JP4466447B2 - オキシ窒化物蛍光体 - Google Patents
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Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Znからなる群から選ばれる少なくとも1種以上である第II族元素と、C、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Hfからなる群から選ばれる少なくとも1種以上である第IV族元素と、賦活剤Rである希土類元素と、を含み、実質的にAlを含まない結晶からなるオキシ窒化物蛍光体に関する。これにより輝度の高い蛍光体を提供することができる。
本発明に係るオキシ窒化物蛍光体は、LXMYOZN((2/3)X+(4/3)Y−(2/3)Z):R、又は、LXMYQTOZN((2/3)X+(4/3)Y+T−(2/3)Z):R(Lは、Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Znからなる群から選ばれる少なくとも1種以上である第II族元素である。Mは、C、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Hfからなる群から選ばれる少なくとも1種以上である第IV族元素である。Qは、B、Al、Ga、Inからなる群から選ばれる少なくとも1種以上である第III族元素である。Oは、酸素元素である。Nは、窒素元素である。Rは、希土類元素である。0.5<X<1.5、1.5<Y<2.5、0<T<0.5、1.5<Z<2.5である。)の一般式で表される。一般式中、前記X、前記Y、前記Zは、上記範囲で高い輝度を示す。特に、ほぼX=1、Y=2、Z=2の組成にすることにより、より高い輝度を示す。但し、X、Y、Zは、X=1、Y=2、Z=2に限られず、任意のものも使用できる。具体的にはCaSi2O2N2:Eu、SrSi2O2N2:Eu、BaSi2O2N2:Eu、ZnSi2O2N2:Eu、CaGe2O2N2:Eu、SrGe2O2N2:Eu、BaGe2O2N2:Eu、ZnGe2O2N2:Eu、Ca0.5Sr0.5Si2O2N2:Eu、Ca0.5Ba0.5Si2O2N2:Eu、Ca0.5Zn0.5Si2O2N2:Eu、Ca0.5Be0.5Si2O2N2:Eu、Sr0.5Ba0.5Si2O2N2:Eu、Ca0.8Mg0.2Si2O2N2:Eu、Sr0.8Mg0.2Si2O2N2:Eu、Ca0.5Mg0.5Si2O2N2:Eu、Sr0.5Mg0.5Si2O2N2:Eu、CaSi2B0.1O2N2:Eu、SrSi2B0.1O2N2:Eu、BaSi2B0.1O2N2:Eu、ZnSi2B0.1O2N2:Eu、CaGe2B0.01O2N2:Eu、SrGe2Ga0.01O2N2:Eu、BaGe2In0.01O2N2:Eu、ZnGe2Al0.05O2N2:Eu、Ca0.5Sr0.5Si2B0.3O2N2:Eu、CaSi2.5O1.5N3:Eu、SrSi2.5O1.5N3:Eu、BaSi2.5O1.5N3:Eu、Ca0.5Ba0.5Si2.5O1.5N3:Eu、Ca0.5Sr0.5Si2.5O1.5N3:Eu、Ca1.5Si2.5O2.5N2.7:Eu、Sr1.5Si2.5O2.5N2.7:Eu、Ba1.5Si2.5O2.5N2.7:Eu、Ca1.0Ba0.5Si2.5O1.5N3:Eu、Ca1.0Sr0.5Si2.5O1.5N3:Eu、Ca0.5Si1.5O1.5N1.7:Eu、Sr0.5Si1.5O1.5N1.7:Eu、Ba0.5Si1.5O1.5N1.7:Eu、Ca0.3Ba0.2Si2.5O1.5N3:Eu、Ca0.2Sr0.3Si2.5O1.5N3:Eu等で表されるオキシ窒化物蛍光体を使用することできる。また、ここで示すように、本オキシ窒化物蛍光体は、OとNとの比を変化させることで、色調や輝度を調節することができる。また、(L+M)/(O+N)で示す陽イオンと陰イオンのモル比を変化させることでも、微妙に発光スペクトルや強度を調整することも可能である。これは、例えば、真空などの処理を施し、NやOを脱離させること等により可能であるが、この方法には、限定されない。このオキシ窒化物蛍光体の組成中には、Li、Na、K、Rb、Cs、Mn、Re、Cu、Ag、Auの少なくとも1種以上含有されていてもよい。また、その他の元素も特性を損なわない程度に入っていても良い。但し、本発明は、この実施の形態及び実施例に限定されない。
次に、本発明に係るオキシ窒化物蛍光体、CaSi2O2N2:Euの製造方法を説明するが、本製造方法に限定されない。
Caを、窒素雰囲気中、600〜900℃、約5時間、窒化して、Caの窒化物を得ることができる。Caの窒化物は、高純度のものが好ましいが、市販のものも使用することができる。
ケイ素Siも、窒素雰囲気中、800〜1200℃、約5時間、窒化して、Siの窒化物を得る。本発明で使用するSiの窒化物は、高純度のものが好ましい。
表1は、本発明に係るオキシ窒化物蛍光体の実施例1乃至5の特性を示す。
Ca3N2:6.01g
Si3N4:5.99g
SiO2:7.36g
Eu2O3:0.66g
上記数量を秤量した後、Ca3N2、Si3N4、SiO2、Eu2O3を、窒素雰囲気中、グローブボックス内で、均一になるまで混合した。実施例1乃至5において、Eu濃度は0.43mol%である。
Ca3N2:5.44g
Mg3N2:0.43g
Si3N4:6.05g
SiO2:7.43g
Eu2O3:0.67g
実施例1と同条件で、該原料を混合し、焼成を行った。
Sr3N2:9.14g
Si3N4:4.65g
SiO2:5.71g
Eu2O3:0.51g
実施例1と同条件で、該原料を混合し、焼成を行った。得られた実施例3のオキシ窒化物蛍光体のOとNとの重量%を測定すると、全量中にOが15.3重量%、Nが11.2重量%含まれていた。OとNの重量比は、O:N=1:0.73である。
Sr3N2:8.46g
Mg3N2:0.34g
Si3N4:4.80g
SiO2:5.89g
Eu2O3:0.53g
実施例1と同条件で、該原料を混合し、焼成を行った。
Ba3N2:11.2g
Si3N4:3.77g
SiO2:4.63g
Eu2O3:0.42g
実施例1と同条件で、該原料を混合し、焼成を行った。
表2は、本発明に係るオキシ窒化物蛍光体の実施例6乃至15の特性を示す。
表3は、本発明に係るオキシ窒化物蛍光体の実施例10、16乃至20の特性を示す。
表4は、本発明に係るオキシ窒化物蛍光体の実施例21乃至24の特性を示す。
実施例25乃至27のオキシナイトライド蛍光体について構造解析を行った。実施例25の組成は、CaSi2O2N2である。実施例26の組成は、SrSi2O2N2である。実施例27の組成は、BaSi2O2N2である。図20は、斜方晶系を示す概略図である。図21は、実施例25のオキシナイトライド蛍光体のX線回折パターンを示す図である。図22は、実施例26のオキシナイトライド蛍光体のX線回折パターンを示す図である。図23は、実施例27のオキシナイトライド蛍光体のX線回折パターンを示す図である。
Claims (4)
- Caの一部がMgで置換された、(Ca,Mg)Si 2 O 2 N 2 :Euで表されるオキシ窒化物蛍光体。
- 前記オキシ窒化物蛍光体は、Ca 0.9 Mg 0.1 Si 2 O 2 N 2 :Euで表される請求項1に記載のオキシ窒化物蛍光体。
- Srの一部がMgで置換された、(Sr,Mg)Si 2 O 2 N 2 :Euで表されるオキシ窒化物蛍光体。
- 前記オキシ窒化物蛍光体は、Sr 0.9 Mg 0.1 Si 2 O 2 N 2 :Euで表される請求項3に記載のオキシ窒化物蛍光体。
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