JP3861518B2

JP3861518B2 - 樹脂組成物およびこの樹脂を用いた積層体

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Publication number: JP3861518B2
Application number: JP18230599A
Authority: JP
Inventors: 昌由鈴田; 浩梅山; 守関口; 正信岡村; 博之水間; 谷口　　正幸; 伸夫古沢
Original assignee: Toppan Inc
Current assignee: Toppan Inc
Priority date: 1999-02-16
Filing date: 1999-06-28
Publication date: 2006-12-20
Anticipated expiration: 2019-06-28
Also published as: JP2000302990A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、凝集剥離タイプのイージーピール性樹脂組成物およびその樹脂組成物をシーラント層として設けた積層体に関し、さらに詳細には、容易にピール強度を調整することが可能でありかつ易開封性を有しながらも、開封時の糸引きや低温における耐衝撃性を改善させるだけでなく、近年問題視されている環境ホルモン物質を含有しない、環境対応型の樹脂組成物およびその積層体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
食品包装分野において、インスタントラーメン、ゼリー、ヨーグルトなどカップに内容物を充填した包装形態が増加してきている。また、最近ではＨＭＲ（ホーム・ミール・リプレースメント）の流れが強くなり、それに伴い、冷凍流通可能でかつ電子レンジなどの耐熱性を有するトレーなども徐々に増えつつある。これらの容器の代表的な例としては、一般的にポリエチレン、ポリスチレン、発泡ポリスチレン、ポリプロピレン樹脂、ポリエステル樹脂などの熱可塑性樹脂を射出成形や真空圧縮成形などの製法を利用して製造されている。また、近年では省資源化、ごみの減容積化、リサイクル性などを考慮して、紙にポリエチレン樹脂などのポリオレフィン系樹脂を積層させた紙カップなどが開発されており、内容物としてインスタントラーメンに限らず、飲料やヨーグルトなどの乳製品なども充填されるようになってきた。
【０００３】
一般にこれらの容器には、内容物保護および開封時の易開封性考慮した蓋材が設けられている。これらの蓋材のシーラント層は、内容物保護のため被着体とは強接着性を有しながらも、開封事には易開封性を有するという相反する機能を要求されている。
【０００４】
このような要求を満たすため、様々な機能が蓋材に付与されてきた。その一つが、易開封機構の設計であり、それらの例として、層間剥離機構、凝集剥離機構が挙げられる。このうち、凝集剥離機構は非相溶系あるいは部分相溶系の熱可塑性樹脂をブレンドすることで設計され、その剥離原理としては、非相溶系あるいは部分相溶系の熱可塑性樹脂ブレンド層の凝集力が小さいことを利用し、開封時は蓋材の内表面層であるシーラントと被着体との界面ではなく、このような非相溶系あるいは部分相溶系のブレンド樹脂層からなるシーラントの凝集破壊を利用することが挙げられる。
【０００５】
この凝集剥離型のシーラントの特徴としては、優れた剥離性（様々なシール温度やシール圧力に対して安定した剥離強度を示す）だけでなく、剥離痕跡を被着体に残す事が可能であるため、包材のバージン性を確認する事が可能であることが挙げられる。このような易開封性およびバージン性の確認という点で、食品用途だけでなく医療・医薬用の包材にも、凝集剥離タイプのシーラントを積層させた積層体が使用されるようになってきている。
【０００６】
しかしながら、凝集剥離型のシーラントの問題点としては、まず開封時の糸引きが挙げられる。開封時に糸引きが発生するという事は、食品用途でも医療・医薬用途でもそうであるが、衛生性という点で好ましくない。また、凝集剥離型のシーラントは主としてベース樹脂の凝集力を低下させる目的で、ベース樹脂とは相溶しない樹脂、特にポリスチレン樹脂を配合している場合が多いが、このポリスチレン樹脂中に含まれるダイマー・トリマーなどの低分子量成分が環境ホルモンとして問題視されつつある事から、できるだけ環境的に問題がある成分を含む物質の使用を制限する傾向が強くなってきている。また、一般にこのような凝集剥離タイプのシーラントは、その製造工程が複雑であることから、樹脂コストが高くなり、それを使用した包装材料は必然的にコストが高くなってしまう。さらに、凝集剥離型シーラントは上述したようにベース樹脂の凝集力を低下させることで易開封性を附与しているが、その結果、衝撃性などの物性が低下する恐れがある。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の課題は上記の実状を考慮したものであり、環境的に問題のない樹脂を用いた、特に被着体が汎用的であるポリエチレン樹脂に対する、凝集剥離型のシーラントとしての機能を有する事が可能な樹脂組成物、および、それをシーラントとして用いた積層体、特に容器密封用蓋材あるいは軟包装材料として好適に使用できる積層体を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は上記課題を解決するためになされたものであり、熱可塑性樹脂Ａを５０〜９９ｗｔ％と、この熱可塑性樹脂Ａに非相溶系または部分相溶系の熱可塑性樹脂Ｂを１〜５０ｗｔ％とをポリマーブレンドした樹脂組成物であって、熱可塑性樹脂Ａのメルトインデックスが０．１〜１００であり、かつ、熱可塑性樹脂Ａのメルトインデックス（ＭＩa）と熱可塑性樹脂Ｂのメルトインデックス（ＭＩb）がＭＩa≧ＭＩb の関係にあることを特徴とする、樹脂組成物である。
【０００９】
本発明においては、熱可塑性樹脂Ａの引張破断強度が５〜２０ＭＰａであり、熱可塑性樹脂Ａの引張破断伸びが６００％以下であることが必要である。
【００１０】
熱可塑性樹脂Ａとしては、低密度ポリエチレン樹脂、またはエチレン−酢酸ビニル共重合体が用いられる。
【００１１】
熱可塑性樹脂Ｂは、熱可塑性樹脂Ａ中に楕円状、層状、あるいは線状に分散していることが好ましく、その大きさは少なくとも１μｍの大きさを有していることが好ましい。
【００１２】
上記樹脂組成物には、さらにエチレン−αオレフィン共重合エラストマーまたはエチレン−αオレフィン共重合プラストマーのいずれかを、相溶化剤として添加する。この相溶化剤の添加量は、熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂの合計重量１００重量部に対して０．０１〜３０重量部とする。
【００１３】
上記した樹脂組成物は、適当な基材上に表面層として設けられ、ヒートシール用積層体として使用される。この積層体の表面層は、ヒートシールされた後、凝集破壊によって被着体から剥離し、この剥離強度が１〜１５Ｎ／１５ｍｍであることをが好ましい。また、表面層にはエンボス加工が施されていることが好ましい。
【００１４】
上述のヒートシール用積層体は、容器密封用蓋材として好適に使用される。
【００１５】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の樹脂組成物は、熱可塑性樹脂Ａとして、ＪＩＳ．Ｋ７２１０に準ずる１９０℃、２１．１６８Ｎにおけるメルトインデックス（ＭＩａ）が０．１〜１００ｇ／１０分であり、好ましくはＪＩＳ．Ｋ７１１３における引張破断強度が５〜２０ＭＰａ、引張破断伸びが６００％以下である樹脂、好ましくはポリオレフィン樹脂もしくはオレフィン系共重合体を５０〜９９ｗｔ％と、熱可塑性樹脂Ｂとして、熱可塑性樹脂Ａと非相溶系もしくは部分相溶系であり、熱可塑性樹脂Ａのメルトインデックス（ＭＩａ）と熱可塑性樹脂Ｂのメルトインデックス（ＭＩｂ）が、ＭＩａ≧ＭＩｂの関係を有する樹脂、好ましくはポリオレフィン樹脂もしくはオレフィン系共重合体１〜５０ｗｔ％とからなるものである。
この樹脂組成物には、さらに第３成分としてエチレン−αオレフィン共重合体エラストマーあるいはプラストマーからなる相溶化剤を添加してもよく、その添加割合は、熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂの合計重量１００重量部に対し０．０１〜３０重量部とすることが好ましい。
【００１６】
本発明においては、特に被着体としてのポリエチレン樹脂に対する接着性および剥離性を考慮して、樹脂組成物のベースとなる熱可塑性樹脂Ａとしては、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン−αオレフィン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸エステル共重合体、エチレン−アクリル酸エステル共重合体、アイオノマー、エチレン−酢酸ビニル共重合体等を採用することが好ましいく、特にポリエチレン、エチレン−αオレフィン共重合体が好ましい。
【００１７】
また、これらの樹脂はそれぞれの樹脂単体で、またはこれらの樹脂をブレンドして使用しても構わない。さらに、これらの樹脂に低分子量の石油樹脂、例えば脂肪族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂や、ロジン、重合ロジン、水素添加ロジン、ロジングリセリンエステル、およびその水添物または重合物、ロジンペンタエリストールおよびその水添物または重合物のようなロジン類を粘着付与剤として適量を配合しても構わない。
【００１８】
熱可塑性樹脂Ａは、上述のようにＪＩＳ．Ｋ７２１０に準ずる１９０℃、２１．１６８Ｎにおけるメルトインデックス（ＭＩａ）が０．１〜１００ｇ／１０分であるものが好ましい。０．１を下回わると加工性に劣り、１００を超えると樹脂の機械物性・加工性を考慮すると好ましくない。熱可塑性樹脂ＡのＭＩａの最適値は上述した範囲に収まるが、後述する熱可塑性樹脂Ｂの分散状態を考慮すると、ＭＩａは５〜６０ｇ／１０分である方が好ましい。
【００１９】
樹脂組成物に含まれる熱可塑性樹脂Ｂは、環境性を考慮すると、ポリスチレンを使用しないで、かつ樹脂Ａと完全非相溶あるいは部分相溶するポリオレフィン樹脂あるいはオレフィン系共重合体であることが好ましい。例えば、熱可塑性樹脂Ａが上記内容のものであれば、熱可塑性樹脂Ｂとしては、ポリαオレフィン、ポリαオレフィン−エチレン共重合体（αオレフィンコンテント＞エチレンコンテント）が好ましい。熱可塑性樹脂Ｂとしてのαオレフィンの炭素数には特に制限が無く、プロピレン、ブテン−１、ヘキセン−１、４−メチル−１−ペンテン、オクテン−１などが選択されるが、熱可塑性樹脂Ａがエチレン系であれば、熱可塑性樹脂Ｂのαオレフィンとしては特にプロピレン、ブテン−１が好ましい。
【００２０】
相溶化剤として添加可能な樹脂としては、非相溶系である熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂと両者に相溶性を有する性質を持つ物が好ましい。熱可塑性樹脂Ａが上述したポリエチレン樹脂や、エチレン−αオレフィン共重合体の場合は、相溶化剤としてはエチレン−αオレフィン共重合体エラストマーもしくはプラストマーが好ましく、その具体的な例としてはエチレン−プロピレン共重合体エラストマー、エチレン−ブテン共重合体エラストマー、あるいはエチレン−オクテン共重合体エラストマー（プラストマー）などが挙げられる。
【００２１】
以上述べた条件を好適に満たす熱可塑性樹脂Ａ、熱可塑性樹脂Ｂおよび相溶化剤の組み合わせとしては、以下の例が挙げられる。
（組み合わせ例１）
熱可塑性樹脂Ａ／熱可塑性樹脂Ｂ
＝低密度ポリエチレン／ポリブテン−１
（組み合わせ例２）
熱可塑性樹脂Ａ／熱可塑性樹脂Ｂ
＝エチレン酢酸ビニル共重合体／ポリブテン−１
（組み合わせ例３）
熱可塑性樹脂Ａ／熱可塑性樹脂Ｂ
＝エチレン−アクリル酸共重合体／ポリプロピレン
（組み合わせ例４）
熱可塑性樹脂Ａ／熱可塑性樹脂Ｂ
＝アイオノマー／ポリプロピレン
【００２２】
また、以上述べた条件を好適に満たす熱可塑性樹脂Ａ、熱可塑性樹脂Ｂ、樹脂Ｃの組み合わせとしては、以下の例が挙げられる。
（組み合わせ例５）
熱可塑性樹脂Ａ／熱可塑性樹脂Ｂ／相溶化剤
＝低密度ポリエチレン／ポリブテン−１／エチレン−ブテン共重合体エラストマー
（組み合わせ例６）
熱可塑性樹脂Ａ／熱可塑性樹脂Ｂ／相溶化剤
＝低密度ポリエチレン／ポリプロピレン／エチレン−プロピレン共重合体エラストマー
（組み合わせ例７）
熱可塑性樹脂Ａ／熱可塑性樹脂Ｂ／相溶化剤
＝低密度ポリエチレン／ポリブテン−１／エチレン−オクテン共重合体プラストマー
（組み合わせ例８）
熱可塑性樹脂Ａ／熱可塑性樹脂Ｂ／相溶化剤
＝低密度ポリエチレン／ポリプロピレン／エチレン−オクテン共重合体プラストマー
【００２３】
本発明の樹脂組成物において、熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂの配合比は、熱可塑性樹脂Ａを５０〜９９ｗｔ％、熱可塑性樹脂Ｂを１〜５０ｗｔ％の範囲とする。熱可塑性樹脂Ｂは、熱可塑性樹脂Ａに配合することで、熱可塑性樹脂Ａの凝集力を低下させ、易開封性を付与するものであるため、上記配合比とする。必要に応じて添加される相溶化剤は、熱可塑性樹脂Ａおよび熱可塑性樹脂Ｂの界面接着性を向上させるために添加する物であり、その界面接着強度をコントロールすることで、ピール強度の調整を行うことが可能であり、かつ、耐衝撃性を向上させることも可能である。そのような意味で、相溶化剤は、熱可塑性樹脂Ａ＋熱可塑性樹脂Ｂの合計重量１００重量部に対し、０．０１〜３０重量部であることが好ましい。
【００２４】
本発明の樹脂組成物のモルフォロジーとしては、ベースとなる熱可塑性樹脂Ａ中に分散する熱可塑性樹脂Ｂの形状が楕円形状（図１）、層状（図２）、もしくは線状（図３）に分散されている事が好ましい。樹脂組成物の剥離性は、上記形態で分散している分には熱可塑性樹脂Ｂの分散サイズに特に影響はされないが、以下に述べる樹脂のメルトインデックスや熱可塑性樹脂Ａの機械物性のでも分かるように、糸引き挙動を発生させないためには、できるだけ大きく分散していた方が好ましい。好ましくは、ドメインの径で（長径）で１μｍ以上になる方が好ましい。
【００２５】
上述したモルフォロジーを形成させるためには、熱可塑性樹脂Ａおよび熱可塑性樹脂ＢのＪＩＳ．Ｋ７２１０に準ずる１９０℃、２１．１６８Ｎにおけるメルトインデックス（ＭＩ）の大小関係、あるいは、実際の加工温度およびせん断速度域での溶融粘度の大小関係を調整する必要がある。一般的に、成形加工温度およびせん断速度下で、熱可塑性樹脂Ａの粘度よりも熱可塑性樹脂Ｂの粘度の方が高ければ、上記モルフォロジーを形成させる事が可能である。そのため、製膜条件における熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂの溶融粘度がＡ＜Ｂの関係、あるいは熱可塑性樹脂Ａのメルトインデックス（ＭＩａ）≧熱可塑性樹脂Ｂのメルトインデックス（ＭＩｂ）の関係を有していればよい。その大小関係はかけ離れていれば離れているほど好ましい。また、モルフォロジー形態は、溶融樹脂の引き取り速度にも影響を受けるので、上記形態になるように加工条件（加工温度、加工速度など）をコントロールした方が好ましい
【００２６】
熱可塑性樹脂Ａの機械物性としては、ＪＩＳ．Ｋ７１１３における引張破断強度が５〜２０ＭＰａで、かつ、引張破断伸びが６００％以下であることが好ましい。ここで、ＪＩＳ．Ｋ７１１３における引張破断強度、引張破断伸びの測定試験片および測定条件は、ＪＩＳ．Ｋ７１１３に記載されている内容に従う。例えば、測定する樹脂が低密度ポリエチレン樹脂であれば、２号試験片で厚さ２．０±０．２ｍｍ、試験速度２００ｍｍ／ｍｉｎ．など、各樹脂に応じた試験を行う。
【００２７】
引張り破断強度が５ＭＰａより小さいと、樹脂としての強度が低くなりすぎ、シール強度が得られない可能性がある。また、引張り破断強度が２０ＭＰａより超え、かつ破断伸びが６００％を超えると、開封時に糸引きを発生する恐れがある。このような意味から、引張破断強度が５〜２０ＭＰａで、かつ、引張破断伸びが６００％以下であることが好ましい。
【００２８】
以上のように、熱可塑性樹脂Ａおよび熱可塑性樹脂ＢのＭＩ、熱可塑性樹脂Ｂの分散状態（モルフォロジー、形態）、熱可塑性樹脂Ａの機械物性をコントロールすることで、複雑な工程を経て製造された高価格の易開封性シーラント使用しなくとも、糸引き挙動を発生せず、かつ密着性を有しながらも易開封性に優れた樹脂組成物を得る事が可能である。
【００２９】
樹脂組成物には、加工性、熱安定性などを考慮して、必要に応じて酸化防止剤、安定剤、滑剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、防雲剤、粘着調整剤、充填剤、着色剤などの添加剤を加えることも可能である。
【００３０】
本発明の樹脂組成物をシーラント（すなわち一方の表面層）とした積層体としては、
例１）紙層／熱可塑性樹脂層（中間層１）／アルミ箔層／熱可塑性樹脂層（中間層２）／樹脂組成物層（本発明品）
例２）熱可塑性樹脂層（最外層）／紙層／熱可塑性樹脂層（中間層１）／熱可塑性樹脂層（中間層２）／熱可塑性樹脂（中間層３）／樹脂組成物層（本発明品）
例３）熱可塑性樹脂層（最外層）／紙層／樹脂組成物層（本発明品）
例４）熱可塑性樹脂層（最外層）／熱可塑性樹脂層（中間層１）／樹脂組成物層（本発明品）
などが例示できる。なお、層構成は上記構成に限らず何層でも構わず、最外層の熱可塑性樹脂層としてはポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリアミドフィルム、延伸ポリプロピレンフィルムを、熱可塑性樹脂中間層としては、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、エチレン−αオレフィン共重合体、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂など、また、これらの単体でなく、各種ブレンド物でも構わない。さらに、必要に応じてエチレン−ビニルアルコール共重合体やポリビニルアルコールなどのガスバリア性樹脂層、エチレン−α、β不飽和カルボン酸共重合体、酸無水物変性ポリオレフィン樹脂などの接着性樹脂層、ウレタン系やイミン系などの接着剤層などを積層させても構わない。各種コーティング層、インキ層を介在させても構わない。さらに、紙を積層した構成においては、紙の材質も特に限定されるものではない。また、バリア性を付与させるために無機化合物を蒸着などの手法により積層させたフィルムも使用可能である。
【００３１】
これらの積層体の積層方法も特に限定されるわけではなく、通常の押出ラミネート、ドライラミネートなどの各種ラミネート方法を利用する事で製造する事が可能である。また、本発明の樹脂組成物の製膜方法としては、主に押出ラミネート手法を用いて製膜され、その際には、樹脂Ａおよび樹脂Ｂを各種ブレンダーにてドライブレンドしたものを直接単軸押出機により製膜しても、あるいは２軸押出機やバンバリミキサーなどの混練機を用いて樹脂Ａと樹脂Ｂのコンパウンドを作成してから、単軸押出機でフィルムを製膜しても構わない。フィルムの製膜方法としてはＴダイによる押出ラミネートだけでなく、インフレーションやキャストなどの手法を用いてフィルムとしたものを別工程で基材と貼り合せても構わない。その際、加工性に応じては、各種樹脂との共押出にして製膜しても構わない。
【００３２】
これらの積層体は、別工程あるいはインラインで各種加工・処理を施しても構わない。必要に応じては、被着体との接着性を向上させるため、コロナ処理、火炎処理、プラズマ処理などの各種表面処理を施すことができる。また、基材との接着性を向上させるため、樹脂が溶融状態の時にオゾン処理などの処理を施しても構わない。また、包材のスリップ性、アンチブロッキング性、ライン適性を考慮した上で、シーラント内面のみ、あるいは積層体全体にエンボス加工を施しても構わない。エンボス加工に関しては、特に糸引き解消効果を有する事から特に好ましい。
【００３３】
エンボス加工は、各種公知の手法を用いて行う事もできるが、工程間省略などを考慮すると、あらかじめ押出ラミネート機の冷却ロールをエンボスロールにする事で、インラインでエンボス加工を施す事が可能であるが、加工方法には特に制限はない。
【００３４】
これらの積層体の用途分野としては、上述したような、蓋材（カップ用、ブリスター包材用など）、ガゼット包材、３方・４方シール包材など各種包材に適応が可能である。これらの剥離強度は、易開封性を考慮して、１〜１５Ｎ／１５ｍｍである方が好ましい。１Ｎ／１５ｍｍよりも弱いと接着強度に劣り、１５Ｎ／１５ｍｍ以上であると易開封性に劣る。また、凝集剥離の場合は、その凝集剥離層の層厚によっても強度が著しく変化するため、ブレンド層の含有量など様々な要因を考慮して設定しても構わなく、層厚に特に制限はない。
【００３５】
【実施例】
以下に本発明の樹脂組成物およびそれを用いた積層体の実施例を示すが、本発明はこれらに限られるものではない。
なお、以下の実施例中の本願発明の実施例は実施例７から１４であり、実施例１から実施例６は参考実施例という意味である。
【００３６】
＜実施例１＞
ポリエチレンテレフタレートの二軸延伸フィルム（１２μｍ）上に低密度ポリエチレンを厚さ１５μｍで押出ラミネートにより積層させたものを基材として使用した。
上記低密度ポリエチレン上に積層させるシーラント層（本発明の樹脂組成物）の成分として、ＪＩＳ．Ｋ７１１３における引張破断強度が９ＭＰａ、引張破断伸びが４５０％、そしてＪＩＳ．Ｋ７２１０に準ずる１９０℃、２１．１６８ＮにおけるＭＩが７０の低密度ポリエチレン樹脂(熱可塑性樹脂Ａ）を用い、易開封性を付与させるためＭＩが１．８のポリブテン樹脂（熱可塑性樹脂Ｂ）を３０ｗｔ％、ブレンドにより添加した。
【００３７】
この本発明の樹脂組成物は流動性が高いため、ＭＩが５の低密度ポリエチレン樹脂との共押出により、押出温度２８０℃で基材上に積層した（ＭＩ＝５低密度ポリエチレン樹脂層３０μｍ、シーラント層３０μｍ）。その後、この積層体を、別途用意したフィルム（二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム（１２μｍ）／低密度ポリエチレン（１５μｍ））の低密度ポリエチレン面とヒートシールした。その時のヒートシール温度は１３０〜１６０℃、シール圧は０．１５ＭＰａでシール時間は１秒である。
このヒートシール物を幅１５ｍｍの短冊状にサンプリングし、９０度剥離試験を行った。その時の接着強度（シール強度）を表１に示す。
【００３８】
次に、本発明の樹脂組成物をカップの蓋材として使用する場合の性能を評価するため、以下の構成の積層体を作成し、蓋材とした。この積層体は、紙(1)（坪量８０ｇ／ｃｍ²）にアルミ箔(2)を積層させたものを基材と使用し、このアルミ箔上に、上記本発明の樹脂組成物（熱可塑性樹脂Ａ(5)、熱可塑性樹脂Ｂ(6)）からなる厚さ３０μｍのシーラント層(4)を、アルミ箔と接着性を有するエチレン−アクリル酸共重合体（３０μｍ）(3)との共押出により積層して得た。なお、シーラント層の共押出ラミネートにあたり、あらかじめエンボス加工を施した冷却ロールを準備することで、インラインでシーラント層にエンボス加工を施した。その後、カップの形状にあわせて上記積層体を打ち抜き、蓋材を作成した。このようにして得た蓋材（積層体）の構成を図４に示す。
被着体となるカップは、紙に低密度ポリエチレン樹脂をラミネートした原反から作成した紙カップを使用した。このカップと蓋材とのヒートシールにはカップシーラーを使用し、シール温度１３０〜１６０℃、シール圧力０．１５ＭＰａ、シール時間１秒でシールした。
【００３９】
この蓋材をシールした紙カップを用いて開封感および糸引き状態を評価した。また、シーラント層中のドメイン相（熱可塑性樹脂Ｂ）の分散状態は、液体窒素により凍結させた上記蓋材の一部を破断後、その破断面に白金蒸着を施したサンプルを走査型電子顕微鏡により観察する事によって観察した。
また、耐衝撃性に関しては、この紙カップに内容物を充填し、上記蓋材をシールしたものを−５℃で一昼夜保存し、その落下テストによるシール部の破壊を観察した。その結果を表１に示す。
【００４０】
＜実施例２＞
熱可塑性樹脂Ａとして引張破断強度が９ＭＰａ、引張破断伸びが１００％、そしてＭＩが５０の低密度ポリエチレンを用いた以外は実施例１と同じ構成の蓋材を用い、実施例１と同様のテストを行った。その結果を表１に示す。
【００４１】
＜実施例３＞
熱可塑性樹脂Ａとして引張破断強度が１０ＭＰａ、引張破断伸びが１００％、そしてＭＩが３５の低密度ポリエチレンを用いた以外は実施例１と同じ構成の蓋材を用い、実施例１と同様のテストを行った。その結果を表１に示す。
【００４２】
＜実施例４＞
熱可塑性樹脂Ａとして引張破断強度が９ＭＰａ、引張破断伸びが３５０％、そしてＭＩが５０の低密度ポリエチレンを用い、熱可塑性樹脂ＢとしてＭＩ＝２０のポリブテンを用いた以外は実施例１と同じ構成の蓋材を用い、実施例１と同様のテストを行った。その結果を表１に示す。
【００４３】
＜実施例５＞
熱可塑性樹脂Ａとして引張破断強度が１８ＭＰａ、引張破断伸びが５００％、そしてＭＩが３０の低密度ポリエチレンを用い、熱可塑性樹脂ＢとしてＭＩ＝１１のポリスチレンを用いた以外は実施例１と同じ構成の蓋材を用い、実施例１と同様のテストを行った。その結果を表１に示す。
【００４４】
＜実施例６＞
熱可塑性樹脂Ａとして引張破断強度が１８ＭＰａ、引張破断伸びが５００％、そしてＭＩが３０のエチレン−酢酸ビニル共重合体を用い、熱可塑性樹脂ＢとしてＭＩ＝１１のポリブテンを用いた以外は実施例１と同じ構成の蓋材を用い、実施例１と同様のテストを行った。その結果を表１に示す。なお、シーラントの共押出加工温度は２３０℃とした。
【００４５】
＜実施例７〜１０＞
実施例１〜実施例４で用いた本発明の樹脂組成物に、さらに相溶化剤としてエチレン−オクテン共重合体を、熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂの合計重量１００重量部に対して１０重量部を加え、本発明に樹脂組成物とした。それ以外は実施例１〜実施例４と同様にして、各種テストを行った。結果を表１に示す。
【００４６】
＜実施例１１〜１４＞
相溶化剤の添加量を２０重量部とした以外は実施例７〜１０と同様にして、各種テストを行った。結果を表１に示す。
【００４７】
【表１】

【００４８】
【発明の効果】
以上の結果の様に、本発明の樹脂組成物およびその樹脂組成物をシーラント層として用いた積層体は、ポリエチレン被着体に対して、良好な接着性を有するだけでなく、広いシール温度範囲で安定した剥離強度を示し、非常に良好な易開封性を有することが確認される。また、従来の易開封性を有する樹脂組成物およびその積層体としては、凝集剥離機構を形成させるため、樹脂Ｂとしてポリスチレンを使用するケースが多かったが、本発明品の実施例のように樹脂Ｂとしてポリスチレンを使用すること無くポリαオレフィンあるいはαオレフィン−エチレン共重合体を使用することによっても、良好な凝集剥離機構を形成でき、衛生性、環境対応という意味でも好ましいものである。さらに、相溶化剤を添加することで耐衝撃性向上だけでなく、その添加量を調整することで剥離強度をコントロールすることが可能である。
本発明の樹脂組成物およびその積層体は、実施例として紙カップ用の蓋材として述べているが、それ以外にも上述したように、要求に応じたピール強度の設定も容易なので、軟包装分野など各種包装形態に対応が可能である。
【図面の簡単な説明】
【図１】樹脂組成物中の熱可塑性樹脂Ｂの分散状態の一例（楕円形状）を示す模式図である。
【図２】樹脂組成物中の熱可塑性樹脂Ｂの分散状態の一例（層状）を示す模式図である。
【図３】樹脂組成物中の熱可塑性樹脂Ｂの分散状態の一例（線状）を示す模式図である。
【図４】蓋材の構成の一例を示す断面図である。
【符号の説明】
１…紙層
２…アルミ箔層
３…エチレン−アクリル酸共重合体層
４…シーラント層
５…熱可塑性樹脂Ａ
６…熱可塑性樹脂Ｂ

Claims

引張破断強度が５〜２０ＭＰａで引張破断伸びが６００％以下の低密度ポリエチレン樹脂、またはエチレン−酢酸ビニル共重合体である熱可塑性樹脂Ａを５０〜９９ｗｔ％と、この熱可塑性樹脂Ａに非相溶系または部分相溶系のポリブテン樹脂、またはポリスチレンである熱可塑性樹脂Ｂを１〜５０ｗｔ％とをポリマーブレンドした樹脂組成物であって、熱可塑性樹脂Ａのメルトインデックス（ＪＩＳ．Ｋ７２１０に準ずる１９０℃、２１．１６８Ｎにおけるメルトインデックス。以下同じ）が０．１〜１００であり、かつ、熱可塑性樹脂Ａのメルトインデックス（ＭＩa）と熱可塑性樹脂Ｂのメルトインデックス（ＭＩb）がＭＩa≧ＭＩbの関係にある樹脂組成物に、さらにエチレン−αオレフィン共重合エラストマーまたはエチレン−αオレフィン共重合プラストマーのいずれかからなる相溶化剤をエチレン−αオレフィン共重合エラストマーまたはエチレン−αオレフィン共重合プラストマーからなる相溶化剤の添加量が、熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂの合計重量１００重量部に対して０．０１〜３０重量部になる様に添加したことを特徴とする、樹脂組成物。
熱可塑性樹脂Ａ中に、熱可塑性樹脂Ｂが楕円状、層状、あるいは線状に分散していることを特徴とする、請求項１記載の樹脂組成物。
熱可塑性樹脂Ａ中に分散した熱可塑性樹脂Ｂが、少なくとも１μｍの大きさを有していることを特徴とする、請求項２記載の樹脂組成物。
請求項１または請求項２に記載の樹脂組成物を表面層として設けてなる、ヒートシール用積層体。
表面層が、ヒートシールされた後、凝集破壊によって被着体から剥離し、この剥離強度が１〜１５Ｎ／１５ｍｍであることを特徴とする、請求項４記載のヒートシール用積層体。
表面層にエンボス加工が施されていることを特徴とする、請求項４または請求項５のいずれかに記載のヒートシール用積層体。
請求項５または請求項６のいずれかに記載のヒートシール用積層体からな
る、容器密封用蓋材。