JP4106966B2 - 複合磁性材料及びその製造方法 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は電子機器の主要な受動部品であるインダクタ、チョークコイル、トランス及びその他の磁性素子に用いられる高性能な複合磁性材料及びその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
電子機器の小型／薄型化に伴い、これらに用いられる受動部品や半導体デバイスも小型化、薄型化することが強く求められている。一方、ＣＰＵなどのＬＳＩは高集積化してきており、特に高速なＣＰＵに供給される電源回路には数Ａ〜数十Ａの電流が供給されることがある。
【０００３】
従って、これらの電源供給回路に用いられるチョークコイル等の磁性素子においては小型／薄型化要求とともに直流重畳によるインダクタンスの低下が少ないことが必要とされている。さらに又、使用周波数領域も高周波化しており、高周波領域においてコア損失の低いことが求められている。すなわち大電流、高周波領域で使用することが可能であり、かつ小型、薄型化した磁性素子を供給することが求められている。
【０００４】
これらの要望に対して、チョークコイル、トランス等の磁性素子に用いられる磁性材料としてはフェライト軟磁性材料や金属磁性材料が挙げられる。しかし、フェライト軟磁性材料は金属磁性材料に比べて飽和磁束密度が低いために磁気飽和によるインダクタンスの低下が大きく、直流重畳特性が劣るという課題を有している。そのため、通常はコアの磁路を妨げる垂直方向にギャップを設けて、見掛けの透磁率を下げて使用することが行われている。しかしながら、このようなギャップの形成は振動によるノイズ音の発生源となったり、さらに透磁率を下げても飽和磁束密度は低いままであるため直流重畳特性は金属磁性材料より悪いといった問題点がある。
【０００５】
一方、金属磁性材料はフェライト材料に比べて飽和磁束密度が著しく大きいという特性を有しているので直流重畳特性は優れている。しかしながら、構成材料が金属であることから固有抵抗が低いために数百ｋＨｚ〜ＭＨｚの高周波領域では渦電流損失が大きくなり、そのままでは使用することができないという欠点がある。
【０００６】
そのために金属磁性材料を粉末化したものを用い、粉末粒子間の絶縁処理を施し、加圧成形して圧粉磁芯として使用されている。この圧粉磁芯として良好な磁気特性を得るためには絶縁処理された金属磁性粉末の充填率を高める必要があり、数トン／ｃｍ²〜２０トン／ｃｍ²での高圧成形を行う必要がある。このとき、高圧成形時に導入される加圧歪みにより磁気特性は著しく低下する。この低下した磁気特性を改善する対策として、焼鈍という熱処理を成形後にすることによって歪みを開放する作業が行われている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来の金属磁性粉末と絶縁性結着剤から構成され加圧成形後熱処理を施した複合磁性材料は、通常１０トン／ｃｍ²以上の高圧成形した場合においても最終製品の成形密度は理論密度に対しては未だに十分ではなく、高周波領域でのコア損失、透磁率ともに小型、大電流に対応できる磁性素子用の複合磁性材料としては充分満足できる特性を得ることが困難であった。
【０００８】
特にＦｅ−Ｓｉ系軟磁性合金材料において、Ｓｉの添加は磁気異方性、磁歪定数を小さくし、固有抵抗を高めることから渦電流損失を低減させる効果があるので磁気特性の向上には有効である。この軟磁性合金材料を軟磁性合金粉末として用いて加圧成形する時、Ｓｉの添加は材料の硬度を高めてしまうことになり塑性変形性を低下させる。
【０００９】
その結果として成形体の高密度化が困難となり、優れた磁気特性を有する圧粉磁芯を実現することが困難であった。
【００１０】
又、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系軟磁性合金材料においてもＳｉ，Ａｌを添加することにより軟磁気特性を改善するものであるが、前記Ｆｅ−Ｓｉ系軟磁性合金材料より硬度がさらに高くなり、圧粉磁芯の高密度化がより困難となっている。
【００１１】
次にＦｅ−Ｎｉ系軟磁性合金材料においてはＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系、Ｆｅ−Ｓｉ系と比較して硬度は低いものの、被成形物中における合金粉末の充填率としては満足のいくものではなかった。
【００１２】
本発明は上記従来の技術における課題を解決し、高周波領域においても低いコア損失で良好な直流重畳特性を有する複合磁性材料を提供するものである。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するために本発明は以下の構成を有するものである。
【００１４】
本発明の請求項１に記載の発明は、軟磁性合金粉末と絶縁材とガラス転移点が０℃以下であるアクリル樹脂を結着剤として含み、加圧成形した複合磁性材料であり、これにより複合磁性材料において粉末粒子間絶縁及び高密度化が可能となり、高周波領域においても低いコア損失、優れた直流重畳特性を実現することができる。
【００１５】
本発明の請求項２に記載の発明は、軟磁性合金粉末がＦｅ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｎｉ系、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系の少なくとも１種から選ばれる請求項１に記載の複合磁性材料であり、これにより良好な軟磁気特性を実現することができる。
【００１６】
本発明の請求項３に記載の発明は、被成形物中における軟磁性合金粉末の充填率が体積換算で８５％以上である請求項１に記載の複合磁性材料であり、これにより低損失、良好な透磁率を実現することができる。
【００１７】
本発明の請求項４に記載の発明は、軟磁性合金粉末の平均粒径が１〜１００μｍである請求項１に記載の複合磁性材料であり、これにより高周波数でも低いコア損失、良好な透磁率を実現することができる。
【００１８】
なお、本発明における平均粒径とは、粒径が小さなものからカウントしていき、積算が全体の５０％となったときの粒子径を意味する。
【００１９】
本発明の請求項５に記載の発明は、軟磁性合金粉末の酸素含有量が４５００ｐｐｍ以下である請求項１に記載の複合磁性材料であり、これにより優れた軟磁気特性を実現することができる。
【００２０】
本発明の請求項６に記載の発明は、絶縁材が絶縁性の酸化物からなる請求項１に記載の複合磁性材料であり、高周波領域でのコア損失が小さい磁性素子を実現することができる。
【００２１】
本発明の請求項７に記載の発明は、請求項１に記載の被成形物を非酸化性雰囲気中で７００〜１０００℃の温度で熱処理する複合磁性材料の製造方法であり、軟磁気特性に優れた磁性素子の製造方法を実現することができる。
【００２２】
【発明の実施の形態】
以下本発明の複合磁性材料及びその製造方法に関する実施の形態について説明する。
【００２３】
（実施の形態１）
以下、実施の形態１を用いて本発明の請求項１〜３、５、６の発明について説明する。
【００２４】
本発明における複合磁性材料は軟磁性合金粉末に絶縁材とガラス転移点が０℃以下であるアクリル樹脂を結着剤として混合して加圧成形したものであり、その被成形物を非酸化性雰囲気中にて７００〜１０００℃で熱処理したものである。
【００２５】
本発明における熱処理とは、加圧成形時に軟磁性合金粉末に導入される加工歪みによる磁気特性の低下を防ぐものであり、加工歪みの開放が目的である。この加工歪みを開放するための熱処理温度としてはより高温とする方が好ましい。しかしながらあまり温度を上げすぎると軟磁性合金粉末の粒子間絶縁が不充分となり渦電流損失が増大するという課題が大きくなる。そのために軟磁性合金粉末の粒子間の焼結反応が起こらない温度以下で熱処理することが重要である。
【００２６】
次に、軟磁性合金粉末を用いて圧粉磁芯を作製する場合、セラミック材料などの製造プロセスとは異なり、粉体成形物の焼成収縮等による緻密化の過程が無く、成形体密度がほぼ最終製品の密度となるので圧粉磁芯の高密度化には高圧成形により軟磁性合金粉末を十分塑性変形させることが必要であった。
【００２７】
しかしながら本発明に用いられるＦｅ−Ｓｉ系合金は軟磁気特性の改善を目的としてＳｉを添加したものであるが、このＳｉが添加された軟磁性合金粉末の硬度は高くなってしまうことから塑性変形性があまり良くないという課題を有している。
【００２８】
このために圧粉磁芯の高密度化を図ることが難しく、優れた磁気特性を実現することが困難であった。またＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系軟磁性合金、Ｆｅ−Ｎｉ系軟磁性合金においても塑性変形性、軟磁性合金粉末の充填性としては満足のいくものではなかった。
【００２９】
そこで磁気特性の改善を目的に鋭意検討を行った結果、本発明では結着剤の可塑性を高めることにより、硬く塑性変形しにくい軟磁性合金粉末においても成型性を改善することによって高密度化が図れることを見出した。すなわち、可塑性が良好なアクリル樹脂においてさらにガラス転移点を０℃以下とすることにより最も高密度化が図れることにより、被成形物に対する軟磁性合金粉末の充填率を体積換算で８５％以上とすることが可能となった。また結着剤と絶縁材を複合添加することにより加圧成形後の歪み開放を目的とした熱処理後も合金粉末間絶縁を十分保つことが可能である。
【００３０】
本発明に用いられる軟磁性合金粉末はＦｅ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｎｉ系、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系から選ばれる少なくとも１種であるときに、コア損失の少ない直流重畳特性に優れた複合磁性素子を実現することができる。
【００３１】
本発明に用いられるＦｅ−Ｓｉ系軟磁性合金粉末はＳｉの含有量が１ｗｔ％以上８ｗｔ％以下であり、残部がＦｅ及び不可避な不純物からなる軟磁性合金粉末組成とするときに最も軟磁気特性の優れた圧粉磁芯とすることができる。前記不可避な不純物としてはＭｎ，Ｃｒ，Ｎｉ，Ｐ，Ｓ，Ｃなどが減量中に混入している。そして本発明におけるＳｉの役割は軟磁気特性を向上させるものであり、磁気異方性、磁歪定数を小さくし、また電気抵抗を高めることにより渦電流損失を低減させる効果がある。Ｓｉ添加量が１ｗｔ％より少ないと軟磁気特性の改善効果に乏しく、８ｗｔ％より多いと飽和磁束密度の低下が大きく直流重畳特性が低下する。
【００３２】
又、本発明に用いられるＦｅ−Ｎｉ系軟磁性合金粉末はＮｉの含有量が４０ｗｔ％以上９０ｗｔ％以下であり、残部がＦｅ及び不可避な不純物からなるものである。本発明におけるＮｉの役割は軟磁気特性を向上させるものであり、Ｎｉ添加量が４０ｗｔ％より少ないと軟磁気特性の改善効果に乏しく、９０ｗｔ％より多いと飽和磁束密度の低下が大きくなり直流重畳特性が低下する。
【００３３】
更に、本発明に用いられるＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系軟磁性合金粉末はＳｉの含有量が８ｗｔ％以上１２ｗｔ％以下、Ａｌの含有量が４ｗｔ％以上６ｗｔ％以下であり、残部がＦｅ及び不可避な不純物からなるものである。本発明におけるＳｉ，Ａｌの役割は軟磁気特性を向上させるものであり、上記組成範囲とすることが好ましい。Ｓｉ，Ａｌの添加量が上記組成範囲より少ないと軟磁気特性の改善効果に乏しく、上記組成範囲より多いと飽和磁束密度の低下が大きく直流重畳特性が低下する。
【００３４】
次に、本発明における絶縁材としては絶縁性の酸化物を形成するものが好ましく、シラン系、チタン系、クロム系等カップリング剤、シリコーン樹脂、又ＳｉＯ₂，ＴｉＯ₂，Ａｌ₂Ｏ₃等金属酸化物粉末などが挙げられるが、より好ましくは安価で分散性の良い、シラン系、チタン系、クロム系等カップリング剤、シリコーン樹脂である。
【００３５】
本発明における複合磁性材料は被成形物中の軟磁性合金粉末の充填率が体積換算で８５％以上であり、より好ましくは８７％以上である。
【００３６】
この充填率が８５％より低いと磁気特性が低く、コア損失が大きくなり、直流重畳特性が悪くなる。
【００３７】
又、本発明に用いられる軟磁性合金粉末の酸素含有量としては４５００ｐｐｍ以下が好ましい。酸素含有量が４５００ｐｐｍより多いと磁気特性の低下が著しく、より好ましい酸素含有量は４０００ｐｐｍ以下である。
【００３８】
以下に、本発明の内容を詳細に説明する。
【００３９】
平均粒径が２１μｍで、（表１）に示す組成を有するＦｅ−Ｓｉ系軟磁性合金粉末を用意した。このＦｅ−Ｓｉ系軟磁性合金粉末には通常２０００〜４０００ｐｐｍの酸素が含まれている。そしてこの軟磁性合金粉末に対して０．３重量部のシリコーン樹脂を絶縁材として添加混合した後、（表１）に示すガラス転移点を有するアクリル樹脂１．２重量部を結着剤として添加混合したコンパウンドを作製した。
【００４０】
又、比較例としてシリコーン樹脂を無添加のコンパウンドも作製した。このようにして得られたコンパウンドを用い、室温にて成形圧力：１２ｔｏｎ／ｃｍ²で加圧成形を行うことによってトロイダルコアを作製し、その後窒素雰囲気中にて８２０℃で１ｈの熱処理を行い、圧粉磁芯を作製した。得られた圧粉磁芯について直流重畳特性、コア損失特性について測定評価を行った。直流重畳特性については印加磁場：５０Ｏｅ、周波数：１００ｋＨｚにおける透磁率をＬＣＲメータにて測定して評価した。コア損失特性は交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定周波数：１００ｋＨｚ、測定磁束密度：０．１Ｔで測定を行った。その評価結果を（表１）に示す。
【００４１】
（表１）より、Ｓｉの含有量が１ｗｔ％以上８ｗｔ％以下であり残部がＦｅ及び不可避な不純物からなり、且つ酸素濃度が４５００ｐｐｍ以下であるＦｅ−Ｓｉ系軟磁性合金粉末を用い、結着剤としてガラス転移点が０℃以下のアクリル樹脂を絶縁材と複合添加することにより、被成形物中のＦｅ−Ｓｉ系軟磁性合金粉末の充填率を８５％以上とすることが可能であり、かつ熱処理後においても軟磁性合金粉末間絶縁が十分であり、優れた直流重畳特性、低いコア損失を示すことが分かる。
【００４２】
このＦｅ−Ｓｉ系軟磁性合金粉末を用いて圧粉磁芯を作製することにより安価で量産性に優れた複合磁性材料を実現することができる。
【００４３】
【表１】

【００４４】
次に、平均粒径が１４μｍで、合金組成が重量％で５４．３５Ｆｅ−４５．５０Ｎｉ−０．１５ＯのＦｅ−Ｎｉ系軟磁性合金粉末を用意した。用意した軟磁性合金粉末に対して、０．４重量部のシリコーン樹脂を絶縁材として添加混合した後、（表２）に示すガラス転移点を有するアクリル樹脂１．０重量部を結着剤として添加混合し、コンパウンドを作製した。得られたコンパウンドを用い成形圧力：８ｔｏｎ／ｃｍ²で加圧成形を行うことによってトロイダルコアを作製し、その後窒素雰囲気中にて７８０℃で１ｈの熱処理を行い、圧粉磁芯を作製した。得られた圧粉磁芯について直流重畳特性、コア損失特性について評価を行った。測定の条件は上記Ｆｅ−Ｓｉ系軟磁性合金粉末の時と同じ条件にて測定評価した。
【００４５】
その結果を（表２）に示す。（表２）より、Ｆｅ−Ｎｉ系軟磁性合金粉末を用いた場合においても良好な直流重畳特性、低いコア損失を示すことが分かる。
【００４６】
【表２】

【００４７】
更に、平均粒径が３７μｍで、合金組成が重量％で８５．５７Ｆｅ−９．５０Ｓｉ−４．８０Ａｌ−０．１３ＯのＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系軟磁性合金粉末を用意した。用意した軟磁性合金粉末に対して、０．２重量部のシリコーン樹脂を絶縁材として添加混合した後、（表２）に示すガラス転移点を有するアクリル樹脂１．３重量部を結着剤として添加混合し、コンパウンドを作製した。得られたコンパウンドを用いて成形圧力：１５ｔｏｎ／ｃｍ²で加圧成形を行うことによってトロイダルコアを作製し、窒素雰囲気中にて７５０℃で１ｈの熱処理を行い、圧粉磁芯を作製した。得られた圧粉磁芯について直流重畳特性、コア損失特性について上記と同じ条件にて測定、評価を行った。その評価結果を（表３）に示す。
【００４８】
（表３）より、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系軟磁性合金粉末を用いた本発明においても良好な直流重畳特性、低いコア損失を示すことが分かる。
【００４９】
【表３】

【００５０】
（実施の形態２）
本発明の実施の形態２により本発明の請求項４に記載の発明について説明する。
【００５１】
本発明に用いられるＦｅ−Ｓｉ系軟磁性合金粉末の組成が重量％で９５．１６Ｆｅ−４．２０Ｓｉ−０．３２Ｏであり、（表４）に示す平均粒径のＦｅ−Ｓｉ系軟磁性合金粉末を用い、粉末に対しシリコーン樹脂を０．２重量部、ガラス転移点が−１０℃のアクリル樹脂を１．４重量部添加混合しコンパウンドを作製した。得られたコンパウンドを用いて１２ｔｏｎ／ｃｍ²の成形条件にて加圧成形を行ってトロイダルコアを作製し、窒素ガス中にて７５０℃で１ｈ熱処理し圧粉磁芯を作製した。得られた圧粉磁芯の直流重畳特性、コア損失特性について実施の形態１と同じ測定方法で評価を行った。評価結果を（表４）に示す。
【００５２】
【表４】

【００５３】
（表４）より、平均粒径が１〜１００μｍにおいて、低損失な軟磁気特性を示すことがわかる。
【００５４】
すなわち、平均粒径としては１．０μｍ以上１００μｍ以下が好ましい。それは平均粒径が１．０μｍより小さいと高い成形密度が得られないために透磁率が低下することになり好ましくない。また平均粒径が１００μｍより大きくなると高周波域において渦電流損失が大きくなるので好ましくない。より好ましくは１〜５０μｍにおいて優れた軟磁気特性の複合磁性材料を得ることができる。
【００５５】
（実施の形態３）
本発明の実施の形態３により本発明の請求項７に記載の発明について説明する。
【００５６】
本発明の熱処理は加圧成形後に発生する加工歪みの開放を目的に行うものであり、非酸化性雰囲気中にて７００〜１０００℃の温度範囲で行うことが好ましい。これは７００℃より低いと歪みの開放が不充分となり良好な軟磁気特性が得られず、１０００℃より高いと軟磁性合金粉末間の絶縁を十分に保つことができず渦電流損失の増大を引き起こすことになるからである。
【００５７】
合金組成が重量％で９４．６Ｆｅ−５．２Ｓｉ−０．２Ｏの軟磁性合金粉末を用い、この軟磁性合金粉末に対してシランカップリング剤０．４重量部を絶縁材として添加し、ガラス転移点が−２０℃のアクリル樹脂１．０重量部を結着剤として添加混合してコンパウンドを作製した。
【００５８】
得られたコンパウンドを用いて成形圧力：１２ｔｏｎ／ｃｍ²の成形条件にて加圧成形を行ってトロイダルコアを作製し、窒素中にて（表５）に示す温度にて４５分間の熱処理を行った。得られた圧粉磁芯の直流重畳特性、コア損失特性について、実施の形態１と同じ方法を用いて測定評価を行った。その評価結果を（表５）に示す。
【００５９】
【表５】

【００６０】
（表５）より、加圧成形後７００〜１０００℃の温度範囲域にて熱処理することにより良好な直流重畳特性、低いコア損失を有する複合磁性材料の製造方法を実現することができる。
【００６１】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば直流重畳特性、コア損失などの軟磁気特性に優れた複合磁性材料及びその製造方法を提供することが可能となり、小型で大電流及び高周波領域で使用可能な磁性素子を実現することができる。

Claims (7)

1. 軟磁性合金粉末と絶縁材とガラス転移点が０℃以下であるアクリル樹脂を結着剤として含み、加圧成形した複合磁性材料。
2. 軟磁性合金粉末がＦｅ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｎｉ系、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系の少なくとも１種から選ばれる請求項１に記載の複合磁性材料。
3. 被成形物中における軟磁性合金粉末の充填率が体積換算で８５％以上である請求項１に記載の複合磁性材料。
4. 軟磁性合金粉末の平均粒径が１〜１００μｍである請求項１に記載の複合磁性材料。
5. 軟磁性合金粉末の酸素含有量が４５００ｐｐｍ以下である請求項１に記載の複合磁性材料。
6. 絶縁材が絶縁性の酸化物からなる請求項１に記載の複合磁性材料。
7. 請求項１に記載の被成形物を非酸化性雰囲気中で７００〜１０００℃の温度で熱処理する複合磁性材料の製造方法。