の形成が確認された。
【0040】[実施例2]図4に示すように、LiNb
3結晶基板1のX面上に、Ti拡散法により、Y方向に
光を伝搬する同一の幅、深さの光導波路2を複数本形成
し、光の入出力用に導波路両端を研磨した。各導波路上
に、ビーム径約50μmに集光したB1とB2の2ビー
ムを1パルスづつ、ビーム交差角θ=5〜80度に変化
させながら照射を行った。
【0041】これらの導波路端面から波長840nmの
光源4からレーザーを偏光子5を介して入射したとこ
ろ、ビーム交差角θ=17度にて照射した導波路におい
ては、導波路端面6から出射した光を赤外カットフイル
ターを介して光パワーメーター8で測定したところ波長
420nmの緑色光の出射が得られ、波長変換装置とし
て機能していることを確認した。
【0042】この導波路2上に形成されたドメイン反転
を弗硝酸溶液に浸漬してエッチングすると、幅1μm
弱、深さ約5μmの反転部位と幅約2μm弱の非反転部
分からなる周期3μm弱の凹凸が観察され、実際に周期
的ドメイン反転が形成されていることが確認された。
【0043】[実施例3]実施例2と同様に、LiNbO
3基板のX面上に、Ti拡散法により、Y方向に光を伝搬
する同一の幅、深さの光導波路を複数本形成し、光の入
出力用に導波路両端を光学研磨した。これらの導波路に
波長840nmの波長可変レーザーを入射して第二高調
波出力光をモニターしながら、パルス数を変化させて、
第二高調波発生素子の作成を行った。フェムト秒レーザ
ービーム交差角θ=17度に設定し、各導波路上にビー
ム径約50μmに集光し、1〜10パルスの照射を行っ
たところ、パルス発生回数を増やすに従い、緑色光の出
力強度が増大し、やがて減少に転じることが確認され
た。
【0044】第二高調波の出射強度がほぼ最大となる3
回照射した導波路Aと、10回照射した導波路Bを、弗
硝酸溶液に浸漬してエッチングすると、反転部分と非反
転部分の比率が、導波路Aではほぼ4:5であるのに対
し、導波路Bでは、2:1であった。
【0045】疑似位相整合においては、ドメイン反転周
期が一定の場合、反転部位と非反転部位の比率(Duty比)
は、第二高調波発生効率に影響し、Duty比=1:1の際
に最大効率が得られることが知られている。上記の出力
強度が照射回数に依存する現象は、パルス照射回数とと
もにDuty比が増大するためと解釈できる。したがって、
制御が容易な照射パルス数によってDuty比を調整可能で
あり、容易に良好な効率を得ることが出来る。
【図面の簡単な説明】
【図1】図1は、本発明の方法で用いる2ビームレーザ
ー露光のシステム概念図である。
【図2】図2は、2ビームレーザー露光システムによっ
て記録された回折格子の説明図である。
【図3】図3は、図2に示す記録された回折格子の断面
図である。
【図4】図4は、実施例2における2ビームフェムト秒
レーザー光干渉法による導波路型擬似位相整合波長変換
素子作製の概念図である。
【図5】図5は、実施例3における導波路型擬似位相整
合波長変換素子のドメイン反転領域、結晶軸と導波光伝
播方向の関係を示す概念図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 河村 賢一 神奈川県相模原市東林間3−8−2メゾン イースト203 (72)発明者 平野 正浩 東京都世田谷区松原5−5−6 (72)発明者 市川 潤一郎 千葉県船橋市豊富町585番地 住友大阪セ メント株式会社新規技術研究所内 (72)発明者 永田 裕俊 千葉県船橋市豊富町585番地 住友大阪セ メント株式会社新規技術研究所内 (72)発明者 八木 美紀 千葉県船橋市豊富町585番地 住友大阪セ メント株式会社新規技術研究所内 Fターム(参考) 2K002 AB12 BA01 CA02 CA03 DA06 FA27 FA28 HA20

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 0.1TW/cm2以上の高密度フェムト
    秒レーザーパルスを強誘電体に照射することにより5〜
    0.5μm径の局所的ドメイン反転構造を強誘電体中に
    作成することを特徴とするフェムト秒レーザー照射によ
    る分極反転構造の作成方法。
  2. 【請求項2】 0.1TW/cm2以上の高エネルギー密
    度を有し、互いに干渉した2つのフェムト秒レーザーパ
    ルスを強誘電体に照射することにより5〜0.5μmの
    間隔を持つ短周期ドメイン反転構造を強誘電体中に作成
    することを特徴とするフェムト秒レーザー照射による分
    極反転構造の作成方法。
  3. 【請求項3】 強誘電体として、LiNbO3、Mgド
    ープLiNbO3、LiTaO3、KTiOPO4(KT
    P)、β―Ba223(BBO)、またはLiB25
    (LBO)を用いることを特徴とする請求項1または2
    に記載するフェムト秒レーザー照射による分極反転構造
    の作成方法。
  4. 【請求項4】 請求項2記載の方法で作成された短周期
    ドメイン反転構造を用いることを特徴とする高調波発生
    素子、和周波発生素子、または差周波発生素子。
JP2001094346A 2001-03-28 2001-03-28 フェムト秒レーザー照射による分極反転構造の作成方法 Expired - Fee Related JP4578710B2 (ja)

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