JP4510428B2 - 燃料電池用電極、燃料電池 - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池用電極、燃料電池に関する。
高分子電解質型燃料電池（以下、ＰＥＦＣとも言う。ＰＥＦＣ：Polymer Electrolyte Fuel Cell）は、電解質として固体高分子膜が用いられ、８０〜１００℃の低温度で作動し、また小型軽量化が可能であるため、電気自動車等の移動車両用の電源として実用化が期待されている。
前記ＰＥＦＣに関する技術としては、特許文献１等が挙げられる。
前記ＰＥＦＣに関する技術としては、特許文献１等が挙げられる。
図４は、従来のＰＥＦＣの発電部を構成するセル１０１の模式図である。セル１０１は、高分子電解質膜１０２と、この高分子電解質膜１０２の両側に設けられた燃料極（負極）１３１と空気極（正極）１３２とから構成されている。電極１０３となる燃料極１３１と空気極１３２は、集電体としてカーボンペーパなどの多孔質の支持層１６１ａ，１６１ｂと、この支持層１６１ａ，１６１ｂ上に設けられた触媒層１６２ａ，１６２ｂとから構成されている。
前記した燃料極１３１と空気極１３２は、その触媒層１６２ａ，１６２ｂをそれぞれ高分子電解質膜１０２に接触させた状態で高分子電解質膜１０２の両側に設けられている。
前記した燃料極１３１と空気極１３２は、その触媒層１６２ａ，１６２ｂをそれぞれ高分子電解質膜１０２に接触させた状態で高分子電解質膜１０２の両側に設けられている。
燃料極１３１には、水素ガスが供給されており、水素ガスは、燃料極１３１上の触媒層１６２ａに吸着されて水素イオンと電子となる。そして、生成された水素イオンは、高分子電解質膜１０２中を水と一体となって空気極１３２側へ移動し、また、電子は燃料極１３１から外部回路（図示省略）を通って空気極１３２に流れる。
また、空気極１３２には、酸素ガスが供給されており、酸素ガスは、空気極１３２上の触媒層１６２ｂに吸着され、この酸素分子と、燃料極１３１から移動してきた水素イオンと電子とから水が生成される。
また、空気極１３２には、酸素ガスが供給されており、酸素ガスは、空気極１３２上の触媒層１６２ｂに吸着され、この酸素分子と、燃料極１３１から移動してきた水素イオンと電子とから水が生成される。
前記した燃料極１３１と空気極１３２の触媒層１６２ａ，１６２ｂとしては、主に白金や白金合金が用いられているが、白金は高価であり、ＰＥＦＣに係るコストが高くなってしまう問題がある。そこで、白金の使用量を低減するために、様々な技術が報告されている。
しかし、燃料極１３１では、水素ガス中に微量含まれる一酸化炭素による触媒被毒の影響によって触媒能が低下するため、白金を多く用いる必要があり、白金使用量を低減することは困難である。
また、燃料極１３１と空気極１３２は、支持層１６１ａ，１６１ｂと触媒層１６２ａ，１６２ｂの２層から構成され、その膜厚が厚くなってしまい、電極１０３や燃料電池の薄型化には限界があった。
特開２００３−２８２０７８号公報
しかし、燃料極１３１では、水素ガス中に微量含まれる一酸化炭素による触媒被毒の影響によって触媒能が低下するため、白金を多く用いる必要があり、白金使用量を低減することは困難である。
また、燃料極１３１と空気極１３２は、支持層１６１ａ，１６１ｂと触媒層１６２ａ，１６２ｂの２層から構成され、その膜厚が厚くなってしまい、電極１０３や燃料電池の薄型化には限界があった。
本発明の目的は、上記した事情に鑑みなされたものである。すなわち触媒層を設けず、安価で薄型化が可能な燃料電池用電極と、それを用いた燃料電池を提供することを目的とする。
すなわち、本発明に係る燃料電池用電極は、水を主成分とし、導電性共役系高分子、界面活性剤及び／又はアルコールを含んでなる導電性高分子ゲルから少なくとも構成されてなり、前記導電性共役系高分子は、ドーパントとしてポリスチレンスルホン酸がドープされたポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）あることを特徴としている。
導電性高分子ゲルを燃料極として用いた場合、導電性高分子ゲルに包含された水に、水素ガスを溶解させて水素イオンと電子に解離させることができる。また、導電性高分子ゲルを空気極として用いた場合、導電性高分子ゲルに包含された水に、酸素ガスを溶解させて取り込むことができる。
このため、従来の白金等の触媒層を担持させた支持層からなる燃料電池用電極を、導電性高分子ゲルによって代替することができる。
導電性高分子ゲルを燃料極として用いた場合、導電性高分子ゲルに包含された水に、水素ガスを溶解させて水素イオンと電子に解離させることができる。また、導電性高分子ゲルを空気極として用いた場合、導電性高分子ゲルに包含された水に、酸素ガスを溶解させて取り込むことができる。
このため、従来の白金等の触媒層を担持させた支持層からなる燃料電池用電極を、導電性高分子ゲルによって代替することができる。
これにより、導電性高分子ゲルのキャリヤの濃度を高めることができ、導電性を向上させることができる。
本発明に係る燃料電池は、電解質を挟んで第一の電極と第二の電極とが少なくとも配されたセルを、１つ又は２つ以上積層してなる発電部を有する燃料電池において、前記第一の電極及び／又は前記第二の電極が、水を主成分とし、導電性共役系高分子、界面活性剤及び／又はアルコールを含んでなる導電性高分子ゲルから少なくとも構成されてなり、前記導電性共役系高分子は、ドーパントとしてポリスチレンスルホン酸がドープされたポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）あることを特徴としている。
これにより、燃料電池用電極として、従来のように白金等の触媒層を担持させた支持層を用いた場合に比べて、安価に製造でき、かつ燃料電池を用いた発電装置の薄型化が可能となる。
これにより、燃料電池用電極として、従来のように白金等の触媒層を担持させた支持層を用いた場合に比べて、安価に製造でき、かつ燃料電池を用いた発電装置の薄型化が可能となる。
本発明に係る燃料電池用電極によれば、以下に示した効果が得られる。
（１）従来のように白金や白金合金等の触媒層を必要とせず、安価でかつ薄型の電極が実現できる。
（２）従来の白金や白金合金等の触媒層を用いた場合のように、一酸化炭素の影響によって放電電圧や電流値が低下することがなく、安定してほぼ一定の電圧、電流値が得られる。（３）導電性高分子ゲルで構成されたことによって、従来のように触媒層と支持層との剥離の問題がなく、長期安定性に優れる。
（１）従来のように白金や白金合金等の触媒層を必要とせず、安価でかつ薄型の電極が実現できる。
（２）従来の白金や白金合金等の触媒層を用いた場合のように、一酸化炭素の影響によって放電電圧や電流値が低下することがなく、安定してほぼ一定の電圧、電流値が得られる。（３）導電性高分子ゲルで構成されたことによって、従来のように触媒層と支持層との剥離の問題がなく、長期安定性に優れる。
また、本発明に係る燃料電池によれば、セルに前記燃料電池用電極が備えられたことによって、安価に製造でき、かつ薄型化が可能となる。更に、前記したように安定してほぼ一定の電圧、電流値が得られ、また優れた長期安定性が得られる。
以下、本発明に係る燃料電池用電極と燃料電池を図面に基づいて説明する。
燃料電池は、電解質を挟んで第一の電極（以下、燃料極と言う。）と第二の電極（以下、空気極と言う。）とが少なくとも配されたセル（単セル又は素電池）を、１つ又は２つ以上積層してなる発電部を備えてなるものである。
この発電部には、燃料極に水素ガスを供給し、また空気極に酸素ガスを供給するためのガス供給機構や、燃料極と空気極とそれぞれ電気的に接続され発電部と外部回路とを接続するための接続部等が設けられている。
燃料電池は、電解質を挟んで第一の電極（以下、燃料極と言う。）と第二の電極（以下、空気極と言う。）とが少なくとも配されたセル（単セル又は素電池）を、１つ又は２つ以上積層してなる発電部を備えてなるものである。
この発電部には、燃料極に水素ガスを供給し、また空気極に酸素ガスを供給するためのガス供給機構や、燃料極と空気極とそれぞれ電気的に接続され発電部と外部回路とを接続するための接続部等が設けられている。
図１は、本発明の燃料電池のセル１の一例を示す模式図である。この燃料電池は、高分子電解質型燃料電池（以下、ＰＥＦＣとも言う。ＰＥＦＣ：Polymer Electrolyte Fuel Cell）であり、セル１は、高分子電解質膜２と、この高分子電解質膜２の両側に設けられた燃料極（負極）３１と、空気極（正極）３２とから構成されている。
燃料極３１と空気極３２において、外方に面する面側（２つの主面のうち、高分子電解質膜２と接する一方の主面に対向する他方の主面側）には、それぞれセパレータ（仕切板）４が設けられ、この一対のセパレータ４によって高分子電解質膜２、燃料極３１、空気極３２とが挟持されている。
燃料極３１と空気極３２において、外方に面する面側（２つの主面のうち、高分子電解質膜２と接する一方の主面に対向する他方の主面側）には、それぞれセパレータ（仕切板）４が設けられ、この一対のセパレータ４によって高分子電解質膜２、燃料極３１、空気極３２とが挟持されている。
燃料極側セパレータ４１と燃料極３１との間には水素ガスが供給されるようになっており、空気極側セパレータ４２と空気極３２との間には、酸素ガスが供給されるようになっている。通常、セパレータ４の表面には、ガスの流路となる溝（図示省略）が設けられている。
前記高分子電解質膜２は、プロトン伝導性の固体高分子膜であり、例えばパーフルオロスルホン酸膜（商品名：ナフィオン（Nafion）、デュポン（Dupont）社）などのプロトン伝導性のイオン交換膜などが挙げられる。
前記高分子電解質膜２は、プロトン伝導性の固体高分子膜であり、例えばパーフルオロスルホン酸膜（商品名：ナフィオン（Nafion）、デュポン（Dupont）社）などのプロトン伝導性のイオン交換膜などが挙げられる。
燃料極３１と空気極３２は、水５１を主成分とし、導電性共役系高分子５２、界面活性剤５３及び／又はアルコールを含んでなる導電性高分子ゲル５を少なくとも有する。
導電性高分子ゲル５は、導電性共役系高分子５２自体が、界面活性剤５３及び／又はアルコールによってゲル化して形成されたものであり、例えば特願２００３−１９１２０にて提案されたものなどが適用できる。導電性高分子ゲル５は、導電性を有するゲルであり、高粘度を有するが流動する流体とは異なる性質を有し、適度な強度をもって形状を保持でき、シート材又は薄膜に形成されて電極３として用いられる。
なお、前記した燃料極３１と空気極３２のうち、いずれか一方の電極３のみが導電性高分子ゲル５から少なくとも構成されていても構わない。
導電性高分子ゲル５は、導電性共役系高分子５２自体が、界面活性剤５３及び／又はアルコールによってゲル化して形成されたものであり、例えば特願２００３−１９１２０にて提案されたものなどが適用できる。導電性高分子ゲル５は、導電性を有するゲルであり、高粘度を有するが流動する流体とは異なる性質を有し、適度な強度をもって形状を保持でき、シート材又は薄膜に形成されて電極３として用いられる。
なお、前記した燃料極３１と空気極３２のうち、いずれか一方の電極３のみが導電性高分子ゲル５から少なくとも構成されていても構わない。
図２は、導電性共役系高分子５２の分子構造の一例を示す模式図である。この導電性共役系高分子５２は、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）−ポリ（スチレンスルホン酸）（以下、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳとも言う。）であり、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）（以下、ＰＥＤＯＴとも言う。）に、ドーパントとしてポリスチレンスルホン酸（以下、ＰＳＳとも言う。）がドープされたものである。
図３（Ａ）は、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳのコロイド水分散液を模式的に示す説明図であり、図３（Ｂ）は、図３（Ａ）に示したＰＥＤＯＴ／ＰＳＳのコロイド水分散液に、界面活性剤５３を添加してゲル化して得られた本発明の導電性高分子ゲル５の一例を模式的に示す説明図である。
図３（Ａ）に示したように、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳのコロイド水分散液は、水５１中にＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ分子が分散している。このＰＥＤＯＴ／ＰＳＳのコロイド水分散液に、界面活性剤５３を添加してゲル化条件に置くことにより図３（Ｂ）に示したように、界面活性剤５３を介して３次元的なネットワークが形成され、その中に水５１を包含して容易にゲル化し、本発明の導電性高分子ゲル５が得られる。
図３（Ａ）に示したように、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳのコロイド水分散液は、水５１中にＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ分子が分散している。このＰＥＤＯＴ／ＰＳＳのコロイド水分散液に、界面活性剤５３を添加してゲル化条件に置くことにより図３（Ｂ）に示したように、界面活性剤５３を介して３次元的なネットワークが形成され、その中に水５１を包含して容易にゲル化し、本発明の導電性高分子ゲル５が得られる。
このようにＰＥＤＯＴ／ＰＳＳのコロイド水分散液に、界面活性剤５３（および／またはアルコール）を添加してゲル化条件に置くことによりゲル化するのは、物理的あるいは化学的に３次元的なネットワークが形成されることによるものと考えられ、また、得られたゲルが導電性を示すのは電気伝導性および／またはイオン伝導性によるものと考えられる。勿論これらの考え方に限定されるものではない。
前記導電性共役系高分子５２としては、例えばポリアセチレン，ポリフェニレン，ポリピロール，ポリチオフェン，ポリフラン，ポリセレノフェン，ポリイソチアナフテン，ポリフェニレンスルフィド，ポリアニリン，ポリフェニレンビニレン，ポリチオフェンビニレン，ポリペリナフタレン，ポリアントラセン，ポリナフタリン，ポリピレン，ポリアズレン、およびこれらの誘導体から選択された少なくとも１つが挙げられるが、中でも、安定性や信頼性が高く、入手も容易であることから、ポリピロール又は図２に示したポリチオフェンが好適に用いられる。
前記導電性共役系高分子５２は、ドーパントでドーピングされていることが好ましく、これにより導電性高分子ゲル５のキャリヤの濃度が高くなり、導電性を向上させることができる。
前記ドーパントとしては、例えばヨウ素，フッ化砒素，塩化鉄，過塩素酸，スルホン酸，パーフルオロスルホン酸，ポリスチレンスルホン酸，硫酸，塩酸，硝酸、およびこれらの誘導体から選択された少なくとも１つが挙げられるが、中でも、高い導電性を容易に調整できることから、ポリスチレンスルホン酸が好ましい。
前記ドーパントとしては、例えばヨウ素，フッ化砒素，塩化鉄，過塩素酸，スルホン酸，パーフルオロスルホン酸，ポリスチレンスルホン酸，硫酸，塩酸，硝酸、およびこれらの誘導体から選択された少なくとも１つが挙げられるが、中でも、高い導電性を容易に調整できることから、ポリスチレンスルホン酸が好ましい。
前記導電性共役系高分子５２のコロイド分散液としては、具体的には、例えば、３，４−エチレンジオキシチオフェンをトルエンスルホン酸鉄（ＩＩＩ）などの触媒の存在下で重合して得られるポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）−ポリ（スチレンスルホン酸）コロイド水分散液（以下、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳと称す）（商品名：ＢａｙｔｒｏｎＰ、導電性ポリマー（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）の濃度約１．３質量％、バイエル社製）を挙げることができる。
前記界面活性剤５３としては、特に限定されるものではなく、公知のカチオン性界面活性剤，アニオン性界面活性剤，両性界面活性剤，非イオン性界面活性剤あるいはこれらの２種以上の混合物から選択された少なくとも１つの界面活性剤を用いることができる。
カチオン性界面活性剤としては、例えば第４級アルキルアンモニウム塩，ハロゲン化アルキルピリジニウムなどを挙げることができる。
アニオン性界面活性剤としては、例えば、アルキル硫酸またはそのエステル塩，ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸またはその塩，アルキルベンゼンスルホン酸またはその塩，アルキルナフタレンスルホン酸またはその塩，アルキルスルホコハク酸またはその塩，アルキルジフェニルエーテルジスルホン酸またはその塩，脂肪酸またはその塩，ナフタレンスルホン酸またはそのホルマリン縮合物などを挙げることができる。
両性界面活性剤としては、例えば、アルキルベタイン，アミンオキサイド，加水分解コラ−ゲンなどを挙げることができる。
非イオン性界面活性剤としては、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル，ポリオキシアルキレンアルキルエーテル，ポリオキシエチレン，ソルビタン脂肪酸エステル，ポリオキシエチレン脂肪酸エステル，ポリオキシエチレンルビトール脂肪酸エステル，ポリオキシエチレン脂肪酸エステル，ポリオキシエチレン硬化ひまし油，ポリオキシエチレンアルキルアミン，アルキルアルカノールアミド、あるいはこれらの誘導体などを挙げることができる。
カチオン性界面活性剤としては、例えば第４級アルキルアンモニウム塩，ハロゲン化アルキルピリジニウムなどを挙げることができる。
アニオン性界面活性剤としては、例えば、アルキル硫酸またはそのエステル塩，ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸またはその塩，アルキルベンゼンスルホン酸またはその塩，アルキルナフタレンスルホン酸またはその塩，アルキルスルホコハク酸またはその塩，アルキルジフェニルエーテルジスルホン酸またはその塩，脂肪酸またはその塩，ナフタレンスルホン酸またはそのホルマリン縮合物などを挙げることができる。
両性界面活性剤としては、例えば、アルキルベタイン，アミンオキサイド，加水分解コラ−ゲンなどを挙げることができる。
非イオン性界面活性剤としては、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル，ポリオキシアルキレンアルキルエーテル，ポリオキシエチレン，ソルビタン脂肪酸エステル，ポリオキシエチレン脂肪酸エステル，ポリオキシエチレンルビトール脂肪酸エステル，ポリオキシエチレン脂肪酸エステル，ポリオキシエチレン硬化ひまし油，ポリオキシエチレンアルキルアミン，アルキルアルカノールアミド、あるいはこれらの誘導体などを挙げることができる。
これらの界面活性剤５３の中でも、長鎖アルキルベンゼンスルホン酸がゲル化効率が向上するため特に好ましく使用できる。
界面活性剤５３の導電性高分子ゲル５中の添加量は、特に限定されるものではないが、通常、導電性高分子１質量部に対して０．１〜３０質量部が好ましく、さらに好ましくは０．５〜１０質量部である。０．１質量部未満ではゲル化しない恐れがあり、３０質量部を超えるとやはりゲル化しない恐れがあり好ましくない。
界面活性剤５３の導電性高分子ゲル５中の添加量は、特に限定されるものではないが、通常、導電性高分子１質量部に対して０．１〜３０質量部が好ましく、さらに好ましくは０．５〜１０質量部である。０．１質量部未満ではゲル化しない恐れがあり、３０質量部を超えるとやはりゲル化しない恐れがあり好ましくない。
前記アルコールとしては、特に限定されるものではなく、公知の１価アルコールおよび多価アルコールあるいはこれらの２種以上の混合物から選択された少なくとも１つのアルコールを用いることができる。
１価アルコールとしては、例えば、エタノール，イソプロピルアルコール，ブタノールなどの分枝状あるいは直鎖状アルコール，環状アルコール，ポリマー状アルコールあるいはこれらの２種以上の混合物などを挙げることができる。
多価アルコールとしては、例えば、エチレングリコール，プロピレングリコールなどのグリコール類、グリセリン，エリスリトール，キシリトール，ソルビト−ルなどの鎖状多価アルコール、グルコース，スクロールなどの環状多価アルコール、ポリエチレングリコール，ポリビニルアルコールなどのポリマー状多価アルコールあるいはこれらの２種以上の混合物などを挙げることができる。
これらのアルコールの中でも、イソプロピルアルコール，エチレングリコール，ポリエチレングリコールが好ましく使用できるが、中でも多価アルコールであるエチレングリコールやポリエチレングリコールは次の理由から好適である。エチレングリコールは低濃度でもゲル化させる効果があり、また、揮発性がないため特に好ましく使用できる。また、ポリエチレングリコールの分子量は特に限定されないが、分子量４００のものより分子量１０００のものの方が添加量が少なくてもゲル化するので好ましい。
１価アルコールとしては、例えば、エタノール，イソプロピルアルコール，ブタノールなどの分枝状あるいは直鎖状アルコール，環状アルコール，ポリマー状アルコールあるいはこれらの２種以上の混合物などを挙げることができる。
多価アルコールとしては、例えば、エチレングリコール，プロピレングリコールなどのグリコール類、グリセリン，エリスリトール，キシリトール，ソルビト−ルなどの鎖状多価アルコール、グルコース，スクロールなどの環状多価アルコール、ポリエチレングリコール，ポリビニルアルコールなどのポリマー状多価アルコールあるいはこれらの２種以上の混合物などを挙げることができる。
これらのアルコールの中でも、イソプロピルアルコール，エチレングリコール，ポリエチレングリコールが好ましく使用できるが、中でも多価アルコールであるエチレングリコールやポリエチレングリコールは次の理由から好適である。エチレングリコールは低濃度でもゲル化させる効果があり、また、揮発性がないため特に好ましく使用できる。また、ポリエチレングリコールの分子量は特に限定されないが、分子量４００のものより分子量１０００のものの方が添加量が少なくてもゲル化するので好ましい。
本発明で用いるアルコールの導電性高分子ゲル５中の濃度は、特に限定されるものではないが、通常導電性高分子１質量部に対して１〜７０質量部が好ましく、さらに好ましくは１０〜５０質量部である。１質量部未満ではゲル化しない恐れがあり、７０質量部を超えると薄くなり過ぎてやはりゲル化しない恐れがあり好ましくない。
本発明において界面活性剤５３とアルコールは、単独で使用することができるが、両者を任意の割合で組み合わせて使用することもできる。
本発明において界面活性剤５３とアルコールを併用する場合の両者の比率は特に限定されるものではない。
本発明において界面活性剤５３とアルコールは、単独で使用することができるが、両者を任意の割合で組み合わせて使用することもできる。
本発明において界面活性剤５３とアルコールを併用する場合の両者の比率は特に限定されるものではない。
導電性共役系高分子５２を、界面活性剤５３および／またはアルコールによってゲル化する方法としては、以下の方法が適用できる。
まず、導電性共役系高分子５２を、水５１中にコロイド状に分散させたコロイド分散液および／または導電性共役系高分子５２溶液に、添加物として前記した界面活性剤５３および／またはアルコールを気泡などが発生しないように注ぎ入れて添加する。
次いで、通常の大気圧雰囲気にある開放空間あるいは密閉空間内に、所定時間振動が加わらない状態で放置（以下、静置と称する）する。
以上により、３次元的なネットワークが形成されて容易にゲル化し、導電性高分子ゲル５が安定して得られる。
ここで、前記導電性共役系高分子５２溶液は、前記導電性共役系高分子５２を例えば水あるいは有機溶剤などに溶解したものである。本発明において導電性共役系高分子コロイド分散液や導電性共役系高分子溶液は、単独で使用することができるが、両者を任意の割合で組み合わせて使用することもできる。
まず、導電性共役系高分子５２を、水５１中にコロイド状に分散させたコロイド分散液および／または導電性共役系高分子５２溶液に、添加物として前記した界面活性剤５３および／またはアルコールを気泡などが発生しないように注ぎ入れて添加する。
次いで、通常の大気圧雰囲気にある開放空間あるいは密閉空間内に、所定時間振動が加わらない状態で放置（以下、静置と称する）する。
以上により、３次元的なネットワークが形成されて容易にゲル化し、導電性高分子ゲル５が安定して得られる。
ここで、前記導電性共役系高分子５２溶液は、前記導電性共役系高分子５２を例えば水あるいは有機溶剤などに溶解したものである。本発明において導電性共役系高分子コロイド分散液や導電性共役系高分子溶液は、単独で使用することができるが、両者を任意の割合で組み合わせて使用することもできる。
導電性高分子ゲル５を用いて燃料極３１，空気極３２を形成する方法としては、前記した方法により所定の厚さのシート状に導電性高分子ゲル５を形成し、そして高分子電解質膜２の両端に設けることによって、燃料極３１，空気極３２とする方法が挙げられる。
前記導電性高分子ゲル５から構成された燃料極３１では、供給された水素ガスが、導電性高分子ゲル５に包含された水５１中に溶解して取り込まれる。導電性高分子ゲル５の水５１中に溶解した水素（分子）は、以下の式（１）に示したように電離し、水素イオンと電子が生成する。
Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ− （１）
水素の解離によって生成した電子は、導電性高分子ゲル５中の導電性共役系高分子５２を伝播し、セル１に接続された外部回路（図示省略）を通って、セル１の空気極３２に流れる。
また、水素の解離によって生成した水素イオンは、導電性高分子ゲル５に包含された水５１中を、高分子電解質膜２に向かって移動する。そして、水素イオンは、高分子電解質膜２中を水と一体となって空気極３２に向かって移動する。
また、水素の解離によって生成した水素イオンは、導電性高分子ゲル５に包含された水５１中を、高分子電解質膜２に向かって移動する。そして、水素イオンは、高分子電解質膜２中を水と一体となって空気極３２に向かって移動する。
また、前記導電性高分子ゲル５から構成された空気極３２では、供給された酸素ガスが、導電性高分子ゲル５に包含された水５１中に溶解して取り込まれる。
燃料極３１にて生成した電子は、燃料極３１から外部回路（図示省略）を通ってセル１の空気極３２に流れ、導電性高分子ゲル５中の導電性共役系高分子５２を伝播してくる。また、水素イオンは、導電性高分子ゲル５の水５１中を移動してくる。
そして、空気極３２の導電性高分子ゲル５において、酸素（分子）、水素イオン、電子が反応し、以下の式（２）に示したように水が生成する。
以上により、燃料極３１と空気極３２において電子の授受が行われ、これによりセル１から電流が放電される。
燃料極３１にて生成した電子は、燃料極３１から外部回路（図示省略）を通ってセル１の空気極３２に流れ、導電性高分子ゲル５中の導電性共役系高分子５２を伝播してくる。また、水素イオンは、導電性高分子ゲル５の水５１中を移動してくる。
そして、空気極３２の導電性高分子ゲル５において、酸素（分子）、水素イオン、電子が反応し、以下の式（２）に示したように水が生成する。
以上により、燃料極３１と空気極３２において電子の授受が行われ、これによりセル１から電流が放電される。
２Ｈ＋＋２ｅ−＋（１／２）Ｏ２→Ｈ２Ｏ （２）
本発明によると、燃料極３１が導電性高分子ゲル５を少なくとも有することによって、導電性高分子ゲル５に包含された水５１に、水素ガスを溶解させて水素イオンと電子に解離させることができる。このため、従来のように白金や白金合金から構成された触媒層を用いて水素ガスを吸着し水素イオンに解離させる必要がない。
また、空気極３２が導電性高分子ゲル５を少なくとも有することによって、導電性高分子ゲル５に包含された水５１に、酸素ガスを溶解させて取り込むことができる。このため、従来のように白金や白金合金から構成された触媒層を用いて酸素ガスを吸着させる必要がない。
また、空気極３２が導電性高分子ゲル５を少なくとも有することによって、導電性高分子ゲル５に包含された水５１に、酸素ガスを溶解させて取り込むことができる。このため、従来のように白金や白金合金から構成された触媒層を用いて酸素ガスを吸着させる必要がない。
以上のように、従来のように白金や白金合金から構成された触媒層を用いる必要がなく、安価な電極３が実現でき、この電極３を用いることによって燃料電池の製造コストを低減できる。
また、導電性高分子ゲル５は、適度な強度を有しかつ導電性を有するため、従来のように、燃料極３１や空気極３２を、支持層と触媒層の２層構造とする必要がなく、導電性高分子ゲル５のみで形成することができる。
通常、燃料電池の発電部としては、セル１を複数個、積層して集合化したスタック構造が採用されており、これにより高い起電力が得られるようになっている。このため、各セル１の燃料極３１や空気極３２の膜厚が薄くできると、発電部の厚さを大幅に薄くでき、燃料電池の薄型化、小型化が可能となる。
また、導電性高分子ゲル５は、適度な強度を有しかつ導電性を有するため、従来のように、燃料極３１や空気極３２を、支持層と触媒層の２層構造とする必要がなく、導電性高分子ゲル５のみで形成することができる。
通常、燃料電池の発電部としては、セル１を複数個、積層して集合化したスタック構造が採用されており、これにより高い起電力が得られるようになっている。このため、各セル１の燃料極３１や空気極３２の膜厚が薄くできると、発電部の厚さを大幅に薄くでき、燃料電池の薄型化、小型化が可能となる。
電極３を構成する導電性高分子ゲル５の薄膜の膜厚は、０．０１μｍ以上、５０μｍ以下が好ましく、これにより導電性高分子ゲル５の薄膜は、適度な強度をもって形状を保持できる。また、水素ガス又は酸素ガスと、導電性高分子ゲル５に包含された水５１との接触面積を十分にとることができ、効率良く水素ガス又は酸素ガスを水５１中に溶解させて取り込むことができる。
また、電極３が導電性高分子ゲル５から構成されたことによって、従来の触媒層と支持層の２層構造の場合のように２層が剥離する問題がなく、優れた長期安定性が得られる。
更に、従来の白金や白金合金等の触媒層を用いた場合のように、一酸化炭素の影響によって放電電圧や電流値が低下することがなく、安定してほぼ一定の電圧、電流値が得られる。
更に、従来の白金や白金合金等の触媒層を用いた場合のように、一酸化炭素の影響によって放電電圧や電流値が低下することがなく、安定してほぼ一定の電圧、電流値が得られる。
また、水素イオンは、導電性高分子ゲル５内の水５１中を移動するが、水のイオン伝導性は、従来の白金や白金合金等の固体の触媒層に比べて優れており、水素イオンの移動（拡散）を迅速に行うことができる。
このため、燃料極３１における酸化反応と空気極３２における還元反応とを速い反応速度で行うことができ、これによりセル１の出力損失を低減でき、高い放電電圧（起電力）が得られる。
このため、燃料極３１における酸化反応と空気極３２における還元反応とを速い反応速度で行うことができ、これによりセル１の出力損失を低減でき、高い放電電圧（起電力）が得られる。
以下に、本発明に係る具体例を示すが、本発明はこれら具体例に限定されるものではない。
（実施例１）
まず、導電性高分子ゲル５を以下に示す方法で作製した。
導電性共役系高分子５２のコロイド分散液であるＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ［商品名：Ｂａｙｔｒｏｎ Ｐ、導電性ポリマー（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）の濃度約１．３質量％コロイド水分散液、バイエル社製］１００質量部に、界面活性剤５３としてドデシルベンゼンスルホン酸（Ｄｏｄｅｃｙｌｂｅｎｚｅｎｅ ｓｕｌｆｏｎｉｃ ａｃｉｄ：（Ｃ１２Ｆ２５Ｃ６Ｈ４ＳＯ３Ｈ）：以下、ＤＢＳとも称す。）を１質量部混合し、約１０分間攪拌した後に、密閉して静置温度５０℃にて１日静置することによって導電性高分子ゲル５を作製した。
（実施例１）
まず、導電性高分子ゲル５を以下に示す方法で作製した。
導電性共役系高分子５２のコロイド分散液であるＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ［商品名：Ｂａｙｔｒｏｎ Ｐ、導電性ポリマー（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）の濃度約１．３質量％コロイド水分散液、バイエル社製］１００質量部に、界面活性剤５３としてドデシルベンゼンスルホン酸（Ｄｏｄｅｃｙｌｂｅｎｚｅｎｅ ｓｕｌｆｏｎｉｃ ａｃｉｄ：（Ｃ１２Ｆ２５Ｃ６Ｈ４ＳＯ３Ｈ）：以下、ＤＢＳとも称す。）を１質量部混合し、約１０分間攪拌した後に、密閉して静置温度５０℃にて１日静置することによって導電性高分子ゲル５を作製した。
高分子電解質膜２として、パーフルオロスルホン酸膜（商品名：ナフィオン（Nafion）、デュポン（Dupont）社、厚さ１５０μｍ）を用い、この高分子電解質膜２の両面に、それぞれ前記導電性高分子ゲル５（２ｃｍ×２ｃｍ、厚さ１５μｍ）を接触させた状態で、一対のセパレータ４間に配した。そして、高分子電解質膜２と導電性高分子ゲル５とをセパレータ４によって挟持し、図１に示したセル１を作製した。
ここで、前記セパレータ４の表面には、ガスの流路となる溝が設けられており、セパレータ４と導電性高分子ゲル５間に水素ガス又は酸素ガスを供給できるようになっている。
前記高分子電解質膜２の両面に設けられた導電性高分子ゲル５のうち、一方の導電性高分子ゲル５が燃料極３１となり、他方の導電性高分子ゲル５が空気極３２となる。
ここで、前記セパレータ４の表面には、ガスの流路となる溝が設けられており、セパレータ４と導電性高分子ゲル５間に水素ガス又は酸素ガスを供給できるようになっている。
前記高分子電解質膜２の両面に設けられた導電性高分子ゲル５のうち、一方の導電性高分子ゲル５が燃料極３１となり、他方の導電性高分子ゲル５が空気極３２となる。
作動温度８０℃において、燃料極側セパレータ４１と燃料極３１との間に水素ガスを供給し、また空気極側セパレータ４２と空気極３２との間に酸素ガスを供給すると、セル１から電流が放電し、起電力０．９０５Ｖが得られた。
（比較例１）
燃料極１３１と空気極１３２として、導電性高分子ゲル５の代わりに、白金触媒１６２ａ，１６２ｂを担持させたカーボンペーパ１６１ａ，１６１ｂ（２ｃｍ×２ｃｍ、厚さ３００〜５００μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様にして、図４に示したセル１０１を作製した。
作動温度８０℃において、燃料極側セパレータ１４１と燃料極１３１との間に水素ガスを供給し、また空気極側セパレータ１４２と空気極１３２との間に酸素ガスを供給すると、セル１０１から電流が放電し、起電力０．９４５Ｖが得られた。
燃料極１３１と空気極１３２として、導電性高分子ゲル５の代わりに、白金触媒１６２ａ，１６２ｂを担持させたカーボンペーパ１６１ａ，１６１ｂ（２ｃｍ×２ｃｍ、厚さ３００〜５００μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様にして、図４に示したセル１０１を作製した。
作動温度８０℃において、燃料極側セパレータ１４１と燃料極１３１との間に水素ガスを供給し、また空気極側セパレータ１４２と空気極１３２との間に酸素ガスを供給すると、セル１０１から電流が放電し、起電力０．９４５Ｖが得られた。
比較例１では、燃料極１３１と空気極１３２は、それぞれ厚さが３００〜５００μｍであるのに対して、実施例１では、燃料極３１と空気極３２は、それぞれ厚さが１５μｍであり、厚さが約１／２０〜１／３０とすることができ、更に実施例１では、比較例１とほぼ同等の高い起電力を得られた。
また、比較例１とは異なり、実施例１では、白金を用いておらず、安価に燃料電池用電極を製造できた。
また、比較例１とは異なり、実施例１では、白金を用いておらず、安価に燃料電池用電極を製造できた。
本発明の燃料電池用電極は、白金等の高価な触媒層を設ける必要がなく、この燃料電池用電極を用いることによって、安価でかつ薄型の燃料電池が実用化できる。このため、電気自動車等の移動車両用電源や小型の発電機として利用できる。
１‥‥セル、２‥‥電解質（高分子電解質）、３‥‥燃料電池用電極（電極）、５‥‥導電性高分子ゲル、３１‥‥第一の電極（燃料極）、３２‥‥第二の電極（空気極）、５１‥‥水、５２‥‥導電性共役系高分子、５３‥‥界面活性剤。
Claims (2)
- 水を主成分とし、導電性共役系高分子、界面活性剤及び／又はアルコールを含んでなる導電性高分子ゲルから少なくとも構成されてなり、
前記導電性共役系高分子は、ドーパントとしてポリスチレンスルホン酸がドープされたポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）あることを特徴とする燃料電池用電極。 - 電解質を挟んで第一の電極と第二の電極とが少なくとも配されたセルを、１つ又は２つ以上積層してなる発電部を有する燃料電池において、
前記第一の電極及び／又は前記第二の電極が、水を主成分とし、導電性共役系高分子、界面活性剤及び／又はアルコールを含んでなる導電性高分子ゲルから少なくとも構成されてなり、前記導電性共役系高分子は、ドーパントとしてポリスチレンスルホン酸がドープされたポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）あることを特徴とする燃料電池。
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