JP4398514B2

JP4398514B2 - 粉体処理装置

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Publication number: JP4398514B2
Application number: JP2009525816A
Authority: JP
Inventors: 隆雄高崎; 勝美川合; 学片寄; 紀裕今; 隆支藤崎; 和典小澤
Original assignee: Enax Inc
Current assignee: Enax Inc
Priority date: 2008-03-03
Filing date: 2008-03-03
Publication date: 2010-01-13
Anticipated expiration: 2028-03-03
Also published as: EP2251078B1; US8876368B2; EP2251078A1; WO2009110056A1; CN102083516B; EP2251078A4; KR101462028B1; KR20100121594A; US20100254213A1; CN102083516A; JPWO2009110056A1; HK1156900A1

Description

【技術分野】
【０００１】
本発明は、比重又は大きさの異なる複数種類の粉体を一体に複合化する粉体処理装置に関し、具体的には、例えばリチウムイオン二次電池等の電極材料を形成するのに好適な粉体処理装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
【特許文献１】
特許第３８７７４５０号公報
【０００３】
従来、筒状回転体を回転駆動して、粉粒体を当該筒状回転体の内周面に押し付けつつ、筒状回転体の内部に設けたインナーピースを用いて粉粒体に押圧力及び剪断力を付与し、特定の原料の表面に他の原料を融合し一体化する、いわゆる複合化処理を行う粉体処理装置が知られている（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】
ここで、特許文献１には、図８に示すように、筒状回転体１０３を内部に備え、粉体１０４を処理するための処理空間１０９を形成するケーシング１０２を有し、受け面１０６とインナーピース１０５との間に形成する押圧部１０７により粉体１０４に圧縮剪断力を付与して複合化処理を行うと共に、複合化された粉体１０４の一部を貫通孔１２０から筒状回転体１０３の外部に排出し、排出された粉体１０４を羽根部材１２３により、筒状回転体１０３の内部に還流させて、粉体１０４の連続的な複合化処理を可能とする粉体処理装置１００が開示されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記特許文献１に開示された粉体処理装置においては、以下のような問題が生じていた。
【０００６】
すなわち、上記粉体処理装置１００では、比重のほぼ同等な粉体１０４を筒状回転体１０３に供給し複合化処理する場合には、かかる粉体を一体結合化した複合体を生産性良く得られるものの、比重や大きさの異なる複数種類の粉体を供給して複合化処理を行う場合には、均質な複合体が得られないといった問題が生じていた。
【０００７】
具体的には、比重（例えば、かさ比重：粉体を一定容積の容器の中に一定状態で入れたときの単位体積あたりの質量）や大きさ（例えば、平均粒径や比表面積：単位重量の粉体中に含まれる全粒子の表面積の総和）の異なる複数種類の粉体を筒状回転体１０３の内部に供給した場合、遠心分離の作用により、比重又は大きさ（以下、比重等とも称する）の大きな粉体については、筒状回転体１０３の内周面（受け面１０６）近傍に分布して、押圧部１０７により圧縮剪断力を付与され複合化処理される。一方、比重等の小さな粉体については、比重等の大きな粉体よりも内側（回転中心側）に分布するため、上記押圧部１０７により圧縮剪断力が付与し難くなり、比重等の大きな粉体と小さな粉体との一体化・複合化処理が困難になるという問題を生じていた。かかる現象は、例えば、近年注目を集めているリチウムイオン二次電池等の大容量化に好適な電極材料として、活物質（かさ比重：０．７２〜２．９１［ｇ／ｃｍ^３］、平均粒径：５．５〜１７．８［μｍ］、比表面積：０．１４〜１．７３［ｍ^３／ｇ］）の周囲に導電材（かさ比重：０．０９〜０．２２［ｇ／ｃｍ^３］、平均粒径：０．０４〜３．２［μｍ］、比表面積：２０．１〜６４．２［ｍ^３／ｇ］）の凝集体を略均質に配置し、両者を複合一体化した構成の導電性の高い電極材料の作製を困難とし、上記電池の大容量化を阻害するといった問題が生じていた。
【０００８】
そこで、本発明は、上述のような従来技術の問題点に鑑みて、比重又は大きさの異なる粉体を均質に連続的に複合一体化処理することができる粉体処理装置を簡易な構成で提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するために、本発明に係る粉体処理装置は、その内部に比重又は大きさの異なる複数種類の粉体が供給され所定の方向に回転する回転収容体と、その中心部に前記回転収容体を収容する固定収容体と、前記回転収容体の内周面と対向して軸方向に延在するように配設され、該回転収容体の回転運動と協働して渦流を含んだ乱流を生成し、前記比重又は大きさの異なる粉体を撹拌混合する一次処理手段と、前記回転収容体の下部に設けられ、前記一次処理手段により撹拌混合された粉体を回転収容体の周囲の所定の処理空間に排出する連通孔と、前記回転収容体と一体に形成され、前記連通孔から排出された粉体に対して前記固定収容体の内周面との間で面的な圧縮剪断力を付与して複合化処理を行うと共に、該複合化処理された粉体を再び前記回転収容体の内部に還流させる二次処理手段とを備えることを特徴とするものである。
【００１０】
ここで、複合化処理とは、比重又は大きさの異なる粉体の一方の周囲に他方を配置（被覆）させた状態で圧縮剪断力を作用させて両者を結合させた複合体を生成する処理をいうものとする。
【００１１】
このように構成した本発明に係る粉体処理装置では、比重又は大きさの異なる粉体を撹拌混合するための何ら特別な駆動機構等を付加することなく、回転収容体の回転運動を利用して両者を撹拌混合する一次処理を行った後、当該粉体に面的な圧縮剪断力を付与して複合化して還流させる二次処理を行うことができるので、比重又は大きさの異なる粉体の均質で連続的な複合一体化処理を簡易な構成で実現すると共に、装置の小型化・コストダウンに寄与することができる。また、一次処理手段及び二次処理手段を介して回転収容体の両面に負荷圧が加わるので、回転収容体の径方向の変位や回転変動を抑制して粉体の複合化処理の品質向上に寄与することができる。
【００１２】
また、前記一次処理手段は、前記回転収容体の外部にて固定支持され、該回転収容体の内周面と所定の離隔を設けて、該内周面の高さ方向略全域に渡って対向配置された円筒状部材とすることができる。
【００１３】
このように構成した場合には、特別な駆動機構等を別途設けることなく、比重又は大きさの異なる粉体を撹拌混合する一次処理手段として、回転収容体の外部にて固定支持され回転収容体の内周面と所定の離隔を設けて高さ方向に渡って対向配置された円筒状部材を採用することにより、簡易な構成でその表面への粉体の付着を防止しつつ、渦流を含んだ乱流の生成及び高さ方向に渡っての十分な撹拌混合を簡易な構成で円滑に実現することができる。
【００１４】
また、前記二次処理手段は、前記回転収容体の外周面下部から固定収容体側に突設し、その表面が固定収容体と所定の間隔を隔てて、対応する固定収容体の内周面に倣うような形状に形成された対向面を有し、かつ、周方向に所定の間隔を設けて配設された複数の圧縮剪断部と、隣接する圧縮剪断部間に形成され、前記連通孔から排出された粉体を回転収容体の内部に還流させるような上昇流を生成する複数の上昇流発生部とから構成してもよい。
［００１５］
このように構成した場合には、一次処理手段により撹拌混合された粉体に対して、面的な圧縮剪断力を付与して比重又は大きさの異なる粉体の確実な複合化処理を可能とする圧縮剪断部と、複合化処理された粉体を再び回転収容体の内部に円滑に還流させる上昇流発生部とを、回転収容体の外周部に同時に配置することができるので、一層の装置の小型化に寄与することができると共に、連続的な撹拌混合処理及び圧縮剪断処理を可能とする二次処理手段を簡易な構成で実現することができる。
［００１６］
さらに、前記上昇流発生部は、前記圧縮剪断部の下方から上方に向かって回転方向上流側に傾斜している、隣接する圧縮剪断部間に形成された斜向溝としてもよい。
［００１７］
このように構成した場合には、互いに機能の異なる圧縮剪断部と上昇流発生部とを回転収容体の外周部に同時に一体形成することができるので、より一層の装置の簡素化やコストダウンが可能となる。併せて、所定の方向に傾斜形成された傾斜溝（斜向溝）により竜巻状の上昇螺旋流を生成し、複合化処理された粉体を当該上昇螺旋流により巻き上げつつ当該粉体に対して旋回運動を付与し、一次処理手段による乱流生成作用と相俟って、その後の粉体の撹拌混合処理をより一層促進することができる。
［００１８］
さらに、前記連通孔は、前記回転収容体を径方向に貫通して前記斜向溝のそれぞれに設けられていると共に、前記回転収容体の内周面底部に対応する高さに設けられていてもよい。
［００１９］
このように構成した場合には、一次処理手段により十分に撹拌混合され、凝集体としての密度が高まった状態の粉体を径方向に貫通する連通孔を介して遠心力により二次処理手段の圧縮剪断部に導くことができ、当該粉体に対して十分な複合化処理を確実に施すことができる。
［００２０］
また、前記回転収容体には、その底部を厚さ方向に貫通する底部連通孔がさらに設けられていると共に、前記回転収容体の底部と前記固定収容体との間には、前記底部連通孔と前記圧縮剪断部とを連通する連通路が形成されていてもよい。
【００２１】
このように構成した場合には、回転収容体の底部に滞留しようとする凝集体としての密度が高まった状態の粉体をも圧縮剪断部に導くことができ、粉体の複合化処理を確実に歩留まり良く実現することができる。
【００２２】
さらに、前記底部連通孔は、前記一次処理手段と略同軸円周上の前記回転収容体の底面に設けられていてもよい。
【００２３】
このように構成した場合には、一次処理手段を、回転収容体の底面に滞留する粉体を底部連通孔に導くガイド部材として利用（兼用）することができるので、複合化処理する粉体の歩留まりをより一層向上させることができる。
【００２４】
以上において、前記粉体は、リチウムイオン二次電池用の電極材料を構成する活物質及び導電材を含んでいてもよい。
【００２５】
このように構成した場合には、リチウムイオン電池の容量増大に好適な電極材料を作製することができる。
【発明の効果】
【００２６】
本発明によれば、比重又は大きさの異なる粉体を十分に撹拌混合した上で、連続的な複合一体化処理を可能とする粉体処理装置を簡易な構成で容易に実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明に係る粉体処理装置の概要を示す模式的構成図である。
【図２】本発明に係る一次処理手段の構成を示す模式図である。
【図３】本発明に係る回転収容体の外周部の構成を示す模式図である。
【図４】本発明に係る回転収容体の内周部の構成を示す模式図である。
【図５】本発明に係る固定収容体の構成を示す模式図である。
【図６】本発明に係る一次処理手段及び二次処理手段の作用を説明するための模式図である。
【図７】本発明に係る粉体処理装置を用いて作製した電極材料を用いて作製したリチウムイオン二次電池の構成を示す模式図である。
【図８】従来の粉体処理装置の概要を示す模式的構成図である。
【図９】本発明に係る粉体処理装置を用いて作製した電極材料及び従来の粉体処理装置を用いて作製した電極材料を示す図である。
【符号の説明】
【００２８】
１：粉体処理装置、２：モータ、３：枠台、１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ：撹拌ロッド、１１：ロッド部、１２：フランジ部、２０：回転収容体、２０ａ：内周面、２１：圧縮剪断部、２１Ｓ：対向面、２３：斜向溝、２５：連通孔、２６：底部連通孔、２７：底部連通路、３０：固定収容体、３０Ｓ：内周面、３０ａ：インナージャケット、３０ｂ：アウタージャケット、３０ｃ：底部、３３：排出口、３５：排出バルブ、Ａ：リチウムイオン二次電池、Ｃ１：内蓋、Ｃ１_０：粉体供給口、Ｃ２：外蓋、ＥＭｐ：正極電極材料、ＥＭｎ：負極電極材料、Ｈ：ホッパー、Ｍ１：一次処理手段、Ｍ２：二次処理手段、Ｎ：狭隘部、Ｐ，Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌ：粉体、Ｐ_Ｃ：複合体
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
以下に、本発明の一実施形態について、図面を参照して説明する。まず、本実施の形態に係る粉体処理装置の概要について図１を参照して説明する。
【００３０】
図１に示すように、本実施の形態に係る粉体処理装置１は、内部に駆動源であるモータ２が配設された枠台３の上に固定設置され、その断面が略Ｕ字状である中空円筒状の固定収容体３０を備えており、この固定収容体３０の中心部には、モータ２により回転駆動され、その内部に比重（例えば、かさ比重）又は大きさ（例えば、平均粒径や比表面積）の異なる複数種類の粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌが供給される中空円筒状の回転収容体２０が収容されている。上記固定収容体３０の側面は、中空円筒状のインナージャケット３０ａと、インナージャケット３０ａよりも外径の大きい中空円筒状のアウタージャケット３０ｂとが、断面略Ｕ字状の底部３０ｃ上に同軸配置された二重ケーシング構造となっている。そして、インナージャケット３０ａの上部は、内蓋Ｃ１により密閉されていると共に、アウタージャケット３０ｂの上部は、外蓋Ｃ２により密閉されている。さらに、外蓋Ｃ２の上部には、その略中心部に、比重又は大きさの異なる複数種類の粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌを回転収容体２０の内部に供給可能に収容する逆円錐状のホッパーＨが配設されている。一方、内蓋Ｃ１には、一次処理手段Ｍ１を構成する円筒状の３本の撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃが取り付けられており、各撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃは、それぞれ回転収容体２０の内周面２０ａに近接して、長手方向（回転軸方向）に延在するように内蓋Ｃ１に吊設されている。また、回転収容体２０の下部には、その詳細を後述する二次処理手段Ｍ２が、回転収容体２０の下部外周面から固定収容体３０の底部３０ｃの内周面３０Ｓに突設するように設けられている。そして、ホッパーＨから回転収容体２０内に供給された比重又は大きさの異なる複数種類の粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌは、一次処理手段Ｍ１によって十分に撹拌混合された後、回転収容体２０の下部に設けられた連通孔２５によって二次処理手段Ｍ２に導かれ、この二次処理手段Ｍ２によって面的な圧縮剪断力が付与されて複合化処理されると共に、再び回転収容体２０の内部へと還流されて、上記工程を繰り返して比重又は大きさの異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌの複合体を形成するようになっている。また、本実施の形態において、固定収容体３０の内部には、窒素ガスがパージされており、複合化処理の際の発火の危険性を未然に防止している。なお、符号ＴＳは、固定収容体３０内部の温度を検出する温度センサであり、符号ＯＳは、固定収容体３０内部の酸素濃度を検出する酸素濃度センサである。また、符号ＣＲは、各構成機器の動作を操作・制御する操作盤である。
【００３１】
次に、本実施の形態に係る粉体処理装置の主要な部材の詳細な構成について、さらに説明する。
【００３２】
［撹拌ロッド］
本実施の形態に係る一次処理手段Ｍ１を構成する撹拌ロッド１０は、図２に模式的に示すように、中央部に粉体供給口Ｃ１_０を有する円板状の内蓋Ｃ１に固設された円筒状部材であり、本実施の形態では、３本の撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃが内蓋Ｃ１の周方向に略等間隔で取り付けられている。そして、支持部材である内蓋Ｃ１を固定収容体３０のインナージャケット３０ａに取り付けた際に、各撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃが、回転収容体２０の内周面２０ａと所定の離隔を設けて対向配置されるようになっている。
【００３３】
具体的には、各撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃは、金属製（例えば、ステンレス）の円筒状ロッド部１１と、このロッド部１１の上端部に一体形成された円板状のフランジ部１２とを有しており、各フランジ部１２には、複数の取付け孔（例えば、６つの取付け孔１２ａ〜１２ｆ）が周方向に等間隔で形成されている。一方、内蓋Ｃ１にも、対応する不図示の取付け孔が同心円状に形成されており、これらの取付け孔同士をボルト・ナット等で締結することにより、各撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃと内蓋Ｃ１とが一体に形成されるようになっている。なお、本実施の形態における各撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃは、円筒状のロッド部１１の中心を円板状のフランジ部１２の中心と若干ずらせた偏心ロッドとなっているので、撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃを内蓋Ｃ１に取り付ける際に、フランジ部１２の取付け孔１２ａ〜１２ｆと、内蓋Ｃ１の取付け孔との対応を周方向に変更することにより、各撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃのロッド部１１と回転収容体２０の内周面２０ａとの離隔（クリアランス）を容易に変更調整（本例では、３〜８ｍｍ）できるようになっている。
【００３４】
そして、回転収容体２０の外部に設けた支持部材である内蓋Ｃ１に固定設置（本例では、内蓋Ｃ１に吊設）された撹拌ロッド１０を回転収容体２０の内周面２０ａと所定の離隔を設けて、該内周面２０ａの高さ方向略全域に渡って軸方向に延在するように対向配置（本例では、回転収容体２０の高さを超えて内周面２０ａの略全域と対向配置）することにより、本実施の形態に係る一次処理手段Ｍ１が構成されている。また、本実施の形態では、撹拌ロッド１０の先端と回転収容体２０の底面との離隔は、約３ｍｍに設定されている。このように撹拌ロッド１０を回転収容体２０の内周面２０ａと対向させて軸方向に延在するように配置することにより、後述する乱流（渦流）生成作用により、付帯的な混合装置や事前の混合処理工程を要することなく、かつ、撹拌ロッド１０を駆動するための特別な駆動源や駆動機構を別途設けることなく、回転収容体２０の回転運動を利用して比重又は大きさの異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌを撹拌混合することが可能となり、装置の小型化やコストダウンに寄与することができる。
【００３５】
また、上記撹拌ロッド１０を回転収容体２０の外部に設けた内蓋Ｃ１に固定設置して、回転収容体２０の内周面２０ａの高さ方向略全域に渡って対向配置することにより、例えば、回転収容体２０の内部に延在する支持部材により撹拌ロッド１０を支持する構成に比し、乱流生成作用を阻害することなく撹拌ロッド１０の周囲に十分な空間を確保して、撹拌混合のための渦流をより円滑に生成することができる。
【００３６】
なお、上記撹拌ロッド１０の本数は、任意に設定可能であるが、均質な乱流（渦流）を生成し、比重又は大きさの異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌを十分に撹拌混合するという観点からは、複数の撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ・・・を周方向に等間隔で配置することが好ましい。また、上記撹拌ロッド１０の長さは、回転収容体２０内部に供給される比重又は大きさの異なる複数種類の粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌに対して、軸方向（高さ方向）に略均等な撹拌作用を及ぼすという観点から、少なくともロッド部１１が回転収容体２０の内周面２０ａと高さ方向略全域に渡って対向し得るような長さであることが好ましい。さらに、撹拌ロッド１０（ロッド部１１）の形状は、接触する粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌがその表面に付着し難い（剥離し易い）形状であって撹拌混合のための渦流を生成させるという観点から、その水平断面が曲面形状（凸面形状）であることが好ましく、真円形状（円筒形状）であることがより好ましい。同様に、本実施の形態において、撹拌ロッド１０の先端部（底面部）は、回転収容体２０の底面に滞留する粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌとの接触による付着を防止するという観点から、その底縁部がＲ形状に面取りされている。
［００３７］
また、本実施の形態では、一次処理手段Ｍ１の好適な例として、円筒状部材１０を回転収容体２０の内周面２０Ｓと対向するように内蓋Ｃ１に吊り下げる構成を採用したが、本発明に係る一次処理手段Ｍ１はこのような構成に限定されるものではなく、回転運動と協働して渦流を含んだ乱流を生成可能な形状の撹拌混合部材を、当該乱流の流れを妨げることのないように、回転収容体２０の外部にて固定支持する構成としてもよい。
［００３８］
［回転収容体］
回転収容体２０の外側は、図３に示すように、その外周面底部に、固定収容体３０側に突出する複数の圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・が周方向に形成されている。この圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・は、対向する固定収容体３０の内周面３０Ｓ（図１参照）の形状に倣うように形成された対向面２１Ｓａ，２１Ｓｂ，２１Ｓｃを有しており、当該対向面２１Ｓａ，２１Ｓｂ，２１Ｓｃ・・・が固定収容体３０の内周面３０Ｓと所定の離隔（本例では、約１ｍｍ）を設けて対向配置され、粉体Ｐを圧縮剪断（複合化処理）するための処理空間を形成するようになっている。また、各圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・は、上記対向面２１Ｓａ，２１Ｓｂ，２１Ｓｃ・・・の上下二辺が水平である断面略斜方形状（本例では、周方向の幅が約３４ｍｍ）に形成されており、具体的には、周方向に対向する２辺は、回転収容体２０の回転方向に沿って下方から上方に向かって回転方向上流側に傾斜している（下流側下方から上流側上方に向かって傾斜する斜辺となっている）。
［００３９］
また、上記圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・を周方向に所定の離隔（本例では、約３０ｍｍ）を設けて形成することにより、隣接する圧縮剪断部間には、上昇流発生部としての斜向溝２３ａ，２３ｂ，２３ｃ・・・が形成されており、具体的には、この斜向溝２３ａ，２３ｂ，２３ｃ・・・は、断面略斜方形状の圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・の斜辺に沿って、下方から上方に向かって回転方向上流側に傾斜する溝（本例では、鉛直方向に対する傾斜角度θが約６０°であり、深さ約２０ｍｍの傾斜溝）として形成されている。なお、傾斜角度θに関しては、回転収容体２０の回転速度に応じて、適宜上昇螺旋流が生成可能なように選定することができる。
［００４０］
なお、圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・の高さをあまり高くすると連続した複合化処理による発熱が問題となり、また、複合化処理（圧縮剪断処理）に対する良好な循環性を確保するという観点からも、圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・の高さ（本例では、約１００ｍｍ）は、少なくとも回転収容体２０の高さ（本例では、約２５０ｍｍ）よりも低いことが好ましく、回転収容体２０の高さの１／３〜２／３であることがより好ましい。
［００４１］
このように所定の方向に傾斜する溝２３を回転収容体２０の外周部に形成することにより、粉体Ｐを回転収容体２０の回転方向と逆方向に旋回させながら上昇させる竜巻状の上昇螺旋流の生成が可能となる。また、隣接する圧縮剪断部２１間に上記溝２３を形成することにより、互いに機能の異なる圧縮剪断部２１と上昇流発生部２３とを回転収容体２０の外周部に同時に一体形成することが可能となり、大幅な装置の小型化やコストダウンに寄与することができる。
［００４２］
さらに、各斜向溝２３ａ，２３ｂ，２３ｃ・・・のそれぞれには、回転収容体２０の内周面底部（撹拌ロッド１０の最下端部）に対応する位置（高さ）に、回転収容体２０を径方向に貫通して回転収容体２０の内部と外部とを連通せしめる連通孔２５ａ，２５ｂ，２５ｃ・・・が形成されている。
［００４３］
一方、回転収容体２０の内側は、図４に模式的に示すように、垂直断面が略Ｕ字状に形成されていると共に、その底面には、回転収容体２０の底部を厚さ方向に貫通する複数の底部連通孔２６（本例では、４つの底部連通孔２６ａ，２６ｂ，２６ｃ，２６ｄ）が、各撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃと略同軸円周上（回転収容体２０の回転中心からの距離が各撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃまでの距離と略等距離）に形成されている。なお、本実施の形態において、回転収容体２０は、その略中心部に形成されたカップリング部２０ｃにて、不図示のシール部材及び軸受けを介してモータ２と結合されていると共に、回転収容体２０の外側底面と、固定収容体３０の内側底面との間には、両者が直接摺接しないように所定の離隔（本例では、約３ｍｍ）が設けられており、かかる離隔により各底部連通孔２６ａ，２６ｂ，２６ｃ，２６ｄと各圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・とを連通する底部連通路２７が形成されている（図１参照）。
【００４４】
そして、上記圧縮剪断部２１と上昇流発生部２３とにより本実施の形態に係る二次処理手段Ｍ２が構成されており、回転収容体２０の内部で一次処理された粉体Ｐは、各連通孔２５，２６により圧縮剪断部２１に導かれて複合化処理されると共に、斜向溝２３によって形成された上昇螺旋流により再び回転収容体２０内に還流されるようになっている。
【００４５】
［固定収容体］
固定収容体３０は、回転収容体２０の周囲に粉体Ｐの所定の処理空間を形成するように、その中心部に上記回転収容体２０を回転可能に収容するものであり、図５に示すように、枠台３上に固定設置された断面略Ｕ字状の底部３０ｃと、この底部３０ｃの上端面３０ｅの周方向に設けられた複数の取付け孔にフランジ部を介して取り付けられる中空円筒状のインナージャケット３０ａ及びアウタージャケット３０ｂとから構成されている。
【００４６】
固定収容体３０の底部３０ｃは、回転収容体２０の圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・と略同等の高さを有し、対向面２１Ｓａ，２１Ｓｂ，２１Ｓｃ・・・と対向配置される内周面３０Ｓを有している。また、圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・と対向する上記内周面３０Ｓの一部には、複合化処理された粉体Ｐを排出するために、固定収容体３０の底部３０ｃを径方向に貫通する排出口３３が設けられており、かかる排出口３３は、固定収容体３０の外部に設けられた排出バルブ３５により開閉可能となっている。
【００４７】
また、固定収容体３０の底部３０ｃの上方は、インナージャケット３０ａとアウタージャケット３０ｂとにより構成される二重ケーシング構造となっており、インナージャケット３０ａの上部を内蓋Ｃ１で閉鎖すると共に、アウタージャケット３０ｂの上部を外蓋Ｃ２で閉鎖し、インナージャケット３０ａとアウタージャケット３０ｂとにより形成された空間及び内蓋Ｃ１と外蓋Ｃ２とにより形成された空間にて空冷、若しくは当該空間内に不図示の冷却媒体等を供給することにより、複合化処理の際の過度な発熱を抑制するようになっている。
【００４８】
次に、本実施の形態に係る粉体処理装置１の動作及び作用について図６及び図７を参照して説明する。ここで、図６（ａ）は、一次処理手段Ｍ１による粉体の流れを平面的に示した模式的図であり、図６（ｂ）は、二次処理手段Ｍ２による粉体の流れを模式的に示した図であり、図６（ｃ）は、一次処理手段Ｍ１及び二次処理手段Ｍ２により循環する粉体の流れを模式的に示した図である。
【００４９】
一般に、回転収容体２０内にホッパーＨより供給された比重等の異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌは、遠心分離作用により、比重等の大きい粉体Ｐ_Ｈについては回転収容体２０の内周面２０ａ近傍に分布し、比重等の小さい粉体Ｐ_Ｌについては大きい粉体Ｐ_Ｈよりも回転中心側に分布し、回転収容体２０の回転方向に沿って周方向に流動しようとする。しかし、かかる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌの周方向の流れは、回転収容体２０の外部にて固定支持された前述の所定の撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃを回転収容体２０の内周面２０ａと所定の離隔（本例では、３〜８ｍｍ）を設けて対向配置することにより、上記撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃの周辺に渦流を含んだ乱流が生成されることが判明した。さらに、このような回転収容体２０の回転運動と協働した乱流生成作用（渦流を含んだ乱流を生成する作用）を有する一次処理手段Ｍ１により撹拌混合を行った後に、二次処理手段Ｍ２により面的な圧縮剪断力を付与するといった以下のようなプロセスを繰り返すことにより、比重又は大きさの異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌの良好な複合化処理が簡易な構成で、かつ短時間で可能となることが本発明者らの研究により判明した。
【００５０】
その概要を簡略に説明すると、図６（ａ）に模式的に示すように、撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃによる上記乱流生成作用により、比重等の小さい粉体Ｐ_Ｌは、渦流に巻き込まれ、比重等の大きい粉体Ｐ_Ｈと撹拌混合されつつ撹拌ロッド１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃと内周面２０ａとの間で形成される狭隘部Ｎ_Ａ，Ｎ_Ｂ，Ｎ_Ｃに導かれる。この際、粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌは、凝集力を受け、比重等の大きい粉体Ｐ_Ｈと比重等の小さい粉体Ｐ_Ｌとが混合されて緩やかに結合した粉体（以下、凝集体Ｐ_Ａとも称する）が形成される。この凝集体Ｐ_Ａは、図６（ｃ）に模式的に示すように、遠心力及び重力の作用と相俟って、螺旋状に回転しながら同様なプロセスを経て降下していく。従って、撹拌ロッド１０の下方（底面近傍）に存在する凝集体Ｐ_Ａほど、狭隘部Ｎをより多く通過しているので、比重等の異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌの凝集体としての密度が高まっていると考えられる。かかる状態の凝集体Ｐ_Ａは、撹拌ロッド１０の最下端に対応する位置（高さ）に設けられた連通孔２５を介して、遠心力の作用により回転収容体２０の内部から外部へと排出され圧縮剪断部２１に導かれる。なお、連通孔２５より排出されずに回転収容体２０の底面に滞留しようとする凝集体Ｐ_Ａについては、回転収容体２０の底部連通孔２６の回転軌道上に配置された撹拌ロッド１０により底部連通孔２６に導かれ、遠心力の作用により底部連通路２７を介して、同様に圧縮剪断部２１に導かれる。
【００５１】
次に、二次処理手段Ｍ２を構成する圧縮剪断部２１に導かれた凝集体Ｐ_Ａは、図６（ｂ）に模式的に示すように、複数の圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・の対向面２１Ｓａ，２１Ｓｂ，２１Ｓｃ・・・と固定収容体３０の内周面３０Ｓとで形成された対向空間を、隣接する圧縮剪断部２１間に渡って回転収容体２０の回転方向と逆方向に移動していく。この際、対向面２１Ｓと内周面３０Ｓとにより連続的な（面的な）圧縮剪断力が付与されて、比重又は大きさの異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌが一体に結合された粉体（以下、複合体Ｐ_Ｃとも称する）が形成される。
【００５２】
このように、回転収容体２０と一体形成された複数の対向面２１Ｓを有する圧縮剪断部２１にて、面的で連続的な圧縮剪断力を付与することにより、例えば、従来のように回転収容体２０の内周面２０ａと線的に対向するような圧縮剪断部材（例えば、図８のインナーピース１０５）を用いる構成に比し、比重又は大きさの異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌの確実な複合化処理が可能となる。また、一次処理手段Ｍ１及び二次処理手段Ｍ２を介して、回転収容体２０の両面（内周面及び外周面）に対して面圧（圧縮負荷圧）が加わるため、従来のように回転収容体２０の内周面のみに面圧が加わる構成に比し、回転収容体２０の径方向の変位や回転変動を抑制することができ、これにより均質な圧縮剪断力を維持して粉体Ｐの複合化処理を行うことができるので、複合体Ｐｃの品質向上に寄与することができる。
【００５３】
なお、隣接する圧縮剪断部２１間を移動する際に、複合化処理された粉体Ｐの一部は、隣接する複数の圧縮剪断部２１ａ，２１ｂ，２１ｃ・・・間に一体形成され、同様に二次処理手段Ｍ２を構成する斜向溝２３ａ，２３ｂ，２３ｃ・・・によって生成された上昇螺旋流に巻き込まれて旋回しながら上昇し、再び、回転収容体２０の内部に還流される。
【００５４】
このように本実施の形態に係る粉体処理装置１においては、比重又は大きさの異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌは、一次処理手段Ｍ１により、両者が十分に撹拌混合されて密度が高まった状態の凝集体Ｐ_Ａを経てから、二次処理手段Ｍ２による面的な圧縮剪断力を受け複合体Ｐ_Ｃが生成される。そして、この複合体Ｐ_Ｃは、上昇螺旋流により回転収容体２０の内部に還流されて新たな粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌと撹拌混合されることとなる。
【００５５】
なおこの際、複合体Ｐ_Ｃは、竜巻状の上昇螺旋流に巻き込まれて還流されるため、複合体Ｐ_Ｃ自身にも旋回運動が付与されており、この旋回運動と一次処理手段Ｍ１による乱流（渦流）生成作用とが相俟って、より一層新たな粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌとの撹拌混合作用が促進される。すなわち、図６（ｃ）に模式的に示すように、二次処理手段Ｍ２によって上昇螺旋流により還流された複合体Ｐｃにより、新たな粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌとの撹拌混合作用が促進され凝集密度の高まった状態の新たな凝集体Ｐ_Ａが生成され、この新たな凝集体Ｐ_Ａを基に、より大きく成長した新たな複合体Ｐ_Ｃが生成されることとなる。そして、このようなプロセスを所定の時間繰り返した後、排出バルブ３５を開放することにより、圧縮剪断部２１にて複合化処理された複合体Ｐｃが、遠心力の作用により排出口３３より排出されることとなる。
【００５６】
以上のように、本実施の形態に係る粉体処理装置１によれば、上述のプロセスを繰り返すことにより、最終的に得られる複合体Ｐ_Ｃは、比重又は大きさの異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌが十分に撹拌混合された状態で一体結合化され、かつ、凝集密度が高まった状態でより大きく成長した複合体Ｐ_Ｃとして生成されることとなる。
【００５７】
本実施の形態に係る粉体処理装置１により、例えば、かさ比重の大きい粉体Ｐ_Ｈとして、活物質（正極材質：ＬｉＣｏＯ_２，ＬｉＭｎ_２Ｏ_４，ＬｉＭｎＯ_４，ＬｉＮｉＯ_２，ＬＮＭＣＯ、かさ比重：０．７２〜２．９１［ｇ／ｃｍ^３］、負極材質：ＭＣＭＢ、かさ比重：１．１１［ｇ／ｃｍ^３］）を用い、かさ比重の小さな粉体Ｐ_Ｌとして導電材（正極材質：ＴＩＭＣＡＬ社製：ＫＳ−６、ＳＵＰＥＲＰ（登録商標）、かさ比重：０．２２［ｇ／ｃｍ^３］、負極材質：ＳＵＰＥＲＰ、かさ比重：０．０９［ｇ／ｃｍ^３］）を用いて複合化処理を行った場合には、上記活物質の周囲に凝集した導電材が一体結合化され大きく成長した電極材料ＥＭが最終的な複合体Ｐｃとして得られた。そして、この電極材料ＥＭを用いて、図８に模式的に示すようなシート状リチウムイオン二次電池Ａを作製した。具体的には、アルミニウム製の正極集電体ＥＣｐの所定の両面領域に正極電極材料ＥＭｐを塗布してシート状の正電極ＥＬｐを形成すると共に、銅製の負極集電体ＥＣｎの所定の両面領域に負極電極材料ＥＭｎを塗布してシート状の負電極ＥＬｎを形成した。そして、これらのシート状の正電極ＥＬｐとシート状の負電極ＥＬｎとをセパレータＳを介して交互に積層してシート状の内部電極対を形成し、この内部電極対と電解液とを不図示のラミネートフィルムにて封止して上記シート状リチウムイオン二次電池Ａを作製したところ、例えば図８に示した粉体処理装置１００にて作製した電極材料ＥＭ´を用いた場合に比し電池容量の大幅な増大が確認できた。
【００５８】
具体的には、本発明に係る粉体処理装置１と図８に示した粉体処理装置１００とで、回転速度（本例では、６００ｒｐｍ）や運転時間（本例では、３０分間）等の運転条件を同様にして、電極材料ＥＭ，ＥＭ´をそれぞれ作製した。最終的に得られた電極材料ＥＭ，ＥＭ´を電子顕微鏡により撮影した様子を図９に示す。ここで、図９（ａ）は、本発明に係る粉体処理装置１により作製した正極電極材料ＥＭｐを示す図であり、図９（ｂ）は、従来の粉体処理装置１００にて作製した正極電極材料ＥＭｐ´を示す図である。なお、電極材料ＥＭ，ＥＭ´を構成する活物質、導電材としては、ＬＮＭＣＯ／ＫＳ−６／Ｓ−Ｐを９４／２／４の重量比にて用いた。
【００５９】
図９（ａ）より理解されるように、本発明に係る粉体処理装置１を用いて作製した正極電極材料ＥＭｐでは、活物質の周囲を導電材が均質に被覆した状態で略球形状に成長した複合体Ｐｃ_０と、この略球状の複合体Ｐｃ_０表面の導電材被覆層から一体となって触手状に伸びた導電材の凝集体Ｐｃ_１が観察された。これは、本発明に係る粉体処理装置１では、活物質と導電材とを十分に撹拌混合して、さらに一旦凝集させた状態で面的な圧縮剪断力を付与しているので、活物質と導電材との結合が破壊されることなく、活物質の周囲に導電材が凝集した状態で被覆され一体結合化されるためであると考えられる。一方、図９（ｂ）に示すように、従来の粉体処理装置１００により作製したＥＭｐ´では、このような複合体Ｐｃ_０や、これと一体に結合された凝集体Ｐｃ_１は観察されなかった。なお、本発明に係る粉体処理装置１を用いた場合には、正極電極材料ＥＭｐと同様に、負極電極材料ＥＭｎにも球状に成長した複合体Ｐｃ_０や触手状の導電材の凝集体Ｐｃ_１が確認できた。
【００６０】
ここで、一般に、導電材により被覆された活物質同士をネットワーク状に結合形成することにより、電池容量が増大されることが知られている（例えば、ＫａｚｕｈｉｒｏＴａｃｈｉｂａｎａｅｔａｌ．，Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，７１，Ｎｏ．１２（２００３）参照）
【００６１】
従って、上記電極材料ＥＭを形成する球状に大きく成長した複合体Ｐｃ_０や触手状の導電材の凝集体Ｐｃ_１は、活物質を導電材で均質に被覆した複合体を形成することによる導電性の向上のみならず、隣接する複合体同士のネットワーク状の結合を容易にして、集電体ＥＣとの接触面積の増大を可能とすることにより、電池容量の増大に繋がっているものと考えられる。
【００６２】
一方、従来の粉体処理装置１００にて形成した電極材料ＥＭｐ´の場合には、上記のような球状の複合体Ｐｃ_０や触手状の導電材Ｐｃ_１は観察されず、むしろ複合化の処理時間を長くするほど、電池容量が低下していく傾向が見られた。これは、活物質と導電材との分布が均質でない状態で、粉体Ｐに線的な圧縮剪断力を長時間に亘って付与することにより、活物質と導電材との結合が経時的に切断・分離され、導電性が低下してしまうためであると考えられる。
【００６３】
以上、本発明に係る粉体処理装置１によれば、比重又は大きさの異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌを撹拌混合するための特別な駆動機構等を別途設けることなく、回転収容体２０の回転運動と協働して、回転収容体２０の内部に渦流を含んだ乱流を生成する一次処理手段Ｍ１により、比重又は大きさの異なる粉体Ｐ_Ｈ，Ｐ_Ｌを十分に撹拌混合し、凝集密度が高まった状態の凝集体Ｐ_Ａに二次処理手段Ｍ２により面的な圧縮剪断力を付与して複合体Ｐ_Ｃを形成すると共に、当該複合体Ｐ_Ｃを還流させて循環処理することにより、導電材に被覆されて球状に大きく成長すると共にネットワーク状に相互結合された複合体Ｐｃが形成されるので、最終的な複合体Ｐｃとして非常に導電性の高い電極材料ＥＭｐ，ＥＭｎを作製することができる。
【００６４】
なお、上述の実施の形態では、好適な適用例としてリチウムイオン二次電池用の電極材料を作製したが、本発明はこのようなリチウムイオン二次電池用の電極材料のみならず、同様な構成を有する電池用電極材料並びに電気二重層キャパシタ、スーパーキャパシタ等のキャパシタ用電極材料等の蓄電電子部品用の電極材料の作製にも当然に適用可能である。

Claims

その内部に比重又は大きさの異なる複数種類の粉体が供給され所定の方向に回転する回転収容体と、
その中心部に前記回転収容体を収容する固定収容体と、
前記回転収容体の内周面と対向して軸方向に延在するように配設され、該回転収容体の回転運動と協働して渦流を含んだ乱流を生成し、前記比重又は大きさの異なる粉体を撹拌混合する一次処理手段と、
前記回転収容体の下部側面に設けられ、前記一次処理手段により撹拌混合された粉体を回転収容体の周囲の所定の処理空間に排出する連通孔と、
前記回転収容体と一体に形成され、前記連通孔から排出された粉体に対して前記固定収容体の内周面との間で面的な圧縮剪断力を付与して複合化処理を行うと共に、該複合化処理された粉体を再び前記回転収容体の内部に還流させる二次処理手段と
を備え、
前記二次処理手段は、前記回転収容体の外周面下部から固定収容体側に突設し、その表面が固定収容体と所定の間隔を隔てて、対応する固定収容体の内周面に倣うような形状に形成された対向面を有し、かつ、周方向に所定の間隔を設けて配設された複数の圧縮剪断部と、隣接する圧縮剪断部間に形成され、前記連通孔から排出された粉体を回転収容体の内部に還流させるような上昇流を生成する複数の上昇流発生部とから構成されており、前記上昇流発生部は、前記圧縮剪断部の下方から上方に向かって回転方向上流側に傾斜している、隣接する圧縮剪断部間に形成された斜向溝であることを特徴とする粉体処理装置。
前記一次処理手段は、前記回転収容体の外部にて固定支持され、該回転収容体の内周面と所定の離隔を設けて、該内周面の高さ方向略全域に渡って対向配置された円筒状部材であることを特徴とする請求項１に記載の粉体処理装置。
前記連通孔は、前記回転収容体を径方向に貫通して前記斜向溝のそれぞれに設けられていると共に、前記回転収容体の内周面底部に対応する高さに設けられていることを特徴とする請求項１又は２に記載の粉体処理装置。
前記回転収容体には、その底部を厚さ方向に貫通する底部連通孔がさらに設けられていると共に、前記回転収容体の底部と前記固定収容体との間には、前記底部連通孔と前記圧縮剪断部とを連通する連通路が形成されていることを特徴とする請求項５に記載の粉体処理装置。
前記底部連通孔は、前記一次処理手段と略同軸円周上の前記回転収容体の底面に設けられていることを特徴とする請求項６に記載の粉体処理装置。
前記粉体は、蓄電電子部品用の電極材料を構成する活物質及び導電材を含むことを特徴とする請求項１ないし７のいずれかに記載の粉体処理装置。