JP4364102B2

JP4364102B2 - 高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法及びその装置

Info

Publication number: JP4364102B2
Application number: JP2004306467A
Authority: JP
Inventors: 真哉宮本; 通孝三倉; 順一森川; 龍明佐藤; 陵太高橋; 次郎櫻井; 勝西久保
Original assignee: Toshiba Corp; Toshiba Plant Systems and Services Corp
Current assignee: Toshiba Corp; Toshiba Plant Systems and Services Corp
Priority date: 2004-10-21
Filing date: 2004-10-21
Publication date: 2009-11-11
Anticipated expiration: 2024-10-21
Also published as: JP2006118957A

Description

本発明は、原子力施設より発生する放射性廃棄物のうち放射性核種濃度が高い廃棄物を固化する高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法及びその装置に関する。

原子力施設より発生する放射性廃棄物は種々存在し、一般にこれらは、セメント固化、ガラス固化、溶融固化などが想定されている。この中で、セメント固化方法は安価で処理が容易なために、多くの廃棄物の固化に適用が想定されている。

セメント固化する際には、高濃度の硫酸塩を含有する廃液や焼却灰など金属アルミニウム（Ａｌ）を含有する廃棄物の固化等も含まれているが、固化体の膨潤やガス発生等の課題が指摘されている。

このため、硫酸塩のセメント固化による固化体膨潤の防止のための前処理する技術が知られている（例えば、特許文献１参照）。また、アルミニウム等によるガス発生防止のための前処理を施すことでこれらを解決する方法がすでに提案されている（例えば、特許文献２参照）。

しかし、放射性廃棄物に含有される放射性核種濃度が高いと、セメント固化体中に存在する間隙水や結晶水等が放射線分解して、その結果、ガスが発生することが想定される。このガスが固化体容器から放出されることを抑えるため、容器を密閉するようなことも考えられるが、長期間の保管では内部圧力の上昇が懸念される。すなわち、埋設処分後に容器内の圧力上昇を引き起こし、処分場の健全性に影響を及ぼすことも想定される。

このため、フランスのＣＯＧＥＭＡ社とＳＧＮ社は、放射性核種濃度の高い廃棄物である使用済み燃料被覆管の圧縮体を収納する容器には、発生したガスを放出可能なように上部にフィルタを取り付けたＣＳＤ−ＣＵｎｉｖｅｒｓａｌＣａｎｉｓｔｅｒの使用が検討されている（例えば、非特許文献１参照）。しかし、このようなフィルタを取り付けた場合、内部にトリチウムを含む水が存在すると、トリチウムガスが発生し容器外部へ放射性ガスが放出されることが懸念される。

また、キャニスター内に二酸化炭素の固定薬剤を配置する手法も提案されている（例えば、特許文献３参照）。この場合は、固定薬剤の寿命などが正常に機能しない要因が生じると、やはり圧力上昇を引き起こす可能性が否定できない。
特開２００４−８５２４９号公報特開平１０−１５３６９４号公報特開２００１−２２８２９６号公報 F.Chotin, G.Limeui, G.Maurin.,"Quality and Safety of COGEMA Universal Canister Filled with Compacted HULL, END-PIECES and Technological Waste"., The 5th International Conference on Recycling, Conditioning and Disposal(RECOD 98) Proceedings Vol.2 pp636-643,Oct.25-28(1998), Nice-France

上述した従来の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法においては、原子力発電所等から発生する放射性廃棄物のうち、放射性核種濃度が高い廃棄物をセメントなどの水硬性無機固化剤で固化すると、水の放射線分解により水素ガスなどが発生し、容器内圧力上昇を引き起こす可能性があり、このガス発生を抑制する手法は確立されていない。

本発明は上記課題を解決するためになされたもので、高放射能濃度の放射性廃棄物と水硬性無機固化材とを混練して固化体を形成し、十分に加熱して水分を除去することにより、この固化体を埋設中に放射線分解により固化体からのガス発生を抑制又は防止し、長期間の埋設処分中の収納容器内の圧力上昇を抑制又は防止し、処分場の健全性を長期間にわたって確保することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明は、原子力施設より発生する放射性廃棄物のうち埋設処分中に放射線分解してガスを発生させる程度に放射性核種濃度が高い廃棄物を固化する高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法において、前記高放射能濃度の放射性廃棄物と水硬性無機固化材とを収納容器に供給し混練して固化体を形成する固化体形成ステップと、この固化体が形成された収納容器を養生し加熱して水分を除去する加熱処理ステップと、この加熱された収納容器に蓋をして密閉する収納容器密閉ステップと、この密閉された収納容器を埋設処分する埋設処分ステップと、を有することを特徴とするものである。

また、上記目的を達成するため、本発明は、原子力施設より発生する放射性廃棄物のうち埋設処分中に放射線分解してガスを発生させる程度に放射性核種濃度が高い廃棄物を固化する高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理装置において、前記高放射能濃度の放射性廃棄物と水硬性無機固化材とを供給し混練して固化体を形成する収納容器と、この固化体が形成された収納容器を移送する移送装置と、この移送された収納容器内の固化体を養生し加熱して水分を除去する水分除去装置と、この水分が除去された収納容器に蓋をして密閉する密閉手段と、この密閉された収納容器を埋設処分する埋設処分施設と、を有することを特徴とするものである。

本発明によれば、高放射能濃度の放射性廃棄物と水硬性無機固化材とを混練して固化体を形成し、十分に加熱して水分を除去することにより、この固化体を埋設中に放射線分解により固化体からのガス発生を抑制又は防止し、長期間の埋設処分中の収納容器内の圧力上昇を抑制又は防止でき、処分場の健全性を長期間にわたって確保することができる。

以下、本発明に係る高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法及びその装置の実施の形態について、図１乃至図４を参照して説明する。ここで、互いに同一又は類似の部分には共通の符号を付すことにより、重複説明を省略する。

図１は、本発明の実施の形態の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法の手順を示すフロ−図である。

図１に示すように、高放射能濃度の放射性廃棄物１１は、水硬性無機固化材１０と必要に応じて水１２等を混練して収納容器１３に注入される。このとき、インドラムミキサなどを使用して収納容器１３中で混練することも可能である。

収納容器１３中で混練して形成された固化体を十分に養生した後に、加熱１４して水分１５を除去する。このとき発生するオフガス１６おいて、放射性核種が含有される場合には、オフガス１６を処理する活性炭を有するオフガス処理装置１７に導入して、この加熱１４の結果発生したオフガス１６を吸着、分解等処理する。

この加熱１４処理の後に収納容器１３と固化体との間に間隙が発生した場合は、この間隙は砂、石、粗骨材又はこれらの混合物からなる非含水無機固体が充填２０される。この非含水無機固体の充填２０は、加振又は超音波照射により振動して行われる。

上述の固化体を十分に加熱して水分を除去した後に、収納容器１３に蓋をして密閉１８する。この蓋の外周を溶接することにより又は蓋と収納容器１３との間にシール材を介在させて、収納容器１３は密閉される。

この固化体を収納した収納容器１３は蓋をして密閉した後に、埋設処分施設において埋設処分１９される。

このように構成された本実施の形態において、高放射能濃度の放射性廃棄物１１と水硬性無機固化材１０とを混練して固化体を形成し、十分に加熱して水分を除去することにより、この固化体を埋設中に放射線分解により固化体からのガス発生を抑制又は防止することができる。

本実施の形態によれば、固化体を埋設中に放射線分解により固化体からのガス発生を抑制又は防止することができるので、放射性核種濃度が高い放射性廃棄物であっても、長期間の埋設処分中の収納容器内の圧力上昇を抑制又は防止でき、処分場の健全性を長期間にわたって確保することができる。

図２は、乾燥処理ステップにおける収納容器の重量変化率を示すグラフである。

すなわち、本実施の形態により形成された固化体からの水分除去方法の確認試験結果である。模擬廃液をフライアッシュセメント（ＦＡＣ）やアルミナセメント（ＡＬＣ）で固化し、６０℃、１２０℃、１７０℃で加熱して重量変化を測定した場合の測定結果である。

また、図３は、図１の乾燥処理ステップにおける加熱後の放出水分量（量重量％）と混練時の添加水分量（量重量％）の比較を示す表である。

図３に示すように、加熱温度及び使用したセメントの種類により、重量減少速度や減少量は異なるものの、ほぼ添加した水の全てが除去できることが明らかである。

図２及び図３に示すように、加熱処理温度が５０〜１７０℃、好ましくは６０〜１７０℃の場合は、ほぼ添加した水の全てが固化体から除去することができる。なお、加熱処理温度が５０℃未満の場合は、水の固化体からの除去が不十分である。また、加熱処理温度が１２０℃を越える場合は、水の除去による固化体の重量変化率は１２０℃の場合と大差がなかつた。

また、図２に示すように、加熱処理時間が1時間以上の場合は、ほぼ添加した水の全てが固化体から除去することができる。なお、加熱処理時間が０．５時間未満の場合は、水の固化体からの除去が不十分である。また、加熱処理時間が1．５時間の場合は、水の除去による固化体の重量変化率は1時間の場合と大差がなかつた。

図４は、図１の収納容器の材料としてステンレス鋼の模擬地下水中における腐食速度示すグラフである。

すなわち、本実施の形態による固化体を収納する収納容器として、ステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）の還元雰囲気下における模擬地下水中での腐食電流を測定した実験結果である。

このデータにより、ステンレス鋼の腐食速度が算出可能であり、０．０５８μｍ／年であると算出できる。例えば、放射性核種として^６０Ｃｏが主な成分である場合、半減期が５．２７２年であるため、放射能濃度を1／１０^６以下とするためには２０半減期の間（１０５．４４年）水の浸入を防止する必要がある。よって、収納容器の材料がステンレス鋼である場合は、最小厚さは６．１２×１０^−３ｍｍ以上必要であり、かつ水の浸入する隙間のないことが必要であることを確認した。

図５は、本発明の実施の形態の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理装置の構成を示すブロック図である。

図５及び図１に示すように、ミキサー１で高放射能濃度の放射性廃棄物１１と水硬性無機固化剤１０とを混練する。この混練した高放射能濃度の放射性廃棄物１１と水硬性無機固化剤１０は収納容器１３に注入される。

この高放射能濃度の放射性廃棄物１１と水硬性無機固化剤１０を注入した収納容器１３は、移送装置３により水除去装置４へ移送される。この水除去装置４へ移送された収納容器１３は、必要な期間養生して固化体が形成される。この固化体が形成された収納容器１３は、加熱して水分が除去される。

この加熱の際に発生するオフガスは、オフガス処理装置１７に導入され処理された後に排出される。

この水除去装置４において水分及びオフガスが除去された固化体が充填された収納容器１３には、密閉手段（図示せず）により蓋を被せる。この蓋の外周を溶接することにより又は蓋と収納容器１３との間にシール材を介在させて、収納容器１３は密閉される。

この密閉された収納容器１３は埋設処分施設において埋設処分される。

このように構成された本実施の形態において、高放射能濃度の放射性廃棄物と水硬性無機固化材とを混練し養生して固化体を形成し、十分に加熱して水分を除去することにより、この固化体を埋設中に放射線分解により固化体からのガス発生を抑制又は防止することができる。

本実施の形態によれば、固化体を埋設中に放射線分解による固化体からのガス発生を抑制又は防止することができるので、放射性核種濃度が高い放射性廃棄物であっても、長期間の埋設処分中の収納容器内の圧力上昇を抑制又は防止でき、処分場の健全性を長期間にわたって確保することができる。

本発明の実施の形態の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法の手順を示すフロー図。図１の乾燥処理ステップの種々実施例における収納容器の重量変化率を示すグラフ。図１の乾燥処理ステップにおける加熱後の放出水分量と混練時の添加水分量の比較を示す表。図１の収納容器の材料としてステンレス鋼の模擬地下水中における腐食速度の実験結果を示すグラフ。本発明の実施の形態の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理装置の構成を示すブロック図。

符号の説明

１…ミキサー、３…移送装置、４…水分除去装置、１０…水硬性無機固化材、１１…高放射能濃度の放射性廃棄物、１２…水、１３…収納容器、１４…加熱、１５…水分、１６…オフガス、１７…オフガス処理装置、１８…収納容器密閉、１９…埋設処分、２０…充填。

Claims

原子力施設より発生する放射性廃棄物のうち埋設処分中に放射線分解してガスを発生させる程度に放射性核種濃度が高い廃棄物を固化する高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法において、
前記高放射能濃度の放射性廃棄物と水硬性無機固化材とを収納容器に供給し混練して固化体を形成する固化体形成ステップと、
この固化体が形成された収納容器を養生し加熱して水分を除去する加熱処理ステップと、
この加熱された収納容器に蓋をして密閉する収納容器密閉ステップと、
この密閉された収納容器を埋設処分する埋設処分ステップと、
を有することを特徴とする高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法。
前記加熱処理ステップは、加熱処理温度が５０〜１７０℃で処理するものであること、を特徴とする請求項１記載の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法。
前記加熱処理ステップは、加熱処理時間が1時間以上で処理するものであること、を特徴とする請求項１又は２記載の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法。
前記加熱処理ステップは、前記加熱されて発生したオフガスを吸着又は燃焼により除去するものであること、を特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法。
前記加熱処理ステップの後に、前記収納容器と固化体との間に発生した間隙を砂、石、粗骨材の少なくとも１種からなる非含水無機固体を充填する充填ステップをさらに有すること、を特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法。
前記充填ステップは、前記非含水無機固体を充填するときに、加振又は超音波照射により振動して充填するものであること、を特徴とする請求項５に記載の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法。
前記収納容器密閉ステップは、前記蓋を溶接又はシール材で収納容器に固着させて密閉構造にすること、を特徴とする請求項１乃至６のいずれかに記載の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法。
原子力施設より発生する放射性廃棄物のうち埋設処分中に放射線分解してガスを発生させる程度に放射性核種濃度が高い廃棄物を固化する高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理装置において、
前記高放射能濃度の放射性廃棄物と水硬性無機固化材とを供給し混練して固化体を形成する収納容器と、
この固化体が形成された収納容器を移送する移送装置と、
この移送された収納容器内の固化体を養生し加熱して水分を除去する水分除去装置と、
この水分が除去された収納容器に蓋をして密閉する密閉手段と、
この密閉された収納容器を埋設処分する埋設処分施設と、
を有することを特徴とする高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理装置。
前記収納容器の材質は、ステンレス鋼であること、を特徴とする請求項８記載の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理装置。
前記水分除去装置において収納容器内の固化体を加熱するときに発生するオフガスを供給して放射性核種を除去するオフガス処理装置をさらに設けること、を特徴とする請求項８又は９記載の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理装置。
前記オフガス処理装置は、オフガスを処理する活性炭を有すること、を特徴とする請求項１０に記載の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理装置。