JP2017088791A - 蛍光体、発光装置、照明装置及び画像表示装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】白色発光ＬＥＤ用途に有用な、新規な黄色ないし赤色蛍光体の提供。
【解決手段】下記式［１］で表される組成を有する結晶相を含むことを特徴とする、蛍光体。
ＭｍＳｒａＢａｂＡｌｃＳｉｄＮｅ ［１］
（上記式［１］中、
Ｍは、付活元素を表し、
ｍ、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅは、各々独立に下記式を満たす値である。
０＜ｍ≦１．２
ｍ＋ａ＋ｂ＝６．２１
２．１８≦ｂ≦３．２８
５．８５≦ｃ≦８．７７
１７．８≦ｄ≦２６．６
３２．８≦ｅ≦４９．２）
【選択図】図１
【解決手段】下記式［１］で表される組成を有する結晶相を含むことを特徴とする、蛍光体。
ＭｍＳｒａＢａｂＡｌｃＳｉｄＮｅ ［１］
（上記式［１］中、
Ｍは、付活元素を表し、
ｍ、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅは、各々独立に下記式を満たす値である。
０＜ｍ≦１．２
ｍ＋ａ＋ｂ＝６．２１
２．１８≦ｂ≦３．２８
５．８５≦ｃ≦８．７７
１７．８≦ｄ≦２６．６
３２．８≦ｅ≦４９．２）
【選択図】図１
Description
本発明は、蛍光体、発光装置、照明装置、及び画像表示装置に関する。
近年、省エネルギーの流れを受け、ＬＥＤを用いた照明やバックライトの需要が増加している。ここで用いられるＬＥＤは、青または近紫外波長の光を発するＬＥＤチップ上に、蛍光体を配置した白色発光ＬＥＤである。
このようなタイプの白色発光ＬＥＤとしては、青色ＬＥＤチップ上に、青色ＬＥＤチップからの青色光を励起光として赤色に発光する窒化物蛍光体と緑色に発光する蛍光体を用いたものが近年用いられている。ＬＥＤとしては、更なる発光効率が求められており、黄色ないし赤色蛍光体としても発光特性に優れた蛍光体が所望されている。
黄色蛍光体としては、ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）蛍光体が知られており、例えば、特許文献１では、フラックスを用いることで発光特性を向上させることを開示している。
赤色蛍光体としては、例えば、特許文献２には、（Ｓｒ０．９８Ｅｕ０．０２）３Ｎ２・２ＡｌＮ・３Ｓｉ３Ｎ４の組成式で表される窒化物蛍光体などが開発されている。また、特許文献３では、（ＥｕＣａＡｌＳｉＮ３）１−ｘ（Ｓｉ２Ｎ２Ｏ）ｘ（ただし、０＜ｘ＜１．０）（以下、「ＣＡＳＯＮ蛍光体」と称する場合がある。）で表される酸窒化物蛍光体などが開示されている。
このようなタイプの白色発光ＬＥＤとしては、青色ＬＥＤチップ上に、青色ＬＥＤチップからの青色光を励起光として赤色に発光する窒化物蛍光体と緑色に発光する蛍光体を用いたものが近年用いられている。ＬＥＤとしては、更なる発光効率が求められており、黄色ないし赤色蛍光体としても発光特性に優れた蛍光体が所望されている。
黄色蛍光体としては、ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）蛍光体が知られており、例えば、特許文献１では、フラックスを用いることで発光特性を向上させることを開示している。
赤色蛍光体としては、例えば、特許文献２には、（Ｓｒ０．９８Ｅｕ０．０２）３Ｎ２・２ＡｌＮ・３Ｓｉ３Ｎ４の組成式で表される窒化物蛍光体などが開発されている。また、特許文献３では、（ＥｕＣａＡｌＳｉＮ３）１−ｘ（Ｓｉ２Ｎ２Ｏ）ｘ（ただし、０＜ｘ＜１．０）（以下、「ＣＡＳＯＮ蛍光体」と称する場合がある。）で表される酸窒化物蛍光体などが開示されている。
上記したように、様々な黄色ないし赤色蛍光体が開発されているが、更に、発光特性を向上させた黄色ないし赤色蛍光体が所望されている。
本発明は、上記課題に鑑みて、白色発光ＬＥＤ用途に有用な、新規な黄色ないし赤色蛍光体を提供する。
また、本発明は、新規な黄色ないし赤色蛍光体を含む発光装置、並びに、該発光装置を含む照明装置および画像表示装置を提供する。
本発明は、上記課題に鑑みて、白色発光ＬＥＤ用途に有用な、新規な黄色ないし赤色蛍光体を提供する。
また、本発明は、新規な黄色ないし赤色蛍光体を含む発光装置、並びに、該発光装置を含む照明装置および画像表示装置を提供する。
本発明者等は上記課題に鑑み、蛍光体の新規探索を鋭意検討したところ、従来の蛍光体とは異なる新規な蛍光体であり、ＬＥＤ用途に有効に用いられる、新たな黄色ないし赤色蛍光体に想到し本発明を完成させた。
本発明は以下の通りである。
＜１＞
下記式［１］で表される組成を有する結晶相を含むことを特徴とする、蛍光体。
ＭｍＳｒａＢａｂＡｌｃＳｉｄＮｅ ［１］
（上記式［１］中、
Ｍは、付活元素を表し、
ｍ、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅは、各々独立に下記式を満たす値である。
０＜ｍ≦１．２
ｍ＋ａ＋ｂ＝６．２１
２．１８≦ｂ≦３．２８
５．８５≦ｃ≦８．７７
１７．８≦ｄ≦２６．６
３２．８≦ｅ≦４９．２）
＜２＞
３００ｎｍ以上、４６０ｎｍ以下の波長を有する励起光を照射することにより、５６０ｎｍ以上、６６０ｎｍ以下の範囲に発光ピーク波長を有することを特徴とする、＜１＞に記載の蛍光体。
＜３＞
第１の発光体と、該第１の発光体からの光の照射によって可視光を発する第２の発光体とを備え、該第２の発光体が＜１＞又は＜２＞に記載の蛍光体を含むことを特徴とする発光装置。
＜４＞
＜３＞に記載の発光装置を光源として備えることを特徴とする照明装置。
＜５＞
＜３＞に記載の発光装置を光源として備えることを特徴とする画像表示装置。
本発明は以下の通りである。
＜１＞
下記式［１］で表される組成を有する結晶相を含むことを特徴とする、蛍光体。
ＭｍＳｒａＢａｂＡｌｃＳｉｄＮｅ ［１］
（上記式［１］中、
Ｍは、付活元素を表し、
ｍ、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅは、各々独立に下記式を満たす値である。
０＜ｍ≦１．２
ｍ＋ａ＋ｂ＝６．２１
２．１８≦ｂ≦３．２８
５．８５≦ｃ≦８．７７
１７．８≦ｄ≦２６．６
３２．８≦ｅ≦４９．２）
＜２＞
３００ｎｍ以上、４６０ｎｍ以下の波長を有する励起光を照射することにより、５６０ｎｍ以上、６６０ｎｍ以下の範囲に発光ピーク波長を有することを特徴とする、＜１＞に記載の蛍光体。
＜３＞
第１の発光体と、該第１の発光体からの光の照射によって可視光を発する第２の発光体とを備え、該第２の発光体が＜１＞又は＜２＞に記載の蛍光体を含むことを特徴とする発光装置。
＜４＞
＜３＞に記載の発光装置を光源として備えることを特徴とする照明装置。
＜５＞
＜３＞に記載の発光装置を光源として備えることを特徴とする画像表示装置。
本発明の黄色ないし赤色蛍光体は、従来の蛍光体とは異なる結晶構造を有し、白色発光ＬＥＤ用途に有用に用いられる。
また、本発明の新規な黄色ないし赤色蛍光体を含む発光装置、及び該発光装置を含む照明装置および画像表示装置は、高品質である。
また、本発明の新規な黄色ないし赤色蛍光体を含む発光装置、及び該発光装置を含む照明装置および画像表示装置は、高品質である。
以下、本発明について実施形態や例示物を示して説明するが、本発明は以下の実施形態や例示物等に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において任意に変形して実施することができる。
なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。また、本明細書中の蛍光体の組成式において、各組成式の区切りは読点（、）で区切って表わす。また、カンマ（，）で区切って複数の元素を列記する場合には、列記された元素のうち一種又は二種以上を任意の組み合わせ及び組成で含有していてもよいことを示している。例えば、「（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）Ａｌ２Ｏ４：Ｅｕ」という組成式は、「ＣａＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「ＳｒＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「ＢａＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｃａ１−ｘＳｒｘＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｓｒ１−ｘＢａｘＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｃａ１−ｘＢａｘＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｃａ１−ｘ−ｙＳｒｘＢａｙＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」（但し、式中、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１、０＜ｘ＋ｙ＜１である。）とを全て包括的に示しているものとする。
なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。また、本明細書中の蛍光体の組成式において、各組成式の区切りは読点（、）で区切って表わす。また、カンマ（，）で区切って複数の元素を列記する場合には、列記された元素のうち一種又は二種以上を任意の組み合わせ及び組成で含有していてもよいことを示している。例えば、「（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）Ａｌ２Ｏ４：Ｅｕ」という組成式は、「ＣａＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「ＳｒＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「ＢａＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｃａ１−ｘＳｒｘＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｓｒ１−ｘＢａｘＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｃａ１−ｘＢａｘＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｃａ１−ｘ−ｙＳｒｘＢａｙＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」（但し、式中、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１、０＜ｘ＋ｙ＜１である。）とを全て包括的に示しているものとする。
本発明は、第一の実施態様である蛍光体、第二の実施態様である発光装置、第三の実施態様である照明装置、第四の実施態様である画像表示装置を含む。
＜蛍光体について＞
[式［１］について]
本発明の第一の実施態様に係る蛍光体は、下記式［１］で表される組成を有する結晶相
を含む。
下記式［１］で表される結晶相を有することを特徴とする、蛍光体。
ＭｍＳｒａＢａｂＡｌｃＳｉｄＮｅ ［１］
（上記式［１］中、
Ｍは、付活元素を表し、
ｍ、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅは、各々独立に下記式を満たす値である。
０＜ｍ≦１．２
ｍ＋ａ＋ｂ＝６．２１
２．１８≦ｂ≦３．２８
５．８５≦ｃ≦８．７７
１７．８≦ｄ≦２６．６
３２．８≦ｅ≦４９．２）
[式［１］について]
本発明の第一の実施態様に係る蛍光体は、下記式［１］で表される組成を有する結晶相
を含む。
下記式［１］で表される結晶相を有することを特徴とする、蛍光体。
ＭｍＳｒａＢａｂＡｌｃＳｉｄＮｅ ［１］
（上記式［１］中、
Ｍは、付活元素を表し、
ｍ、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅは、各々独立に下記式を満たす値である。
０＜ｍ≦１．２
ｍ＋ａ＋ｂ＝６．２１
２．１８≦ｂ≦３．２８
５．８５≦ｃ≦８．７７
１７．８≦ｄ≦２６．６
３２．８≦ｅ≦４９．２）
式［１］中、付活元素Ｍは、ユーロピウム（Ｅｕ）、マンガン（Ｍｎ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、サマリウム（Ｓｍ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）及びイッテルビウム（Ｙｂ）からなる群から選ばれる１種または２種以上の元素を表す。Ｍは、少なくともＥｕを含むことが好ましく、Ｅｕであることがより好ましい。
さらに、Ｅｕは、その全部又は一部がＣｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｔｂ及びＹｂよりなる群から選ばれる少なくとも１種の元素で置換されていてもよく、発光量子効率の点でＣｅがより好ましい。
つまり、Ｍは、Ｅｕ及び／又はＣｅであることが更に好ましく、より好ましくはＥｕである。
付活元素全体に対するＥｕの割合は、５０モル％以上が好ましく、７０モル％以上がより好ましく、９０モル％以上が特に好ましい。
さらに、Ｅｕは、その全部又は一部がＣｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｔｂ及びＹｂよりなる群から選ばれる少なくとも１種の元素で置換されていてもよく、発光量子効率の点でＣｅがより好ましい。
つまり、Ｍは、Ｅｕ及び／又はＣｅであることが更に好ましく、より好ましくはＥｕである。
付活元素全体に対するＥｕの割合は、５０モル％以上が好ましく、７０モル％以上がより好ましく、９０モル％以上が特に好ましい。
式［１］中、Ｓｒはストロンチウムを表し、Ｂａはバリウムを表す。Ｓｒ及びＢａは、化学的性質が類似しているその他の２価の元素、例えば、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、亜鉛（Ｚｎ）などで一部置換されていてもよい。
式［１］中、Ａｌは、アルミニウムを表す。Ａｌは、その他の３価の元素、例えば、ホウ素（Ｂ）、ガリウム（Ｇａ）、インジウム（Ｉｎ）、スカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ルテチウム（Ｌｕ）などで一部置換されていてもよい。
式［１］中、Ｓｉは、ケイ素を表す。Ｓｉは、その他の４価の元素、例えば、ゲルマニウム（Ｇｅ）、スズ（Ｓｎ）、チタニウム（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）などで一部置換されていてもよい。
式［１］中、Ｎは、窒素元素を表す。Ｎは、その他の元素、例えば、酸素（Ｏ）、ハロゲン原子（フッ素（Ｆ）、塩素（Ｃｌ）、臭素（Ｂｒ）、ヨウ素（Ｉ））等で一部置換されていてもよい。
尚、酸素は、原料金属中の不純物として混入する場合、粉砕工程、窒化工程などの製造プロセス時に導入される場合などが考えられ、本実施態様の蛍光体においては不可避的に混入してしまうものである。
また、ハロゲン原子は、原料金属中の不純物としての混入や、粉砕工程、窒化工程などの製造プロセス時に導入される場合などが考えられ、特に、フラックスとしてハロゲン化物を用いる場合、蛍光体中に含まれてしまう場合がある。
また、ハロゲン原子は、原料金属中の不純物としての混入や、粉砕工程、窒化工程などの製造プロセス時に導入される場合などが考えられ、特に、フラックスとしてハロゲン化物を用いる場合、蛍光体中に含まれてしまう場合がある。
ｍは、付活元素Ｍの含有量を表し、その範囲は、通常０＜ｍ≦１．２であり、下限値は、好ましくは０．０１、より好ましくは０．０６、またその上限値は、好ましくは１．１、より好ましくは０．９、更に好ましくは０．７、特に好ましくは０．４である。
尚、下限値及び上限値は、その値を含むものとする。以下も同様である。
尚、下限値及び上限値は、その値を含むものとする。以下も同様である。
ｂは、Ｂａの含有量を表し、その範囲は、通常２．１８≦ｂ≦３．２８であり、下限値は、好ましくは２．４６、また上限値は、好ましくは３．０である。
ａは、Ｓｒの含有量を表す。
ｍとａとｂの相互の関係は、通常、
ｍ＋ａ＋ｂ＝６．２１
を満たす。
ｃは、Ａｌの含有量を表し、その範囲は、通常５．８５≦ｃ≦８．７７であり、下限値は、好ましくは６．５８、また上限値は、好ましくは８．０４である。
ｄは、Ｓｉの含有量を表し、その範囲は、通常１７．８≦ｄ≦２６．６であり、下限値は、好ましくは２０、また上限値は、好ましくは２４．４である。
ｅは、Ｎの含有量を表し、その範囲は、通常３２．８≦ｅ≦４９．２であり、下限値は、好ましくは３６．９、また上限値は、好ましくは４５．１である。
いずれの含有量も、上記した範囲内であると、得られる蛍光体の発光特性、特に発光輝度が良好である点で好ましい。
ａは、Ｓｒの含有量を表す。
ｍとａとｂの相互の関係は、通常、
ｍ＋ａ＋ｂ＝６．２１
を満たす。
ｃは、Ａｌの含有量を表し、その範囲は、通常５．８５≦ｃ≦８．７７であり、下限値は、好ましくは６．５８、また上限値は、好ましくは８．０４である。
ｄは、Ｓｉの含有量を表し、その範囲は、通常１７．８≦ｄ≦２６．６であり、下限値は、好ましくは２０、また上限値は、好ましくは２４．４である。
ｅは、Ｎの含有量を表し、その範囲は、通常３２．８≦ｅ≦４９．２であり、下限値は、好ましくは３６．９、また上限値は、好ましくは４５．１である。
いずれの含有量も、上記した範囲内であると、得られる蛍光体の発光特性、特に発光輝度が良好である点で好ましい。
＜蛍光体の物性について＞
［発光色］
本実施態様の蛍光体の発光色は、化学組成等を調整することにより、波長３００ｎｍ〜４６０ｎｍといった近紫外領域〜青色領域の光で励起され、青色、青緑色、緑色、黄緑色、黄色、橙色、赤色等、所望の発光色とすることができる。
［発光色］
本実施態様の蛍光体の発光色は、化学組成等を調整することにより、波長３００ｎｍ〜４６０ｎｍといった近紫外領域〜青色領域の光で励起され、青色、青緑色、緑色、黄緑色、黄色、橙色、赤色等、所望の発光色とすることができる。
［発光スペクトル］
本実施態様の蛍光体は、波長３００ｎｍ以上、４６０ｎｍ以下の光で励起した場合における発光スペクトルを測定した場合に、以下の特性を有することが好ましい。
本実施態様の蛍光体は、上述の発光スペクトルにおけるピーク波長が、通常５６０ｎｍ以上、好ましくは５７０ｎｍ以上、より好ましくは５９０ｎｍ以上である。また、通常６６０ｎｍ以下、好ましくは６４０ｎｍ以下、より好ましくは６２０ｎｍ以下である。
上記範囲内であると得られる蛍光体において良好な黄色ないし赤色を呈するため好ましい。
本実施態様の蛍光体は、波長３００ｎｍ以上、４６０ｎｍ以下の光で励起した場合における発光スペクトルを測定した場合に、以下の特性を有することが好ましい。
本実施態様の蛍光体は、上述の発光スペクトルにおけるピーク波長が、通常５６０ｎｍ以上、好ましくは５７０ｎｍ以上、より好ましくは５９０ｎｍ以上である。また、通常６６０ｎｍ以下、好ましくは６４０ｎｍ以下、より好ましくは６２０ｎｍ以下である。
上記範囲内であると得られる蛍光体において良好な黄色ないし赤色を呈するため好ましい。
［発光スペクトルの半値全幅値］
本実施態様の蛍光体は、上述の発光スペクトルにおける発光ピークの半値全幅値が、通常２００ｎｍ以下、好ましくは１９０ｎｍ以下、より好ましくは１８０ｎｍ以下であり、また通常８０ｎｍ以上、好ましくは９０ｎｍ以上である。
上記範囲とすることで、液晶ディスプレイなどの画像表示装置に使用する場合には色純度を低下させずに画像表示装置の色再現範囲を広くすることができる。
本実施態様の蛍光体は、上述の発光スペクトルにおける発光ピークの半値全幅値が、通常２００ｎｍ以下、好ましくは１９０ｎｍ以下、より好ましくは１８０ｎｍ以下であり、また通常８０ｎｍ以上、好ましくは９０ｎｍ以上である。
上記範囲とすることで、液晶ディスプレイなどの画像表示装置に使用する場合には色純度を低下させずに画像表示装置の色再現範囲を広くすることができる。
なお、本実施態様の蛍光体を波長３００ｎｍ以上、４６０ｎｍ以下の光で励起するには、例えば、キセノンランプを用いることができる。また、４００ｎｍの光で励起するには、例えば、ＧａＮ系ＬＥＤを用いることができる。本実施態様の蛍光体の発光スペクトルの測定、並びにその発光ピーク波長、ピーク相対強度及びピーク半値幅の算出は、例えば、励起光源として１５０Ｗキセノンランプを、スペクトル測定装置としてマルチチャンネルＣＣＤ検出器Ｃ７０４１（浜松フォトニクス社製）を備える蛍光測定装置（日本分光社製）を用いて行うことができる。
［励起波長］
本実施態様の蛍光体は、通常３００ｎｍ以上、好ましくは３２０ｎｍ以上、また、通常５００ｎｍ以下、好ましく４８０ｎｍ以下、より好ましくは４６０ｎｍ以下の波長範囲に励起ピークを有する。即ち、近紫外から青色領域の光で励起される。
本実施態様の蛍光体は、通常３００ｎｍ以上、好ましくは３２０ｎｍ以上、また、通常５００ｎｍ以下、好ましく４８０ｎｍ以下、より好ましくは４６０ｎｍ以下の波長範囲に励起ピークを有する。即ち、近紫外から青色領域の光で励起される。
［格子定数］
本実施態様の蛍光体の格子定数は、下記の通りである。
ａ軸、ｂ軸、ｃ軸の中で、最も大きい値の格子定数（Ｌｍａｘ）は、通常３８．４４≦Ｌｍａｘ≦４２．４８であり、その上限値は、好ましくは４１．６７、より好ましくは４０．８７、またその下限値は、好ましくは３９．２５、より好ましくは４０．０６である。
ａ軸、ｂ軸、ｃ軸の中で、最も小さい値の格子定数（Ｌｍｉｎ）は、通常９．３８≦Ｌｍｉｎ≦１０．３７であり、その上限値は、好ましくは１０．１７、より好ましくは９．９７、またその下限値は、好ましくは９．５８、より好ましくは９．７８である。
ａ軸、ｂ軸、ｃ軸の中で、中間の値の格子定数（最大でも最小でもない格子定数：Ｌ）は、通常１８．０８≦Ｌ≦１９．９８であり、その上限値は好ましくは１９．６０、より好ましくは１９．２２、またその下限値は好ましくは１８．４６、より好ましくは１８．８４である。
尚、ＬｍａｘとＬｍｉｎとの比率（Ｌｍａｘ／Ｌｍｉｎ）は、好ましくは３．８６以上、より好ましくは４．０２以上、また好ましくは４．３５以下、より好ましくは４．１８以下である。
本実施態様の蛍光体の格子定数は、下記の通りである。
ａ軸、ｂ軸、ｃ軸の中で、最も大きい値の格子定数（Ｌｍａｘ）は、通常３８．４４≦Ｌｍａｘ≦４２．４８であり、その上限値は、好ましくは４１．６７、より好ましくは４０．８７、またその下限値は、好ましくは３９．２５、より好ましくは４０．０６である。
ａ軸、ｂ軸、ｃ軸の中で、最も小さい値の格子定数（Ｌｍｉｎ）は、通常９．３８≦Ｌｍｉｎ≦１０．３７であり、その上限値は、好ましくは１０．１７、より好ましくは９．９７、またその下限値は、好ましくは９．５８、より好ましくは９．７８である。
ａ軸、ｂ軸、ｃ軸の中で、中間の値の格子定数（最大でも最小でもない格子定数：Ｌ）は、通常１８．０８≦Ｌ≦１９．９８であり、その上限値は好ましくは１９．６０、より好ましくは１９．２２、またその下限値は好ましくは１８．４６、より好ましくは１８．８４である。
尚、ＬｍａｘとＬｍｉｎとの比率（Ｌｍａｘ／Ｌｍｉｎ）は、好ましくは３．８６以上、より好ましくは４．０２以上、また好ましくは４．３５以下、より好ましくは４．１８以下である。
［単位格子体積］
本実施態様の蛍光体における、格子定数から算出される単位格子体積（Ｖ）は、好ましくは６９９４Å３以上、より好ましくは７２９８Å３以上であり、更に好ましくは７５２６Å３以上、また、好ましくは８２１１Å３以下、より好ましくは７９０７Å３以下、更に好ましくは７６７８Å３以下である。
単位格子体積が大きすぎる、もしくは単位格子体積が小さすぎると骨格構造が不安定化して別の構造の不純物が副生するようになり、発光強度の低下や色純度の低下を招く傾向がある。
本実施態様の蛍光体における、格子定数から算出される単位格子体積（Ｖ）は、好ましくは６９９４Å３以上、より好ましくは７２９８Å３以上であり、更に好ましくは７５２６Å３以上、また、好ましくは８２１１Å３以下、より好ましくは７９０７Å３以下、更に好ましくは７６７８Å３以下である。
単位格子体積が大きすぎる、もしくは単位格子体積が小さすぎると骨格構造が不安定化して別の構造の不純物が副生するようになり、発光強度の低下や色純度の低下を招く傾向がある。
［結晶系と空間群］
本実施態様の蛍光体における結晶系は、斜方晶（Ｏｒｔｈｏｒｈｏｍｂｉｃ）である。
また、本実施態様の蛍光体における空間群は、平均構造が上記長さの繰り返し周期を示していれば特に限定されないが、「Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｔａｂｌｅｓ ｆｏｒ
Ｃｒｙｓｔａｌｌｏｇｒａｐｈｙ（Ｔｈｉｒｄ，ｒｅｖｉｓｅｄ ｅｄｉｔｉｏｎ），Ｖｏｌｕｍｅ Ａ ＳＰＡＣＥ−ＧＲＯＵＰ ＳＹＭＭＥＴＲＹ」に基づく３８番（Ａｍｍ２）に属するものであることが好ましい。
ここで、格子定数及び空間群は常法に従って求めることできる。格子定数であれば、Ｘ線回折及び中性子線回折の結果をリートベルト（Ｒｉｅｔｖｅｌｄ）解析して求めることができ、空間群であれば、電子線回折により求めることができる。
尚、このような結晶構造においては、付活元素ＭはＳｒのサイトに固溶置換されている状態となる。
本実施態様の蛍光体における結晶系は、斜方晶（Ｏｒｔｈｏｒｈｏｍｂｉｃ）である。
また、本実施態様の蛍光体における空間群は、平均構造が上記長さの繰り返し周期を示していれば特に限定されないが、「Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｔａｂｌｅｓ ｆｏｒ
Ｃｒｙｓｔａｌｌｏｇｒａｐｈｙ（Ｔｈｉｒｄ，ｒｅｖｉｓｅｄ ｅｄｉｔｉｏｎ），Ｖｏｌｕｍｅ Ａ ＳＰＡＣＥ−ＧＲＯＵＰ ＳＹＭＭＥＴＲＹ」に基づく３８番（Ａｍｍ２）に属するものであることが好ましい。
ここで、格子定数及び空間群は常法に従って求めることできる。格子定数であれば、Ｘ線回折及び中性子線回折の結果をリートベルト（Ｒｉｅｔｖｅｌｄ）解析して求めることができ、空間群であれば、電子線回折により求めることができる。
尚、このような結晶構造においては、付活元素ＭはＳｒのサイトに固溶置換されている状態となる。
＜蛍光体の製造方法＞
本実施態様の蛍光体を得るための、原料、蛍光体製造法等については以下の通りである。
本実施態様の蛍光体の製造方法は特に制限されないが、例えば、付活元素である元素Ｍの原料（以下、適宜「Ｍ源」という。）、Ｓｒの原料（以下、適宜「Ｓｒ源」という。）、Ｂａの原料（以下、適宜「Ｂａ源」という。）、Ａｌの原料（以下、適宜「Ａｌ源」と
いう。）、Ｓｉの原料（以下、適宜「Ｓｉ源」という）を、式［１］で表される組成となるように原料を混合し（混合工程）、得られた混合物を焼成する（焼成工程）ことにより製造することができる。
また、以下では例えば、元素Ｅｕの原料を「Ｅｕ源」、元素Ｓｍの原料を「Ｓｍ源」などということがある。
本実施態様の蛍光体を得るための、原料、蛍光体製造法等については以下の通りである。
本実施態様の蛍光体の製造方法は特に制限されないが、例えば、付活元素である元素Ｍの原料（以下、適宜「Ｍ源」という。）、Ｓｒの原料（以下、適宜「Ｓｒ源」という。）、Ｂａの原料（以下、適宜「Ｂａ源」という。）、Ａｌの原料（以下、適宜「Ａｌ源」と
いう。）、Ｓｉの原料（以下、適宜「Ｓｉ源」という）を、式［１］で表される組成となるように原料を混合し（混合工程）、得られた混合物を焼成する（焼成工程）ことにより製造することができる。
また、以下では例えば、元素Ｅｕの原料を「Ｅｕ源」、元素Ｓｍの原料を「Ｓｍ源」などということがある。
［蛍光体原料］
本実施態様の蛍光体の製造に使用される蛍光体原料（即ち、Ｍ源、Ｓｒ源、Ｂａ源、Ａｌ源及びＳｉ源）としては、Ｍ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ及びＳｉの各元素の金属、合金、イミド化合物、酸窒化物、窒化物、酸化物、水酸化物、炭酸塩、硝酸塩、硫酸塩、蓚酸塩、カルボン酸塩、ハロゲン化物等が挙げられる。これらの化合物の中から、複合酸窒化物への反応性や、焼成時におけるＮＯｘ、ＳＯｘ等の発生量の低さ等を考慮して、適宜選択すればよい。
本実施態様の蛍光体の製造に使用される蛍光体原料（即ち、Ｍ源、Ｓｒ源、Ｂａ源、Ａｌ源及びＳｉ源）としては、Ｍ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ及びＳｉの各元素の金属、合金、イミド化合物、酸窒化物、窒化物、酸化物、水酸化物、炭酸塩、硝酸塩、硫酸塩、蓚酸塩、カルボン酸塩、ハロゲン化物等が挙げられる。これらの化合物の中から、複合酸窒化物への反応性や、焼成時におけるＮＯｘ、ＳＯｘ等の発生量の低さ等を考慮して、適宜選択すればよい。
（Ｍ源）
Ｍ源のうち、Ｅｕ源の具体例としては、Ｅｕ２Ｏ３、Ｅｕ２（ＳＯ４）３、Ｅｕ２（Ｃ２Ｏ４）３・１０Ｈ２Ｏ、ＥｕＣｌ２、ＥｕＣｌ３、Ｅｕ（ＮＯ３）３・６Ｈ２Ｏ、ＥｕＮ、ＥｕＮＨ等が挙げられる。中でもＥｕ２Ｏ３、ＥｕＮ等が好ましく、特に好ましくはＥｕＮである。
また、Ｓｍ源、Ｔｍ源、Ｙｂ源等のその他の付活剤元素の原料の具体例としては、Ｅｕ源の具体例として挙げた各化合物において、ＥｕをそれぞれＳｍ、Ｔｍ、Ｙｂ等に置き換えた化合物が挙げられる。
Ｍ源のうち、Ｅｕ源の具体例としては、Ｅｕ２Ｏ３、Ｅｕ２（ＳＯ４）３、Ｅｕ２（Ｃ２Ｏ４）３・１０Ｈ２Ｏ、ＥｕＣｌ２、ＥｕＣｌ３、Ｅｕ（ＮＯ３）３・６Ｈ２Ｏ、ＥｕＮ、ＥｕＮＨ等が挙げられる。中でもＥｕ２Ｏ３、ＥｕＮ等が好ましく、特に好ましくはＥｕＮである。
また、Ｓｍ源、Ｔｍ源、Ｙｂ源等のその他の付活剤元素の原料の具体例としては、Ｅｕ源の具体例として挙げた各化合物において、ＥｕをそれぞれＳｍ、Ｔｍ、Ｙｂ等に置き換えた化合物が挙げられる。
（Ｓｒ源およびＢａ源）
Ｓｒ源の具体例としては、ＳｒＯ、Ｓｒ（ＯＨ）２・８Ｈ２Ｏ、ＳｒＣＯ３、Ｓｒ（ＮＯ３）２、ＳｒＳＯ４、Ｓｒ（Ｃ２Ｏ４）・Ｈ２Ｏ、Ｓｒ（ＯＣＯＣＨ３）２・０．５Ｈ２Ｏ、ＳｒＣｌ２、Ｓｒ３Ｎ２、ＳｒＮＨ等が挙げられる。中でも、ＳｒＯ、ＳｒＣＯ３、Ｓｒ２Ｎ、Ｓｒ３Ｎ２が好ましく、Ｓｒ２Ｎ、Ｓｒ３Ｎ２が特に好ましい。また反応性の点から粒径が小さく発光効率の点から純度の高いものが好ましい。
Ｂａ源の具体例としては、ＢａＯ、Ｂａ（ＯＨ）２・８Ｈ２Ｏ、ＢａＣＯ３、Ｂａ（ＮＯ３）２、ＢａＳＯ４、Ｂａ（Ｃ２Ｏ４）、Ｂａ（ＯＣＯＣＨ３）２、ＢａＣｌ２、Ｂａ３Ｎ２、ＢａＮＨ等が挙げられる。中でも、ＢａＯ、ＢａＣＯ３、Ｂａ２Ｎ、Ｂａ３Ｎ２が好ましく、Ｂａ２Ｎ、Ｂａ３Ｎ２が特に好ましい。また、反応性の点から粒径が小さく、発光効率の点から純度の高いものが好ましい。
尚、その他の２価の元素の原料の具体例としては、上記Ｂａ源の具体例として挙げた各化合物において、Ｓｒ又はＢａをＭｇ、Ｃａ、Ｚｎ等に置き換えた化合物が挙げられる。
Ｓｒ源の具体例としては、ＳｒＯ、Ｓｒ（ＯＨ）２・８Ｈ２Ｏ、ＳｒＣＯ３、Ｓｒ（ＮＯ３）２、ＳｒＳＯ４、Ｓｒ（Ｃ２Ｏ４）・Ｈ２Ｏ、Ｓｒ（ＯＣＯＣＨ３）２・０．５Ｈ２Ｏ、ＳｒＣｌ２、Ｓｒ３Ｎ２、ＳｒＮＨ等が挙げられる。中でも、ＳｒＯ、ＳｒＣＯ３、Ｓｒ２Ｎ、Ｓｒ３Ｎ２が好ましく、Ｓｒ２Ｎ、Ｓｒ３Ｎ２が特に好ましい。また反応性の点から粒径が小さく発光効率の点から純度の高いものが好ましい。
Ｂａ源の具体例としては、ＢａＯ、Ｂａ（ＯＨ）２・８Ｈ２Ｏ、ＢａＣＯ３、Ｂａ（ＮＯ３）２、ＢａＳＯ４、Ｂａ（Ｃ２Ｏ４）、Ｂａ（ＯＣＯＣＨ３）２、ＢａＣｌ２、Ｂａ３Ｎ２、ＢａＮＨ等が挙げられる。中でも、ＢａＯ、ＢａＣＯ３、Ｂａ２Ｎ、Ｂａ３Ｎ２が好ましく、Ｂａ２Ｎ、Ｂａ３Ｎ２が特に好ましい。また、反応性の点から粒径が小さく、発光効率の点から純度の高いものが好ましい。
尚、その他の２価の元素の原料の具体例としては、上記Ｂａ源の具体例として挙げた各化合物において、Ｓｒ又はＢａをＭｇ、Ｃａ、Ｚｎ等に置き換えた化合物が挙げられる。
（Ａｌ源）
Ａｌ源の具体例としては、ＡｌＮ、Ａｌ２Ｏ３、Ａｌ（ＯＨ）３、ＡｌＯＯＨ、Ａｌ（ＮＯ３）３等が挙げられる。中でもＡｌＮ、Ａｌ２Ｏ３が好ましく、ＡｌＮが特に好ましい。またＡｌＮとして反応性の点から、粒径が小さく発光効率の点から純度の高いものが好ましい。
その他の３価の元素の原料の具体例としては、上記Ａｌ源の具体例として挙げた各化合物において、ＡｌをＢ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ、Ｌｕ等に置き換えた化合物が挙げられる。
Ａｌ源の具体例としては、ＡｌＮ、Ａｌ２Ｏ３、Ａｌ（ＯＨ）３、ＡｌＯＯＨ、Ａｌ（ＮＯ３）３等が挙げられる。中でもＡｌＮ、Ａｌ２Ｏ３が好ましく、ＡｌＮが特に好ましい。またＡｌＮとして反応性の点から、粒径が小さく発光効率の点から純度の高いものが好ましい。
その他の３価の元素の原料の具体例としては、上記Ａｌ源の具体例として挙げた各化合物において、ＡｌをＢ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ、Ｌｕ等に置き換えた化合物が挙げられる。
（Ｓｉ源）
Ｓｉ源の具体例としては、ＳｉＯ２又はＳｉ３Ｎ４を用いるのが好ましい。また、ＳｉＯ２となる化合物を用いることもできる。このような化合物としては、具体的には、ＳｉＯ２、Ｈ４ＳｉＯ４、Ｓｉ（ＯＣＯＣＨ３）４等が挙げられる。また、Ｓｉ３Ｎ４として
反応性の点から、粒径が小さく、発光効率の点から純度の高いものが好ましい。さらに、不純物である炭素元素の含有割合が少ないものの方が好ましい。
その他の４価の元素の原料の具体例としては、上記Ｓｉ源の具体例として挙げた各化合物において、ＳｉをそれぞれＧｅ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ等に置き換えた化合物が挙げられる。
上述したＭ源、Ｓｒ源、Ｂａ源、Ａｌ源及びＳｉ源は、それぞれ、一種のみを用いてもよく二種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
Ｓｉ源の具体例としては、ＳｉＯ２又はＳｉ３Ｎ４を用いるのが好ましい。また、ＳｉＯ２となる化合物を用いることもできる。このような化合物としては、具体的には、ＳｉＯ２、Ｈ４ＳｉＯ４、Ｓｉ（ＯＣＯＣＨ３）４等が挙げられる。また、Ｓｉ３Ｎ４として
反応性の点から、粒径が小さく、発光効率の点から純度の高いものが好ましい。さらに、不純物である炭素元素の含有割合が少ないものの方が好ましい。
その他の４価の元素の原料の具体例としては、上記Ｓｉ源の具体例として挙げた各化合物において、ＳｉをそれぞれＧｅ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ等に置き換えた化合物が挙げられる。
上述したＭ源、Ｓｒ源、Ｂａ源、Ａｌ源及びＳｉ源は、それぞれ、一種のみを用いてもよく二種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
［混合工程］
目的組成が得られるように蛍光体原料を秤量し、ボールミル等を用いて十分混合したのち、ルツボに充填し、所定温度、雰囲気下で焼成し、焼成物を粉砕、洗浄することにより、本実施態様の蛍光体を得ることができる。
上記混合手法としては、特に限定はされず、乾式混合法や湿式混合法のいずれであってもよい。
乾式混合法としては、例えば、ボールミルなどが挙げられる。
湿式混合法としては、例えば、前述の蛍光体原料に水等の溶媒又は分散媒を加え、乳鉢と乳棒、を用いて混合し、溶液又はスラリーの状態とした上で、噴霧乾燥、加熱乾燥、又は自然乾燥等により乾燥させる方法である。
目的組成が得られるように蛍光体原料を秤量し、ボールミル等を用いて十分混合したのち、ルツボに充填し、所定温度、雰囲気下で焼成し、焼成物を粉砕、洗浄することにより、本実施態様の蛍光体を得ることができる。
上記混合手法としては、特に限定はされず、乾式混合法や湿式混合法のいずれであってもよい。
乾式混合法としては、例えば、ボールミルなどが挙げられる。
湿式混合法としては、例えば、前述の蛍光体原料に水等の溶媒又は分散媒を加え、乳鉢と乳棒、を用いて混合し、溶液又はスラリーの状態とした上で、噴霧乾燥、加熱乾燥、又は自然乾燥等により乾燥させる方法である。
［焼成工程］
得られた混合物を、各蛍光体原料と反応性の低い材料からなるルツボ又はトレイ等の耐熱容器中に充填する。このような焼成時に用いる耐熱容器の材質としては、本実施態様の効果を損なわない限り特に制限はないが、例えば、窒化ホウ素などの坩堝が好適に挙げられる。
得られた混合物を、各蛍光体原料と反応性の低い材料からなるルツボ又はトレイ等の耐熱容器中に充填する。このような焼成時に用いる耐熱容器の材質としては、本実施態様の効果を損なわない限り特に制限はないが、例えば、窒化ホウ素などの坩堝が好適に挙げられる。
焼成温度は、圧力など、その他の条件によっても異なるが、通常１８００℃以上、２１５０℃以下の温度範囲で焼成を行なうことができる。焼成工程における最高到達温度としては、通常１８００℃以上、好ましくは１８５０℃以上、より好ましくは１９００℃以上、更に好ましくは１９５０℃以上、また、通常２１５０℃以下、好ましくは２１００℃以下である。
焼成温度が高すぎると窒素が飛んで母体結晶に欠陥を生成し着色する傾向にあり、低すぎると固相反応の進行が遅くなる傾向にあり、目的相を主相として得にくくなる場合がある。
焼成温度が高すぎると窒素が飛んで母体結晶に欠陥を生成し着色する傾向にあり、低すぎると固相反応の進行が遅くなる傾向にあり、目的相を主相として得にくくなる場合がある。
焼成温度等によっても異なるが、通常０．２ＭＰａ以上、好ましくは０．４ＭＰａ以上であり、また、通常２００ＭＰａ以下、好ましくは１９０ＭＰａ以下である。
焼成工程における焼成雰囲気は、本実施態様の蛍光体が得られる限り任意であるが、窒素含有雰囲気とすることが好ましい。具体的には、窒素雰囲気、水素含有窒素雰囲気等が挙げられ、中でも窒素雰囲気が好ましい。なお、焼成雰囲気の酸素含有量は、通常１０ｐｐｍ以下、好ましくは５ｐｐｍ以下である。
焼成時間は、焼成時の温度や圧力等によっても異なるが、通常１０分間以上、好ましくは３０分間以上、また、通常７２時間以下、好ましくは１２時間以下である。焼成時間が短すぎると粒生成と粒成長を促すことができないため、特性のよい蛍光体を得ることができず、焼成時間が長すぎると構成している元素の揮発が促されるため、原子欠損により結晶構造内に欠陥が誘発され特性のよい蛍光体を得ることができない。
［後処理工程］
得られる焼成物は、粒状又は塊状となる。これを解砕、粉砕及び／又は分級操作を組み
合わせて所定のサイズの粉末にする。ここでは、Ｄ５０が約３０μｍ以下になるように処理するとよい。
具体的な処理の例としては、合成物を目開き４５μｍ程度の篩分級処理し、篩を通過した粉末を次工程に回す方法、或いは合成物をボールミルや振動ミル、ジェットミル等の一般的な粉砕機を使用して所定の粒度に粉砕する方法が挙げられる。後者の方法において、過度の粉砕は、光を散乱しやすい微粒子を生成するだけでなく、粒子表面に結晶欠陥を生成し、発光効率の低下を引き起こす可能性がある。
得られる焼成物は、粒状又は塊状となる。これを解砕、粉砕及び／又は分級操作を組み
合わせて所定のサイズの粉末にする。ここでは、Ｄ５０が約３０μｍ以下になるように処理するとよい。
具体的な処理の例としては、合成物を目開き４５μｍ程度の篩分級処理し、篩を通過した粉末を次工程に回す方法、或いは合成物をボールミルや振動ミル、ジェットミル等の一般的な粉砕機を使用して所定の粒度に粉砕する方法が挙げられる。後者の方法において、過度の粉砕は、光を散乱しやすい微粒子を生成するだけでなく、粒子表面に結晶欠陥を生成し、発光効率の低下を引き起こす可能性がある。
また、必要に応じて、蛍光体（焼成物）を洗浄する工程を設けてもよい。洗浄工程後は、蛍光体を付着水分がなくなるまで乾燥させて、使用に供する。さらに、必要に応じて、凝集をほぐすために分散・分級処理を行ってもよい。
尚、本実施態様の蛍光体は、あらかじめ構成金属元素を合金化して、それを窒化して形成する、所謂、合金法で形成してもよい。
＜蛍光体含有組成物＞
本発明の第一の実施態様に係る蛍光体は、液体媒体と混合して用いることもできる。特に、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を発光装置等の用途に使用する場合には、これを液体媒体中に分散させた形態で用いることが好ましい。本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を液体媒体中に分散させたものを、本発明の一実施態様として、適宜「本発明の一実施態様に係る蛍光体含有組成物」などと呼ぶものとする。
本発明の第一の実施態様に係る蛍光体は、液体媒体と混合して用いることもできる。特に、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を発光装置等の用途に使用する場合には、これを液体媒体中に分散させた形態で用いることが好ましい。本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を液体媒体中に分散させたものを、本発明の一実施態様として、適宜「本発明の一実施態様に係る蛍光体含有組成物」などと呼ぶものとする。
［蛍光体］
本実施態様の蛍光体含有組成物に含有させる本発明の第一の実施態様に係る蛍光体の種類に制限は無く、上述したものから任意に選択することができる。また、本実施態様の蛍光体含有組成物に含有させる本発明の第一の実施態様に係る蛍光体は、１種のみであってもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。更に、本実施態様の蛍光体含有組成物には、本実施態様の効果を著しく損なわない限り、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体以外の蛍光体を含有させてもよい。
本実施態様の蛍光体含有組成物に含有させる本発明の第一の実施態様に係る蛍光体の種類に制限は無く、上述したものから任意に選択することができる。また、本実施態様の蛍光体含有組成物に含有させる本発明の第一の実施態様に係る蛍光体は、１種のみであってもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。更に、本実施態様の蛍光体含有組成物には、本実施態様の効果を著しく損なわない限り、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体以外の蛍光体を含有させてもよい。
［液体媒体］
本実施態様の蛍光体含有組成物に使用される液体媒体としては、該蛍光体の性能を目的の範囲で損なわない限りにおいて特に限定されない。例えば、所望の使用条件下において液状の性質を示し、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を好適に分散させるとともに、好ましくない反応を生じないものであれば、任意の無機系材料及び／又は有機系材料が使用でき、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミドシリコーン樹脂などが挙げられる。
本実施態様の蛍光体含有組成物に使用される液体媒体としては、該蛍光体の性能を目的の範囲で損なわない限りにおいて特に限定されない。例えば、所望の使用条件下において液状の性質を示し、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を好適に分散させるとともに、好ましくない反応を生じないものであれば、任意の無機系材料及び／又は有機系材料が使用でき、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミドシリコーン樹脂などが挙げられる。
［液体媒体及び蛍光体の含有率］
本実施態様の蛍光体含有組成物中の蛍光体及び液体媒体の含有率は、本実施態様の効果を著しく損なわない限り任意であるが、液体媒体については、本実施態様の蛍光体含有組成物全体に対して、通常５０重量％以上、好ましくは７５重量％以上であり、通常９９重量％以下、好ましくは９５重量％以下である。
本実施態様の蛍光体含有組成物中の蛍光体及び液体媒体の含有率は、本実施態様の効果を著しく損なわない限り任意であるが、液体媒体については、本実施態様の蛍光体含有組成物全体に対して、通常５０重量％以上、好ましくは７５重量％以上であり、通常９９重量％以下、好ましくは９５重量％以下である。
［その他の成分］
なお、本実施態様の蛍光体含有組成物には、本実施態様の効果を著しく損なわない限り、蛍光体及び液体媒体以外に、その他の成分を含有させてもよい。また、その他の成分は、１種のみを用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
なお、本実施態様の蛍光体含有組成物には、本実施態様の効果を著しく損なわない限り、蛍光体及び液体媒体以外に、その他の成分を含有させてもよい。また、その他の成分は、１種のみを用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
＜発光装置＞
本発明の第二の実施態様は、第１の発光体（励起光源）と、当該第１の発光体からの光の照射によって可視光を発する第２の発光体とを含む発光装置であって、該第２の発光体は本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を含有するものである。ここで、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体は、何れか１種を単独で使用してもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
本発明の第二の実施態様は、第１の発光体（励起光源）と、当該第１の発光体からの光の照射によって可視光を発する第２の発光体とを含む発光装置であって、該第２の発光体は本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を含有するものである。ここで、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体は、何れか１種を単独で使用してもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
本実施態様における蛍光体としては、例えば、励起光源からの光の照射下において、黄色ないし赤色領域の蛍光を発する蛍光体を使用する。具体的には、発光装置を構成する場合、黄色ないし赤色蛍光体としては、５６０ｎｍ以上６６０ｎｍ以下の波長範囲に発光ピークを有する。
尚、励起源については、４２０ｎｍ未満の波長範囲に発光ピークを有するものを用いてもよい。
尚、励起源については、４２０ｎｍ未満の波長範囲に発光ピークを有するものを用いてもよい。
以下、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体が、５６０ｎｍ以上６６０ｎｍ以下の波長範囲に発光ピークを有し、且つ第一の発光体が３００ｎｍ以上４６０ｎｍ以下の波長範囲に発光ピークを有するものを用いる場合の発光装置の態様について記載するが、本実施態様はこれらに限定されるものではない。
上記の場合、本実施態様の発光装置は、例えば、次の（Ａ）又は（Ｂ）の態様とすることができる。
（Ａ）第１の発光体として、３００ｎｍ以上４６０ｎｍ以下の波長範囲に発光ピークを有するものを用い、第２の発光体の第１の蛍光体として、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を用いる態様。
（Ｂ）第１の発光体として、３００ｎｍ以上４６０ｎｍ以下の波長範囲に発光ピークを有するものを用い、第２の発光体の第１の蛍光体として、５００ｎｍ以上５６０ｎｍ未満の波長範囲に発光ピークを有する少なくとも１種の蛍光体（緑色蛍光体）を用い、第２の発光体の第２の蛍光体として、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を用いる態様。
（Ａ）第１の発光体として、３００ｎｍ以上４６０ｎｍ以下の波長範囲に発光ピークを有するものを用い、第２の発光体の第１の蛍光体として、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を用いる態様。
（Ｂ）第１の発光体として、３００ｎｍ以上４６０ｎｍ以下の波長範囲に発光ピークを有するものを用い、第２の発光体の第１の蛍光体として、５００ｎｍ以上５６０ｎｍ未満の波長範囲に発光ピークを有する少なくとも１種の蛍光体（緑色蛍光体）を用い、第２の発光体の第２の蛍光体として、本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を用いる態様。
（黄色蛍光体）
上記の態様において、必要に応じて他の蛍光体（黄色蛍光体）を用いてもよい。このような黄色蛍光体としては、例えば、下記の黄色蛍光体が好適に用いられる。
ガーネット系蛍光体としては、例えば、（Ｙ，Ｇｄ，Ｌｕ，Ｔｂ，Ｌａ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：（Ｃｅ，Ｅｕ，Ｎｄ）、
オルソシリケートとしては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）２ＳｉＯ４：（Ｅｕ，Ｃｅ）、
（酸）窒化物蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｃａ，Ｍｇ）Ｓｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ（ＳＩＯＮ系蛍光体）、（Ｌｉ，Ｃａ）２（Ｓｉ，Ａｌ）１２（Ｏ，Ｎ）１６：（Ｃｅ，Ｅｕ）（α−サイアロン蛍光体）、（Ｃａ，Ｓｒ）ＡｌＳｉ４（Ｏ，Ｎ）７：（Ｃｅ，Ｅｕ）（１１４７蛍光体）、（Ｌａ，Ｃａ，Ｙ）３（Ａｌ，Ｓｉ）６Ｎ１１：Ｃｅ（ＬＳＮ蛍光体）
などが挙げられる。
尚、上記蛍光体においては、ガーネット系蛍光体が好ましく、中でも、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅで表されるＹＡＧ系蛍光体が最も好ましい。
上記の態様において、必要に応じて他の蛍光体（黄色蛍光体）を用いてもよい。このような黄色蛍光体としては、例えば、下記の黄色蛍光体が好適に用いられる。
ガーネット系蛍光体としては、例えば、（Ｙ，Ｇｄ，Ｌｕ，Ｔｂ，Ｌａ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：（Ｃｅ，Ｅｕ，Ｎｄ）、
オルソシリケートとしては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）２ＳｉＯ４：（Ｅｕ，Ｃｅ）、
（酸）窒化物蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｃａ，Ｍｇ）Ｓｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ（ＳＩＯＮ系蛍光体）、（Ｌｉ，Ｃａ）２（Ｓｉ，Ａｌ）１２（Ｏ，Ｎ）１６：（Ｃｅ，Ｅｕ）（α−サイアロン蛍光体）、（Ｃａ，Ｓｒ）ＡｌＳｉ４（Ｏ，Ｎ）７：（Ｃｅ，Ｅｕ）（１１４７蛍光体）、（Ｌａ，Ｃａ，Ｙ）３（Ａｌ，Ｓｉ）６Ｎ１１：Ｃｅ（ＬＳＮ蛍光体）
などが挙げられる。
尚、上記蛍光体においては、ガーネット系蛍光体が好ましく、中でも、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅで表されるＹＡＧ系蛍光体が最も好ましい。
（緑色蛍光体）
上記の態様において、必要に応じて他の蛍光体（緑色蛍光体）を用いてもよい。このような緑色蛍光体としては、例えば、下記の緑色蛍光体が好適に用いられる。
ガーネット系蛍光体としては、例えば、（Ｙ，Ｇｄ，Ｌｕ，Ｔｂ，Ｌａ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：（Ｃｅ，Ｅｕ，Ｎｄ）、Ｃａ３（Ｓｃ，Ｍｇ）２Ｓｉ３Ｏ１２：（Ｃｅ，Ｅｕ）（ＣＳＭＳ蛍光体）、
シリケート系蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）３ＳｉＯ１０：（Ｅｕ，Ｃｅ）、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）２ＳｉＯ４：（Ｃｅ，Ｅｕ）（ＢＳＳ蛍光体）、
酸化物蛍光体としては、例えば、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｇ）（Ｓｃ，Ｚｎ）２Ｏ４：（Ｃｅ，Ｅｕ）（ＣＡＳＯ蛍光体）、
（酸）窒化物蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）Ｓｉ２Ｏ２Ｎ２：（Ｅｕ，Ｃｅ）、Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：（Ｅｕ，Ｃｅ）（β−サイアロン蛍光体）（０＜ｚ≦１）、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｌａ）３（Ｓｉ，Ａｌ）６Ｏ１２Ｎ２：（Ｅｕ，Ｃｅ）（ＢＳＯＮ蛍光体）、
アルミネート蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）２Ａｌ１０Ｏ１７：（Ｅｕ，Ｍｎ）（ＧＢＡＭ系蛍光体）
などが挙げられる。
上記の態様において、必要に応じて他の蛍光体（緑色蛍光体）を用いてもよい。このような緑色蛍光体としては、例えば、下記の緑色蛍光体が好適に用いられる。
ガーネット系蛍光体としては、例えば、（Ｙ，Ｇｄ，Ｌｕ，Ｔｂ，Ｌａ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：（Ｃｅ，Ｅｕ，Ｎｄ）、Ｃａ３（Ｓｃ，Ｍｇ）２Ｓｉ３Ｏ１２：（Ｃｅ，Ｅｕ）（ＣＳＭＳ蛍光体）、
シリケート系蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）３ＳｉＯ１０：（Ｅｕ，Ｃｅ）、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）２ＳｉＯ４：（Ｃｅ，Ｅｕ）（ＢＳＳ蛍光体）、
酸化物蛍光体としては、例えば、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｇ）（Ｓｃ，Ｚｎ）２Ｏ４：（Ｃｅ，Ｅｕ）（ＣＡＳＯ蛍光体）、
（酸）窒化物蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）Ｓｉ２Ｏ２Ｎ２：（Ｅｕ，Ｃｅ）、Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：（Ｅｕ，Ｃｅ）（β−サイアロン蛍光体）（０＜ｚ≦１）、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｌａ）３（Ｓｉ，Ａｌ）６Ｏ１２Ｎ２：（Ｅｕ，Ｃｅ）（ＢＳＯＮ蛍光体）、
アルミネート蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）２Ａｌ１０Ｏ１７：（Ｅｕ，Ｍｎ）（ＧＢＡＭ系蛍光体）
などが挙げられる。
（赤色蛍光体）
上記の態様において、必要に応じて他の蛍光体（赤色蛍光体）を用いてもよい。このような赤色蛍光体としては、例えば、下記の赤色蛍光体が好適に用いられる。
Ｍｎ付活フッ化物蛍光体としては、例えば、Ｋ２（Ｓｉ，Ｔｉ）Ｆ６：Ｍｎ、Ｋ２Ｓｉ１−ｘＮａｘＡｌｘＦ６：Ｍｎ（０＜ｘ＜１）、
硫化物蛍光体としては、例えば、（Ｓｒ，Ｃａ）Ｓ：Ｅｕ（ＣＡＳ蛍光体）、Ｌａ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ（ＬＯＳ蛍光体）、
ガーネット系蛍光体としては、例えば、（Ｙ，Ｌｕ，Ｇｄ，Ｔｂ）３Ｍｇ２ＡｌＳｉ２Ｏ１２：Ｃｅ、
ナノ粒子としては、例えば、ＣｄＳｅ、
窒化物または酸窒化物蛍光体としては、例えば、（Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ（Ｓ／ＣＡＳＮ蛍光体）、（ＣａＡｌＳｉＮ３）１−ｘ・（ＳｉＯ２Ｎ２）ｘ：Ｅｕ（ＣＡＳＯＮ蛍光体）、（Ｌａ，Ｃａ）３（Ａｌ，Ｓｉ）６Ｎ１１：Ｅｕ（ＬＳＮ蛍光体）、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）２Ｓｉ５（Ｎ，Ｏ）８：Ｅｕ（２５８蛍光体）、（Ｓｒ，Ｃａ）Ａｌ１＋ｘＳｉ４−ｘＯｘＮ７−ｘ：Ｅｕ（１１４７蛍光体）、Ｍｘ（Ｓｉ，Ａｌ）１２（Ｏ，Ｎ）１６：Ｅｕ（Ｍは、Ｃａ、Ｓｒなど）（αサイアロン蛍光体）、Ｌｉ（Ｓｒ，Ｂａ）Ａｌ３Ｎ４：Ｅｕ（上記のｘは、いずれも０＜ｘ＜１）
などが挙げられる。
上記の態様において、必要に応じて他の蛍光体（赤色蛍光体）を用いてもよい。このような赤色蛍光体としては、例えば、下記の赤色蛍光体が好適に用いられる。
Ｍｎ付活フッ化物蛍光体としては、例えば、Ｋ２（Ｓｉ，Ｔｉ）Ｆ６：Ｍｎ、Ｋ２Ｓｉ１−ｘＮａｘＡｌｘＦ６：Ｍｎ（０＜ｘ＜１）、
硫化物蛍光体としては、例えば、（Ｓｒ，Ｃａ）Ｓ：Ｅｕ（ＣＡＳ蛍光体）、Ｌａ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ（ＬＯＳ蛍光体）、
ガーネット系蛍光体としては、例えば、（Ｙ，Ｌｕ，Ｇｄ，Ｔｂ）３Ｍｇ２ＡｌＳｉ２Ｏ１２：Ｃｅ、
ナノ粒子としては、例えば、ＣｄＳｅ、
窒化物または酸窒化物蛍光体としては、例えば、（Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ（Ｓ／ＣＡＳＮ蛍光体）、（ＣａＡｌＳｉＮ３）１−ｘ・（ＳｉＯ２Ｎ２）ｘ：Ｅｕ（ＣＡＳＯＮ蛍光体）、（Ｌａ，Ｃａ）３（Ａｌ，Ｓｉ）６Ｎ１１：Ｅｕ（ＬＳＮ蛍光体）、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）２Ｓｉ５（Ｎ，Ｏ）８：Ｅｕ（２５８蛍光体）、（Ｓｒ，Ｃａ）Ａｌ１＋ｘＳｉ４−ｘＯｘＮ７−ｘ：Ｅｕ（１１４７蛍光体）、Ｍｘ（Ｓｉ，Ａｌ）１２（Ｏ，Ｎ）１６：Ｅｕ（Ｍは、Ｃａ、Ｓｒなど）（αサイアロン蛍光体）、Ｌｉ（Ｓｒ，Ｂａ）Ａｌ３Ｎ４：Ｅｕ（上記のｘは、いずれも０＜ｘ＜１）
などが挙げられる。
［発光装置の構成］
本実施態様の発光装置は、第１の発光体（励起光源）を有し、且つ、第２の発光体として少なくとも本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を使用している他は、その構成は制限されず、公知の装置構成を任意にとることが可能である。
装置構成及び発光装置の実施形態としては、例えば、特開２００７−２９１３５２号公報に記載のものが挙げられる。
その他、発光装置の形態としては、砲弾型、カップ型、チップオンボード、リモートフォスファー等が挙げられる。
本実施態様の発光装置は、第１の発光体（励起光源）を有し、且つ、第２の発光体として少なくとも本発明の第一の実施態様に係る蛍光体を使用している他は、その構成は制限されず、公知の装置構成を任意にとることが可能である。
装置構成及び発光装置の実施形態としては、例えば、特開２００７−２９１３５２号公報に記載のものが挙げられる。
その他、発光装置の形態としては、砲弾型、カップ型、チップオンボード、リモートフォスファー等が挙げられる。
＜発光装置の用途＞
本発明の第二の実施態様に係る発光装置の用途は特に制限されず、通常の発光装置が用いられる各種の分野に使用することが可能であるが、色再現範囲が広く、且つ、演色性も高いことから、中でも照明装置や画像表示装置の光源として、とりわけ好適に用いられる。
本発明の第二の実施態様に係る発光装置の用途は特に制限されず、通常の発光装置が用いられる各種の分野に使用することが可能であるが、色再現範囲が広く、且つ、演色性も高いことから、中でも照明装置や画像表示装置の光源として、とりわけ好適に用いられる。
［照明装置］
本発明の第三の実施態様は、本発明の第二の実施態様に係る発光装置を光源として備えることを特徴とする照明装置である。
本発明の第二の実施態様に係る発光装置を照明装置に適用する場合には、前述のような発光装置を公知の照明装置に適宜組み込んで用いればよい。例えば、保持ケースの底面に多数の発光装置を並べた面発光照明装置等を挙げることができる。
本発明の第三の実施態様は、本発明の第二の実施態様に係る発光装置を光源として備えることを特徴とする照明装置である。
本発明の第二の実施態様に係る発光装置を照明装置に適用する場合には、前述のような発光装置を公知の照明装置に適宜組み込んで用いればよい。例えば、保持ケースの底面に多数の発光装置を並べた面発光照明装置等を挙げることができる。
［画像表示装置］
本発明の第四の実施態様は、本発明の第二の実施態様に係る発光装置を光源として備えることを特徴とする画像表示装置である。
本発明の第二の実施態様に係る発光装置を画像表示装置の光源として用いる場合には、その画像表示装置の具体的構成に制限は無いが、カラーフィルターとともに用いることが好ましい。例えば、画像表示装置として、カラー液晶表示素子を利用したカラー画像表示装置とする場合は、上記発光装置をバックライトとし、液晶を利用した光シャッターと赤、緑、青の画素を有するカラーフィルターとを組み合わせることにより画像表示装置を形成することができる。
本発明の第四の実施態様は、本発明の第二の実施態様に係る発光装置を光源として備えることを特徴とする画像表示装置である。
本発明の第二の実施態様に係る発光装置を画像表示装置の光源として用いる場合には、その画像表示装置の具体的構成に制限は無いが、カラーフィルターとともに用いることが好ましい。例えば、画像表示装置として、カラー液晶表示素子を利用したカラー画像表示装置とする場合は、上記発光装置をバックライトとし、液晶を利用した光シャッターと赤、緑、青の画素を有するカラーフィルターとを組み合わせることにより画像表示装置を形成することができる。
以下、本発明を実施例によりさらに具体的に説明するが、本発明はその要旨を逸脱しない限り、下記の実施例に限定されるものではない。
＜測定方法＞
［発光特性］
試料を銅製試料ホルダーに詰め、蛍光分光光度計ＦＰ−６５００（ＪＡＳＣＯ社製）を用いて励起発光スペクトルと発光スペクトルを測定した。なお、測定時には、受光側分光器のスリット幅を１ｎｍに設定して測定を行った。また、発光ピーク波長（以下、「ピーク波長」と称することがある。）と発光ピークの半値幅は、得られた発光スペクトルから読み取った。
［発光特性］
試料を銅製試料ホルダーに詰め、蛍光分光光度計ＦＰ−６５００（ＪＡＳＣＯ社製）を用いて励起発光スペクトルと発光スペクトルを測定した。なお、測定時には、受光側分光器のスリット幅を１ｎｍに設定して測定を行った。また、発光ピーク波長（以下、「ピーク波長」と称することがある。）と発光ピークの半値幅は、得られた発光スペクトルから読み取った。
［元素分析］
本発明の第一の実施態様で得られた蛍光体の組成を調べるために下記の元素分析を実施した。走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による観察にて結晶を数個選び出したのち、電子プローブマイクロアナライザー（波長分散型Ｘ線分析装置：ＥＰＭＡ）ＪＸＡ−８２００（ＪＥＯＬ社製）を用いて各元素の分析を実施した。
本発明の第一の実施態様で得られた蛍光体の組成を調べるために下記の元素分析を実施した。走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による観察にて結晶を数個選び出したのち、電子プローブマイクロアナライザー（波長分散型Ｘ線分析装置：ＥＰＭＡ）ＪＸＡ−８２００（ＪＥＯＬ社製）を用いて各元素の分析を実施した。
［粉末Ｘ線回折測定］
粉末Ｘ線回折は、粉末Ｘ線回折装置Ｄ２ ＰＨＡＳＥＲ（ＢＲＵＫＥＲ社製）にて精密測定した。測定条件は以下の通りである。
ＣｕＫα管球使用
Ｘ線出力＝３０ＫＶ，１０ｍＡ
走査範囲 ２θ＝５°〜８０°
読み込み幅＝０．０２５°
粉末Ｘ線回折は、粉末Ｘ線回折装置Ｄ２ ＰＨＡＳＥＲ（ＢＲＵＫＥＲ社製）にて精密測定した。測定条件は以下の通りである。
ＣｕＫα管球使用
Ｘ線出力＝３０ＫＶ，１０ｍＡ
走査範囲 ２θ＝５°〜８０°
読み込み幅＝０．０２５°
[結晶構造解析]
単結晶粒子のＸ線回折データをイメージングプレートとグラファイトモノクロメータを備えＭｏ ＫαをＸ線源とする単結晶Ｘ線回折装置（Ｂｒｕｋｅｒ ＡＸＳ，Ｄ８ ＱＵＥＳＴ）で測定した。データの収集と格子定数の精密化にはＡＰＥＸ２を、Ｘ線形状吸収補正にはＳＡＤＡＢＳを使用した。Ｆ２のデータについてＳＨＥＬＸＬ−９７を用いて結晶構造パラメータの精密化を行った。また、結晶構造の描画にはＶＥＳＴＡを用いた。
単結晶粒子のＸ線回折データをイメージングプレートとグラファイトモノクロメータを備えＭｏ ＫαをＸ線源とする単結晶Ｘ線回折装置（Ｂｒｕｋｅｒ ＡＸＳ，Ｄ８ ＱＵＥＳＴ）で測定した。データの収集と格子定数の精密化にはＡＰＥＸ２を、Ｘ線形状吸収補正にはＳＡＤＡＢＳを使用した。Ｆ２のデータについてＳＨＥＬＸＬ−９７を用いて結晶構造パラメータの精密化を行った。また、結晶構造の描画にはＶＥＳＴＡを用いた。
（実施例１）
蛍光体原料として、Ｓｒ３Ｎ２（セラック社製）、Ｂａ３Ｎ２（セラック社製）、ＥｕＮ（セラック社製）、Ｓｉ３Ｎ４（宇部興産社製）、ＡｌＮ（トクヤマ社製）を用いて、
次のとおり蛍光体を調製した。
上記原料を表１に示す各重量となるように電子天秤で秤量し、アルミナ乳鉢に入れ、均一になるまで粉砕及び混合した。さらにこの混合粉にＭｇ３Ｎ２（セラック社製）を０．２２ｇ加えて、さらに粉砕、混合を実施した。これらの操作は、Ａｒガスで満たしたグローブボックス中で行った。
蛍光体原料として、Ｓｒ３Ｎ２（セラック社製）、Ｂａ３Ｎ２（セラック社製）、ＥｕＮ（セラック社製）、Ｓｉ３Ｎ４（宇部興産社製）、ＡｌＮ（トクヤマ社製）を用いて、
次のとおり蛍光体を調製した。
上記原料を表１に示す各重量となるように電子天秤で秤量し、アルミナ乳鉢に入れ、均一になるまで粉砕及び混合した。さらにこの混合粉にＭｇ３Ｎ２（セラック社製）を０．２２ｇ加えて、さらに粉砕、混合を実施した。これらの操作は、Ａｒガスで満たしたグローブボックス中で行った。
得られた原料混合粉末から約０．５ｇを秤量し、窒化ホウ素製坩堝にそのまま充填した。この坩堝を、真空加圧焼成炉（島津メクテム社製）内に置いた。次いで、８×１０−３Ｐａ以下まで減圧した後、室温から８００℃まで真空加熱した。８００℃に達したところで、その温度で維持して炉内圧力が０．８５ＭＰａになるまで高純度窒素ガス（９９．９９９５％）を導入した。高純度窒素ガスの導入後、炉内圧力を０．８５ＭＰａに保持しながら、さらに１６００℃まで昇温して１時間保持した。さらに２０３０℃まで加熱し、２０３０℃に達したところで４時間保持した。焼成後１２００℃まで冷却し、次いで放冷した。得られた生成物から赤色結晶をとり出し実施例１の蛍光体を得た。
実施例１の蛍光体を粉末状にし、粉末Ｘ線回折測定（ＸＲＤ）を行った結果を図１に示した。実施例１の蛍光体のＸＲＤパターンは、ＰＤＦにはなく新規の蛍光体であることが確認された。
これら実施例１の蛍光体についてＥＰＭＡにて元素分析を実施した。ＥＰＭＡにおいて検出された元素はＳｒ、Ｂａ、Ｅｕ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｎ、Ｏであり、定量分析の結果、Ｓｒ:Ｂａ:Ｅｕ:Ａｌ:Ｓｉの原子比は３．２:２．６:０．２:８．２:２０．３であった。マグネシウム(Ｍｇ)元素については検出されなかった。また、窒素に対する酸素の割合は１％未満であり、焼成時における酸素の混入はほぼゼロであることが確認された。
更に、実施例１の蛍光体について単結晶構造解析を実施して、下記の通り格子定数、空間群、各原子の座標を決定した。
これら実施例１の蛍光体についてＥＰＭＡにて元素分析を実施した。ＥＰＭＡにおいて検出された元素はＳｒ、Ｂａ、Ｅｕ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｎ、Ｏであり、定量分析の結果、Ｓｒ:Ｂａ:Ｅｕ:Ａｌ:Ｓｉの原子比は３．２:２．６:０．２:８．２:２０．３であった。マグネシウム(Ｍｇ)元素については検出されなかった。また、窒素に対する酸素の割合は１％未満であり、焼成時における酸素の混入はほぼゼロであることが確認された。
更に、実施例１の蛍光体について単結晶構造解析を実施して、下記の通り格子定数、空間群、各原子の座標を決定した。
＜結晶構造解析＞
実施例１の単結晶Ｘ線回折により得られた基本反射から考えた結果、斜方晶系（Ａ格子
ａ＝１９．０２８９（１１）Å、ｂ＝４０．４６１（２）Å、ｃ＝９．８７４９（６）Å、α＝９０°、β＝９０°、γ＝９０°）で指数づけすることができた。尚、上記の格子定数の後の括弧内の数字は、標準偏差を表す。
実施例１の単結晶Ｘ線回折により得られた基本反射から考えた結果、斜方晶系（Ａ格子
ａ＝１９．０２８９（１１）Å、ｂ＝４０．４６１（２）Å、ｃ＝９．８７４９（６）Å、α＝９０°、β＝９０°、γ＝９０°）で指数づけすることができた。尚、上記の格子定数の後の括弧内の数字は、標準偏差を表す。
得られた基本反射の反射点について消滅則に基づき検討した結果、今回の結晶を用いて結晶構造モデルを得ることができた空間群はＡｍｍ２であり、表２−１から表２−５にその解析結果をまとめて示す。
また、ＳｉとＡｌに関しては組成分析の結果をもとにＳｉ／Ａｌのサイトを０．７５２／０．２４８の割合と仮定し今回の原子座標とした。
また、Ｅｕは結晶構造内においてＳｒとＢａサイトの一部置換しているものと考えられ、その割合は組成分析より２％程度であると示唆される。
さらに、構造解析して得られた座標を基にＸ線回折パターンをシミュレーションし、組成分析結果と電子密度から算出される組成割合を鑑みて、本発明の第一の実施態様に係る
蛍光体の化学組成をＳｒ３．３５Ｂａ２．７３Ｅｕ０．１２Ａｌ７．３１Ｓｉ２２．１９Ｎ４１．０４と決定した。
また、ＳｉとＡｌに関しては組成分析の結果をもとにＳｉ／Ａｌのサイトを０．７５２／０．２４８の割合と仮定し今回の原子座標とした。
また、Ｅｕは結晶構造内においてＳｒとＢａサイトの一部置換しているものと考えられ、その割合は組成分析より２％程度であると示唆される。
さらに、構造解析して得られた座標を基にＸ線回折パターンをシミュレーションし、組成分析結果と電子密度から算出される組成割合を鑑みて、本発明の第一の実施態様に係る
蛍光体の化学組成をＳｒ３．３５Ｂａ２．７３Ｅｕ０．１２Ａｌ７．３１Ｓｉ２２．１９Ｎ４１．０４と決定した。
また、実施例１の蛍光体の励起・発光スペクトルを図２に示した。励起スペクトルは、６０１ｎｍの発光をモニターし、発光スペクトルは４００ｎｍで励起したときの測定結果である。
実施例１の蛍光体は、発光ピーク波長６０１ｎｍ、半値幅１７０ｎｍの発光スペクトルを示し、橙色の発光を示すことが確認できた。また、２９０ｎｍから４８０ｎｍまでの幅広い波長範囲において励起可能であることを示す励起スペクトルを示した。
実施例１の蛍光体は、発光ピーク波長６０１ｎｍ、半値幅１７０ｎｍの発光スペクトルを示し、橙色の発光を示すことが確認できた。また、２９０ｎｍから４８０ｎｍまでの幅広い波長範囲において励起可能であることを示す励起スペクトルを示した。
Claims (5)
- 下記式［１］で表される組成を有する結晶相を含むことを特徴とする、蛍光体。
ＭｍＳｒａＢａｂＡｌｃＳｉｄＮｅ ［１］
（上記式［１］中、
Ｍは、付活元素を表し、
ｍ、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅは、各々独立に下記式を満たす値である。
０＜ｍ≦１．２
ｍ＋ａ＋ｂ＝６．２１
２．１８≦ｂ≦３．２８
５．８５≦ｃ≦８．７７
１７．８≦ｄ≦２６．６
３２．８≦ｅ≦４９．２） - ３００ｎｍ以上、４６０ｎｍ以下の波長を有する励起光を照射することにより、５６０ｎｍ以上、６６０ｎｍ以下の範囲に発光ピーク波長を有することを特徴とする、請求項１に記載の蛍光体。
- 第１の発光体と、該第１の発光体からの光の照射によって可視光を発する第２の発光体とを備え、該第２の発光体が請求項１又は２に記載の蛍光体を含むことを特徴とする発光装置。
- 請求項３に記載の発光装置を光源として備えることを特徴とする照明装置。
- 請求項３に記載の発光装置を光源として備えることを特徴とする画像表示装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| JP2015223262A JP2017088791A (ja) | 2015-11-13 | 2015-11-13 | 蛍光体、発光装置、照明装置及び画像表示装置 |
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| JP2015223262A JP2017088791A (ja) | 2015-11-13 | 2015-11-13 | 蛍光体、発光装置、照明装置及び画像表示装置 |
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| JP2015223262A Pending JP2017088791A (ja) | 2015-11-13 | 2015-11-13 | 蛍光体、発光装置、照明装置及び画像表示装置 |
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